成都?xì)馊苣z散射吸濕增長因子多變量影響分析

佟景哲，倪長健①，杜云松，陳云強(qiáng)，張城語 (1.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，四川 成都 610225；2.高原大氣與環(huán)境四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610225；.四川省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測總站，四川 成都 610091；.四川省氣象服務(wù)中心，四川 成都 610072)

大氣氣溶膠是由大氣介質(zhì)和混合于其中的固體或液體顆粒物組成的體系[1]，由于氣溶膠中的硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽和海鹽等無機(jī)成分及部分有機(jī)物粒子具有吸濕性，在不同水汽條件下，其粒徑、質(zhì)量、密度和折射指數(shù)等微物理參數(shù)會(huì)發(fā)生變化，致使氣溶膠粒子群宏觀上的物理、化學(xué)和光學(xué)性質(zhì)不斷改變[2]。氣溶膠散射吸濕增長因子為相同波長條件下“濕”狀態(tài)氣溶膠散射系數(shù)與“干”狀態(tài)氣溶膠散射系數(shù)的比值[3]。作為表征氣溶膠吸濕性光學(xué)效應(yīng)的重要參數(shù)，氣溶膠散射吸濕增長因子不僅能反映大氣能見度的變化，也是用來評(píng)估氣溶膠直接輻射強(qiáng)迫不確定性的重要因子[4-5]。

氣溶膠散射吸濕增長因子隨相對(duì)濕度的變化存在多種參數(shù)化方案。早在1969年，KASTEN[6]就提出氣溶膠散射吸濕增長因子的γ-模型，它已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于衛(wèi)星遙感、輻射傳輸模型和全球氣候模式中的因子計(jì)算。SONG等[7]對(duì)γ-模型進(jìn)行改進(jìn)，構(gòu)建了基于二次多項(xiàng)式的散射吸濕增長模型，可提升北京市氣溶膠吸濕性模擬效果[8]。KOTCHENRUTHER等[9]提出雙參數(shù)形式的散射吸濕增長模型，劉新罡等[10]基于該模型探討了廣州市海洋型、海洋/城市混合型和城市型氣溶膠散射吸濕增長因子特點(diǎn)。此外，CHEN等[11]指出，冪指數(shù)形式的散射吸濕增長模型在天津市武清區(qū)等地區(qū)秋、冬季具有更好的適用性。綜上分析可見，目前氣溶膠散射吸濕增長因子模型均是以相對(duì)濕度為基礎(chǔ)構(gòu)建的單變量模型，不同模型擬合效果對(duì)氣溶膠類型和區(qū)域變化具有較強(qiáng)敏感性。

黑碳?xì)馊苣z(BC)自身不具有吸濕性，由于其能吸附大量吸濕性物質(zhì)(硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽等)而對(duì)氣溶膠吸濕性產(chǎn)生影響。研究[12-13]表明，黑碳老化可導(dǎo)致黑碳顆粒物在混合態(tài)、形貌、粒徑和化學(xué)組成等方面發(fā)生顯著變化，進(jìn)而可能造成氣溶膠吸濕光學(xué)效應(yīng)發(fā)生顯著改變。張城語等[14]基于相對(duì)濕度和黑碳質(zhì)量濃度(ρBC)構(gòu)建了成都地區(qū)氣溶膠散射吸濕增長因子的雙變量模型，顯著提升了氣溶膠散射吸濕增長因子的模擬精度。另外，劉凡等[15]發(fā)現(xiàn)，相對(duì)濕度增加會(huì)促進(jìn)硫氧化率和氮氧化率，導(dǎo)致PM1質(zhì)量濃度(ρPM1)/PM2.5質(zhì)量濃度(ρPM2.5)和ρPM2.5/PM10質(zhì)量濃度(ρPM10)隨相對(duì)濕度增加而增大。結(jié)合氣溶膠等效復(fù)折射率的實(shí)部與ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10的相關(guān)性分析成果[16]，氣溶膠吸濕性在影響其粒徑分布的同時(shí)，也會(huì)改變氣溶膠等效復(fù)折射率的實(shí)部，從而誘發(fā)氣溶膠散射吸濕增長因子的復(fù)雜響應(yīng)。

氣溶膠散射吸濕增長因子的演化是多變量綜合作用的結(jié)果，具有高維、非線性和不確定性等特點(diǎn)。基于成都市2017年10—12月濁度計(jì)、黑碳儀和環(huán)境顆粒物監(jiān)測儀逐時(shí)觀測數(shù)據(jù)，以及該時(shí)段同時(shí)次大氣能見度(V)、相對(duì)濕度(RH)和二氧化氮(NO2)監(jiān)測資料，采用光學(xué)綜合法計(jì)算氣溶膠散射吸濕增長因子，利用廣義可加模型(generalized additive model，GAM)分析相對(duì)濕度和不同氣溶膠組分的協(xié)同作用對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的影響。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

數(shù)據(jù)包括成都市2017年10—12月濁度計(jì)、黑碳儀和環(huán)境顆粒物監(jiān)測儀地面逐時(shí)觀測資料，以及該時(shí)段同時(shí)次大氣能見度，相對(duì)濕度和NO2質(zhì)量濃度等環(huán)境氣象監(jiān)測數(shù)據(jù)。相關(guān)儀器如下：

(1)525 nm波長處“干”狀態(tài)下氣溶膠散射系數(shù)由濁度計(jì)(AURORA-3000型，Ecotech公司，澳大利亞)進(jìn)行觀測，采樣頻率為5 min·次-1，采用TSP切割頭，檢測范圍為>0.25 Mm-1，每24 h進(jìn)行零點(diǎn)檢查，24 h零點(diǎn)漂移<±1%，每周采用R134a氣體進(jìn)行跨度標(biāo)定，通過內(nèi)部溫濕度傳感器來控制濁度計(jì)內(nèi)部加熱系統(tǒng)，使得儀器內(nèi)部腔室中氣溶膠相對(duì)濕度控制在40%以下，將其作為氣溶膠的“干”狀態(tài)。

(2)等效黑碳質(zhì)量濃度(ρBC)數(shù)據(jù)由黑碳檢測儀(AE-31型，Magee Scientific公司，美國)獲取，其有7個(gè)測量通道，波長分別為370、470、520、590、660、880和950 nm，數(shù)據(jù)采集頻率為5 min·次-1。黑碳儀采用TSP切割頭，采樣頭與儀器連接處增設(shè)硅膠管以減少水分對(duì)黑碳測量值的影響。

(3)大氣中PM10、PM2.5和PM1顆粒物質(zhì)量濃度(ρPM10、ρPM2.5和ρPM1)數(shù)據(jù)由環(huán)境顆粒物監(jiān)測儀(GRIMM-180，GRIMM公司，德國)實(shí)時(shí)測量，數(shù)據(jù)采集頻率為5 min·次-1。

(4)大氣能見度和相對(duì)濕度等氣象要素由一體式氣象站(LUFFT WS600，德國)進(jìn)行監(jiān)測，氣態(tài)污染物NO2濃度由氮氧化物(NO-NO2-NOx)分析儀(Thermo 42i型，美國)進(jìn)行監(jiān)測。

觀測點(diǎn)位于成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院綜合大樓樓頂(30°39′ N、104°02′ E)，距離地面高度21 m，四周2 km內(nèi)無高大建筑物，視野開闊；觀測點(diǎn)在成都市一環(huán)路以內(nèi)，周圍為集中居住區(qū)，5 km范圍內(nèi)無明顯工業(yè)大氣污染源。將上述監(jiān)測數(shù)據(jù)統(tǒng)一處理為小時(shí)均值數(shù)據(jù)。首先，剔除出現(xiàn)降水、沙塵和大風(fēng)現(xiàn)象所在日的全部數(shù)據(jù)；其次，剔除儀器烘干后相對(duì)濕度仍大于40%的異常數(shù)據(jù)，以排除水汽影響；最后，剔除超出界限值數(shù)據(jù)、連續(xù)無變化數(shù)據(jù)和缺測數(shù)據(jù)，由此獲得匹配樣本1 221個(gè)。

1.2 氣溶膠散射吸濕增長因子的計(jì)算

大氣消光系數(shù)為光線在大氣中傳播單位距離時(shí)的相對(duì)衰減率，當(dāng)對(duì)比感閾值(ε)為0.05時(shí)，550 nm波長處環(huán)境大氣消光系數(shù)〔bext(RH)，Mm-1〕與大氣能見度(V，km)的關(guān)系式[17]為

(1)

對(duì)550 nm波長處大氣消光系數(shù)進(jìn)行分解，計(jì)算公式[18]為

bext(RH)=bsp(RH)+bap+bsg+bag。

(2)

式(2)中，bsp(RH)為550 nm波長處氣溶膠散射系數(shù)，Mm-1；bap為550 nm波長處氣溶膠吸收系數(shù)，Mm-1；bsg為大氣散射系數(shù)，Mm-1；bag為吸收系數(shù)，Mm-1。

由于濁度計(jì)觀測的是525 nm波長處“干”狀態(tài)下氣溶膠散射系數(shù)(bsp,525，Mm-1)，根據(jù)文獻(xiàn)[19-20]，需對(duì)bsp,525進(jìn)行修訂得到550 nm波長處“干”狀態(tài)下氣溶膠散射系數(shù)(bsp)，訂正計(jì)算公式為

(3)

式(3)中，α為成都市Angstrom波長指數(shù)，為1.36[21]。

黑碳檢測儀直接觀測得到未經(jīng)訂正的為880 nm波長處等效黑碳質(zhì)量濃度(ρBC，μg·m-3)。參照BERGSTROM等[22]提出的訂正公式，先利用ρBC反演得到532 nm波長處吸收系數(shù)(bap,532，Mm-1)，再由bap,532進(jìn)一步訂正得到550 nm波長處吸收系數(shù)(bap，Mm-1)，上述計(jì)算公式為

bap,532=8.28ρBC+2.23，

(4)

(5)

參照PENNDORF[23]的研究成果，550 nm波長處bsg取值一般為13 Mm-1。

bag一般僅考慮NO2的吸收，參照SLOANE等[24]計(jì)算方法，550 nm波長處bag計(jì)算公式為

bag=0.33ρNO2。

(6)

式(6)中，ρNO2為NO2質(zhì)量濃度，10-9g·m-3。

基于式(1)～(6)的計(jì)算結(jié)果，采用光學(xué)綜合法計(jì)算氣溶膠散射吸濕增長因子(f)，其計(jì)算公式為

(7)

1.3 廣義可加模型(GAM)的計(jì)算

GAM模型是加性模型的擴(kuò)展，具有解釋響應(yīng)變量與影響因子之間非線性關(guān)系的能力。GAM模型基本形式[25]為

g(μ)=β+s1(X1)+s2(X2)+…+si(Xi)+ε。

(8)

式(8)中，g(μ)為連接函數(shù)；s1，s2，…，si為連接解釋變量的平滑函數(shù)，主要包括樣條平滑函數(shù)、局部回歸平滑函數(shù)和三次樣條函數(shù)等，該文采用樣條平滑函數(shù)；Xi為解釋變量；β為截距；ε為殘差。為保證所建立GAM模型可靠性，采用R軟件gam.check函數(shù)和壓軸回歸法(reduced major axis regression，RMA)對(duì)結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證。

2 結(jié)果與討論

2.1 氣溶膠散射吸濕增長因子模型解釋變量的選取

CHENG等[26]研究表明，顆粒物質(zhì)量濃度之比在一定程度上可用來表征氣溶膠組分結(jié)構(gòu)信息。另外，基于文獻(xiàn)[27]的研究成果可知，氣溶膠散射吸濕增長因子(f)不僅與相對(duì)濕度變化密切相關(guān)，也對(duì)氣溶膠結(jié)構(gòu)和組分變化較為敏感，因此，將RH、ρBC、ρBC/ρPM1、ρBC/ρPM2.5、ρBC/ρPM10、ρPM1/ρPM2.5、ρPM1/ρPM10和ρPM2.5/ρPM10共8個(gè)因子作為f因子的初始解釋變量。

由于選取的初始解釋變量較多，各變量之間通常會(huì)存在多重共線性問題。多重共線性問題指回歸模型中自變量之間存在高度相關(guān)性而造成模型估計(jì)失真或擬合過度，在進(jìn)行GAM模型建模前應(yīng)剔除可能存在多重共線性問題的解釋變量。采用相關(guān)性分析和方差膨脹因子(VIF)相結(jié)合的方法對(duì)變量間多重共線性問題進(jìn)行診斷。容差為某變量不能由方程中其他自變量解釋的方差的占比，其值的倒數(shù)即為方差膨脹因子(VIF)。VIF是衡量多元線性回歸模型多重共線性嚴(yán)重程度的一種度量，VIF值大于1。VIF值越大，多重共線性問題越嚴(yán)重。通常認(rèn)為，當(dāng)VIF>3時(shí)，存在嚴(yán)重的共線性問題，并將導(dǎo)致模型參數(shù)估計(jì)不穩(wěn)定[28]。

由表1可知，ρBC/ρPM1與ρBC/ρPM2.5、ρBC/ρPM2.5與ρBC/ρPM10、ρPM1/ρPM10與ρPM2.5/ρPM10之間相關(guān)系數(shù)分別為0.821、0.715和0.783(均通過α=0.001的顯著性檢驗(yàn))。解釋變量間的相關(guān)系數(shù)較大時(shí)，解釋變量間通常存在嚴(yán)重的共線性關(guān)系，在模型構(gòu)建時(shí)通常只選取1個(gè)變量作為解釋變量。由于氣溶膠等效復(fù)折射率的實(shí)部與ρBC/ρPM2.5和ρPM1/ρPM2.5呈一定正相關(guān)關(guān)系，與ρPM2.5/ρPM10呈一定負(fù)相關(guān)關(guān)系[29]。因此，剔除解釋變量ρBC/ρPM1、ρBC/ρPM10和ρPM1/ρPM10，保留解釋變量ρBC/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10，從而降低解釋變量間的共線性問題。由表2可知，剔除解釋變量ρBC/ρPM1、ρBC/ρPM10和ρPM1/ρPM10后，所有解釋變量的VIF值均小于3，故以RH、ρBC、ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10這5個(gè)因子構(gòu)建氣溶膠散射吸濕增長因子的解釋變量集。與文獻(xiàn)[14]相比，該研究新增的ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10這3個(gè)解釋變量集中反映了氣溶膠結(jié)構(gòu)變化和二次化學(xué)反應(yīng)對(duì)氣溶膠組分的影響，因而能更加全面地表征氣溶膠散射吸濕增長因子受多變量影響的復(fù)雜性。

表1 解釋變量的相關(guān)系數(shù)矩陣

表2 解釋變量的多重共線性診斷結(jié)果

2.2 氣溶膠散射吸濕增長因子單變量GAM模型分析

將氣溶膠散射吸濕增長因子作為響應(yīng)變量，每次在解釋變量集中選取1個(gè)變量作為解釋變量，利用GAM模型分析各變量對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的影響(表3)。表3中，變量F統(tǒng)計(jì)值越大，其重要程度越高；P值越小，分析結(jié)果越顯著；調(diào)整后的判定系數(shù)(R2)為回歸平方和與總離差平方和的比值，用于判定回歸方程的擬合效果，值越大表明擬合效果越好。此外，當(dāng)解釋變量的自由度為1時(shí)表明解釋變量與響應(yīng)變量呈線性關(guān)系，自由度大于1時(shí)呈非線性關(guān)系。

由表3可知，RH、ρBC、ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10變量均對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子存在顯著影響(通過α=0.01的顯著性檢驗(yàn))，且每個(gè)變量自由度均大于1，即氣溶膠散射吸濕增長因子與解釋變量集中每個(gè)變量之間均存在顯著非線性關(guān)系。若響應(yīng)變量與解釋變量R2≥0.09，即可認(rèn)為兩者具有相關(guān)性[30]。由表3可知，RH和ρBC的R2分別為0.688和0.150，其值均≥0.09，表明這2個(gè)變量對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子變化影響相對(duì)較大；ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10的R2較小，分別為0.023、0.088和0.015，表明這3個(gè)變量對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子變化影響相對(duì)較小。ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10對(duì)氣溶膠等效復(fù)折射率實(shí)部的變化具有很好的指示意義，它們反映了氣溶膠組分變化同樣也會(huì)導(dǎo)致氣溶膠散射吸濕增長因子顯著響應(yīng)。綜上可知，氣溶膠散射吸濕增長因子是多變量影響下的復(fù)雜序列，具有高維、非線性和不確定性等特點(diǎn)。

表3 氣溶膠散射吸濕增長因子與單變量GAM模型的擬合結(jié)果

2.3 氣溶膠散射吸濕增長因子多變量GAM模型的構(gòu)建

基于解釋變量集進(jìn)一步構(gòu)建氣溶膠散射吸濕增長因子多變量影響的GAM模型，擬合結(jié)果見表4。由表4可知，RH、ρBC、ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10均通過α=0.001的顯著性檢驗(yàn)，即這5個(gè)解釋變量均具有顯著統(tǒng)計(jì)學(xué)意義；另外，結(jié)合各變量參考自由度可知，氣溶膠散射吸濕增長因子與RH、ρBC、ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10均存在顯著非線性關(guān)系。各解釋變量F統(tǒng)計(jì)值結(jié)果表明，變量對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子影響程度由高到低依次為RH>ρBC>ρPM2.5/ρPM10>ρBC/ρPM2.5>ρPM1/ρPM2.5，其相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為87.42%、9.66%、1.27%、1.14%和0.51%。這表明，除RH外，氣溶膠組分(ρBC、ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10)也是影響氣溶膠散射吸濕增長因子的重要因素，其中，ρBC的影響尤為明顯。氣溶膠散射吸濕增長因子多變量GAM模型調(diào)整后的判定系數(shù)為0.787，模型擬合效果良好。

表4 氣溶膠散射吸濕增長因子與5個(gè)解釋變量的GAM模型的擬合結(jié)果

通過對(duì)多變量GAM模型的分析，獲得解釋變量的平滑回歸函數(shù)，并得到各變量對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的影響效應(yīng)圖(圖1)。由圖1(A)可知，氣溶膠散射吸濕增長因子與RH呈非線性正相關(guān)，當(dāng)RH>80%時(shí)，氣溶膠散射吸濕增長因子隨RH增加呈快速上升趨勢，這與劉新罡等[10]的研究結(jié)果一致。由圖1(B)可知，氣溶膠散射吸濕增長因子與ρBC呈非線性負(fù)相關(guān)，當(dāng)ρBC>2.6 μg·m-3時(shí)，氣溶膠散射吸濕增長因子下降趨勢變緩。由于黑碳可吸附大量硫酸鹽和硝酸鹽，從而使氣溶膠粒子尺度增加，根據(jù)凝結(jié)增長公式，粒子越大，其粒徑增長過程越緩慢，這可能是氣溶膠散射吸濕增長因子隨ρBC升高而下降的原因。由圖1(C)可知，氣溶膠散射吸濕增長因子隨ρBC/ρPM2.5升高呈波動(dòng)下降趨勢，這可能與黑碳的非吸濕性和黑碳的混合態(tài)有關(guān)[31]。由圖1(D)可知，氣溶膠散射吸濕增長因子隨ρPM1/ρPM2.5升高總體變化較為平緩，當(dāng)ρPM1/ρPM2.5>0.86時(shí)，氣溶膠散射吸濕增長因子隨ρPM1/ρPM2.5增加呈較明顯上升趨勢，反映超細(xì)顆粒物(PM1)在細(xì)顆粒物(PM2.5)中占比的升高對(duì)氣溶膠散射消光的重要作用。由圖1(E)可知，當(dāng)ρPM2.5/ρPM10<0.75時(shí)，氣溶膠散射吸濕增長因子隨ρPM2.5/ρPM10增加大體呈較弱的波動(dòng)下降趨勢；當(dāng)ρPM2.5/ρPM10>0.75時(shí)，氣溶膠散射吸濕增長因子隨ρPM2.5/ρPM10增加呈一定上升趨勢。研究[32]表明，成都地區(qū)秋冬季PM2.5組分中有機(jī)碳(OC)、硫酸鹽和硝酸鹽比例明顯占優(yōu)，PM2.5在粗顆粒物(PM10)中占比增加會(huì)導(dǎo)致氣溶膠吸濕性增強(qiáng)，這可能是氣溶膠散射吸濕增長因子隨ρPM2.5/ρPM10變化呈復(fù)雜形態(tài)的原因。

2.4 氣溶膠散射吸濕增長因子多變量GAM模型的驗(yàn)證

采用R軟件gam.check函數(shù)對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子多變量GAM模型的擬合結(jié)果進(jìn)行殘差檢驗(yàn)，以驗(yàn)證氣溶膠散射吸濕增長多變量GAM模型的適用性。由圖2可知，樣本分位數(shù)與理論分位數(shù)(QQ圖)圖中點(diǎn)大致位于y=x直線上，且殘差分布在“0”附近的頻率較高，可以認(rèn)為殘差基本符合正態(tài)分布；另外，由散點(diǎn)圖可見，殘差分布隨機(jī)，無明顯趨勢，模型的可信度較高。

當(dāng)模型擬合值和觀測值不是固定變量而是隨機(jī)變量時(shí)，因變量和自變量通常不容易嚴(yán)格區(qū)分，而且自變量的離散性同樣不能忽視。因此，在選取回歸分析方法時(shí)，不應(yīng)只偏重優(yōu)化因變量的擬合效果，還應(yīng)同時(shí)兼顧因變量和自變量的擬合偏差。壓軸回歸法(RMA)的優(yōu)化準(zhǔn)則是數(shù)據(jù)點(diǎn)與回歸趨勢線構(gòu)成的三角形面積之和最小，該方法可同時(shí)兼顧因變量和自變量的擬合偏差。采用RMA方法評(píng)估氣溶膠散射吸濕增長因子的多變量GAM模型(模型1)、基于RH的單變量GAM模型(模型2)、基于RH單變量的二次多項(xiàng)式模型[7](模型3)以及基于RH和ρBC的雙變量參數(shù)化模型[14](模型4)的適用性(圖3)。由圖3可知，模型1、2、3和4的壓軸回歸決定系數(shù)分別為0.797、0.691、0.697和0.763，對(duì)應(yīng)的平均相對(duì)誤差(MRE)分別為10.04%、14.80%、15.67%和14.28%，即氣溶膠散射吸濕增長因子的多變量GAM模型擬合效果最佳。進(jìn)一步分析表明，模型2和模型3只考慮RH對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的影響，盡管兩者統(tǒng)計(jì)方法不同，但擬合效果總體差別不大。模型4引入RH和ρBC雙變量，因而氣溶膠散射吸濕增長因子模擬效果顯著提升。研究[15]表明，RH增加會(huì)誘發(fā)顆粒物化學(xué)組分發(fā)生變化，并導(dǎo)致ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10增大；另外，黑碳占比可反映黑碳外貌、混合狀態(tài)和黑碳對(duì)氣溶膠化學(xué)組分的影響[12,33]，模型1采用GAM模型綜合考慮RH和氣溶膠組分協(xié)同變化對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的影響，進(jìn)一步降低了擬合誤差，這為氣溶膠散射吸濕增長因子模型構(gòu)建提供了方法論。針對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子模型在高濕條件下的不確定性，分別計(jì)算模型1、2、3和4在高RH(RH>85%)條件下的氣溶膠散射吸濕增長因子，模型1、2、3和4擬合值與觀測值的決定系數(shù)分別為0.684、0.524、0.538和0.637，對(duì)應(yīng)的平均相對(duì)誤差分別為19.76%、24.85%、24.11%和22.42%。由此可見，模型1和模型4擬合效果明顯優(yōu)于模型2和模型3；另外，相較于模型4，模型1進(jìn)一步改善了在高RH(RH>85%)條件下氣溶膠散射吸濕增長因子的模擬效果。

RH為相對(duì)濕度，ρBC為等效黑碳質(zhì)量濃度，ρPM1、ρPM2.5和ρPM10分別為PM1、PM2.5和PM10質(zhì)量濃度；s表示解釋變量對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的平滑擬合值。 虛線表示擬合可加函數(shù)逐點(diǎn)標(biāo)準(zhǔn)差，即置信區(qū)間上、下限；實(shí)線表示解釋變量對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的平滑擬合曲線。

圖2 模型殘差檢驗(yàn)結(jié)果

模型1為多變量GAM模型，模型2為基于RH的單變量GAM模型，模型3為基于RH單變量的二次多項(xiàng)式模型， 模型4為基于RH和ρBC的雙變量參數(shù)化模型。R2為壓軸回歸決定系數(shù)，MRE為平均相對(duì)誤差。

3 結(jié)論

(1)采用相關(guān)性分析和方差膨脹因子相結(jié)合的方法構(gòu)建了氣溶膠散射吸濕增長因子的解釋變量集(RH、ρBC、ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5、ρPM2.5/ρPM10)，發(fā)現(xiàn)氣溶膠散射吸濕增長因子與RH、ρBC、ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5、ρPM2.5/ρPM10均存在顯著非線性關(guān)系(均通過α=0.01的顯著性檢驗(yàn))，其中，RH和ρBC對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的影響相對(duì)較大，ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10的影響相對(duì)較小。

(2)作為一種非參數(shù)統(tǒng)計(jì)方法，GAM模型可以很好地表征RH和氣溶膠組分協(xié)同變化對(duì)氣溶膠散射吸濕增長因子的影響，提供了氣溶膠散射吸濕增長因子建模的方法論。

(3)基于RH、ρBC、ρBC/ρPM2.5、ρPM1/ρPM2.5和ρPM2.5/ρPM10構(gòu)建的氣溶膠散射吸濕增長因子多變量GAM模型能顯著提升氣溶膠散射吸濕增長因子的模擬效果，深化對(duì)氣溶膠散射消光系數(shù)演化復(fù)雜性的認(rèn)識(shí)，也為開展氣溶膠輻射強(qiáng)迫的后續(xù)研究奠定基礎(chǔ)。