鈾材料快中子多重性測量方程推導(dǎo)

黎素芬 李凱樂 張全虎 蔡幸福

(火箭軍工程大學(xué),西安 710025)

隨著國際核裁軍的深入推進(jìn),針對核材料的屬性認(rèn)證愈發(fā)受到關(guān)注.快中子多重性測量技術(shù)作為一種無損檢測技術(shù),采用閃爍體探測器進(jìn)行測量,在軍控核查體系中發(fā)揮著越來越重要的作用.目前對于钚材料的快中子多重性測量方法發(fā)展較為成熟,對于鈾材料的快中子多重性分析模型和測量方程還處于發(fā)展中.為建立鈾材料的有源快中子多重性測量方程,本文在中子多重性分析方程推導(dǎo)過程的基礎(chǔ)上,根據(jù)鈾钚材料二者物理過程的區(qū)別,不考慮(α,n)反應(yīng),考慮快中子散射串?dāng)_的影響,利用概率母函數(shù)完成鈾材料快中子多重性測量方程的推導(dǎo).在此基礎(chǔ)上,為檢驗(yàn)測量方程的有效性,利用Geant4 搭建一套3×8 的井型探測系統(tǒng)進(jìn)行模擬測量.通過分析對比耦合系數(shù)與增殖系數(shù)的擬合函數(shù)關(guān)系、多重計數(shù)率、質(zhì)量求解偏差,證實(shí)了測量方程的可靠性和準(zhǔn)確性,對快中子多重性技術(shù)的發(fā)展具有重要意義.

1 引言

中子多重性(NMC)分析方法作為一種無損檢測手段,能夠?qū)崿F(xiàn)對密閉容器內(nèi)放射性物質(zhì)的定量分析,在深度核裁軍、核材料庫房管理中發(fā)揮著重要作用[1].Bohnel[2]于1985 年提出的Bohnel 方法是當(dāng)前中子多重計數(shù)中最基本和最有用的方法之一.為提高探測效率,Bohnel 曾使用負(fù)載硼的塑料閃爍體(BC454)/鍺酸鉍(BGO)磷光體檢測器陣列進(jìn)行了研究[3].隨著美俄等國逐漸限制3He 的對外出口,造成供需不平衡,導(dǎo)致價格的不斷攀升.為尋找有效的替代品,液閃探測器逐漸登上舞臺.基于經(jīng)典NMC 分析方法發(fā)展而來的快中子多重性(FNMC)分析方法,不需要經(jīng)過高聚合物的慢化過程,能夠克服中子多重性測量過程中的不足,有效保留中子的能量和時間信息,在核材料衡算和屬性認(rèn)證中發(fā)揮著越來越重要的作用[4].中子多重性測量根據(jù)有無外部中子源可以分為被動測量和主動測量,如圖1 所示.

圖1 中子多重性測量類型Fig.1.Type of the neutron multiplicity measurement.

被動測量法不需要外部中子源的誘發(fā),主要依托于核材料的自發(fā)裂變反應(yīng),多用于自發(fā)裂變率較高的材料,例如240Pu,238U.針對此類材料的快中子多重性測量方法發(fā)展較為成熟,建立了分析模型推導(dǎo)出了快中子多重性測量方程并進(jìn)行檢驗(yàn)修正[5].在三階方程的基礎(chǔ)上還推導(dǎo)出了高階測量方程,但由于實(shí)際測量偏差較大,應(yīng)用效果不夠理想[6].對不同豐度、不同封裝材料下的钚材料進(jìn)行了研究,并提出采用了M,α系數(shù)修正的方法縮小測量偏差[7,8].主動測量法通過外部中子源照射核材料進(jìn)而促使其發(fā)生誘發(fā)裂變,主要用于誘發(fā)裂變率較高的材料,例如235U,239Pu.針對此類材料的快中子多重性測量方法起步較晚,未見公開發(fā)表的測量方程.美國密歇根大學(xué)Hua 等[9,10]采用有機(jī)閃爍體對237Np 進(jìn)行了快中子多重性測量,但采用的卻是熱中子分析模型.近年來,研究機(jī)構(gòu)加大了對鈾材料的快中子多重性測量方法的重視,對不同質(zhì)量、密度、豐度的鈾材料以及Am-Li 中子源能譜對測量結(jié)果的影響進(jìn)行了大量研究[11].有研究通過建立鈾材料的數(shù)學(xué)模型,提出了R=F·P·Q·T的方程形式,但依舊未能提出具體的快中子多重性測量方程,不利用快中子多重性測量的深入研究[12].經(jīng)典的NMC 方程實(shí)現(xiàn)了對樣品參數(shù)的求解,但卻不適合于存在散射串?dāng)_的快中子多重性測量[13],推導(dǎo)鈾材料的快中子多重性測量方程,對核材料屬性認(rèn)證具有現(xiàn)實(shí)意義.

2 原理模型

參考文獻(xiàn)[14],采用Geant4 搭建一套井型測量系統(tǒng)進(jìn)行模擬測量研究.該測量系統(tǒng)由24 個液閃探測器組成,共3 層,每層均勻排列分布8 個BC501A 液閃探測器.單個探測器的幾何尺寸為φ120 mm×60 mm,探測器前端面距離探測系統(tǒng)的中心軸20 cm,探測系統(tǒng)的幾何中心設(shè)置球形樣品(90%235U 和10%238U),空腔填充空氣.在距離樣品正中心上方10 cm 處放置外部中子源,源強(qiáng)設(shè)置為1×104n/s,能量為0.3 MeV,系統(tǒng)布局結(jié)構(gòu)如圖2 所示.

圖2 測量系統(tǒng)模型的(a)剖面圖和(b)俯視圖Fig.2.(a) Sectional view and (b) vertical view of measurement system model.

整個模擬測量過程共分為兩部分,一是利用Geant4 搭建一套模擬探測系統(tǒng),通過對樣品、探測器、物理過程、測量閾值進(jìn)行設(shè)置,實(shí)現(xiàn)對中子裂變及輸運(yùn)的全過程模擬,生成list-mode 數(shù)據(jù)文件,記錄下液閃探測器探測到的中子時間信息;二是利用Matlab 構(gòu)建一個虛擬移位寄存器,通過設(shè)置符合門寬、預(yù)延遲時間,實(shí)現(xiàn)對中子多重計數(shù)率的模擬測量.具體原理模型如圖3 所示.

圖3 模擬測量原理模型Fig.3.Model of the simulation measurement.

3 鈾材料快中子多重性測量方程推導(dǎo)

3.1 基本假設(shè)

中子輸運(yùn)是一個極其復(fù)雜的過程,在實(shí)際的探測中,中子計數(shù)會受到一系列因素的影響[15].為降低方程推導(dǎo)的復(fù)雜性和可行性,通過對多重性計數(shù)影響因素的討論引入基本假設(shè),簡化方程的推導(dǎo)過程,主要包括以下5 點(diǎn):

1)假設(shè)所有被俘獲的中子都會引起誘發(fā)裂變;

2)假設(shè)中子衰退時間小于符合門寬;

3)假設(shè)所有裂變中子從同一點(diǎn)發(fā)射出,即點(diǎn)模型假設(shè),保證中子探測器的效率和裂變概率在樣品體積范圍內(nèi)是不變的;

4)假設(shè)每個中子在第1 個探頭中產(chǎn)生信號后都有相同的概率在第2 個探頭中產(chǎn)生信號,但不會產(chǎn)生第3 個信號,即只考慮發(fā)生一重散射串?dāng)_的情況;

5)假設(shè)次級誘發(fā)裂變中子與初級裂變中子具有相同能譜,在這個假設(shè)下,兩個中子源具有相同的探測效率、裂變概率和誘發(fā)裂變多重性.

3.2 推導(dǎo)過程

鈾材料快中子多重性測量方程是在NMC 分析方程的推導(dǎo)過程基礎(chǔ)上,根據(jù)物理過程的差異做出相應(yīng)改變推導(dǎo)而出的,NMC 分析方程的具體推導(dǎo)過程見文獻(xiàn)[16,17].在钚材料的快中子多重性測量方程的推導(dǎo)中,通過建立一系列的基本假設(shè),將未知參數(shù)簡化為3 個,即自發(fā)裂變率F、樣品增殖系數(shù)M和(α,n)反應(yīng)比例系數(shù)α.而在鈾材料多重性分析中通常不考慮(α,n)反應(yīng)的影響.因此在鈾材料的快中子多重性測量中,樣品特征參數(shù)可以簡化為兩個:自發(fā)裂變率F、樣品增殖系數(shù)M.本文引入概率母函數(shù)、階乘矩和總體矩等數(shù)學(xué)工具推導(dǎo)測量方程,通過對物理過程的分析建立起樣品參數(shù)與多重計數(shù)率之間的函數(shù)關(guān)系.

方程從中子產(chǎn)生、輸運(yùn)、探測、計數(shù)等物理過程出發(fā)進(jìn)行推導(dǎo),根據(jù)誘發(fā)裂變中子重數(shù)分布和中子在樣品內(nèi)輸運(yùn)過程中的數(shù)目變化,求得一次誘發(fā)裂變的樣品發(fā)射中子重數(shù)分布(即中子出射率),再根據(jù)探測器的探測和計數(shù)方式推出真符合重數(shù)的總體矩rk(F,α,M);另一方面,根據(jù)前景計數(shù)分布f、背景計數(shù)分布b與真符合重數(shù)分布r之間的關(guān)系,推出由測量計數(shù)表示的真符合重數(shù)樣本矩rk(f,b).令總體矩與樣本矩相等即可得到參數(shù)估計方程,進(jìn)而得到測量方程.

1)源事件的概率母函數(shù)

首先對增殖系數(shù)M作如下定義:

其中h′(1) 是每個初級中子所致樣品發(fā)射中子數(shù)的一階矩.每次發(fā)生誘發(fā)裂變時發(fā)射的中子重數(shù)是獨(dú)立同分布的非負(fù)整值隨機(jī)變量,用概率母函數(shù)表示為

其中pi表示發(fā)射i個中子時的概率.一次源事件發(fā)射中子數(shù)的概率母函數(shù)為

根據(jù)概率母函數(shù)的性質(zhì),一次源事件發(fā)射中子數(shù)的一、二、三、四階矩分別為

2)樣品發(fā)射中子數(shù)的概率母函數(shù)

源事件產(chǎn)生1 個中子,從樣品中發(fā)射出來的中子數(shù)的概率母函數(shù)記為h1(z).源事件產(chǎn)生n個中子,則根據(jù)概率母函數(shù)的性質(zhì),發(fā)射中子數(shù)的概率母函數(shù)為

將樣品中1 個中子發(fā)生誘發(fā)裂變的概率記為Pif,誘發(fā)裂變產(chǎn)生i個中子的概率記為Pifν(i),這i個中子所致樣品發(fā)射中子數(shù)的概率母函數(shù)也為hi(z).

一次誘發(fā)裂變產(chǎn)生中子數(shù)的概率母函數(shù)為

中子在樣品中有可能被吸收,也可能未被吸收,未被吸收概率為1-Pif.假設(shè)中子在樣品中只要被吸收都會誘發(fā)裂變,忽略中子在樣品中被吸收而沒有誘發(fā)裂變的可能性,根據(jù)概率母函數(shù)的性質(zhì)有

為書寫方便,后面統(tǒng)一用h(z)代替h1(z),即

(11)式給出了源事件發(fā)射(產(chǎn)生)1 個中子時,樣品發(fā)射中子數(shù)概率母函數(shù)h(z)與誘發(fā)裂變概率Pif和誘發(fā)裂變發(fā)射中子數(shù)U(z)之間的關(guān)系.考慮源事件發(fā)射(產(chǎn)生)中子數(shù)分布,根據(jù)概率母函數(shù)的性質(zhì),一次源事件中樣品發(fā)射的中子數(shù)概率母函數(shù)為

3)源事件產(chǎn)生的泄漏中子數(shù)的階乘矩

根據(jù)概率母函數(shù)的性質(zhì),一次源事件對應(yīng)的樣品發(fā)射中子數(shù)的一、二、三階階乘矩為

對(11)式求z=1 處的導(dǎo)數(shù),得

考慮到二次誘發(fā)裂變中子階乘矩可由核數(shù)據(jù)計算得到,用vi1代替U′(1),后面使用vi2,vi3,vi4代替U′′(1),U′′′(1),U′′′′(1).h′(1)是每個源中子在輸運(yùn)過程中的增殖期望,記為M,則M為

求z=1 處的二階導(dǎo)數(shù),可獲得中子增殖的二階矩、三階矩和四階矩:

4)真符合重數(shù)的總體矩

假定同屬一個源事件的中子中有n個被探測到,在其中隨機(jī)選取一個作為觸發(fā)信號,下面推導(dǎo)這個觸發(fā)信號的真符合計數(shù)重數(shù)的概率分布p(i|n).

假設(shè)源事件發(fā)生在t=0 時刻,探測到的中子信號時間分布為f(t),計數(shù)門寬為G,預(yù)延遲為PD.在(t,t+dt)內(nèi)能夠探測到1 個中子的概率為

在(t,t+dt)內(nèi)能夠探測到n個中子的概率為

以其作為觸發(fā)信號的計數(shù)門為從t+PD時刻到t+PD+G時刻,其余n?1 個中子信號中的任意1 個處于此計數(shù)門中(記為事件A,對此次觸發(fā)的計數(shù)重數(shù)產(chǎn)生貢獻(xiàn))的概率為

所以(t,t+dt)內(nèi)探測到1 個中子,并且余下的n?1個中子中在計數(shù)門中有i個的可能性為

在整個時間范圍對t做積分,即得到隨機(jī)選取n個信號中的一個作為觸發(fā)信號,所記重數(shù)為i(計數(shù)門中有i個中子信號)的概率為

每個中子被探測器探測到的概率稱為探測器的探測效率,記為ε,則一個樣品發(fā)射中子產(chǎn)生信號數(shù)的概率母函數(shù)為(考慮散射串?dāng)_,k為散射串?dāng)_因子):

一個源事件產(chǎn)生信號數(shù)的概率母函數(shù)為

一個初級時間探測中子重數(shù)的前三階階乘矩為

記一次源事件探測到的中子數(shù)為n的可能性為D(n),則對于每個探測到的中子都會觸發(fā)一次計數(shù),則某一個觸發(fā)中子屬于探測到n個中子的源事件的可能性為

所以,某次計數(shù)重數(shù)為i的概率為

一、二、三階矩為

fd,ft,fq分別是探測器的二重、三重和四重符合門因子:

根據(jù)基本假設(shè)的第5 條,探測到的中子信號時間分布為

所以

在快中子探測中由于中子衰減時間不滿足指數(shù)關(guān)系,所以fd=ft=fq=1.

5)測量計數(shù)與真符合重數(shù)的關(guān)系

探測到的中子既包含源事件誘發(fā)裂變產(chǎn)生的中子,又包含與源事件無關(guān)的本底中子.前景計數(shù)器以探測到的中子為觸發(fā),總觸發(fā)率為

前景重數(shù)的階乘矩為

其中bk為本底中子觸發(fā)重數(shù),即偶然符合重數(shù),與背景重數(shù)分布相同.gk為源事件中子觸發(fā)重數(shù),包含真符合重數(shù)rk與偶然符合重數(shù)bk:

對于k=1,2,3 使用fk,bk的顯式表達(dá),可以獲得真符合重數(shù)的一、二階矩:

令真符合重數(shù)的總體矩((39)—(41)式)與樣本矩((54)—(56)式)相等得到

(57)—(60)式的左端就是需要的一、二、三、四重記數(shù)Single,Double,Tribple 和Quarts,為了書寫方便,簡單記為S,D,T,Q.結(jié)合(22)—(25)式可得

式中,vs1,vs2,vs3,vs4分別是外部中子源誘發(fā)裂變發(fā)射中子數(shù)分布的一、二、三、四階階乘矩,vi1,vi2,vi3,vi4分別是次級誘發(fā)裂變發(fā)射中子數(shù)分布的一、二、三、四階階乘矩,ε是探測器的探測效率,fd,ft,fq分別是探測器二重、三重、四重符合門因子.由于主動中子測量是利用外部中子誘發(fā)鈾材料裂變,所以測得的誘發(fā)裂變率與鈾材料質(zhì)量、外部中子源強(qiáng)度以及耦合系數(shù)有關(guān),如下式所示:

耦合系數(shù)C是有源多重性測量過程中的關(guān)鍵參數(shù),與樣品的幾何結(jié)構(gòu)、密度、材料組成等有關(guān),難以通過理論計算的方法求出.Krick 研究團(tuán)隊[3]揭示了耦合系數(shù)和增殖系數(shù)之間的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式:

方程的求解過程為利用測得的二重計數(shù)率D和三重計數(shù)率T迭代消元求得增殖系數(shù)M,再將M代入方程求解出誘發(fā)裂變率F,將已知的參數(shù)m,F,Y代入公式求出耦合系數(shù)C,通過一系列的C和M擬合得到刻度系數(shù)a,b,c,進(jìn)而得到耦合系數(shù)與增殖系數(shù)的具體表達(dá)式.根據(jù)確定好的耦合-增殖關(guān)系曲線計算出耦合系數(shù)的值,再由(65)式解出235U 的有效質(zhì)量.

4 驗(yàn)證及分析

為對上述推導(dǎo)鈾材料快中子多重性測量方程進(jìn)行驗(yàn)證,利用上述搭建的探測系統(tǒng)進(jìn)行模擬測量.設(shè)置一系列質(zhì)量的樣品,測量結(jié)果如圖4所示.

圖4 中子多重計數(shù)率的測量結(jié)果與文獻(xiàn)[14]相似,基本維持在同一量級內(nèi).增殖系數(shù)分布見圖5,增殖系數(shù)會隨著樣品質(zhì)量的增大而增大,與文獻(xiàn)[11]中的擬合曲線基本吻合,說明了測量結(jié)果的準(zhǔn)確性.

圖4 中子多重計數(shù)率分布圖Fig.4.Distribution of the neutron multiplicity counting rates.

圖5 增殖系數(shù)分布圖Fig.5.Distribution of the multiplication coefficient.

通過測得的裂變率F、模擬測量時預(yù)設(shè)的樣品質(zhì)量以及中子源強(qiáng)度Y可以發(fā)解出對應(yīng)的耦合系數(shù)C.將耦合系數(shù)和增殖系數(shù)進(jìn)行擬合(見圖6),得到擬合方程為C=a/(M+b),系數(shù)a=0.6173,b=–1.196,擬合優(yōu)度達(dá)0.9923,反映了擬合曲線的高度吻合.對耦合系數(shù)和增殖系數(shù)之間的經(jīng)驗(yàn)公式(66)進(jìn)行化簡,得到如下公式:

圖6 耦合系數(shù) C 與增殖系數(shù) M 擬合函數(shù)Fig.6.Fitting function of the coupling coefficient C and the multiplication coefficient M.

通過對化簡方程與擬合方程進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)二者的函數(shù)形式高度相似,說明了擬合方程的可靠性.將部分測量數(shù)據(jù)代入擬合方程進(jìn)行檢驗(yàn),通過多重計數(shù)率的迭代消元,得到增殖系數(shù)M,代入擬合方程求得耦合系數(shù)C,利用m,F,Y,C的函數(shù)關(guān)系解得樣品質(zhì)量m,與理論值對比,得到測量偏差如圖7 所示.

圖7 求解偏差分布圖Fig.7.Solution deviation distribution.

在2 kg 范圍內(nèi),樣品的質(zhì)量求解偏差絕大多數(shù)保持在20%以內(nèi),且小質(zhì)量樣品測量偏差偏小,隨著樣品質(zhì)量的增大,求解偏差呈現(xiàn)擴(kuò)大趨勢.分析原因主要有兩部分:一是多重性測量方程是建立在點(diǎn)模型的基礎(chǔ)上的,而在實(shí)際測量中放射源往往是以體源的形式呈現(xiàn)的.二是耦合系數(shù)與增殖系數(shù)擬合曲線的偏差也會對測量結(jié)果造成一定的影響.

5 總結(jié)

本文在NMC 分析方程的推導(dǎo)基礎(chǔ)上,采用概率母函數(shù)完成對鈾材料快中子多重性測量方程進(jìn)行推導(dǎo).根據(jù)鈾钚材料物理過程的差異,在鈾材料的快中子多重性測量中忽略了(α,n)反應(yīng)系數(shù)α,并引入了常數(shù)k修正快中子的散射串?dāng)_影響,推導(dǎo)出了鈾材料快中子多重性測量方程.

為檢驗(yàn)方程的準(zhǔn)確性,分別利用Geant4 和Matlab 實(shí)現(xiàn)中子探測和中子計數(shù)的模擬過程,得到不同質(zhì)量情況下樣品特征參數(shù).對耦合系數(shù)與增殖系數(shù)進(jìn)行擬合,得到方程C=a/(M+b),與經(jīng)驗(yàn)方程C=a?高度吻合.將擬合方程代入計算,得到2 kg 范圍內(nèi)質(zhì)量求解偏差小于20%,證實(shí)了測量方程的可靠性.此項(xiàng)研究建立了鈾材料快中子多重性測量方程,實(shí)現(xiàn)了鈾材料的質(zhì)量屬性認(rèn)證,拓展了快中子多重性的應(yīng)用范圍,對軍控核查技術(shù)的發(fā)展具有重要意義.