三節(jié)點(diǎn)一維相互作用鏈的非平衡自旋傳輸特性及其解析公式

鄭仰東,高華

(1三菱電機(jī)(中國(guó))有限公司研究開發(fā)部, 上海 200336;2京都大學(xué)低溫和物質(zhì)科學(xué)研究中心,日本 京都 606-8501;3華東師范大學(xué),上海 200241)

0 引言

20世紀(jì)80年代以來,納米科技時(shí)代的到來使得對(duì)介于宏觀系統(tǒng)和微觀系統(tǒng)之間的介觀系統(tǒng)的物理特性及其在納米材料、器件方面應(yīng)用的研究變得格外重要。而對(duì)介觀系統(tǒng)中電子自旋傳輸特性的理解和探究是納米電子器件領(lǐng)域的一個(gè)主要課題,新興的自旋電子學(xué)則是其主要應(yīng)用方向。自旋電子學(xué)通過開發(fā)利用電子自旋態(tài)的獨(dú)特物理特性來實(shí)現(xiàn)一些特別的電子學(xué)方面的特性和功能,現(xiàn)階段的研究已顯示其卓越的特點(diǎn),其將在未來的電子學(xué)中扮演重要角色[1,2]。應(yīng)用自旋傳輸特性的納米自旋電子器件的一個(gè)典型例子是Datta和Das提出的自旋場(chǎng)效應(yīng)三極管[3-5],其利用Rashba效應(yīng)(自旋軌道相互作用)來控制通道中二維自旋極化電子氣產(chǎn)生的電流;另外如何用自旋態(tài)來實(shí)現(xiàn)固體量子計(jì)算機(jī)的量子位(qubit)也是自旋電子學(xué)一個(gè)有創(chuàng)造性和挑戰(zhàn)性的課題[6-15]。

電子自旋傳輸?shù)奶匦约捌鋺?yīng)用主要有以下幾個(gè)基本問題:自旋極化電子和電流的有效生成和注入,電子媒介中自旋載流子的傳輸和弛豫,以及對(duì)上述物理過程中相關(guān)物理量的靈敏檢測(cè)和物理現(xiàn)象的準(zhǔn)確描述等。在納米尺度的低維系統(tǒng)中,電子自旋傳輸本質(zhì)上是一種非平衡過程,因而對(duì)這種介觀自旋系統(tǒng)非平衡傳輸過程理論上的理解和研究在電子自旋基礎(chǔ)物理和自旋電子學(xué)中變得非常重要。目前為止,大部分對(duì)介觀系統(tǒng)的電子自旋傳輸?shù)睦碚撗芯抗ぷ鞫季窒抻趯?duì)平衡過程[16]或單節(jié)點(diǎn)及雙節(jié)點(diǎn)(單量子點(diǎn)及雙節(jié)量子點(diǎn))系統(tǒng)非平衡傳輸過程[17-34]的研究。一般地,多節(jié)點(diǎn)(量子點(diǎn))系統(tǒng)的非平衡電子傳輸過程的理論方面的研究主要有自旋電流傳輸過程中的自旋極化、自旋與電子軌道或聲子的相互作用現(xiàn)象、磁場(chǎng)和磁性電極對(duì)自旋傳輸?shù)挠绊憽⒔傩?yīng)、自旋霍爾效應(yīng)、Aharonov-Bohm效應(yīng)等幾個(gè)研究領(lǐng)域,研究方法主要采用非平衡格林函數(shù)法(Keldysh理論)、時(shí)間依存重整化群法、主方程法、散射貝特假設(shè)法等幾種基本方法,也有用量子蒙特卡羅法進(jìn)行大規(guī)模數(shù)值統(tǒng)計(jì)模擬計(jì)算的。由于理論分析和推導(dǎo)比較繁瑣冗長(zhǎng),特別是同時(shí)考慮電子間相互作用時(shí)處理更為復(fù)雜,對(duì)兩個(gè)以上多節(jié)點(diǎn)系統(tǒng)的非平衡傳輸過程的理論研究中,建立二次量子化的哈密頓算符并運(yùn)用非平衡格林函數(shù)方法的比較少,更沒有推導(dǎo)提供數(shù)學(xué)形式上簡(jiǎn)練明晰的解析公式的研究報(bào)告。本研究中采用Keldysh理論和Hartree-Fock近似對(duì)典型的三節(jié)點(diǎn)一維(1D)相互作用鏈模型系統(tǒng)的非平衡自旋傳輸特性和自旋電荷量分布等進(jìn)行了較詳細(xì)的理論分析,并首次推導(dǎo)了一些嚴(yán)密的解析公式,這些公式對(duì)從數(shù)學(xué)構(gòu)成上理解自旋非平衡傳輸過程的物理意義有較大幫助,也能應(yīng)用于由量子點(diǎn)構(gòu)成的電子自旋系統(tǒng)的分析和設(shè)計(jì)。同時(shí)也提供了部分?jǐn)?shù)值計(jì)算結(jié)果給予驗(yàn)證,分析計(jì)算時(shí)系統(tǒng)中每個(gè)節(jié)點(diǎn)都包含上自旋和下自旋的能級(jí)。

本文在1D鏈模型的哈密頓算符中導(dǎo)入了原位庫(kù)侖排斥能量項(xiàng),用以表述上自旋和下自旋電子之間的相互作用。因用于描述熱平衡狀態(tài)下宏觀系統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)力學(xué)規(guī)律不適合描述介觀系統(tǒng),三節(jié)點(diǎn)1D鏈模型各節(jié)點(diǎn)上的初始電荷將顯著影響整個(gè)系統(tǒng)的非平衡傳輸特性。從嚴(yán)密推導(dǎo)的三節(jié)點(diǎn)1D鏈模型的基態(tài)計(jì)算了其各節(jié)點(diǎn)上的初始電荷,該基態(tài)是基于半填充假設(shè)(即1D鏈上總電子數(shù)等于3)推導(dǎo)而得,是一個(gè)總自旋為+1/2的反鐵磁性基態(tài)。從上述初始電荷出發(fā),基于Keldysh理論,推導(dǎo)了在Hartree-Fock近似條件下的三節(jié)點(diǎn)1D相互作用鏈模型的非平衡自旋傳輸特性(非平衡微分自旋電導(dǎo)和自旋傳輸電流)和自旋電荷量分布的一些解析公式[35-41]。在Hartree-Fock近似情況下的費(fèi)曼攝動(dòng)展開圖中,考慮了上自旋和下自旋電子間的兩種散射過程:一種是電子被與其相反自旋方向的另一個(gè)電子所散射且不改變其自旋方向,這種情況是簡(jiǎn)單的庫(kù)侖排斥作用過程;另一種是入射和碰撞電子的自旋方向均變?yōu)榕c原來相反的方向,這種情況源于自旋自由度導(dǎo)致的自旋間相互作用。使用由上述理論構(gòu)想導(dǎo)出的解析公式,在不同的庫(kù)侖相互作用能量(U)和絕對(duì)零度及有限溫度條件下,對(duì)僅考慮上自旋和下自旋電子間的庫(kù)侖排斥力和附加考慮電子自旋與自旋間相互作用的兩種情況進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算。不言而喻,非平衡自旋傳輸特性和自旋電荷量的分布強(qiáng)烈依賴于上述條件和散射機(jī)制。在強(qiáng)相互作用和低溫條件下,很容易觀測(cè)到微分電導(dǎo)的自旋劈裂、電流及節(jié)點(diǎn)上電荷的自旋極化等現(xiàn)象。特別是當(dāng)電極上的偏置電壓設(shè)定在一定的范圍內(nèi)時(shí),一些節(jié)點(diǎn)上電荷的自旋將發(fā)生翻轉(zhuǎn),顯示出系統(tǒng)磁特性(鐵磁性或反鐵磁性)的改變。另一方面,當(dāng)在散射機(jī)制中加入源于自旋自由度導(dǎo)致的自旋間相互作用時(shí),上自旋和下自旋電子間的自旋弛豫作用將削弱自旋傳輸過程中的自旋劈裂和極化。

本文第1節(jié)描述了1D鏈模型及其哈密頓算符、推導(dǎo)和計(jì)算了1D鏈區(qū)域的基態(tài)和初始電荷;第2節(jié)為理論方法的闡述和解析公式的推導(dǎo),包括Keldysh理論和Hartree-Fock近似的說明,非平衡格林函數(shù)、自旋傳輸特性和自旋電荷公式的推導(dǎo)等;第3節(jié)是數(shù)值計(jì)算結(jié)果和討論,主要對(duì)僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力的情況進(jìn)行了計(jì)算和物理意義的解釋,也討論了因電子自旋自由度引起的自旋與自旋間相互作用的情況;第4節(jié)為總結(jié)和歸納。

1 模型和初始狀態(tài)

1.1 模型和哈密頓算符

本研究采用的帶三節(jié)點(diǎn)1D鏈模型系統(tǒng)如圖1所示,各節(jié)點(diǎn)以隧道壁壘相互耦合,每節(jié)點(diǎn)包含單一的上自旋和下自旋能級(jí)。為研究1D鏈的非平衡傳輸特性,1D鏈區(qū)域被連接到能提供流入1D鏈的非平衡電流的兩個(gè)外電極。

圖1 帶2個(gè)外接電極的三節(jié)點(diǎn)1D相互作用鏈模型系統(tǒng)Fig.1 Model of three site 1D chain system combined with two external electrodes

構(gòu)造的上述1D鏈系統(tǒng)的緊束縛哈密頓算符可表示為

1.2 1D鏈區(qū)域的基態(tài)和初始電荷

因電子間庫(kù)侖相互作用的存在,在t=-∞時(shí)還未耦合的1D鏈模型3個(gè)節(jié)點(diǎn)的初始狀態(tài)將影響整個(gè)系統(tǒng)的非平衡傳輸特性。通常初始狀態(tài)時(shí)1D鏈的總電子數(shù)可假定為3個(gè),是半填充狀態(tài)。在此條件下,通過求解矩陣形式的二次量子化本征方程可以求得1D鏈體系的全部本征態(tài)的嚴(yán)密解,包括基態(tài)和激發(fā)態(tài)。簡(jiǎn)單起見,假設(shè)在(1)式中作為例子,總自旋+1/2的矩陣形式的本征方程表示為

半填充狀態(tài)的三節(jié)點(diǎn)1D鏈模型共有20個(gè)二重或四重簡(jiǎn)并的本征態(tài),其基態(tài)為分別帶總自旋+1/2和-1/2的自旋二重態(tài)。因用于描述熱平衡狀態(tài)下宏觀系統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)力學(xué)規(guī)律不適合描述這種介觀系統(tǒng),一般來說,即使在有限溫度時(shí)系統(tǒng)的狀態(tài)也應(yīng)該隨機(jī)(等概率)地處于上述簡(jiǎn)并的基態(tài)之一(對(duì)稱性的自發(fā)破缺)。不失一般性,選取了從矩陣方程(2)式解出的總自旋為+1/2的一種基態(tài)作為1D鏈的初始態(tài),可表示為

1D鏈每個(gè)節(jié)點(diǎn)上的上自旋和下自旋的初始電荷量可以從以上初始態(tài)計(jì)算獲得。表1列出了第3節(jié)中數(shù)值計(jì)算所要用到的在不同庫(kù)侖排斥能量U條件下的上下自旋的初始電荷量。節(jié)點(diǎn)1上的電荷量等于節(jié)點(diǎn)3上的電荷量源于1D鏈模型的對(duì)稱結(jié)構(gòu)。在節(jié)點(diǎn)1和3上上自旋電荷量多于下自旋電荷量,而在節(jié)點(diǎn)2上上自旋電荷量則少于下自旋電荷量,提示這是一個(gè)反鐵磁性系統(tǒng)。上自旋電荷量和下自旋電荷量的差值隨著U的增加而增加。

表1 不同庫(kù)侖排斥能量U條件下三節(jié)點(diǎn)1D鏈模型每個(gè)節(jié)點(diǎn)上的上自旋和下自旋的初始電荷量Table 1 Initial spin-up and spin-down electron charges in each site of the three site 1D chain model for several different Coulomb repulsion energies U

2 理論方法和解析公式推導(dǎo)

2.1 Keldysh理論和Hartree-Fock近似

為理解Keldysh理論,考慮一個(gè)系統(tǒng)包含三個(gè)區(qū)域:左電極、右電極和中間的1D鏈,它們?cè)趖=-∞時(shí)相互不耦合,每個(gè)都在無相互作用情況下保持自身的熱平衡狀態(tài)。之后在電極和1D鏈之間按時(shí)間路徑t=-∞ → 0→ +∞ → -∞(Keldysh周線)絕熱地開啟攝動(dòng)耦合,以此來研究系統(tǒng)的非平衡特性[19-21]。依據(jù)量子統(tǒng)計(jì)理論(攝動(dòng)展開)[42,43],在時(shí)間t,任何非平衡可觀測(cè)物理量都可以精確表示為4種類型的Keldysh格林函數(shù)(GF),即這里 〈···〉是統(tǒng)計(jì)平均的符號(hào)(Keldysh理論)[36]。

Keldysh格林函數(shù)可以從矩陣形式

解出,這里在t=-∞的熱平衡狀態(tài)時(shí)的非攝動(dòng)Keldysh格林函數(shù)表示為gij(ε),從1D鏈-電極耦合和庫(kù)侖相互作用得到的自能量表示為Σij(ε)。通過適當(dāng)?shù)淖儞Q,推遲(超前)格林函數(shù)

以及相對(duì)應(yīng)的自能量可分別表示為Gr=G---G＜(Ga=G---G＞)和Σr=Σ--+Σ＜(Σa=Σ--+Σ＞)。這樣Dyson方程變換為一種新的形式,可表示為

為使推導(dǎo)過程更清楚,定義一個(gè)新函數(shù)-F格林函數(shù)。F格林函數(shù)和原來的Keldysh格林函數(shù)的關(guān)系為F=G--+G++=G＜+G＞,其相對(duì)應(yīng)的自能量是Ω = Σ--+Σ++=-Σ＜-Σ＞。

通過展開(5)式的Dyson矩陣方程,得到了一些直接計(jì)算推遲(超前)格林函數(shù)和F格林函數(shù)的有用公式,分別為

反過來,用推遲(超前)格林函數(shù)和F格林函數(shù)也可以表達(dá)原來的Keldysh格林函數(shù),例如小于符格林函數(shù)(lesser GF)可表示為

關(guān)于非平衡傳輸特性,流過1D鏈的非平衡自旋電流,亦即流過1D鏈區(qū)域和左電極結(jié)合部的非平衡電流可表示為

而1D鏈n節(jié)點(diǎn)上的自旋電荷量可表示為[44]

為了推導(dǎo)三節(jié)點(diǎn)1D鏈系統(tǒng)的非平衡格林函數(shù)和傳輸特性的解析公式,首先必須導(dǎo)出Dyson方程中的自能量。

源于1D鏈區(qū)域和左電極耦合部分的自能量可表示為

由于這是1D相互作用問題,所以可以簡(jiǎn)單地推導(dǎo)出來,相對(duì)應(yīng)的推遲(超前)自能量和F自能量可分別表示為

本研究中,對(duì)庫(kù)侖相互作用用包括一部分高階電子散射過程的Hartree-Fock近似處理,Hartree-Fock近似下的費(fèi)曼攝動(dòng)展開圖如圖2所示,圖中考慮了兩個(gè)上自旋和下自旋間的電子散射過程。一種過程如圖2(a)所示,電子被與其相反自旋方向的另一個(gè)電子所散射且不改變其自旋方向,這種情況源于簡(jiǎn)單的上自旋和下自旋間的庫(kù)侖排斥作用。散射過程中能量的改變表述為庫(kù)侖排斥能量這種情況下上自旋和下自旋間的自能量分別表示為

圖2 Hartree-Fock近似情況下電子庫(kù)侖相互作用的費(fèi)曼攝動(dòng)展開圖。(a)不改變自旋方向的源于上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥能量的散射過程;(b)引起自旋反轉(zhuǎn)的源于自旋自由度導(dǎo)致的自旋間相互作用的散射過程Fig.2 Perturbation expansion diagrams of Hartree-Fock approximation for electron Coulomb interactions.(a)Scattering processes not changing spin orientations due to Coulomb repulsions between spin-up and spin-down electrons;(b)Scattering processes bringing about spin- flips due to spin-spin interactions resulted from spin degrees freedom

相對(duì)應(yīng)的推遲(超前)自能量分別為

考慮帶自旋自由度的傳導(dǎo)電子和局域化電子間的散射過程。假設(shè)1D鏈節(jié)點(diǎn)上的局域化電子帶有自旋和分別代表在x、y和z上的分量值),自旋的產(chǎn)生算符和消滅算符分別由和給出,得到如下有關(guān)自旋算符的本征方程:因存在關(guān)系式有在1D鏈n節(jié)點(diǎn)上的自旋產(chǎn)生算符和消滅算符的期待值可分別表示為

在圖2(a)所示的散射過程中,因源于自旋自由度導(dǎo)致的自旋間相互作用,傳導(dǎo)(入射)電子和局域化(碰撞)電子的自旋方向同時(shí)翻轉(zhuǎn)為相反方向。散射過程中能量的改變表述為自旋翻轉(zhuǎn)能量UnS±n,這種情況下上自旋和下自旋間的自能量分別表示為

相對(duì)應(yīng)的推遲(超前)自能量分別為

2.2 非平衡格林函數(shù)和自旋傳輸特性

在推導(dǎo)非平衡自旋傳輸特性之前應(yīng)先推導(dǎo)出非平衡格林函數(shù)。1D鏈各節(jié)點(diǎn)間的推遲(超前)格林函數(shù)可從矩陣方程

解出,該方程是從第2.1節(jié)(6a)式導(dǎo)出的。這里推遲(超前)格林函數(shù)矩陣為包含了代表1D鏈中每個(gè)節(jié)點(diǎn)對(duì)間格林函數(shù)的矩陣元素,i,j=1,2,3。系數(shù)矩陣由

給出,是由第2.1節(jié)中自能量的公式推導(dǎo)得到的。這里對(duì)應(yīng)的推遲(超前)自能量其中 να,σ(ε)是電極的電子態(tài)狀態(tài)密度 (DOS),α =L,R。

在僅考慮庫(kù)侖排斥力的情況下(忽略因局域化電子的自旋方向引起的自旋-自旋相互作用,即從(17)式得到鏈各節(jié)點(diǎn)間相同自旋方向的推遲(超前)格林函數(shù)的解析式為

式中

上標(biāo)和下標(biāo)(+or-)分別表示推遲和超前格林函數(shù),下標(biāo)σ和σˉ分別表示具有相反方向的自旋,如↑和↓。

使用推導(dǎo)出的1D鏈區(qū)域的格林函數(shù),得到了1D鏈上nσ節(jié)點(diǎn)電子態(tài)(n號(hào)節(jié)點(diǎn)上自旋為σ的電子態(tài))和左電極及右電極上kσ′電子態(tài)(波數(shù)為k、自旋為σ的電子態(tài))的推遲(超前)格林函數(shù)的解析式為

相似地,左電極及右電極上k1σ和k2σ′電子態(tài)的推遲(超前)格林函數(shù)的解析式為

可以按第2.1節(jié)的(6b)式,用推遲和超前格林函數(shù)導(dǎo)出F格林函數(shù)。4種類型的Keldysh格林函數(shù)都可以直接從推遲、超前和F格林函數(shù)推導(dǎo)得到,僅集中推導(dǎo)和傳輸特性相關(guān)的小于號(hào)格林函數(shù)(G＜)。

作為推導(dǎo)結(jié)果,在1D鏈上的1σ節(jié)點(diǎn)電子態(tài)(1號(hào)節(jié)點(diǎn)上自旋為σ的電子態(tài))和左電極上kσ電子態(tài)之間的小于號(hào)格林函數(shù)的解析式可表示為

1D鏈區(qū)域的原位小于號(hào)格林函數(shù)為

考慮電化學(xué)勢(shì)μL、μR分別加在左電極、右電極時(shí)的三節(jié)點(diǎn)1D鏈模型的非平衡傳輸特性。這等價(jià)于在1D鏈上加上偏置電壓V(V=(μL-μR)/e,e為電子電荷量)。以下的非平衡傳輸特性公式可以從小于號(hào)格林函數(shù)直接計(jì)算推導(dǎo)得到。

流過1D鏈的非平衡自旋電流與流過1D鏈區(qū)域和左電極結(jié)合部的非平衡電流是一樣的,把(23c)式代入第2.1節(jié)中(8)式,可以推導(dǎo)出

由此可直接得到計(jì)算非平衡微分自旋電導(dǎo)(傳輸系數(shù))的普遍通用的公式為

特別是當(dāng)溫度T=0時(shí),(26)式簡(jiǎn)化為

把(24)式代入第2.1節(jié)(9)式可以推導(dǎo)出nσ節(jié)點(diǎn)電子態(tài)對(duì)應(yīng)的非平衡自旋電荷量

為簡(jiǎn)便起見,設(shè)x1σ= ε- ε1σ,x2σ= ε- ε2σ,x3σ= ε- ε3σ。

考慮以上一維相互作用鏈的非平衡自旋傳輸特性解析公式的一些極限情況。在電子間無相互作用(即自旋非極化)的極限條件下,也就是節(jié)點(diǎn)上的原位電子庫(kù)侖排斥能量Ui設(shè)定為0時(shí),(29)～(31)式[包括分母變量(20j)]的非平衡微分自旋電導(dǎo)、自旋傳輸電流和各節(jié)點(diǎn)上自旋電荷量的解析公式可以退化到參考文獻(xiàn)[45]中的三節(jié)點(diǎn)一維非平衡電子傳輸特性的非平衡微分電導(dǎo)、傳輸電流和各節(jié)點(diǎn)上的總電荷量的解析公式(26)、(24)、(28)[包括分母變量(16j)];把它們與文獻(xiàn)[21]中推導(dǎo)的一維緊束縛鏈模型的非平衡電子傳輸特性的解析式進(jìn)行比較,同樣也得到了一致的結(jié)果。而在節(jié)點(diǎn)數(shù)從3變?yōu)?的極限條件下,上述公式可以退化到以下的2節(jié)點(diǎn)一維非平衡自旋傳輸特性的非平衡微分自旋電導(dǎo)、自旋傳輸電流和各節(jié)點(diǎn)上自旋電荷量的解析公式

利用這些公式得到的數(shù)值計(jì)算結(jié)果和參考文獻(xiàn)[17,18]中所報(bào)告的一致,上述結(jié)果部分驗(yàn)證了所推導(dǎo)解析公式的正確性。

對(duì)附加考慮源于自旋自由度的電子自旋與自旋間相互作用的情況,推遲(超前)格林函數(shù)的解析公式變得較為復(fù)雜,但原理上可從(19)式推導(dǎo)得到。利用上述僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力情況下采用的類似方法,可以直接推導(dǎo)出此情況下的非平衡自旋傳輸特性(微分自旋電導(dǎo)、自旋傳輸電流和自旋電荷量等)的基本解析公式,公式由相應(yīng)各種類型的推遲(超前)格林函數(shù)組成。由于篇幅關(guān)系,其中的一些主要公式將在其他論文中歸納列出。

3 數(shù)值計(jì)算結(jié)果和討論

應(yīng)用前兩節(jié)計(jì)算推導(dǎo)出的節(jié)點(diǎn)初始電荷和解析公式,對(duì)一些典型參數(shù)條件下三節(jié)點(diǎn)1D鏈模型系統(tǒng)的非平衡自旋傳輸特性進(jìn)行自洽計(jì)算,同時(shí)給出其物理解釋,從而驗(yàn)證所推導(dǎo)公式的正確性和有效性。

因Hartree-Fock近似方法的限制,選取相對(duì)較小的庫(kù)侖相互作用能量值U(U＜5)來研究庫(kù)侖相互作用對(duì)傳輸特性的影響。使用針對(duì)原位節(jié)點(diǎn)自旋電荷量ρnσ,nσ′的自洽計(jì)算方法,計(jì)算了1D鏈區(qū)域的傳輸特性。迭代計(jì)算的收斂誤差在小于0.01%的范圍內(nèi)。1D鏈每個(gè)節(jié)點(diǎn)上的初始上自旋和下自旋電荷量(ρnσ,nσ′,σ = σ′)由表 1 給出,而其中所有的初始自旋翻轉(zhuǎn)電荷量項(xiàng) (ρnσ,nσ′,σ ≠ σ′)設(shè)定為 0。

在以下數(shù)值計(jì)算中,假定 εiσ=0、t12↑↓=t23↑↓=t、VL,k↑↓=VR,k↑↓=V, ΓL↑↓(ε)= ΓR↑↓(ε)= Γ 和U1=U2=U3=U。為簡(jiǎn)便起見,所有能量都?xì)w一化為躍遷能量t,如μL(R)→μL(R)/t、kBT→kBT/t,特別是歸一化的自能量定義為γ=Γ/t。為對(duì)傳輸特性進(jìn)行數(shù)值計(jì)算,上節(jié)公式中的積分計(jì)算由辛普森(Simpson)積分公式替代,格點(diǎn)間距設(shè)定為典型的dy=10-4。

主要對(duì)僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力的情況進(jìn)行了計(jì)算和物理意義的解釋,對(duì)附加考慮源于自旋自由度的電子自旋與自旋間相互作用的情況也做了一些計(jì)算和討論。

3.1 僅考慮上自旋和下自旋電子間的庫(kù)侖排斥力

首先介紹僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力時(shí)的數(shù)值計(jì)算結(jié)果并給出其物理解釋,計(jì)算時(shí)使用了第2.2節(jié)(29)～(31)式。

3.1.1 非平衡微分自旋電導(dǎo)

在零溫(kBT=0)和幾個(gè)不同庫(kù)侖排斥能量值U的條件下,自能量γ=0.2,1兩種情況下的微分自旋電導(dǎo)對(duì)電化學(xué)勢(shì)μ=μL=μR的函數(shù)依賴關(guān)系分別如圖3(a1)～(a4)和圖3(b1)～(b4)所示。U較小(如U=0.5)時(shí)的電導(dǎo)特性和U=0(無相互作用)時(shí)的特性非常相似[45]。在這種情況下,當(dāng)γ=0.2(γ＜1)時(shí),電導(dǎo)曲線在μ=0和有3個(gè)尖峰值,提示共振隧穿效應(yīng)容易發(fā)生;而當(dāng)γ=1(一般γ≥1)時(shí),由于自能量γ的作用,1D鏈中電子軌道的寬幅變大,這些尖峰將變得不易辨認(rèn)且將隨著γ的增加而逐漸消失。與上述無相互作用時(shí)的情況相比較,隨著U的增加,微分電導(dǎo)曲線向能量高的一側(cè)平移同時(shí)尖峰的寬幅變大。當(dāng)U＞2γ時(shí),原來的電導(dǎo)尖峰開始分裂成兩個(gè)尖峰,分別對(duì)應(yīng)上自旋和下自旋電子的電導(dǎo)。該現(xiàn)象可被解釋為1D鏈中帶自旋的電子軌道的改變,起因于節(jié)點(diǎn)上上自旋和下自旋電子間的庫(kù)侖排斥作用。庫(kù)侖排斥作用提升了帶自旋的電子軌道的能級(jí)能量,也增加了軌道之間的間隔,導(dǎo)致了電導(dǎo)曲線的平移和尖峰的寬變。另一方面,由于在1D鏈的初始狀態(tài)中上自旋電荷量大于下自旋電荷量,則在共振點(diǎn)上自旋載流子較少受到下自旋載流子的散射,因而上自旋電流較下自旋電流容易流動(dòng),從而上自旋電導(dǎo)的尖峰值先于下自旋電導(dǎo)的尖峰值出現(xiàn),自旋劈裂現(xiàn)象發(fā)生。可以認(rèn)為微分電導(dǎo)特性曲線上出現(xiàn)的一系列尖峰和低谷是自旋共振隧穿效應(yīng)和自旋阻塞產(chǎn)生的綜合效應(yīng)。

圖3 僅考慮上自旋和下自旋電子間的庫(kù)侖排斥力時(shí),在零溫(kBT=0)和不同庫(kù)侖排斥能量U=0.5,1,2,4條件下的微分自旋電導(dǎo)G(單位:e2/h)對(duì)電化學(xué)勢(shì)μ=μL=μR(以躍遷能量t規(guī)格化)的函數(shù)依賴關(guān)系。(a1)～(a4)γ=0.2;(b1)～(b4)γ=1Fig.3 Differential spin conductance G(unit:e2/h)at zero temperature(kBT=0)as a function of electrochemical potentialμ = μL= μR(normalized by transfer energy t)in the conditions of different Coulomb repulsion energies U=0.5,1,2,4,onlyincluding Coulomb repulsions between spin-up and spin-down electrons.(a1)～(a4)γ =0.2;(b1)～(b4)γ =1

當(dāng)溫度對(duì)應(yīng)的熱激發(fā)能量kBT的大小可以和躍遷能量t和V,或者庫(kù)侖排斥能量U的大小相比較時(shí),可以容易地觀測(cè)到自旋傳輸特性的溫度依賴性。以下計(jì)算選取了溫度kBT=0.1,0.2,0.3來研究1D鏈的微分自旋電導(dǎo)的溫度特性,這時(shí)的熱激發(fā)能量與t、V和U庫(kù)有相同的數(shù)量級(jí)。在U=4、自能量γ=0.2和以上這些溫度(kBT)條件下的微分自旋電導(dǎo)對(duì)電化學(xué)勢(shì)μ的函數(shù)依賴關(guān)系如圖4(a)～(d)所示。與圖3(a4)比較,隨著溫度的升高,與kBT=0相比,自旋電導(dǎo)曲線不再顯著地起伏變化而變得平緩,電導(dǎo)的尖峰值也逐漸減小而趨向于電導(dǎo)的平均值。同時(shí)上自旋和下自旋電導(dǎo)間的差異也變得不那么明顯,在溫度較高時(shí)自旋劈裂被緩和。以上現(xiàn)象可以理解為:隨著溫度的升高,傳輸電子的能級(jí)寬度(變動(dòng)范圍)變大,相互重疊混雜區(qū)域增加,使傳輸特性越來越多地包含了各傳輸電子相互影響后的混合效應(yīng),這也是熱漲落影響的反映。另外,實(shí)際的電子輸運(yùn)系統(tǒng)在溫度升高時(shí),由于受外界環(huán)境的影響干擾變大,因退相干引起的相干輸運(yùn)變成非相干輸運(yùn)的可能性也會(huì)變大。

圖4 僅考慮上自旋和下自旋電子間的庫(kù)侖排斥力時(shí),在U=4、γ=0.2和不同溫度(kBT)條件下微分自旋電導(dǎo)G(單位:e2/h)對(duì)電化學(xué)勢(shì)μ(以躍遷能量t規(guī)格化)的函數(shù)依賴關(guān)系。(a)kBT=0;(b)kBT=0.1;(c)kBT=0.2;(d)kBT=0.3Fig.4 Differential spin conductance G(unit:e2/h)at different temperatures as a function of electrochemical potentialμ(normalized by transfer energy t)in conditions of U=4 and γ=0.2,only including Coulomb repulsions between spin-up and spin-down electrons.(a)kBT=0;(b)kBT=0.1;(c)kBT=0.2;(d)kBT=0.3

3.1.2 非平衡自旋傳輸電流

圖5繪制了在零溫(kBT=0)、幾個(gè)不同庫(kù)侖排斥能量值U及自能量γ=0.2條件下的非平衡自旋電流對(duì)左電極電化學(xué)勢(shì)μL(右電極電化學(xué)勢(shì)固定為μR=-5)的函數(shù)依賴關(guān)系。當(dāng)U=0(無相互作用)或0.5(較小值)時(shí),因γ＜1,上自旋和下自旋電流具有相似的特性,增加時(shí)呈現(xiàn)間歇式的階梯形狀。該現(xiàn)象提示在這種情況下容易發(fā)生自旋電導(dǎo)的量子化[29]。由于庫(kù)侖排斥作用提升了作為自旋載流子通過1D鏈通道的帶自旋的電子軌道的能級(jí)能量,在相同μL的條件下,非平衡自旋電流將隨U的增加而逐漸減小。同時(shí)上下自旋載流子之間的散射也將導(dǎo)致上自旋電流曲線與下自旋電流曲線分離。當(dāng)μL靠近一些自旋電導(dǎo)具有尖峰值的位置(共振點(diǎn),見圖3)時(shí),上自旋電流增加而下自旋電流減小,表明1D鏈中自旋傳輸電流的極化發(fā)生。這個(gè)現(xiàn)象也起因于1D鏈的初始狀態(tài),該狀態(tài)中上自旋電荷量大于下自旋電荷量。在共振點(diǎn)存在帶自旋的電子軌道,由于帶上自旋的電子軌道能級(jí)較低,上自旋電流將先于下自旋電流流動(dòng),以至于下自旋電流被抑制,導(dǎo)致下自旋電流減小。當(dāng)μL到達(dá)被帶上自旋的電子軌道提升的帶下自旋的電子軌道能級(jí)后,兩個(gè)電流趨于相等。在U=4、γ=0.2和幾個(gè)不同溫度(kBT)條件下的自旋電流對(duì)μL(μR=-5)的函數(shù)依賴關(guān)系如圖6(a)～(d)所示。與微分自旋電導(dǎo)的情況相似,由于熱漲落的影響,隨著溫度的升高,上自旋電流曲線逐漸地接近下自旋電流曲線,而在溫度較高時(shí)自旋電流的極化將被緩和。

圖5 僅考慮上自旋和下自旋電子間的庫(kù)侖排斥力時(shí),在零溫(kBT=0)、不同庫(kù)侖排斥能量U=0.5,1,2,4及γ=0.2條件下的自旋電流I(以躍遷能量t規(guī)格化,單位:e/h)對(duì)左電極電化學(xué)勢(shì)μL(右電極電化學(xué)勢(shì)固定為μR=-5,以躍遷能量t規(guī)格化)的函數(shù)依賴關(guān)系。(a)上自旋電流;(b)下自旋電流Fig.5 Spin current I(normalized by transfer energy t,unit:e/h)at zero temperature(kBT=0)as a function of electrochemical potential of the left electrodeμL(electrochemical potential of the right electrode is fixed atμR=-5,normalized by transfer energy t)in conditions of different Coulomb repulsion energies U=0,0.5,1,2,4 when γ =0.2,only including Coulomb repulsions between spin-up and spin-down electrons.(a)Spin-up current;(b)Spin-down current

圖6 僅考慮上自旋和下自旋電子間的庫(kù)侖排斥力時(shí),在U=4、γ=0.2和不同溫度(kBT=0)條件下的自旋電流I(以躍遷能量t規(guī)格化,單位:e/h)對(duì)左電極電化學(xué)勢(shì)μL(右電極電化學(xué)勢(shì)固定為μR=-5,以躍遷能量t規(guī)格化)的函數(shù)依賴關(guān)系。(a)kBT=0;(b)kBT=0.1;(c)kBT=0.2;(d)kBT=0.3Fig.6 Spin current I(normalized by transfer energy t,unit:e/h)at different temperatures as a function of electrochemical potential of the left electrodeμL(electrochemical potential of the right electrode is fixed atμR=-5,normalized by transfer energy t)in conditions of U=4 and γ=0.2,only including Coulomb repulsion between spin-up and spin-down electrons.(a)kBT=0;(b)kBT=0.1;(c)kBT=0.2;(d)kBT=0.3

3.1.3 非平衡自旋電荷分布

圖7繪制了在零溫(kBT=0)、不同U及γ=0.2條件下的1～3節(jié)點(diǎn)上自旋電荷量對(duì)μL(μR=-5)的函數(shù)依賴關(guān)系。當(dāng)U=0(無相互作用)或0.5(較小值)時(shí),1D鏈中上自旋電荷量的分布與下自旋電荷量的分布相似,且在1D鏈的邊界上形成了電荷壁壘[16]?？梢哉J(rèn)為自旋電荷量在1D鏈帶自旋的電子軌道(具有有限寬度)中被積累,出于在討論自旋電流時(shí)提到的相同的理由,在相同μL的條件下,自旋電荷量將隨U的增加而逐漸減小,同時(shí)上下自旋電子之間的散射也將導(dǎo)致上自旋電荷量與下自旋電荷量曲線分離。類似于在討論自旋電流時(shí)的情況,在圖3(a4)電導(dǎo)特性曲線的共振點(diǎn)附近,會(huì)發(fā)生節(jié)點(diǎn)上自旋電荷的極化,在相同節(jié)點(diǎn)上上自旋電荷量不同于下自旋電荷量。一個(gè)有趣的現(xiàn)象是,在低和高的2個(gè)共振點(diǎn)附近,在所有節(jié)點(diǎn)上上自旋電荷量增加,而下自旋電荷量減小;但在中間共振點(diǎn)附近,節(jié)點(diǎn)2上自旋電荷的極化方向意外地與節(jié)點(diǎn)1和3上自旋電荷的極化方向相反,即上自旋電荷量減小而下自旋電荷量增加。能用通過詳細(xì)計(jì)算得到的組成1D鏈帶自旋的電子軌道的各節(jié)點(diǎn)電子軌道的權(quán)重值來解釋這個(gè)現(xiàn)象。事實(shí)上,3個(gè)共振點(diǎn)對(duì)應(yīng)于由3個(gè)節(jié)點(diǎn)電子軌道組成的3個(gè)1D鏈帶自旋的電子軌道。粗略計(jì)算了組成3個(gè)帶自旋的電子軌道的3個(gè)節(jié)點(diǎn)電子軌道的權(quán)重值(帶自旋的電子軌道的順序是從低能量到高能量),分別為這里括號(hào)中第1～3的值分別表示第1～3節(jié)點(diǎn)電子軌道的系數(shù)(權(quán)重值)。在低能量側(cè)和高能量側(cè)的共振點(diǎn),其對(duì)應(yīng)的帶自旋的電子軌道由第1～3節(jié)點(diǎn)的電子軌道組成,在所有3個(gè)節(jié)點(diǎn)上,上自旋電荷將抑制下自旋電荷;而在中間的共振點(diǎn),其對(duì)應(yīng)的帶自旋的電子軌道僅由第1和3節(jié)點(diǎn)的電子軌道組成,在第1和3節(jié)點(diǎn)被散射的下自旋電荷將被輸運(yùn)到第2節(jié)點(diǎn),使得第2節(jié)點(diǎn)上的下自旋電荷量多于上自旋電荷量。這個(gè)發(fā)現(xiàn)意味著可能通過μL和μR,或加在1D鏈上的偏置電壓V(eV=μL-μR)來控制1D鏈?zhǔn)翘幱阼F磁性電子態(tài)還是反鐵磁性電子態(tài)。

圖7 僅考慮上自旋和下自旋電子間的庫(kù)侖排斥力時(shí),在零溫(kBT=0)、U=0.5,1,2,4及γ=0.2條件下的節(jié)點(diǎn)上的自旋電荷量ρ(單位:e)對(duì)左電極電化學(xué)勢(shì)μL(右電極電化學(xué)勢(shì)固定為μR=-5,以躍遷能量t規(guī)格化)的函數(shù)依賴關(guān)系。(a1)～(a3)1～3節(jié)點(diǎn)上的下自旋電荷量;(b1)～(b3)1～3節(jié)點(diǎn)上的下自旋電荷量Fig.7 Electronic spin charge ρ(unit:e)at zero temperature(kBT=0)as a function of electrochemical potential of the left electrodeμL(electrochemical potential of the right electrode is fixed atμR=-5,normalized by transfer energy t)in conditions of U=0,0.5,1,2,4 and γ=0.2,only including Coulomb repulsions between spin-up and spin-down electrons.(a1)～(a3)Spin-up charges in sites 1～3;(b1)～(b3)Spin-down charges in sites 1～3

與自旋電流時(shí)的情況相似,隨著溫度的升高,相同節(jié)點(diǎn)上的上自旋電荷量曲線逐漸地接近下自旋電荷量曲線,由于熱漲落的影響,在溫度較高時(shí)自旋電荷的極化也將被緩和。

3.2 考慮因電子自旋自由度引起的自旋與自旋間的相互作用

本節(jié)介紹附加考慮因電子自旋自由度引起的自旋與自旋間相互作用時(shí)的部分?jǐn)?shù)值計(jì)算結(jié)果并簡(jiǎn)單敘述其物理意義,計(jì)算時(shí)使用了2.2節(jié)的公式以及附加考慮源于自旋自由度的電子自旋與自旋間相互作用時(shí)推導(dǎo)的解析公式(將在其他論文中歸納列出)。

在零溫(kBT=0)和幾個(gè)不同U條件下,對(duì)γ=0.2,1兩種情況下微分自旋電導(dǎo)對(duì)電化學(xué)勢(shì)μ=μL=μR的函數(shù)依賴關(guān)系分別如圖8(a1)～(a4)和圖8(b1)～(b4)所示。

圖8 當(dāng)考慮因電子自旋自由度引起的自旋與自旋間的相互作用時(shí),在零溫(kBT=0)和U=0.5,1,2,4條件下微分自旋電導(dǎo)G(單位:e2/h)對(duì)μ(以躍遷能量t規(guī)格化)的函數(shù)依賴關(guān)系。(a1)～(a4)γ=0.2;(b1)～(b4)γ=1Fig.8 Differential spin conductance G(unit:e2/h)at zero temperature(kBT=0)as a function ofμ (normalized by transfer energy t)in the conditions of U=0.5,1,2,4,including spin-spin interactions due to spin degrees freedom.(a1)～ (a4)γ =0.2;(b1)～(b4)γ =1

與僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力的情況相比,很明顯上自旋和下自旋電導(dǎo)特性的差異變小,表明自旋間相互作用緩和了自旋的劈裂。如第2節(jié)所述,這里加入了非零的S±n(ε)[(14a)、(14b)式],將導(dǎo)致非零的系數(shù)矩陣從而得到非零的推遲(超前)格林函數(shù)以至上自旋和下自旋電子之間的自旋弛豫被增強(qiáng)。另一個(gè)較顯著的特征是,圖7的微分電導(dǎo)特性與僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力時(shí)的圖3相比較,曲線上出現(xiàn)更多的尖峰值。該現(xiàn)象主要起因于在(25)式的自旋微分電導(dǎo)公式中新添加的非零推遲(超前)格林函數(shù)項(xiàng)。舉例來說,在僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力的情況下,上自旋電導(dǎo)可表達(dá)為而當(dāng)附加考慮自旋與自旋間相互作用時(shí),該式變?yōu)橐蚨梢哉J(rèn)為新增加的項(xiàng)使電導(dǎo)特性曲線產(chǎn)生了新的尖峰。

4 總結(jié)

采用三節(jié)點(diǎn)1D相互作用鏈模型系統(tǒng)對(duì)非平衡自旋傳輸特性進(jìn)行理論研究和解析分析。首先從嚴(yán)密推導(dǎo)的半填充假設(shè)下的1D鏈基態(tài)計(jì)算了其每個(gè)節(jié)點(diǎn)的初始電荷,該基態(tài)是總自旋為+1/2的反鐵磁性的電子態(tài)。接著基于非平衡格林函數(shù)理論(Keldysh理論),闡述說明了研究中使用的基本理論方法并推導(dǎo)了考慮電子間庫(kù)侖相互作用時(shí)在Hartree-Fock近似條件下的1D鏈模型的非平衡自旋傳輸特性的主要解析公式(非平衡微分自旋電導(dǎo)、自旋傳輸電流和自旋電荷分布)。對(duì)僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力、以及附加考慮因電子自旋自由度引起的自旋與自旋間相互作用這兩種情況都進(jìn)行了討論。所使用的解析推導(dǎo)方法是一種普遍適用的嚴(yán)密方法,可推廣到對(duì)更復(fù)雜模型(更多節(jié)點(diǎn)和電子能級(jí)、任意的鏈結(jié)構(gòu)等)的非平衡電子傳輸特性的解析分析和公式推導(dǎo),在介觀和微觀量子系統(tǒng)的理論研究中能得到較廣的應(yīng)用。使用以上獲得的初始電荷和理論公式,在一些典型參數(shù)條件下對(duì)三節(jié)點(diǎn)1D鏈模型的非平衡微分自旋電導(dǎo)、自旋傳輸電流和自旋電荷分布等進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算,并討論了計(jì)算結(jié)果的物理意義,同時(shí)也驗(yàn)證了所推導(dǎo)解析公式的正確性和有效性。從計(jì)算結(jié)果可獲如下結(jié)論:當(dāng)僅考慮上自旋和下自旋電子間庫(kù)侖排斥力時(shí),微分電導(dǎo)特性曲線上出現(xiàn)的一系列尖峰和低谷是自旋共振隧穿效應(yīng)和自旋阻塞產(chǎn)生的綜合效應(yīng),隨著庫(kù)侖相互作用能量U的增加,曲線向能量高的一側(cè)平移同時(shí)尖峰的寬幅變大,原來的上自旋和下自旋電子的電導(dǎo)尖峰開始分離成兩個(gè),發(fā)生了自旋劈裂;在電導(dǎo)特性曲線的共振點(diǎn)附近,自旋傳輸電流和節(jié)點(diǎn)上的自旋電荷發(fā)生極化,上自旋電流和節(jié)點(diǎn)上的上自旋電荷量增加,而下自旋電流和節(jié)點(diǎn)上的下自旋電荷量則減小;但在中間的共振點(diǎn),自旋電荷在節(jié)點(diǎn)2上的極化方向與其在節(jié)點(diǎn)1和3上的極化方向相反,即上自旋電荷量減小而下自旋電荷量增加,該現(xiàn)象可應(yīng)用于利用1D鏈上的偏置電壓來控制其磁性電子態(tài)(鐵磁性態(tài)或是反鐵磁性態(tài))。當(dāng)附加考慮電子自旋與自旋間相互作用時(shí),上自旋和下自旋電子的電導(dǎo)特性之間的差別減小,提示自旋間相互作用緩和了自旋的極化。由于熱漲落的影響,隨著溫度的升高,非平衡自旋傳輸特性曲線變得平滑,在溫度較高時(shí)自旋劈裂、自旋傳輸電流和自旋電荷的極化都被緩和。