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      中國高放廢物地質(zhì)處置地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗研發(fā)內(nèi)容探討

      2022-06-16 06:25:10龍浩騎王波包良進姜濤陳曦
      世界核地質(zhì)科學(xué) 2022年1期
      關(guān)鍵詞:核素膠體廢物

      龍浩騎,王波,包良進,姜濤,陳曦

      (中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413)

      隨著我國核工業(yè)的快速發(fā)展,高放廢物安全處置已經(jīng)成為影響核能可持續(xù)發(fā)展、環(huán)境保護和子孫后代福祉的戰(zhàn)略性課題[1]。對高放廢物采用深地質(zhì)處置被公認為是安全、可行的方式。法國、德國、瑞士、瑞典和芬蘭等國已從國家層面確定高放廢物深地質(zhì)處置政策,我國《放射性污染防治法》也明確了“高水平放射性固體廢物實行集中深地質(zhì)處置”的方針。2006年2 月國防科學(xué)技術(shù)工業(yè)委員會、科學(xué)技術(shù)部和國家環(huán)境保護總局聯(lián)合發(fā)布《高放廢物地質(zhì)處置研究發(fā)展規(guī)劃指南》(以下簡稱《指南》)提出我國高放廢物地質(zhì)處置“統(tǒng)籌規(guī)劃、協(xié)調(diào)發(fā)展、分步?jīng)Q策、循序漸進”的總體思路和在21 世紀中葉建成高放廢物地質(zhì)處置庫的目標。

      國外實踐和經(jīng)驗表明,高放廢物地質(zhì)處置地下實驗室(以下簡稱地下實驗室)是建設(shè)高放廢物地質(zhì)處置庫工程不可或缺的科學(xué)研究設(shè)施,也是廢物處置計劃的重要組成部分。借助地下實驗室,開展大量現(xiàn)場實驗,獲取水文、地質(zhì)場址特性參數(shù),研發(fā)工程屏障系統(tǒng),探究核素遷移規(guī)律,驗證處置庫工程建造技術(shù),可為后續(xù)地下處置庫的許可證申請、設(shè)計、建造和運行提供科學(xué)依據(jù)和寶貴的經(jīng)驗。核素遷移是高放廢物深地質(zhì)安全處置的核心問題之一,在地下實驗室現(xiàn)場開展核素遷移研究是地質(zhì)處置庫工程的必經(jīng)階段。我國從1985 年開始核素遷移研究,科研人員通過引進和創(chuàng)新,建立了地面實驗室研究方法,獲取了一大批核素遷移數(shù)據(jù),但受限于地下實驗室尚未建立,總體技術(shù)水平與地質(zhì)處置工程要求之間仍存在較大差距。目前我國高放廢物地質(zhì)處置地下實驗室已經(jīng)在甘肅北山開工建設(shè),計劃2027年建成并投入運行。屆時依托地下實驗室,大量高放廢物地質(zhì)處置現(xiàn)場科研和工程研發(fā)工作在其中系統(tǒng)開展,將有效提升我國在高放廢物地質(zhì)處置領(lǐng)域的地位和實力。結(jié)合我國高放廢物地質(zhì)處置實際,及早規(guī)劃和布置地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗已是當(dāng)務(wù)之急。較為系統(tǒng)地調(diào)研了瑞士Grimsel Test Site 地下實驗室核素遷移實驗計劃、需求和研發(fā)內(nèi)容,結(jié)合我國核素遷移當(dāng)前發(fā)展情況,就擬在地下實驗室開展核素遷移現(xiàn)場實驗具體研究內(nèi)容提出相關(guān)建議,希望能夠助力我國高放廢物地質(zhì)處置事業(yè)科學(xué)、有序推進。

      1 瑞士Grimsel Test Site 地下實驗室

      1.1 概況

      瑞士法律規(guī)定所有類型的放射性廢物均須進行深地質(zhì)處置,以實現(xiàn)放射性廢物的長期安全管理[2]。為此瑞士國家放射性廢物處置合作公司(National Cooperative for the Disposal of Radioactive Waste,Nagra)于20 世 紀80 年 代 在阿爾卑斯山地區(qū)的花崗巖中建造了Grimsel Test Site 地下實驗室(簡稱GTS)[3]。通過地下實驗室現(xiàn)場研究獲取巖石及地層方面的廣泛知識,確定潛在處置場址和工程屏障材料適宜性,同時將地下實驗室現(xiàn)場研究工作與地面實驗室研究、天然類比等工作結(jié)合,相互補充和促進,已提高人類對地質(zhì)處置庫、圍巖特性和工程屏障功能安全性的認識、理解和信心。

      GTS 現(xiàn)場實驗始于1983 年,研究主要集中于:1)開發(fā)場址研究技術(shù);2)測試處置庫建造技術(shù),評估其對地質(zhì)屏障功能的影響;3)工程屏障系統(tǒng)的研發(fā)和測試;4)驗證安全評價模型和數(shù)據(jù)庫參數(shù)的可靠性:包括研究放射性物質(zhì)在巖石中的遷移和阻滯、膠體和高堿性溶液對核素遷移的影響。目前現(xiàn)場研究已經(jīng)執(zhí)行了6 個階段[4],各階段主要研究目的和開展的實驗活動見表1。

      表1 GTS 各階段實驗活動計劃Table 1 Experimental plan for each stages of the GTS

      未來GTS 將重點考慮深地質(zhì)處置的可行性和運行安全方面的研發(fā)工作,目標是開展處置庫相關(guān)條件下處置系統(tǒng)在數(shù)十年周期的行為研究,優(yōu)化技術(shù)程序并記錄其安全性。具體內(nèi)容是:1)開展驗證深地質(zhì)處置的工程和地質(zhì)屏障功能的相關(guān)實驗;2)開發(fā)放射性廢物處置新技術(shù),如遠程操作和監(jiān)測技術(shù);3)提供技術(shù)專家和學(xué)生的教育培訓(xùn)。

      1.2 現(xiàn)場核素遷移研究概況

      現(xiàn)場核素遷移實驗和研究是GTS 地下實驗室研發(fā)工作的重要組成部分。根據(jù)現(xiàn)場核素遷移實驗和研究對地質(zhì)-水文特性的特殊要求,GTS 建立了專門開展核素遷移現(xiàn)場實驗的區(qū)域(圖1)。

      圖1 GTS 核素遷移研究區(qū)[5]Fig.1 Situation of the Grimsel Test Site and location of the migration experiment[5]

      針對研發(fā)目標和設(shè)施實際,GTS 地下實驗室制定了具有可操作性的實驗發(fā)展規(guī)劃(圖2)。1988—1996 年GTS 開展了9 個階段的核素遷移及其阻滯實驗;1996—2003 年開展污染物裂隙巖石中擴散、膠體和放射性核素實驗等放射性核素遷移項目研究;2004 至今正在進行長期擴散現(xiàn)場實驗項目。

      圖2 GTS 研究目標和要求的演變[6]Fig.2 Evolution of the study objectives and requirements at the GTS[6]

      1.3 放射性核素現(xiàn)場遷移實驗

      放射性核素在導(dǎo)水裂隙中的傳輸和阻滯是影響花崗巖處置庫安全的關(guān)鍵情景之一,該實驗的主要目的是測定與遷移機理相關(guān)的分散、吸附和基體擴散等參數(shù),分析核素在巖石裂隙中的阻滯過程;驗證核素遷移實驗室結(jié)果和遷移模型及數(shù)據(jù)庫,檢驗實驗室吸附數(shù)據(jù)在現(xiàn)場條件的外推方法;研發(fā)水-巖取樣和現(xiàn)場遷移實驗方法及設(shè)備。此外,為支持遷移模型開發(fā)和參數(shù)化,還需要測定斷層區(qū)域詳細的地質(zhì)、地球化學(xué)和水文學(xué)特征數(shù)據(jù)。現(xiàn)場實驗項目按以下順序執(zhí)行:1)場址篩選,地質(zhì)、水文地質(zhì)及地球化學(xué)表征;2)第1 個勘察孔開孔、擾動水力學(xué)實驗(減少地球化學(xué)擾動);3)完成鉆孔分析、進行擴展水力學(xué)實驗;4)非吸附示蹤測試;5)簡單、弱吸附示蹤測試;6)簡單、中等吸附示蹤測試;7)復(fù)雜、強吸附、示蹤測試(安全相關(guān)、非線性吸附或氧化-還原敏感核素);8)后期分析。

      核素遷移現(xiàn)場實驗在GTS花崗巖基體的導(dǎo)水?dāng)鄬舆M行,該斷層位于開挖效應(yīng)實驗區(qū)巷道96 m處,以接近垂直的角度橫穿實驗巷道,實驗選擇的斷層厚度在0.15~0.9 m 之間,斷層上分布著狹窄的裂隙區(qū),其他部分是無裂隙的巖石。選擇該區(qū)域原因是:1)水輸運區(qū)域幾何結(jié)構(gòu)簡單(只有一條是含水裂隙);2)裂隙區(qū)從東向西擴展至少達70 m,裂隙縫隙寬度在1 mm左右,可保證實驗具有可操作性;3)該區(qū)域具有飽和的流場條件,有足量地下水穩(wěn)定進入巷道;4)該區(qū)域與其他研究區(qū)域有足夠距離,可保證所開展實驗不受GTS其他活動影響。

      1986—1987年,GTS通過實驗確定了示蹤劑的吸附特性,預(yù)測其在核素遷移斷層區(qū)裂隙中(現(xiàn)場核素遷移實驗在BOMI 86.004、87.006和87.009中開展,圖3)的吸附行為。實驗研究集中于斷層區(qū)的水-巖相互作用測試和來自斷層區(qū)物質(zhì)的吸附測定,包括評估其吸附動力學(xué)、可逆性和濃度相關(guān)性(非線性)。此外,GTS還開展了現(xiàn)場水文地球化學(xué)平衡實驗,獲得更多關(guān)于核素吸附特性信息。根據(jù)實驗結(jié)果,GTS最終確定鈉和鍶作為弱吸附物質(zhì)(線性吸附),銫作為較強吸附物質(zhì)(非線性吸附),并將吸附機理和模型用于銫的現(xiàn)場吸附行為預(yù)測。

      圖3 GTS 核素遷移實驗巷道和鉆孔分布[5]Fig.3 Section of GTS nuclide migration test tunnel and borehole[5]

      1988—1996 年期間共開展實驗約90 次[7],實驗結(jié)果表明:1)核素遷移實驗區(qū)域的合理選擇保證了穩(wěn)定的長期實驗條件,非吸附示蹤劑實現(xiàn)100%回收,確保GTS 完成遷移模型測試;2)改進和研發(fā)了相關(guān)設(shè)備和方法:設(shè)備對選用的示蹤劑無吸附,避免了實驗中的人為因素;在線示蹤分析減少了對示蹤物質(zhì)量或活度的要求,并能分辨穿透曲線的峰尾;示蹤劑配制設(shè)備可實現(xiàn)在脈沖和連續(xù)注入時對示蹤劑的精確定量;減少了設(shè)備的最小死體積;泵能提供長期和穩(wěn)定的流速;壓力傳感器能在較長時間周期精確運行;3)獲得了大量裂隙中核素遷移實驗數(shù)據(jù)和模型測試經(jīng)驗,加快了GTS和其他地下實驗室(如Kamaishi、Mont.Terri 和?sp?)相關(guān)研究的進度。

      1.4 膠體阻滯放射性核素實驗

      基于放射性核素阻滯項目第4階段研究結(jié)果,GTS 第5 階段開展了“膠體和放射性核素阻滯”現(xiàn)場實驗研究,重點關(guān)注處置庫中放射性核素膠體在巖石圈中的遷移行為,主要目標是獲取膠體對放射性核素遷移的影響數(shù)據(jù),開發(fā)遷移模型并通過現(xiàn)場實驗驗證模型[8]。研究基于以下遷移情景設(shè)計:工程屏障材料(膨潤土)在長期處置過程中失效,釋放出少量膠體,吸附放射性素進入地下水,沿著導(dǎo)水裂隙遷移進入生物圈(圖4)。研究內(nèi)容包括:膨潤土膠體在不同類型水中的穩(wěn)定性;膨潤土膠體在工程屏障材料和圍巖界面形成的范圍;膨潤土膠體在圍巖裂隙中的現(xiàn)場遷移;改進反應(yīng)遷移概念模型對膠體及膠體攜帶放射性核素遷移的模擬;現(xiàn)有遷移程序和數(shù)據(jù)的校正和驗證;確定模型預(yù)測的遷移程度以及實驗室結(jié)果的精確度。

      圖4 放射性核素膠體和膨潤土膠體在花崗巖裂隙中遷移情景示意圖[8]Fig.4 Migration scenario of radionuclide colloid and bentonite colloid in granite fissures[8]

      GTS 共計開展35 輪實驗,該實驗區(qū)域與1985—1996 年間開展現(xiàn)場核素遷移實驗場址相同,除利用原有6 個鉆孔外,新開鉆了3 個與實驗斷層基本垂直的孔,并裝配了三栓塞系統(tǒng),其目的是建立4 個不同的人造非對稱雙孔流場(圖5)。放射性核素和含膨潤土膠體的放射性溶液被以不同流速分別注入4 種不同的雙孔裂隙流場中,在線分析(或其他后臺實驗室分析)流出地下水中目標物濃度,膠體形成對裂隙區(qū)阻滯放射性核素特性的影響通過比較示蹤劑穿透曲線確定。

      圖5 現(xiàn)場遷移實驗場址和流場分布[8]Fig.5 Distribution of in-situ migration test site and flow field[8]

      現(xiàn)場實驗使用了多種示蹤劑:243Am、241Am、237Np、242Pu、244Pu、238Pu、233U、238U、85Sr、131I、232Th、137Cs 和99Tc。另外,還向示蹤劑熒光素中加入了129I,以測試其用于將來綜合實驗的可行性,其結(jié)果見圖6[9]。實驗證實了即使在靜水動力條件的地下水中也存在膨潤土膠體,且膠體濃度和粒徑分布也長期保持穩(wěn)定。在雙孔流場中,測試區(qū)斷層對膠體阻滯能力極弱,膨潤土膠體的吸附作用使镅和钚的回收率從20%~30%提高到60%~80%,膨潤土膠體的存在不利于關(guān)鍵核素的阻滯。

      圖6 放射性核素膠體遷移實驗穿透曲線[9]Fig.6 Breakthrough curves for the colloid and radionuclide retardation experiments[9]

      1.5 膠體形成和遷移影響實驗

      考慮到地下水流速一般大于適于作為處置庫圍巖中的地下水流速的100 倍,GTS 計劃在真實的邊界條件下開展綜合現(xiàn)場實驗(圖7),深入研究裂隙邊緣和斷層區(qū)膠體對放射性核素遷移的影響[10]。預(yù)計通過10 年研究實現(xiàn)以下目標:1)提升對膠體在膨潤土/圍巖界面上形成過程的理解,增加處置庫監(jiān)管方面的長期監(jiān)測經(jīng)驗;2)在現(xiàn)場條件下考察工程屏障系統(tǒng)-圍巖邊界上膠體的產(chǎn)生率及其機理;評估工程屏障材料產(chǎn)生膠體的長距離(~10 m)遷移行為;3)研究放射性核素在屏障材料-圍巖邊界上長期地球化學(xué)行為(遷移、礦化和膠體形成等);研究核素與膠體結(jié)合的可逆性;獲得在處置庫附近長期監(jiān)測放射性核素/膠體遷移的經(jīng)驗;4)用以上結(jié)果完善處置庫性能評價,優(yōu)化處置工程屏障系統(tǒng)設(shè)計。

      圖7 膠體形成和遷移長期原位實驗示意圖[10]Fig.7 Schematic of the colloid formation and migration long-term in-situ test[10]

      2 我國地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗研發(fā)內(nèi)容探討

      2.1 核素遷移研究進展

      我國高放廢物地質(zhì)處置核素遷移研究起步于1985 年,最初的20 年里主要是方法學(xué)研究,2005 年后我國在高放廢物深地質(zhì)處置研究方面開始加大資金投入,在國防科工局(原國防科工委)的支持下,圍繞甘肅北山預(yù)選區(qū)場址,我國高放廢物地質(zhì)處置核素遷移研究工作取得了一定的進展。中國原子能科學(xué)研究院、中國輻射防護研究院、北京大學(xué)和蘭州大學(xué)等科研院所及高校在特定條件下較為系統(tǒng)地研究了玻璃腐蝕及核素釋出、重要核素的性質(zhì)、介質(zhì)的化學(xué)行為、核素與介質(zhì)的相互作用、特殊作用、核素遷移等,獲得了一大批實驗數(shù)據(jù)。楊林月等建立了高放廢物模擬處置平臺,并研究了不同圍巖、溫度等條件下玻璃腐蝕速率以及核素浸出速率[11-14];章英杰等測定了特定條件下镎、钚、锝和镅等在甘肅北山地下水中的溶解度數(shù)據(jù),研究了pH、溫度、氣氛CO2濃度、離子強度等因素對溶解度的影響[15-18];史英霞、王波等獲得了镎、镅在去離子水和北山地下水中的膠體形成條件及粒徑分布[19-22];姜濤測定了镎在膨潤土-地下水平衡體系中的存在價態(tài)[23];姚軍、宿吉龍等獲得了特定條件镎、锝、钚、镅等在膨潤土、甘肅北山花崗巖及裂隙充填物中的吸附分配比,并研究了溫度對核素吸附的影響[24-30];張言等測定了镎、锝在高廟子膨潤土中的擴散系數(shù)[31-32]。在此基礎(chǔ)上,中國原子能科學(xué)研究院初步建立了吸附數(shù)據(jù)庫和核素遷移模型?,F(xiàn)場實驗方面,中國輻射防護研究院和日本原子力研究所合作開展了超鈾核素近地表遷移行為及其處置安全評價方法學(xué)研究,獲得了237Np、241Am、239Pu 以及90Sr 在包氣帶黃土中的遷移參數(shù)。這是至今為止國內(nèi)少數(shù)在野外實驗場開展的核素遷移實驗,雖然近地表環(huán)境與深地質(zhì)環(huán)境差距較大,但該工作仍為我國開展現(xiàn)場實驗積累了豐富的經(jīng)驗[33-39]。

      盡管我國科研人員在高放廢物地質(zhì)處置核素遷移研究方面做了不少工作,但是限于經(jīng)費投入和硬件條件,加之高放廢物地質(zhì)處置地下實驗室尚未建立,研究方式主要以地面實驗室中模擬地質(zhì)處置條件開展實驗研究為主,總體技術(shù)水平與完成我國地質(zhì)處置任務(wù)的階段目標存在較大差距,尤其在真實地下水和屏障介質(zhì)中低濃核素的化學(xué)形態(tài)、氧化-還原和膠體行為、核素隨氣體遷移、微生物對核素遷移的影響等方面的研究中尚有諸多關(guān)鍵技術(shù)問題亟待突破。

      2.2 我國地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗建議

      基于我國核素遷移研發(fā)工作在地面實驗室已經(jīng)取得的進展和存在的不足,結(jié)合高放廢物地質(zhì)處置地下實驗室工程建設(shè)既定進度[38],綜合瑞士GTS 地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗的經(jīng)驗,就我國高放廢物地質(zhì)處置地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗工作的目標、總體思路和研發(fā)具體內(nèi)容提出如下建議。

      2.2.1研發(fā)目標

      堅持創(chuàng)新驅(qū)動,以開發(fā)地下實驗室多因素耦合條件下的核素遷移實驗技術(shù)為核心,研發(fā)核素遷移現(xiàn)場實驗新方法和新裝備,開展地下實驗室現(xiàn)場驗證,突破核素遷移研發(fā)關(guān)鍵技術(shù),掌握關(guān)鍵核素在高放廢物地質(zhì)處置條件下的化學(xué)行為和遷移規(guī)律,建立并完善核素遷移數(shù)據(jù)庫和模型,開展關(guān)鍵核素在工程和天然屏障中遷移行為的長期預(yù)測,為我國高放處置庫工程的選址、設(shè)計、建造及運行提供技術(shù)支撐。

      2.2.2研發(fā)的總體原則和思路

      2.2.2.1核素遷移現(xiàn)場實驗應(yīng)布置專門區(qū)域

      核素遷移現(xiàn)場實驗需采用放射性核素開展工作,必須進行嚴格的管理和監(jiān)督,客觀上需要在地下實驗室中劃出一處專用區(qū)域用于開展實驗和研究,才能滿足相關(guān)政府職能部門對放射性核素使用和操作方面的嚴格要求并方便管理和監(jiān)督。此外核素遷移現(xiàn)場實驗也需要在對地質(zhì)條件有某些特殊要求的適宜場地開展(如地下實驗室中有合適地下水流量,邊界條件清晰的斷層、裂隙地段等適宜進行核素遷移現(xiàn)場實驗的位置),方能獲取有價值和有代表性的實驗數(shù)據(jù),也需要選擇專門的核素遷移現(xiàn)場實驗場地。我國地下實驗室在進行分區(qū)規(guī)劃時應(yīng)充分考慮這一特殊需求并做出合理安排。

      2.2.2.2核素遷移現(xiàn)場實驗應(yīng)加強溝通協(xié)作

      核素遷移現(xiàn)場實驗過程涉及化學(xué)、地質(zhì)(水文地質(zhì))、機械、工程、安全評價等多學(xué)科、多個領(lǐng)域,需要與各學(xué)科密切配合開展研究,詳盡掌握實驗場址區(qū)域的地質(zhì)、水文和地球化學(xué)等方面信息,獲得地質(zhì)演化的精確預(yù)測數(shù)據(jù)、深部地質(zhì)環(huán)境特征、多場耦合條件下深部巖體、地下水和工程材料的行為參數(shù)等,才能科學(xué)地規(guī)劃和安排、設(shè)計現(xiàn)場實驗區(qū)域和方案,保證實驗過程安全可控,獲得有價值的現(xiàn)場實驗數(shù)據(jù),為模型分析和預(yù)測提供明確和清楚的邊界條件,切實掌握核素遷移機理和規(guī)律,科學(xué)預(yù)測核素長期遷移行為。此外,還應(yīng)主動參與國際交流與合作,對于國際上通過地下實驗室開展的大量的基礎(chǔ)和工程研究所獲得的經(jīng)驗和教訓(xùn),以及相關(guān)領(lǐng)域科學(xué)研究方法和技術(shù)不斷進步所積累的成果要善于借鑒,積極消化、應(yīng)用。

      2.2.2.3分階段完成核素遷移地下現(xiàn)場實驗

      地下實驗室建成后,我國核素遷移研發(fā)工作重心將由地面實驗室研究向地下現(xiàn)場實驗轉(zhuǎn)移。相較地面實驗室,地下現(xiàn)場實驗將要面對的實驗對象和環(huán)境不論從復(fù)雜性還是從困難程度上都不可同日而語,相應(yīng)的影響因素可能會有數(shù)量級的增加,加之地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗有極強的探索性,我國在這方面尚無直接經(jīng)驗。GTS 關(guān)于核素遷移地下實驗室現(xiàn)場實驗條件選擇、內(nèi)容、方法和成果對我國開展現(xiàn)場實驗具有借鑒意義,但因具體地下實驗室場址的概念設(shè)計不同、地質(zhì)、水文條件各異,研究對象有別,實驗的具體需求不同,不能期望簡單復(fù)制就可以解決地下實驗室現(xiàn)場遷移實驗遇到的困難和問題。因此,需要科學(xué)合理地劃分核素遷移現(xiàn)場實驗發(fā)展階段,為地下現(xiàn)場實驗技術(shù)的逐步成熟留出足夠時間。

      2.2.2.4注重由簡單到復(fù)雜逐漸深入的現(xiàn)場實驗思路

      核素遷移現(xiàn)場實驗工作條件特殊,需獲取的參數(shù)多,涉及實驗設(shè)施和設(shè)備眾多,實驗步驟復(fù)雜。過去30 年GTS 核素遷移現(xiàn)場實驗均首先從性質(zhì)簡單的核素入手,選擇簡單明了的實驗條件開展工作,逐步積累知識和經(jīng)驗,循序漸進。從知之不多到知之甚多,從多次失敗到終于成功,最終建立了花崗巖裂隙中核素遷移實驗方法,獲得不吸附、弱吸附和強吸附核素在花崗巖裂隙中的現(xiàn)場遷移數(shù)據(jù),掌握了相關(guān)遷移機理和規(guī)律,并用這些成果完善了花崗巖裂隙中放射性核素的遷移模型并用于性能評價和長期預(yù)測。這一總體實驗思路遵循由簡單到復(fù)雜、由特殊到一般的認識發(fā)展規(guī)律,并注重地下實驗室與地面實驗室工作以及天然類比、遷移模型研究有機結(jié)合,值得我國制訂核素遷移現(xiàn)場實驗發(fā)展規(guī)劃時借鑒和在實際工作中長期堅持貫徹。

      2.3 地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗研發(fā)內(nèi)容

      根據(jù)前述研發(fā)目標和原則,建議我國地下實驗室核素遷移現(xiàn)場實驗循序漸進完成以下實驗內(nèi)容:選擇并建設(shè)核素遷移實驗區(qū)域,以開發(fā)地下實驗室多因素耦合條件下的核素遷移實驗技術(shù)為核心,研發(fā)地下實驗室現(xiàn)場實驗方法和裝備,開展地下實驗室現(xiàn)場核素釋放、擴散和彌散等遷移實驗;掌握多因素耦合條件下玻璃體的腐蝕規(guī)律,獲得關(guān)鍵核素的釋出源項;測定關(guān)鍵核素在緩沖回填材料、圍巖和裂隙中的關(guān)鍵遷移參數(shù),完善核素?zé)崃W(xué)數(shù)據(jù)庫;驗證并完善關(guān)鍵核素遷移模型。具體研發(fā)內(nèi)容如下。

      2.3.1選擇并建立地下實驗室現(xiàn)場核素遷移實驗區(qū)域

      視花崗巖裂隙水、斷層和裂隙發(fā)育和分布實際情況,在我國地下實驗室(圖8)分別選擇數(shù)處有代表性的單裂隙。與巖石力學(xué)和水文地質(zhì)學(xué)研究團隊配合,分別進行裂隙及其中地下水流量和分布的觀測,確定裂隙邊界條件。經(jīng)綜合比較和評判,在2~3 個不同深度分別確定最合適的地點作為核素遷移現(xiàn)場實驗區(qū)域,新建實驗巷道、硐室和輔助功能區(qū),配置先進的儀器設(shè)備和現(xiàn)場實驗設(shè)施,形成設(shè)施先進、功能完備的核素遷移實驗區(qū)域。

      圖8 中國北山高放廢物地質(zhì)處置地下實驗室示意圖[41]Fig.8 Schematic of the Beishan URL for deep geological disposal of High-Level Radioactive Waste in China[41]

      2.3.2實驗室現(xiàn)場實驗方法和裝備研發(fā)

      現(xiàn)場實驗情形與實驗室模擬研究有較大區(qū)別,沿用地面實驗室方法和裝備可能難以滿足現(xiàn)場實驗的更高要求。GTS 的經(jīng)驗表明開展地下現(xiàn)場實驗需要對原有的實驗方法和裝備不斷進行改進、完善,甚至重新研發(fā)?;谖覈鴮嶋H情況,應(yīng)重點開發(fā)玻璃體長期處置性能評價方法、核素隨氣體遷移實驗方法、核素形態(tài)原位測量方法、工程尺度的核素遷移實驗方法、多因素耦合核素遷移實驗方法、加速實驗技術(shù)(包括電場加速、超重力加速等)。同時研發(fā)小型在線測量裝備以及自動化進樣、取樣裝置及適宜的分析測試技術(shù),為后續(xù)開展核素遷移原位實驗、完善核素遷移模型奠定基礎(chǔ)。

      2.3.3玻璃固化體長期處置性能現(xiàn)場實驗

      玻璃固化體在地質(zhì)處置庫中高溫、地殼應(yīng)力、水力、化學(xué)和輻射等耦合作用下,其行為與常規(guī)行為有著巨大差別。應(yīng)在地下圍巖、緩沖回填材料、包裝金屬、玻璃固化體和地下水等多重介質(zhì)及多重因素(熱-濕-力-低氧-輻照)耦合條件下,重點開展高放玻璃固化體處置蝕變行為與核素釋出行為研究,掌握玻璃腐蝕二次產(chǎn)物的形成規(guī)律,研究玻璃固化體中多價態(tài)元素的價態(tài)分布。

      2.3.4重要核素性質(zhì)現(xiàn)場實驗研究

      核素形態(tài)對于核素遷移的影響有著至關(guān)重要的作用(如5 價钚就比4 價钚有更好的遷移能力,钚膠體也比其離子形態(tài)更容易隨地下水運動),也是目前國際研究的難點。目前國內(nèi)對于锝、镎、钚和镅等重點關(guān)注元素在深部地下水中的化學(xué)形態(tài)、絡(luò)合行為、膠體特性研究得還不夠深入,后續(xù)應(yīng)在多因素耦合條件下,重點研究地下水的輻解產(chǎn)物、微生物、有機質(zhì)對核素的氧化-還原作用;研究放射性核素在屏障材料-圍巖邊界上的膠體行為,探討膠體在膨潤土/圍巖界面上的形成機理,考察核素與膠體結(jié)合的可逆性,測定膠體對核素遷移的影響程度。

      2.3.5核素與介質(zhì)相互作用現(xiàn)場實驗

      高放廢物的釋熱會在近場產(chǎn)生溫度梯度,可能會對工程結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。此外,鐵的腐蝕產(chǎn)物、流體傳輸、礦物的離子交換和溶解存在復(fù)雜的作用,次生礦的形成,緩沖材料物理性質(zhì)的變化(孔隙率、滲透性和膨脹壓力)等,都會對核素的遷移行為產(chǎn)生重要影響。應(yīng)重點開展近場水溶液化學(xué)長期演化實驗,掌握地下水-膨潤土系統(tǒng)的長期演變規(guī)律;開展大尺度核素遷移現(xiàn)場實驗,掌握腐蝕產(chǎn)物、膨潤土物理性質(zhì)變化、近場工程結(jié)構(gòu)堅穩(wěn)性對核素遷移的影響規(guī)律。

      2.3.6 現(xiàn)場核素遷移實驗

      重點開展核素隨氣體遷移實驗,研究近場產(chǎn)氣(核素衰變、地下水輻解和金屬腐蝕)與氣體在工程屏障層中的穿透行為;充分利用地下實驗室真實地質(zhì)水文條件,前期重點開展不吸附核素在人工單孔裂隙、雙孔裂隙開展遷移實驗,在完全掌握現(xiàn)場實驗技術(shù)后,逐步深入,開展弱吸附和強吸附核素等現(xiàn)場遷移實驗,最終完成原位驗證實驗。

      2.3.7 核素遷移模型

      重點研究表面配合模型與遷移模型的耦合,在遠場遷移模型中重點關(guān)注裂隙粗糙度、充填物等因素對核素遷移的影響。充分利用現(xiàn)場小實驗、工程尺度實驗、原位驗證實驗獲取的數(shù)據(jù),逐步豐富核素遷移數(shù)據(jù)庫;通過模擬計算與實驗結(jié)果對比,反復(fù)迭代,驗證地上實驗建立的核素遷移模型,最終建立真實條件下的核素遷移模型用于安全評價。

      3 結(jié)語

      高放廢物深地質(zhì)處置是涉及化學(xué)、地質(zhì)(水文地質(zhì))、機械、工程、安全評價等多學(xué)科的復(fù)雜系統(tǒng)工程,需確保在長達一萬年以上的時間尺度上放射性核素不進入生物圈中,稱為“百年大計,萬年工程”。北山地下實驗室的開工建設(shè)標志著我國高放廢物地質(zhì)處置工程又向前邁出重要一步,緊密配合北山地下實驗室工程建設(shè),我國核素遷移現(xiàn)場實驗工作應(yīng)就亟需開展的研發(fā)內(nèi)容及時做出總體規(guī)劃,有針對性地確定好研究內(nèi)容,制定出具體方案,以開發(fā)地下實驗室多因素耦合條件下的核素遷移實驗技術(shù)為核心,在地下實驗室建設(shè)前期同步啟動核素遷移實驗區(qū)域選擇和建設(shè)、地下實驗室現(xiàn)場實驗方法和裝備研發(fā)工作;在地下實驗室建設(shè)過程中和建成后有序開展地下實驗室現(xiàn)場核素釋放、擴散和彌散等現(xiàn)場遷移實驗、多因素耦合條件下玻璃體的腐蝕規(guī)律現(xiàn)場實驗,獲得關(guān)鍵核素的釋出源項,測定關(guān)鍵核素在緩沖回填材料、圍巖和裂隙中的關(guān)鍵遷移參數(shù),完善核素?zé)崃W(xué)數(shù)據(jù)庫,驗證并完善關(guān)鍵核素遷移模型。為我國高放廢物地下處置庫工程的順利實施和最終實現(xiàn)高放廢物的安全、妥善處置奠定堅實的技術(shù)基礎(chǔ)。

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