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    翹曲度對鍺烯的電子結構及光學性質的影響

    2022-05-17 09:02:52熊啟杭岑偉富楊吟野
    人工晶體學報 2022年4期
    關鍵詞:價帶光電子導帶

    熊啟杭,岑偉富,呂 林,楊吟野,

    (1.貴州民族大學化學工程學院,貴陽 550025;2.貴州民族大學材料科學與工程學院,貴陽 550025;3.貴州民族大學新能源與納米材料重點實驗室,貴陽 550025)

    0 引 言

    二維材料獨特的物理化學特性吸引了科學界廣大研究人員的關注。類石墨烯材料因優(yōu)異的特性成為新型二維材料的典型代表,在電子科學與技術、化學工程、光電催化等領域具有廣泛的應用前景[1-2],如硅烯、鍺烯、錫烯等[3-5]。鍺烯是一種呈褶皺狀的單原子晶體,皺褶的結構易形成sp2和sp3的雜化軌道,呈現(xiàn)出與石墨烯相似的能帶結構,在K點和K′點附近有線性色散特征,以及無質量的載流子,是典型的零帶隙半金屬[6-10]。但是在自旋軌道耦合(spin-orbit coupling, SOC)的作用下,鍺烯產(chǎn)生了比石墨烯更大的自旋軌道耦合間隙(24 meV),表現(xiàn)出更好的載流子遷移率和量子自旋霍爾效應(quantum spin Hall effect, QSHE)[11-13]。此外,與石墨烯相比,鍺烯因獨特的物理特性在新型功能電子器件的應用上具有明顯的性能優(yōu)勢,如室溫場效應晶體管[13]。鑒于鍺烯優(yōu)異的性能和潛在的應用前景,學者對其展開大量的研究。實驗上,鍺烯在Au(111)、Al(111)、Cu(111)、Pt(111)、Sb(111)等不同的襯底上成功生長[14-18]。理論上,為了調整鍺烯的物理和化學性能,采用氫化[19-20]、分子吸附[21-22]、原子摻雜[23-25]、與不同的基底相互作用[26-27]、施加應變和電場等方法對其結構和物性進行調控,研究不同物性的調控機制。近期,Kumar等[28]研究了氟和氫的不同占有率下氫氟鍺烯的結構、電子和光學性質。結果表明F和H的比值對氫氟鍺烯的光學性質和產(chǎn)生能帶帶隙方面起著重要作用。Chegel等[29]研究發(fā)現(xiàn),在外電場作用下鍺烯帶隙隨著偏置電壓強度的增加呈線性增加,通過增加偏置電壓,在0~1 eV的能量范圍介電峰呈現(xiàn)出藍移。Dhar等[30]對有缺陷(鈹摻雜或空洞誘導)的屈曲鍺烯的電子和光學性質進行了從頭計算。結果表明,摻雜和空穴的摻入破壞了鍺烯能帶結構的狄拉克錐。在半導體結構下,各向異性效應在介電函數(shù)、吸收光譜、反射率及其調制和電導率等光學特性中表現(xiàn)突出。Ye等[31]采用第一性原理研究了鍺和ZnSe襯底納米復合材料的結構、電子和光學性質,發(fā)現(xiàn)在最穩(wěn)定的模式下其顯示出0.503 eV的直接帶隙。同時發(fā)現(xiàn)鍺烯/ZnSe異質雙層結構在太陽光譜、紅外和紫外光區(qū)域均具有完美的光吸收。秦志輝[32]研究發(fā)現(xiàn)鍺烯的翹曲度對其電子結構的形成起著決定性作用,研究結果為鍺烯電子結構和物理特性的調控提供了新的方向。鑒于此,本文采用密度泛函理論的第一性原理方法,對鍺烯的翹曲度及其電子結構和光學性質進行研究,旨在揭示翹曲度與電子結構和光學性質之間的關系,為鍺烯電子特性的調控提供理論指導。

    1 計算方法與模型

    1.1 計算方法

    采用基于第一性原理的贗勢平面波方法計算鍺烯的能帶結構、電子態(tài)密度和光學性質。所有的計算由CASTEP (Cambridge serial total energy package)軟件包完成[33]。采用BFGS (Broy-den, Fletcher, Goldfarb and Shannon)方法對鍺烯幾何結構進行幾何優(yōu)化[34]。為了獲得能量最低的計算方法,本文采用GGA (generalized-gradient approximation)-PBE(Perdew-Burke-Ernzerhof)、GGA-RBPE、GGA-PW91(Perdew-Wang 91)、GGA-WC、GGA-PBESOL、LDA(local density approximation)-CA六種不同的近似方法對鍺烯的幾何結構進行優(yōu)化,比較不同近似方法下的結構,找到結構最穩(wěn)定的近似方法,下文所有的計算均在此結構基礎上進行。采用超軟贗勢USPP(ultra soft pseudo-potentials)處理離子實與電子之間的相互作用,采用廣義梯度近似GGA-PW91交換關聯(lián)泛函處理電子間的交換關聯(lián)能。原子間作用力的收斂閾值為0.05 eV/nm,內應力不大于0.1 GPa,原子位移的收斂閾值為0.02 pm,兩次迭代之間的能量收斂標準為2.0×10-5eV/atom,自洽場收斂標準為2.0×10-6eV/atom,平面波截斷能為353.70 eV,Monkors-Pack布里淵區(qū)的k-point點選取為45×45×5,參與計算的價態(tài)電子選取Ge 3d104s24p2。

    1.2 計算模型

    翹曲度用于表述平面在空間中的彎曲程度,在數(shù)值上被定義為翹曲平面在高度方向上距離最遠的兩點間的距離。圖1是鍺烯原子結構模型,鍺烯的晶格常數(shù)a=0.405 nm,形成六邊形環(huán);圖2是翹曲鍺烯原子結構模型,定義鍺烯最遠端鍺原子Z軸坐標偏離平面所對應的最大值為Δ,對應的角度為θ。調節(jié)鍺烯的翹曲度,根據(jù)Cahangirov等[4]的研究結果,選取翹曲度0 nm<Δ<0.1 nm的范圍,計算不同翹曲度下鍺烯的電子結構及光學性質。

    圖1 鍺烯原子結構模型圖Fig.1 Atomic structure model of germanene

    圖2 鍺烯翹曲度模型Fig.2 Warpage model of germanene

    2 結果與討論

    2.1 幾何結構

    分別采用GGA-PBE,GGA-RBPE,GGA-PW91,GGA-WC,GGA-PBESOL,LDA-CA六種不同的近似方法對鍺烯的幾何結構進行優(yōu)化,優(yōu)化后的能量結果與六種不同泛函近似下的鍺烯晶格常數(shù)如表1所示,從表1中可以得到,廣義梯度近似(GGA-PW91)方法計算出來的鍺烯能量值為-5 078.833 eV,低于其他近似下獲得的能量,即說明在GGA-PW91近似下獲得的鍺烯結構最穩(wěn)定。GGA-PW91近似下得到的晶格常數(shù)與實驗值吻合較好,因此下文的計算均采用GGA-PW91近似優(yōu)化得到的晶體結構。

    表1 不同近似方法優(yōu)化得到的體系能量與晶格常數(shù)Table 1 System energy and lattice constant optimized by different approximation methods

    選取不同翹曲度的鍺烯,采用GGA-PW91的近似方法對其結構進行計算,通過分析不同翹曲度下的結構特征及穩(wěn)定性,得到當翹曲度為Δ1=0.071 nm, Δ2=0.075 nm, Δ3=0.079 nm時鍺烯能夠穩(wěn)定存在,下文討論在這三種翹曲度下鍺烯的電子結構和光學性質。

    2.2 能帶結構和電子態(tài)密度

    能帶結構是分析光電子半導體材料的重要依據(jù),在結構優(yōu)化的基礎上利用廣義梯度近似處理交換關聯(lián)泛函,超軟贋勢處理離子實與電子之間的相互作用,平面波基組描述體系電子的波函數(shù),計算得到不同翹曲度下鍺烯的能帶結構。圖3是不同翹曲度鍺烯的能帶結構圖,虛線為費米能級。圖3(a)為Δ0=0 nm時的能帶結構圖,在高對稱點G點,導帶的最低點穿過了費米能級,價帶的最高點在費米能級處,可知Δ0=0 nm時的鍺烯呈典型的金屬性質。圖3(b)為Δ1=0.071 nm時的能帶結構圖,在高對稱點G點,價帶的最高點在費米能級處取得最大值0 eV,導帶的最低點取得最小值0.958 eV,形成了帶隙值Eg1=0.958 eV的直接帶隙半導體。圖3(c)為Δ2=0.075 nm時的能帶結構圖,在布里淵區(qū)G點,價帶取得最大值0 eV,在布里淵區(qū)Z點導帶取得最小值0.840 eV,形成了帶隙值為Eg2=0.840 eV的間接帶隙半導體。圖3(d)為Δ3=0.079 nm時的能帶結構圖,在高對稱點G點,價帶取得最大值0 eV,導帶的最低點在布里淵區(qū)Z點取得最小值0.716 eV,形成了帶隙值為Eg3=0.716 eV的間接帶隙半導體。由圖3可知,翹曲度對鍺烯能帶結構的影響主要體現(xiàn)在導帶上,對價帶的影響較小,價帶頂一直在G點,且在G點出現(xiàn)簡并態(tài),當存在翹曲時,G點的能帶向高能方向移動到達費米能級處,但是能帶的簡并度在G點并沒有發(fā)生改變;對于導帶的影響主要體現(xiàn)在導帶底,未存在翹曲時導帶底在G點,當翹曲度為0.071 nm時導帶底仍然在G點;當翹曲度為0.075 nm和0.079 nm時,導帶底轉移到Z點。由此可知翹曲度對能帶結構中導帶的影響隨著翹曲度的增大,由同一布里淵區(qū)點轉移到近鄰的布里淵區(qū)點,為了明確價帶頂移動和導帶底轉移的原因,結合電子態(tài)密度對其進行分析。

    由圖4可知,在價帶區(qū),翹曲度對鍺烯的影響主要體現(xiàn)在-3.5~0 eV的能量范圍,在此能量區(qū)域主要由Ge 3p態(tài)電子貢獻,Ge 3s態(tài)貢獻較少;存在翹曲時,在-2 eV處有一個明顯的3p態(tài)密度峰,在-1.1 eV處出現(xiàn)較小的3s態(tài)密度峰。結合圖3和圖4分析發(fā)現(xiàn),價帶區(qū)能帶結構的變化主要是由于這兩個能量對應的態(tài)密度變化所致;在導帶區(qū),翹曲度對鍺烯的影響主要體現(xiàn)在0~5 eV的能量范圍,未存在翹曲時,導帶主要由Ge 3p3s態(tài)電子貢獻,在1.7 eV處3p和3s態(tài)電子同時出現(xiàn)一個明顯的峰值,表明在此處出現(xiàn)s軌道和p軌道雜化;當存在翹曲時,3s態(tài)的密度峰出現(xiàn)在3.5 eV處,3p態(tài)密度峰在此處出現(xiàn)一個較強的密度峰,表明在此處存在s軌道和p軌道的雜化,但在1.5 eV處也出現(xiàn)一個3p態(tài)密度峰。比較圖4(a)、(b)、(c)、(d)可知,翹曲度導致s軌道和p軌道的雜化向高能方向移動,使能帶結構中導帶的結構發(fā)生變化,而1.5 eV處出現(xiàn)的3p態(tài)密度峰是實現(xiàn)帶隙調控的重要因素。結合能帶結構分析可知,鍺烯的p態(tài)電子受翹曲度的影響,使得p態(tài)電子在費米能級附近的分布發(fā)生變化;同時由圖4可知在翹曲度作用下s態(tài)電子在費米能級附近的分布也發(fā)生變化。其中最明顯的變化在2 eV附近,s態(tài)電子受翹曲度影響的態(tài)密度峰削弱,這是由于翹曲的存在導致Ge原子的成鍵發(fā)生變化,未存在翹曲時s態(tài)電子和p態(tài)電子發(fā)生雜化,鍺烯呈現(xiàn)出金屬特性,即帶隙值Eg=0 eV;當存在翹曲時雜化消除,形成新的化學鍵合,帶隙打開,鍺烯轉變?yōu)榘雽w,實現(xiàn)翹曲度對能帶和電子態(tài)密度的調控。

    圖3 不同翹曲度下鍺烯的能帶結構圖Fig.3 Energy band structure of germanene at different warpage

    圖4 不同翹曲度下鍺烯的電子態(tài)密度圖Fig.4 Density of electronic states of germanene at different warpage

    2.3 光學性質

    2.3.1 介電函數(shù)

    介電函數(shù)反映了固體能帶結構和一些光譜信息以及能帶的躍遷微觀物理過程與固體電子結構之間的聯(lián)系。圖5是不同翹曲度下鍺烯的介電函數(shù)圖,由圖可知,當翹曲度是Δ0、Δ1、Δ2、Δ3時,鍺烯的靜態(tài)介電常數(shù)分別是0.89、87.6、104和374,由此可知靜態(tài)介電常數(shù)隨著翹曲度的增加而增加。從介電函數(shù)實部圖5(a)可知隨著光電子能量的增加,翹曲度為Δ1、Δ2、Δ3的介電函數(shù)逐漸減小,當光電子能量為0.5 eV時取得最小值,之后隨著光電子能量的增加逐漸增加,在光電子能量為6 eV時取得最大值,在這個能量區(qū)域的變化過程中翹曲度為Δ2的介電函數(shù)一直大于其他翹曲度的介電函數(shù),翹曲度為Δ3的介電函數(shù)在0.5~3 eV的能量范圍明顯偏離其他介電函數(shù),為了闡釋其產(chǎn)生的原因,結合介電函數(shù)虛部進一步分析。圖5(b)是不同翹曲度下鍺烯的介電函數(shù)虛部,由圖可知,介電函數(shù)虛部第一峰隨著翹曲度的增加而增加,表明翹曲度有益于電子躍遷,即翹曲度越大光電子躍遷的概率越大,之后隨著光電子能量增加躍遷趨于一個穩(wěn)定值,在0.8~5.5 eV的能量范圍電子躍遷較少,僅有少量的介電峰,當光電子能量繼續(xù)增大,其躍遷增強。結合態(tài)密度圖可知,介電函數(shù)虛部的介電峰主要來自s態(tài)電子向p態(tài)的躍遷,當存在翹曲時,鍺烯體系中的電子分布發(fā)生變化,鍺原子間的近鄰間距、鍵合方式發(fā)生變化,鍺烯的對稱性被破壞,表面電子受到的束縛減小,易受激發(fā),因此介電函數(shù)隨著翹曲度的變化發(fā)生變化。

    圖5 不同翹曲度下鍺烯的介電函數(shù)圖:(a)介電函數(shù)實部;(b)介電函數(shù)虛部Fig. 5 Dielectric function of germanene at different warpage: (a) real part of the dielectric function;(b) imaginary part of the dielectric function

    2.3.2 折射率和消光系數(shù)

    圖6是鍺烯在不同翹曲度下的復折射率和消光系數(shù)圖,圖6(a)是折射率圖,由圖可知,翹曲度為Δ0、Δ1、Δ2、Δ3的靜態(tài)折射率分別是2.5、12.1、13.2和24.9,計算結果與介電常數(shù)對應,即折射率和介電函數(shù)之間滿足ε1(ω)=n2-k2的函數(shù)關系。隨著光子能量的增加,四者的折射率都逐漸減小,變化趨勢和介電函數(shù)實部走勢一樣,在0.5~3.5 eV的能量范圍,存在翹曲度樣品的折射率低于沒有翹曲度樣品的折射率。圖6(b)是消光系數(shù)圖,翹曲度分別為Δ0、Δ1、Δ2、Δ3的消光系數(shù)第一峰出現(xiàn)在0.2 eV處,峰值隨著翹曲度的增加而增加,當光電子能量大于0.2 eV后,消光系數(shù)隨著光電子能量的增加而減小,當光電子能量在1~6 eV的范圍,消光系數(shù)趨于穩(wěn)定,表明在這個能量范圍鍺烯對光的吸收較少。當光電子能量大于6 eV時,消光系數(shù)增大,表明光電子能量大于6 eV后有益于光的吸收,計算結果與下文的吸收譜計算結果對應。

    圖6 不同翹曲度下鍺烯的(a)折射率和(b)消光系數(shù)圖Fig.6 (a) Refractive index and (b) extinction coefficient diagram of germanene at different warpage

    2.3.3 反射譜與吸收譜

    圖7是不同翹曲度下鍺烯的反射譜和吸收譜,由圖7(a)反射譜可知,在0~1.5 eV的能量范圍,鍺烯呈現(xiàn)出強烈的反射特性,當存在翹曲時,反射特性增加,在三個不同的翹曲度Δ1、Δ2、Δ3下,鍺烯在0.5 eV附近出現(xiàn)全反射,當翹曲度為Δ3時,在1.5 eV處還存在一個較強的反射特性。在2.5~6.0 eV的能量范圍,反射特性最小,隨著光電子能量的增加,反射特性再次增加,計算結果與介電函數(shù)虛部結果吻合,在2.5~6.0 eV能量范圍介電函數(shù)虛部峰較少,即電子躍遷較少。結合圖7(b)吸收譜分析可知,在0~6 eV的能量范圍,鍺烯對光電子的吸收較少,翹曲度在這個能量范圍對吸收譜的調控不明顯,當光電子能量在6~12 eV的能量范圍,吸收譜增加,且隨著翹曲度的增加吸收峰向低能方向移動,在6~9 eV的能量范圍,翹曲度對吸收譜的調節(jié)較顯著,明顯看到在翹曲調制下可以增強光的吸收。

    圖7 不同翹曲度下鍺烯的(a)反射譜和(b)吸收譜Fig.7 (a) Reflection and (b) absorption spectra of germanene at different warpage

    3 結 論

    本文采用第一性原理方法對鍺烯的電子結構及光學性質進行計算,并通過翹曲度調節(jié)鍺烯的帶隙及光學性質。研究得到結論如下:

    (1)采用六種不同泛函近似方法對鍺烯的幾何結構進行優(yōu)化,GGA-PW91得到的結構最穩(wěn)定,鍺烯的晶格常數(shù)最接近實驗值。

    (2)調節(jié)不同翹曲度的鍺烯,通過結構優(yōu)化最終得到三種結構穩(wěn)定的翹曲度,翹曲度分別為Δ1=0.071 nm, Δ2=0.075 nm, Δ3=0.079 nm。

    (3)當翹曲度為零時鍺烯呈現(xiàn)出零帶隙的半金屬特性,當翹曲度為Δ1=0.071 nm時,鍺烯呈現(xiàn)出帶隙值為Eg1=0.958 eV的直接帶隙半導體特性,Δ2=0.075 nm時,鍺烯呈現(xiàn)出帶隙值為Eg2=0.840 eV的間接帶隙半導體特性;Δ3=0.079 nm時,鍺烯呈現(xiàn)出帶隙值為Eg3=0.716 eV的間接帶隙半導體特性。導帶和價帶主要由Ge 3p態(tài)電子貢獻,能帶結構產(chǎn)生變化的主要原因是在1.5 eV和3.5 eV處Ge的3s態(tài)和3p態(tài)密度峰出現(xiàn)軌道雜化,形成強烈的雜化峰,導致帶隙的劈裂簡并和導帶底的遷移。

    (4)由于光電子的躍遷受能帶帶隙的影響,未存在翹曲時鍺烯是導體,當翹曲度為0.071 nm時,鍺烯是直接帶隙半導體,光電子可以直接從價帶躍遷到導帶,當翹曲度為0.075 nm和0.079 nm時,鍺烯是間接帶隙半導體,光電子從價帶躍遷到導帶的過程中有聲子的產(chǎn)生。由于翹曲度可以調控鍺烯的能帶結構和電子態(tài)密度,因此其對鍺烯光學性質的調控機制歸因于對能帶結構的調控,即改變鍺烯體系的電子分布和鍵合方式。翹曲度能夠有效的調節(jié)鍺烯的光學性質,提高光電子利用效率。

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