• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    復方苓桂顆粒薄層色譜鑒別研究

    2022-06-01 01:03:23劉柳毅劉麗君紀秋鳳李瑞明
    關鍵詞:薄層色譜法質量標準

    劉柳毅 劉麗君 紀秋鳳 李瑞明

    【摘 要】 目的:建立復方苓桂顆粒的薄層色譜(TLC)鑒別方法。方法:采用薄層色譜法分別對復方苓桂顆粒中的桂枝、茯苓、大黃在自制板與預制板上進行定性鑒別,并進行低濕(RH32%),常濕(RH65%),高濕(RH88%)的耐用性實驗。結果:桂枝、茯苓、大黃供試品溶液色譜與相應對照藥材色譜在相同位置上顯相同顏色斑點,且預制板和自制板上都顯示清晰,各濕度條件下的色譜都有明顯的斑點。結論:本方法簡便,專屬性強,耐用性良好,陰性無干擾,可作為復方苓桂顆粒的薄層鑒別方法。

    【關鍵詞】 復方苓桂顆粒;薄層色譜法;質量標準

    【中圖分類號】R284.1【文獻標志碼】 A? 【文章編號】1007-8517(2022)05-0052-06

    基金項目:深圳市光明區(qū)衛(wèi)生健康局中醫(yī)藥科研項目(GM2019020026)。

    作者簡介:劉柳毅(1992-),女,漢族,碩士,主管藥師,研究方向為醫(yī)院制劑開發(fā)研究。E-mail:liuly56@mail.sysu.edu.cn

    通信作者:李瑞明(1974-),男,漢族,碩士,副主任藥師,研究方向為醫(yī)院制劑開發(fā)研究。E-mail:liruiming321@163.com

    Study on the Ldentification of Fufang Linggui Granules By Thin-layer Chromatography

    LIU Liuyi LIU Lijun JI Qiufeng LI Ruiming*

    The Seventh Affiliated Hospital of Sun Yat-Sen University,Shenzhen 518107,China

    Abstract:Objective

    To establish the Thin-layer chromatography(TLC) identification method of Fufang Linggui Granules.

    Methods Thin-layer chromatography(TLC) method was used to qualitatively identify Cinnamomi Ramulus, Poria cocos and Rhubarb in the prescription of Fufang Linggui granules on self-made plates and prefabricated plates, and carried out low-humidity(RH32%), regular humidity(RH65%), high humidity(RH88%) durability test.Results The chromatograms of the test solutions of Cinnamomi Ramulus, Poria cocos and Rhubarb showed the same color spots on the same position in the chromatogram of the corresponding medicinal materials. The results were clear on the prefabricated plate and the self-made plate, and the chromatograms under various humidity conditions have obvious spots. Conclusion The method is simple, with good specificity, strong durability and no interference, and can be used as the thin-layer chromatography method of Fufang Linggui Granules.

    Key words:Fufang Linggui Granules; Thin-layer Chromatography(TLC); Quality Control

    自改革開放以來,隨著我國人民的生活水平不斷提高,越來越多的人患有與營養(yǎng)相關的代謝綜合征(高血壓、糖尿病、肥胖等)。中山大學附屬第七醫(yī)院秦鑒教授倡導服用加味苓桂術甘湯聯(lián)合短期禁食治療代謝綜合征,對于高血脂、高血壓、肥胖以及糖尿病,目前已有大量的臨床病例證明有肯定療效[1-3]。加味苓桂術甘湯以溫陽化飲第一方的經(jīng)典名方“苓桂術甘湯”進行加減,由茯苓、桂枝、大黃等7味中藥組成。本方重用茯苓為君藥,茯苓既善滲濕健脾,又可利水扶正,桂枝溫脾陽,暢營血,助運水,與茯苓合用化濕利水,具有溫陽化飲,健脾祛濕的功效。為便于患者攜帶以及服用,我院正在將加味苓桂術甘湯自主研發(fā)成醫(yī)院制劑——復方苓桂顆粒。在國內外研究報道中,僅查到黃曉紅于2002年發(fā)表的碩士學位論文對苓桂術甘湯開展了質量標準研究[4],其薄層色譜鑒別試驗主要參照《中國藥典》2000年版實施,此后《中國藥典》已有多版更新,且未查到國內外有類似組方的顆粒劑型的質量標準研究。為完善復方苓桂顆粒的質量標準,保證臨床用藥安全有效,本研究對制劑中的桂枝、茯苓、大黃進行薄層色譜鑒別研究,為復方苓桂顆粒質量標準的完善提供參考。

    1 儀器與材料

    1.1 儀器 EL204電子天平(梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司);WFH-203B 暗箱式三用紫外分析儀(上海米青科實業(yè)有限公司);P-1薄層色譜展開缸(上海信誼儀器廠有限公司);SHD-III循環(huán)水式真空泵(鞏義市予華儀器有限責任公司);KQ5200DE型臺式數(shù)控超聲波清洗器(東莞市科橋超聲波設備有限公司);HH-4電子恒溫水浴鍋(蘇州威爾實驗用品有限公司);DHG-9076A型電熱恒溫鼓風干燥箱臺(上海精宏實驗設備有限公司)。5AFB8854-D19B-4566-8745-6DE536630E59

    1.2 材料 復方苓桂顆粒(批號:20190316,實驗室自制);桂枝對照藥材(批號:121191-201605)、茯苓對照藥材(批號:121117-201509)、大黃對照藥材(批號:120902-201311),以上對照藥材均購自中國食品藥品檢定研究院;去桂枝顆粒樣品、去茯苓顆粒樣品、去大黃顆粒樣品(批號均為20190318,藥劑實驗室自制)、乙醇、無水乙醇、甲醇、二氯甲烷、石油醚(60~90℃)、乙醚、乙酸乙酯、環(huán)己烷、甲酸均為分析純;薄層層析硅膠G(批號:0130328,青島海洋化工有限公司)、薄層層析硅膠板(批號:HC39961356,默克化工技術(上海)有限公司)。

    2 方法與結果

    2.1 桂枝的薄層色譜鑒別

    2.1.1 溶液制備 取復方苓桂顆粒10 g,研細,加入乙醇50 mL,超聲處理30 min,靜止10 min,濾過,濾液置恒溫水浴鍋上蒸干,殘渣加入5 mL乙醇使其溶解,作為供試品溶液。取桂枝對照藥材5 g,與供試品溶液相同的方法進行制備對照藥材溶液。取去桂枝顆粒樣品10 g,按同法制備得桂枝陰性對照溶液。

    2.1.2 鑒別 自制板常濕(RH65%)條件下,照薄層色譜法(《中國藥典》2015版四部通則0502[5])進行試驗,吸取供試品溶液、對照藥材溶液、陰性對照溶液各10 μL,分別點于同一自制硅膠G薄層板上,以石油醚(60~90℃)-乙酸乙酯(17∶3)為展開劑,展開,取出,晾干,置三用紫外分析儀(365 nm)下檢視。供試品薄層色譜在對應位置上,與桂枝對照藥材顯示相同的淺藍色斑點,且桂枝陰性對照無此斑點。結果如圖1所示。

    2.1.3 耐用性考察

    2.1.3.1 不同相對濕度的比較 以“2.1.1”項下方法制備溶液為樣品,取點樣后的自制薄層板,分別在不同濕度的層析缸中展開,按“2.1.2”項下方法試驗。低濕(RH32%)和高濕(RH88%)條件下,供試品薄層色譜在對應位置上,與桂枝對照藥材顯示相同的淺藍色斑點,且桂枝陰性對照無此斑點,結果分別如圖2、圖3所示。

    2.1.3.2 不同薄層層析硅膠板的比較 以“2.1.1”項下方法制備溶液為樣品,取默克化工技術(上海)有限公司生產(chǎn)的薄層層析硅膠板,按照“2.1.2”項下方法在常濕(RH65%)條件試驗,供試品薄層色譜在對應位置上,與桂枝對照藥材顯示相同的淺藍色斑點,且桂枝陰性對照無此斑點。結果如圖4所示。

    2.2 茯苓的薄層色譜鑒別

    2.2.1 溶液制備 取復方苓桂顆粒18 g,研細,加入甲醇30 mL,超聲處理30 min,靜置10 min,濾過,濾液置恒溫水浴鍋上蒸干,殘渣加入二氯甲烷5 mL溶解,再濾過,取濾液濃縮至1 mL,作為供試品溶液。取茯苓對照藥材5 g,以供試品相同的方法制備對照藥材溶液。取去茯苓顆粒樣品,同法制備茯苓陰性對照溶液。

    2.2.2 鑒別 自制板常濕(RH65%)條件下,照薄層色譜法(《中國藥典》2015版四部通則0502[5])進行試驗,吸取上述3種溶液各6 μL,分別點于同一自制硅膠G薄層板上,以石油醚(60~90℃)-乙醚(9∶6)為展開劑,展開,取出,晾干,置三用紫外分析儀(365 nm)下檢視。供試品薄層色譜在對應位置上,與茯苓對照藥材顯示相同顏色的斑點,且茯苓陰性對照沒有此斑點。結果如圖5所示。

    2.2.3 耐用性考察

    2.2.3.1 不同相對濕度的比較 以“2.2.1”項下方法制備溶液為樣品,取點樣后的自制薄層板,分別在不同濕度的層析缸中展開,按“2.2.2” 項下方法試驗。低濕(RH32%)和高濕(RH88%)條件下,供試品薄層色譜在對應位置上,與茯苓對照藥材顯示相同的淺藍色斑點,且茯苓陰性對照無此斑點。結果分別如圖6、圖7所示。

    2.2.3.2 不同薄層層析硅膠板的比較 以“2.2.1”項下方法制備溶液為樣品,取默克化工技術(上海)有限公司生產(chǎn)的薄層層析硅膠板,按照“2.2.2” 項下方法在常濕(RH65%)條件試驗,供試品薄層色譜在對應位置上,與茯苓對照藥材顯示相同的淺藍色斑點,且茯苓陰性對照無此斑點。結果如圖8所示。

    2.3 大黃的薄層色譜鑒別

    2.3.1 溶液制備 取復方苓桂顆粒10 g,研細后加入無水乙醇20 mL,超聲處理30 min,靜置10 min,濾過,濾液置恒溫水浴鍋上濃縮至1 mL,制成供試品溶液。取大黃對照藥材1 g加甲醇5 mL,超聲處理5 min,靜置5 min,取上清液即為對照藥材溶液。取去大黃顆粒樣品10 g,按供試品方法制備得大黃陰性對照溶液。

    2.3.2 鑒別 自制板常濕(RH65%)條件下,照薄層色譜法(《中國藥典》2015版四部通則0502[5])進行試驗,吸取供試品溶液6 μL,對照藥材溶液2 μL,大黃陰性對照溶液6μL,分別點于同一自制硅膠G薄層板上,以環(huán)己烷-乙酸乙酯-甲酸(12∶3∶0.1)為展開劑,展開,取出,晾干,置三用紫外分析儀(254 nm)下檢視。供試品薄層色譜在對應位置上,與大黃對照藥材顯示相同的黃色斑點,且大黃陰性對照沒有此斑點。結果如圖9所示。

    2.3.3 耐用性考察

    2.3.3.1 不同相對濕度的比較 以“2.3.1”項下方法制備溶液為樣品,取點樣后的自制薄層板,分別在不同濕度的層析缸中展開,按“2.3.2” 項下方法試驗。低濕(RH32%)和高濕(RH88%)條件下,供試品薄層色譜在對應位置上,與大黃對照藥材顯示相同的淺藍色斑點,且茯苓陰性對照無此斑點。結果分別如圖10、圖11所示。

    2.3.3.2 不同薄層層析硅膠板的比較 以“2.3.1”項下方法制備溶液為樣品,取默克化工技術(上海)有限公司生產(chǎn)的薄層層析硅膠板,按照“2.3.2” 項下方法在常濕(RH65%)條件試驗,供試品薄層色譜在對應位置上,與大黃對照藥材顯示相同的淺藍色斑點,且大黃陰性對照無此斑點。結果如圖12所示。5AFB8854-D19B-4566-8745-6DE536630E59

    3 分析與討論

    復方苓桂顆粒成分較為復雜,各個成分之間極易產(chǎn)生干擾。薄層色譜法雖然操作簡單便捷,但容易受到樣品預處理方式,展開劑等相關條件影響[6]。因此,薄層色譜鑒別的條件應根據(jù)藥物組方來進行多次調整預實驗,才能確定鑒別的各個條件,保證鑒別的結果。

    3.1 桂枝薄層鑒別條件的選擇 桂枝薄層色譜研究先參照《中國藥典》2015版(一部)桂枝[7]的方法進行鑒別。用乙醚來預處理樣品,以香草醛硫酸試液為顯色劑。但進行多次試驗后發(fā)現(xiàn),分離效果不理想,雜質較多,考慮到乙醚的毒性以及蒸干乙醚的危險性,改用其他方法。參照藥典另一方法,以乙醇來對樣品進行預處理,顯色劑用二硝基苯肼乙醇試液,噴顯色劑后,雖有相同顏色的斑點,但較弱,顯色不明顯。經(jīng)過多次預實驗,參考文獻[8-9]方法,用乙醇預處理樣品,以石油醚(60~90℃)-乙酸乙酯(17∶3)為展開劑,在紫外光燈365 nm下檢視,斑點清晰明顯,陰性無干擾。與其他方法相比,無需使用乙醚,同時也不用配置顯色劑,就能取得較好的結果。

    3.2 茯苓薄層鑒別條件的選擇 在茯苓的薄層色譜研究中,先參照《中國藥典》2015版一部茯苓以及文獻[10]方法,對樣品乙醚超聲處理然后蒸干溶于正己烷中,但斑點分離效果不理想,參考文獻[11]預處理方法,加乙醚水浴回流,薄層色譜中分離效果仍不理想,且乙醚毒害性較大。采用文獻[12]中的處理方法,加乙酸乙酯超聲處理樣品,濾過蒸干后用甲醇溶解,紫外光燈365 nm下觀察拖尾嚴重,噴香草醛硫酸溶液后顯色不明顯。最后參考曲婷麗等[13]的參苓白術顆粒的薄層色譜鑒別方法后,先加甲醇超聲處理樣品,濾過濾液蒸干后,用二氯乙烷溶解,展開后置紫外光365 nm下檢視,斑點分離較好,陰性無干擾。和其他方法相比,該方法無需使用乙醚,安全性更好,也無需水浴回流,節(jié)省能耗。

    3.3 大黃薄層鑒別條件的選擇 對于大黃的薄層鑒別,首先用甲醇超聲處理,再加水和鹽酸回流,然后用乙醚提取,揮干后,殘渣加入三氯甲烷即得到供試品溶液,但分離效果不理想且拖尾現(xiàn)象嚴重。進一步參考王暢等[14]對榛苓顆粒的薄層色譜方法,將展開劑調整為石油醚(30~60 ℃):甲酸∶酸乙酯(15∶1∶5),效果仍不理想,有較多雜質干擾。經(jīng)過多次預實驗,改進供試品的制備方法:樣品加無水乙醇超聲處理,濾過后水浴濃縮得到供試品溶液。展開劑選用環(huán)己烷-乙酸乙酯-甲酸(12∶3∶0.1)。在紫外光365 nm檢視下,斑點分離完好,清晰,陰性無干擾。與藥典記載方法以及其他文獻方法相比,此方法預處理只需使用無水乙醇,且操作便捷,無需多次過濾和加熱回流。另外文獻中使用了三氯甲烷,三氯甲烷對人體危害性大,而本試驗采用的無水乙醇增加了安全性,同時也達到了良好的效果。

    3.4 薄層板的選擇 不同薄層板對藥材的承載量不同,分離效果可能會有差異。根據(jù)實驗結果,三味藥材在自制板和預制板上,都能顯示清晰的斑點,分離較好,陰性都無干擾,但預制板的斑點更加清晰、圓整,分離度較高,載樣量較小,預制板的分離度較低,載樣量較大,加大點樣量可得到滿意的結果。薄層板的耐用性實驗提示本方法兩者都適用,而預制板效果更好。

    3.5 不同相對濕度的影響 比較桂枝在3個不同濕度條件的薄層色譜圖,常濕條件下斑點圓整、清晰,而低濕條件下,對應位置的色譜斑點更加清晰可見,因此該方法在低濕條件下也適用,并且效果更好。而高濕條件下,與常濕條件相比,對應位置的色譜斑點較為模糊,但斑點仍能分離完好可見,提示本方法也可適用于高濕條件下。

    比較茯苓、大黃在3個不同濕度條件的薄層色譜圖,與常濕色譜圖相比,低濕和高濕的色譜圖在對應位置上的斑點雖可見,斑點仍分離完好,但都較為模糊。說明本方法雖然可適用于低濕和高濕條件下,但效果不如常濕條件。在對照藥材色譜圖相應的位置上,各個濕度環(huán)境下的各供試品色譜均顯示相同顏色斑點,并且陰性對照色譜上無,提示本實驗方法耐用性良好。

    4 結論

    通過本實驗項目的優(yōu)化與驗證,本文建立的復方苓桂顆粒的桂枝、茯苓、大黃的薄層鑒別項色譜斑點清晰,專屬性強,陰性對照無干擾。實際操作簡便,耐用性好,可作為復方苓桂顆粒的定性鑒別。

    參考文獻

    [1]柯斌,師林,張俊杰,等.加味苓桂術甘湯聯(lián)合短期禁食治療肥胖合并高血壓病的臨床研究[J].中國中醫(yī)藥科技,2012,19(5):399-400.

    [2]柯斌,師林,張俊杰,等.加味苓桂術甘湯聯(lián)合短期禁食對脾虛痰濕型高脂血癥患者血管內皮功能的保護作用[J].中國中醫(yī)藥科技,2012,19(3):203.

    [3]柯斌,師林,張俊杰,等.加味苓桂術甘湯聯(lián)合短期極低熱量飲食治療脾虛痰濕型高脂血癥合并脂肪肝的臨床研究[J].實用醫(yī)學雜志,2012,28(4):655-657.

    [4]黃曉紅.苓桂術甘湯質量標準的研究[D].沈陽:沈陽藥科大學,2002.

    [5]國家藥典委員會.中國藥典四部(2015年版)[S].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2015:57.

    [6]何姣,張雅惠,孫文基.肉桂、桂枝薄層鑒別方法之改進初探[J].中國藥品標準,2008(1):34-35.

    [7]國家藥典委員會.中國藥典一部(2015年版)[S].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2015:276.

    [8]李洋,王秀麗.清熱養(yǎng)陰除濕丸質量標準研究[J].中華中醫(yī)藥雜志,2017,32(12):5636-5639.

    [9]查祎凡,聶黎行,于健東,等.骨刺片高效薄層色譜法鑒別方法研究[J].中國藥業(yè),2018,27(8):18-21.

    [10]孔燕凌.舒散顆粒的薄層色譜鑒別[J].光明中醫(yī),2017,32(21):3087-3089.

    [11]陳汝玲,梁仕云,聶珍,等.黃精舒眠顆粒質量標準研究[J].貴陽中醫(yī)學院學報,2018,40(4):25-29.

    [12]陳忠新,李強,戴臨風,等.真武湯顆粒劑質量標準研究[J].黑龍江醫(yī)藥,2015,28(1):52-55.

    [13]曲婷麗,鄧亞寧,郝麗宏,等.參苓白術顆粒的薄層色譜鑒別方法研究[J].中成藥,2008,30(12):1876-1877.

    [14]王暢,張蕊多,王仁廣,等.榛苓顆粒質量標準研究[J].實用藥物與臨床,2017,20(11):1314-1318.

    (收稿日期:2021-07-02 編輯:陶希睿)5AFB8854-D19B-4566-8745-6DE536630E59

    猜你喜歡
    薄層色譜法質量標準
    華澤蘭質量標準的研究
    中成藥(2019年12期)2020-01-04 02:02:56
    功勞木質量標準的改進
    中成藥(2018年9期)2018-10-09 07:18:42
    石見穿質量標準的研究
    中成藥(2018年7期)2018-08-04 06:04:24
    抗骨增生丸質量標準的改進
    中成藥(2018年7期)2018-08-04 06:04:06
    維藥降糖孜亞比提片定性定量方法研究
    香芪生乳合劑質量標準研究
    腰痛康膠囊的質量標準研究
    薄層色譜法檢測阿奇霉素及其有關物質
    抗感利咽糖漿的制備及質量標準研究
    五味降脂膠囊的質量標準研究
    不卡av一区二区三区| 丰满迷人的少妇在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 亚洲中文av在线| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产又爽黄色视频| 国产精品一二三区在线看| 国产在视频线精品| 午夜日韩欧美国产| 咕卡用的链子| av不卡在线播放| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产亚洲一区二区精品| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 成年动漫av网址| 18禁国产床啪视频网站| 日韩三级视频一区二区三区| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲精品国产av成人精品| 美女扒开内裤让男人捅视频| 岛国在线观看网站| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 午夜久久久在线观看| 一本色道久久久久久精品综合| e午夜精品久久久久久久| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产精品 国内视频| 国产精品成人在线| bbb黄色大片| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 日韩大片免费观看网站| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 9191精品国产免费久久| 欧美黄色淫秽网站| 一区二区三区激情视频| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美另类一区| 日日夜夜操网爽| 我要看黄色一级片免费的| 老司机影院成人| 国产精品 欧美亚洲| 国产精品av久久久久免费| 欧美97在线视频| 国产真人三级小视频在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 久久天堂一区二区三区四区| 一级,二级,三级黄色视频| 他把我摸到了高潮在线观看 | 国产男女超爽视频在线观看| 99香蕉大伊视频| av天堂久久9| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 久久精品国产a三级三级三级| 深夜精品福利| 午夜福利在线观看吧| 最新在线观看一区二区三区| 91九色精品人成在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 激情视频va一区二区三区| 久久狼人影院| 国产有黄有色有爽视频| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 淫妇啪啪啪对白视频 | 精品免费久久久久久久清纯 | 中文欧美无线码| av片东京热男人的天堂| 啦啦啦在线免费观看视频4| a级毛片黄视频| 午夜免费成人在线视频| 黄色视频,在线免费观看| 波多野结衣一区麻豆| 国产高清videossex| 国产精品久久久久久精品电影小说| 午夜福利视频在线观看免费| 叶爱在线成人免费视频播放| 在线av久久热| 午夜福利影视在线免费观看| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 老司机午夜福利在线观看视频 | 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产欧美日韩一区二区精品| 9色porny在线观看| 丝袜在线中文字幕| 国产一区二区激情短视频 | 亚洲成人免费av在线播放| 一个人免费在线观看的高清视频 | 韩国高清视频一区二区三区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产日韩欧美视频二区| 18在线观看网站| 亚洲中文av在线| 在线精品无人区一区二区三| 国产欧美日韩一区二区三 | 久久人妻熟女aⅴ| 最近中文字幕2019免费版| 宅男免费午夜| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 国产亚洲精品久久久久5区| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 中文字幕高清在线视频| 国产av又大| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 一个人免费看片子| 九色亚洲精品在线播放| 9色porny在线观看| 搡老乐熟女国产| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲精品国产一区二区精华液| av又黄又爽大尺度在线免费看| 黄色片一级片一级黄色片| 黄片大片在线免费观看| 欧美日韩一级在线毛片| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产精品影院久久| 永久免费av网站大全| 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 欧美av亚洲av综合av国产av| 悠悠久久av| 老司机影院毛片| 另类精品久久| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲综合色网址| 操美女的视频在线观看| 黄色片一级片一级黄色片| 一区二区三区精品91| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 国产精品 国内视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产男女超爽视频在线观看| 色94色欧美一区二区| 国产主播在线观看一区二区| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 久久这里只有精品19| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产亚洲精品第一综合不卡| 中国美女看黄片| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产一级毛片在线| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久ye,这里只有精品| 又紧又爽又黄一区二区| 99精品欧美一区二区三区四区| 日韩有码中文字幕| 9191精品国产免费久久| 午夜福利乱码中文字幕| 国产欧美日韩一区二区精品| 欧美性长视频在线观看| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 国产成人系列免费观看| 久久精品成人免费网站| 99国产精品99久久久久| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| av超薄肉色丝袜交足视频| 制服人妻中文乱码| 欧美+亚洲+日韩+国产| 黄色视频,在线免费观看| 老司机福利观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 久久久国产精品麻豆| 桃花免费在线播放| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 大陆偷拍与自拍| 91麻豆av在线| 国产精品一二三区在线看| 视频区欧美日本亚洲| 日韩大片免费观看网站| 一区二区三区激情视频| 黄色视频,在线免费观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 一本大道久久a久久精品| 精品视频人人做人人爽| 99香蕉大伊视频| av电影中文网址| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 成人手机av| 亚洲av成人一区二区三| 久久毛片免费看一区二区三区| 欧美成狂野欧美在线观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 男人舔女人的私密视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 美女福利国产在线| 亚洲精品国产av成人精品| 一本大道久久a久久精品| 国产精品熟女久久久久浪| 免费日韩欧美在线观看| 久久国产精品影院| 美女主播在线视频| 桃花免费在线播放| 成人国语在线视频| 日韩有码中文字幕| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 美女国产高潮福利片在线看| 妹子高潮喷水视频| 午夜免费成人在线视频| 亚洲视频免费观看视频| 亚洲精品美女久久av网站| 日本a在线网址| 91国产中文字幕| 成在线人永久免费视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲一码二码三码区别大吗| 后天国语完整版免费观看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| av片东京热男人的天堂| 国产精品一区二区在线不卡| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| a级毛片黄视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 最近最新中文字幕大全免费视频| netflix在线观看网站| 两个人免费观看高清视频| 亚洲国产av新网站| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产福利在线免费观看视频| 黄色毛片三级朝国网站| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 成年人免费黄色播放视频| 久久久久视频综合| 嫩草影视91久久| 国产精品 国内视频| 99九九在线精品视频| 免费在线观看完整版高清| 成人国语在线视频| 久久久久久免费高清国产稀缺| 中文字幕人妻丝袜制服| 日日夜夜操网爽| 国产免费av片在线观看野外av| 热99re8久久精品国产| 国产亚洲av高清不卡| 90打野战视频偷拍视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产成人av激情在线播放| 欧美精品高潮呻吟av久久| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 超碰成人久久| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲欧洲日产国产| 国产一区有黄有色的免费视频| 香蕉国产在线看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 免费观看人在逋| 一区二区三区四区激情视频| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产日韩欧美亚洲二区| 女警被强在线播放| 国产亚洲一区二区精品| 老鸭窝网址在线观看| www.熟女人妻精品国产| 国产在线观看jvid| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 精品卡一卡二卡四卡免费| 高清视频免费观看一区二区| 中国国产av一级| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲国产av新网站| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲av国产av综合av卡| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 性高湖久久久久久久久免费观看| 亚洲色图综合在线观看| www.999成人在线观看| 国产精品免费大片| 新久久久久国产一级毛片| 欧美成狂野欧美在线观看| 午夜激情av网站| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 日本wwww免费看| 亚洲精品在线美女| 麻豆av在线久日| 亚洲精品国产av成人精品| 另类亚洲欧美激情| 国产精品免费大片| 极品少妇高潮喷水抽搐| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 丁香六月欧美| 日本黄色日本黄色录像| 国产高清videossex| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 99热网站在线观看| av在线app专区| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产精品1区2区在线观看. | 欧美日韩精品网址| 国产成人精品无人区| 精品国产国语对白av| 国产在线免费精品| 亚洲精品久久午夜乱码| 另类亚洲欧美激情| 国产精品 欧美亚洲| 国产精品久久久av美女十八| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 不卡一级毛片| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产精品99久久99久久久不卡| 欧美激情高清一区二区三区| 国产精品久久久久成人av| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产成人免费无遮挡视频| 久久av网站| 一级毛片电影观看| 久热这里只有精品99| av网站在线播放免费| 国产日韩欧美亚洲二区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 自线自在国产av| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产成人精品无人区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 99精国产麻豆久久婷婷| 啦啦啦在线免费观看视频4| 精品乱码久久久久久99久播| 丰满迷人的少妇在线观看| 久热这里只有精品99| 精品欧美一区二区三区在线| 亚洲第一av免费看| 91麻豆av在线| 午夜福利乱码中文字幕| 伦理电影免费视频| 午夜福利,免费看| 男女国产视频网站| 久久毛片免费看一区二区三区| 国产成人啪精品午夜网站| 日韩电影二区| www.精华液| 国产在线一区二区三区精| 亚洲天堂av无毛| 天堂俺去俺来也www色官网| 啪啪无遮挡十八禁网站| 国产精品99久久99久久久不卡| 日韩一区二区三区影片| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲国产精品一区二区三区在线| www日本在线高清视频| 久久精品国产亚洲av高清一级| av电影中文网址| 日韩视频一区二区在线观看| 91精品国产国语对白视频| 亚洲,欧美精品.| 免费av中文字幕在线| 日韩精品免费视频一区二区三区| 欧美中文综合在线视频| 欧美在线黄色| 91麻豆av在线| 国产av一区二区精品久久| 国产精品免费大片| kizo精华| 日本av手机在线免费观看| 欧美黑人欧美精品刺激| xxxhd国产人妻xxx| 视频区欧美日本亚洲| 丝袜美足系列| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 另类亚洲欧美激情| 一级毛片电影观看| 久久中文看片网| 欧美大码av| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 一级毛片精品| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 黄色视频不卡| 99九九在线精品视频| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国产精品久久久久成人av| 久久人妻熟女aⅴ| 老司机影院成人| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 丝袜人妻中文字幕| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲国产av影院在线观看| 男女午夜视频在线观看| 国产成人免费观看mmmm| 久久狼人影院| 青春草亚洲视频在线观看| 精品乱码久久久久久99久播| 国精品久久久久久国模美| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲欧美清纯卡通| 母亲3免费完整高清在线观看| 97精品久久久久久久久久精品| 欧美日韩成人在线一区二区| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 三级毛片av免费| av线在线观看网站| 一本色道久久久久久精品综合| 国产一区有黄有色的免费视频| av网站在线播放免费| 午夜福利一区二区在线看| av天堂久久9| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 久久 成人 亚洲| 成人亚洲精品一区在线观看| 不卡av一区二区三区| av网站免费在线观看视频| 国产精品一区二区精品视频观看| 亚洲美女黄色视频免费看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲国产看品久久| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 精品高清国产在线一区| 亚洲七黄色美女视频| 手机成人av网站| 嫁个100分男人电影在线观看| 美女视频免费永久观看网站| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 伦理电影免费视频| 黄色视频不卡| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 狠狠狠狠99中文字幕| 精品国内亚洲2022精品成人 | 日本五十路高清| 日韩大片免费观看网站| 纯流量卡能插随身wifi吗| 中文欧美无线码| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 一本色道久久久久久精品综合| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美大码av| 黄色视频不卡| 又黄又粗又硬又大视频| 美女大奶头黄色视频| 国产视频一区二区在线看| 国产一区二区三区av在线| 久久久久久久国产电影| 亚洲精品乱久久久久久| 国产又色又爽无遮挡免| 国产欧美日韩一区二区三 | 国产又色又爽无遮挡免| 国产精品一区二区免费欧美 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 黄片大片在线免费观看| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 各种免费的搞黄视频| avwww免费| 欧美久久黑人一区二区| 亚洲人成77777在线视频| av不卡在线播放| 色精品久久人妻99蜜桃| 黄色 视频免费看| 亚洲国产av影院在线观看| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产精品一区二区在线不卡| 视频区欧美日本亚洲| 老司机深夜福利视频在线观看 | 999久久久国产精品视频| 色婷婷av一区二区三区视频| 亚洲国产看品久久| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 久久久国产精品麻豆| 女性被躁到高潮视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 美女脱内裤让男人舔精品视频| www日本在线高清视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲 国产 在线| 一级片'在线观看视频| 国产一卡二卡三卡精品| 国产1区2区3区精品| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产精品国产三级国产专区5o| 热99re8久久精品国产| 男女无遮挡免费网站观看| 精品一区二区三区av网在线观看 | 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产精品一区二区精品视频观看| 欧美日韩福利视频一区二区| 亚洲国产看品久久| 久久99热这里只频精品6学生| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 中文字幕精品免费在线观看视频| 交换朋友夫妻互换小说| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲精品美女久久av网站| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲五月婷婷丁香| 午夜免费成人在线视频| 欧美精品av麻豆av| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 久久精品国产综合久久久| 亚洲av电影在线进入| 日本av手机在线免费观看| 欧美乱码精品一区二区三区| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产免费av片在线观看野外av| 久久这里只有精品19| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 久久国产精品影院| 亚洲性夜色夜夜综合| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 欧美国产精品va在线观看不卡| 一个人免费在线观看的高清视频 | 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 成人国语在线视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 777米奇影视久久| 男人添女人高潮全过程视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产主播在线观看一区二区| 久久久久精品国产欧美久久久 | 制服诱惑二区| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲 国产 在线| 两人在一起打扑克的视频| 波多野结衣av一区二区av| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 丝袜喷水一区| 91麻豆av在线| 啦啦啦 在线观看视频| 国产精品熟女久久久久浪| 久久久国产成人免费| 亚洲国产看品久久| 国产免费视频播放在线视频| 交换朋友夫妻互换小说| www.自偷自拍.com| 国产精品一区二区在线不卡| 日韩欧美免费精品| 韩国高清视频一区二区三区| 成年女人毛片免费观看观看9 | 久久国产精品人妻蜜桃| 高清视频免费观看一区二区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 人妻一区二区av| 久久久久久久久免费视频了| 热99久久久久精品小说推荐| 国产成人av激情在线播放| 亚洲精品粉嫩美女一区| 看免费av毛片| 日韩视频一区二区在线观看| 不卡av一区二区三区| 久久免费观看电影| 超碰97精品在线观看| 日本一区二区免费在线视频| 涩涩av久久男人的天堂| 成年女人毛片免费观看观看9 | 亚洲欧洲日产国产| 宅男免费午夜| 国产1区2区3区精品| 国产有黄有色有爽视频| 精品福利观看| a在线观看视频网站| 欧美日韩黄片免| 久久这里只有精品19| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 男男h啪啪无遮挡| 午夜福利在线观看吧| 91成人精品电影| 精品少妇久久久久久888优播| 久久99一区二区三区| 久久久久久人人人人人| 美女扒开内裤让男人捅视频| 国产精品一区二区在线观看99| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 国产区一区二久久| 国产精品二区激情视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产伦理片在线播放av一区| 99九九在线精品视频| 国产av又大| 久久久精品免费免费高清| 美国免费a级毛片| 69精品国产乱码久久久| 国产淫语在线视频| 精品少妇久久久久久888优播| 大陆偷拍与自拍| 狂野欧美激情性bbbbbb| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 亚洲免费av在线视频| 热99久久久久精品小说推荐| 精品高清国产在线一区| 国产福利在线免费观看视频| 亚洲精品在线美女| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产一区有黄有色的免费视频| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产一区二区三区综合在线观看| 人妻久久中文字幕网| 免费日韩欧美在线观看| 久久久久国内视频| 天堂俺去俺来也www色官网| 精品国产一区二区久久| avwww免费| 啦啦啦视频在线资源免费观看|