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    調(diào)控Ag2O/g-C3N4的制備及降解有機(jī)染料

    2022-05-09 11:42:08郝欣田景芝楊萬(wàn)麗于懷龍唐安生劉思琦
    高師理科學(xué)刊 2022年4期
    關(guān)鍵詞:光生空穴光催化劑

    郝欣,田景芝,楊萬(wàn)麗,于懷龍,唐安生,劉思琦

    調(diào)控Ag2O/g-C3N4的制備及降解有機(jī)染料

    郝欣,田景芝,楊萬(wàn)麗,于懷龍,唐安生,劉思琦

    (齊齊哈爾大學(xué) 化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院,黑龍江 齊齊哈爾 161006)

    以尿素、巴比妥酸、硝酸銀為主要原料,采用熱聚合法與水熱合成法調(diào)控制備Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料.將復(fù)合材料作為光催化劑,在可見(jiàn)光條件下采用動(dòng)態(tài)光催化方式,以甲基橙為探針,用甲基橙的降解率大小返調(diào)復(fù)合材料的制備工藝參數(shù).著重考察原料配比對(duì)光催化降解的影響,并結(jié)合X射線衍射(XRD)、紅外光譜(FTIR)、X射線光電子能譜(XPS)、透射電鏡(TEM)、紫外吸收光譜(UV-Vis DRS)等表征分析手段,探究該體系的光催化機(jī)理.結(jié)果表明,Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的光降解性能與Ag2O和g-C3N4原料配比密切相關(guān).當(dāng)復(fù)合材料Ag2O與g-C3N4的質(zhì)量比為4∶1時(shí),所制備的復(fù)合材料光催化活性相對(duì)較高,其降解率為94.30%,是純g-C3N4的4.4倍,Ag2O的1.2倍.

    g-C3N4;Ag2O;Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料;光催化;染料

    石墨相氮化碳(g-C3N4)是一種禁帶寬度為2.70 eV的N型非金屬有機(jī)半導(dǎo)體材料,具有類似石墨的層狀結(jié)構(gòu),較好的熱穩(wěn)定性,廉價(jià)易于制備,電子結(jié)構(gòu)獨(dú)特等優(yōu)點(diǎn)[1].但單一的g-C3N4可見(jiàn)光范圍內(nèi)的光吸收不足,比表面積低,導(dǎo)電性差以及電荷載流子的快速?gòu)?fù)合[2],在一定程度上造成光催化量子效率降低,從而造成光催化活性降低.為了解決上述問(wèn)題,本文采用控制形貌和構(gòu)建異質(zhì)結(jié)的方法對(duì)g-C3N4進(jìn)行改性和優(yōu)化,擬提高單一g-C3N4的光催化活性.

    作為P型半導(dǎo)體的Ag2O是穩(wěn)定有效的可見(jiàn)光光催化劑,具有窄帶隙至1.2 eV[3],廣泛用于調(diào)整寬禁帶半導(dǎo)體對(duì)可見(jiàn)光區(qū)域的光響應(yīng),提高其光催化活性,如Ag2O/TiO2納米帶[4]、Ag2O/ZnO[5]、Ag2O/Bi2WO6[6]等.與傳統(tǒng)復(fù)合材料相比,g-C3N4和Ag2O結(jié)合良好的匹配重疊帶結(jié)構(gòu)可以很容易地制備出P-N異質(zhì)結(jié),與傳統(tǒng)復(fù)合材料相比,可以帶來(lái)更有效的光生電子和空穴界面轉(zhuǎn)移.此外,Ag2O納米粒子被分散在g-C3N4表面,可以減少Ag的使用,以提高光催化活性.

    本文采用熱聚合法與水熱合成法制備了高效的Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料.這種光催化劑在可見(jiàn)光照射下對(duì)甲基橙(Mo)的光催化降解活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于純的Ag2O和g-C3N4.同時(shí),根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)增強(qiáng)Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料催化活性的可能機(jī)制進(jìn)行了推測(cè).

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    S-4300型掃描電子顯微鏡(日本日立公司);TU-1901雙光束紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)(北京普析通用儀器有限公司);BL-GHX-V光化學(xué)反應(yīng)儀(上海比朗儀器有限公司);Spectrum-One型紅外光譜儀(美國(guó)PE公司);X-射線衍射儀(德國(guó)布魯克AXS公司).

    尿素,巴比妥酸(天津市天大化學(xué)試劑廠);硝酸銀(天津市科密歐化學(xué)試劑公司);甲基橙,氫氧化鈉(天津市凱通化學(xué)試劑有限公司).以上試劑均為分析純.

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1g-C3N4納米片的制備采用熱聚合方法制備g-C3N4納米片.將尿素和巴比妥酸在15 mL去離子水中混合,在80 ℃下蒸發(fā)以除去水,然后將所得混合物在空氣流中于550 ℃下煅燒2 h,最后冷卻至室溫,得到g-C3N4納米片,再將其收集和研磨成粉末供進(jìn)一步使用.

    1.2.2Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的制備Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料采用水熱還原法制備.在30 mL蒸餾水中加入一定量g-C3N4,超聲處理30 min,然后取0.6 g NaOH加入懸浮液中,并加熱攪拌一段時(shí)間.隨后,在攪拌下逐滴加入13 mL 0.1 mol/L的AgNO3溶液,并在連續(xù)攪拌下將混合物在黑暗中保持30 min,離心收集所得沉淀物,用蒸餾水洗滌3次,最后將固體產(chǎn)物在常溫下干燥過(guò)夜(見(jiàn)圖1).通過(guò)改變g-C3N4的量后,經(jīng)焙燒來(lái)調(diào)變不同比例的Ag2O/g-C3N4納米復(fù)合材料.其中Ag2O與g-C3N4的質(zhì)量比分別為1∶4,1∶2,1∶1,2∶1,4∶1,并分別命名為AG4,AG2,AG,A2G,A4G.在同等的條件下,不添加g-C3N4制備了純的Ag2O作為對(duì)照.

    圖1 光催化劑的制備過(guò)程

    1.3 光催化活性評(píng)價(jià)

    用500 W氙燈模擬可見(jiàn)光,甲基橙染料為探針,通過(guò)在可見(jiàn)光照射下甲基橙水溶液的降解效果,進(jìn)而評(píng)價(jià)所制備的光催化劑的光催化活性.將一定量的光催化劑加入到50 mL不同質(zhì)量濃度的甲基橙水溶液中,將混合液超聲處理10 min,然后在黑暗中用磁力攪拌器攪拌30 min,使染料分子達(dá)到反應(yīng)吸附平衡.在此之后,打開(kāi)光源進(jìn)行光催化反應(yīng),間隔一定時(shí)間取5 mL懸濁液一次,然后對(duì)其進(jìn)行離心,離心轉(zhuǎn)速為10 000 r/min,離心適宜時(shí)間,以去除沉淀物.用TU-1901紫外分光光度計(jì)檢測(cè)甲基橙溶液在每隔相同時(shí)間內(nèi)的質(zhì)量濃度,并計(jì)算其降解率/%,公式為.式中:為反應(yīng)前甲基橙的吸光度;為光催化min后甲基橙的吸光度;為反應(yīng)前甲基橙的初始質(zhì)量濃度;為光催化min后甲基橙的質(zhì)量濃度.在同等條件下,采用不添加催化劑的質(zhì)量,對(duì)甲基橙水溶液直接進(jìn)行光催化反應(yīng),以此來(lái)做空白實(shí)驗(yàn).比較單一組分甲基橙的降解率.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Ag2O/g-C3N4催化性能評(píng)價(jià)

    2.1.1Ag2O/g-C3N4用量對(duì)甲基橙降解性能的影響在其它工藝條件不變的前提下,將催化劑的用量作為影響因素,探討甲基橙降解率與其用量的關(guān)系.采用甲基橙質(zhì)量濃度為10 mg/L進(jìn)行實(shí)驗(yàn)(見(jiàn)圖2).由圖2可見(jiàn),在催化劑的用量從0.01 g升到0.10 g時(shí),整個(gè)系列的甲基橙降解率逐漸提高,表明增大催化劑用量,使催化劑與甲基橙有更多的機(jī)會(huì)接觸,讓反應(yīng)完全.在催化劑用量為0.10 g時(shí),整個(gè)系列的降解效果相對(duì)較好,其中Ag2O與g-C3N4的質(zhì)量比為4∶1的催化劑降解率最高,為94.30%.結(jié)果表明,此實(shí)驗(yàn)中投入催化劑用量0.10 g時(shí),并沒(méi)有阻擋光的攝入,且是實(shí)驗(yàn)中適宜的催化劑用量.

    圖2 光催化劑用量對(duì)甲基橙降解性能影響

    注:A為Ag2O;B為g-C3N4;C為A4G;D為A2G;E為AG;F為AG2;G為AG4.下同.

    2.1.2Ag2O/g-C3N4對(duì)甲基橙質(zhì)量濃度范圍選擇在其它工藝條件不變的前提下,投入適宜的催化劑用量(0.10 g),通過(guò)改變甲基橙的質(zhì)量濃度,對(duì)其光催化降解性進(jìn)行探討(見(jiàn)圖3).

    圖3 光催化劑的光催化圖

    由圖3a可見(jiàn),在甲基橙質(zhì)量濃度為10 mg/L時(shí),整個(gè)系列甲基橙的降解率相對(duì)較大,明顯高于另外2個(gè)系列.Ag2O與g-C3N4的質(zhì)量比為4∶1的催化劑降解率最高,為94.30%.當(dāng)甲基橙質(zhì)量濃度由5 mg/L升高到10 mg/L時(shí),催化劑的降解速率有所提高,這是由于增加甲基橙的質(zhì)量濃度,使催化劑與甲基橙有更多的機(jī)會(huì)接觸,然后發(fā)生反應(yīng).但當(dāng)甲基橙質(zhì)量濃度由10 mg/L升高到15 mg/L時(shí),質(zhì)量濃度過(guò)高,會(huì)降低其降解率.經(jīng)分析,可能是由于甲基橙質(zhì)量濃度增加,需要更多的降解底物才能進(jìn)行充分反應(yīng),但當(dāng)催化劑的量一定時(shí),其表面的活性位點(diǎn)數(shù)量也一定,滿足不了降解所需的量,導(dǎo)致其降解速率下降.

    在催化劑用量為0.10 g,甲基橙質(zhì)量濃度為10 mg/L的情況下,對(duì)其進(jìn)行光催化降解性探討.通過(guò)在可見(jiàn)光照射下甲基橙染料的光降解來(lái)評(píng)價(jià)所制備的g-C3N4,Ag2O和具有不同質(zhì)量比的Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的光催化活性(見(jiàn)圖3b).由圖3b可見(jiàn),當(dāng)Ag2O和g-C3N4的質(zhì)量比大于1∶1時(shí),所制備的復(fù)合材料的光催化活性效果明顯,而且對(duì)于甲基橙的效果特別好.這可能是由于g-C3N4和Ag2O之間形成的異質(zhì)結(jié)所致.對(duì)于Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料,隨著質(zhì)量比由1∶4升高到4∶1,光催化活性逐漸提高.當(dāng)Ag2O和g-C3N4的質(zhì)量比為4∶1時(shí),催化劑復(fù)合材料的活性最高.g-C3N4與Ag2O之間的緊密連接會(huì)引起協(xié)同反應(yīng),從而提高Ag2O/g-C3N4異質(zhì)結(jié)光催化劑的光催化活性.因此,以合適的Ag2O和g-C3N4的質(zhì)量比(4∶1)制備的Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料可以作為一種有效的光催化劑.

    2.2 催化劑微觀形貌表征

    純g-C3N4和Ag2O/g-C3N4的電鏡圖像見(jiàn)圖4.由圖4a,b可見(jiàn),g-C3N4呈二維層狀、薄紗形,且層狀整體松散,其間有許多空隙,邊緣卷曲態(tài),形如“木耳”狀,這有利于提供活性位點(diǎn).由圖4c可見(jiàn),在g-C3N4表面緊密的附著引入的呈黑色納米狀的Ag2O粒子,其尺寸約為5~30 nm.Ag2O的摻雜有效提高了g-C3N4的吸光度,擴(kuò)大了g-C3N4對(duì)光的吸收范圍.在Ag2O/g-C3N4的HRTEM圖像中(見(jiàn)圖4d),可以清晰地看出所制備的復(fù)合材料中Ag2O和g-C3N4之間的緊密界面,說(shuō)明Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的異質(zhì)結(jié)形成[7-8],這對(duì)分離光生電子-空穴對(duì)具有重要意義,從而提高量子效率.

    圖4 光催化劑的電鏡圖

    2.3 Ag2O/g-C3N4的結(jié)構(gòu)和組成

    g-C3N4,Ag2O和Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的XRD表征見(jiàn)圖5.由圖5可見(jiàn),對(duì)于純的g-C3N4樣品,主要包括13.10°,27.5° 2個(gè)強(qiáng)衍射峰,并分別對(duì)應(yīng)于(100)(002)2個(gè)晶面[9].對(duì)于純的Ag2O樣品,其衍射峰在2=26.7°,33.5°,38.7°,56.3°,66.5°,68.7°的位置,對(duì)應(yīng)于立方相(JCPDS 41-1104)的(110)(111)(200)(220)(311)(222)面[10-11].在質(zhì)量比為4∶1的Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料中,與Ag2O相比,g-C3N4的特征峰較弱,這一現(xiàn)象可能是由于g-C3N4含量較低造成的.隨著Ag2O和g-C3N4的質(zhì)量比從4∶1減少到1∶4,g-C3N4的典型衍射峰逐漸出現(xiàn),除g-C3N4和Ag2O的衍射峰外,沒(méi)有其它衍射峰出現(xiàn).結(jié)果表明,在復(fù)合材料的制備過(guò)程中,g-C3N4和Ag2O共存,不形成雜質(zhì).

    通過(guò)紅外光譜(FTIR)分析進(jìn)一步證實(shí)了g-C3N4和Ag2O在所制備產(chǎn)品中的存在(見(jiàn)圖6).由圖6可見(jiàn),在g-C3N4的FTIR圖中,位于808 cm-1的特征峰是由三-s-三嗪環(huán)單元的環(huán)內(nèi)振動(dòng)模式引起的[12].在1 200~1 650 cm-1區(qū)域的吸收帶可被清晰觀察到,同時(shí)在其區(qū)域的連續(xù)吸收峰是由含C-N和C=N的CN雜環(huán)中的伸縮振動(dòng)模式引起的[13].3 000~3 500 cm-1之間的吸收帶對(duì)應(yīng)于在g-C3N4上吸收的H2O分子中的-OH基團(tuán)或芳香環(huán)缺陷部位末端-NH基團(tuán)的拉伸方式.Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的譜圖在g-C3N4的相應(yīng)位置均出現(xiàn)了吸收峰,且在600 cm-1附近出現(xiàn)了Ag-O的伸縮振動(dòng)峰,這表明Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料制備成功.但根據(jù)圖譜所示復(fù)合材料在808 cm-1處碳氮特征峰的強(qiáng)度有所減弱,可歸因于g-C3N4與Ag2O之間的強(qiáng)相互作用.表明g-C3N4與Ag2O的結(jié)合形成了異質(zhì)結(jié),而并非分子間的物理作用.

    圖5 光催化劑的XRD分析

    圖6 光催化劑的FTIR分析

    2.4 催化機(jī)理

    為改善光催化性能,擴(kuò)大半導(dǎo)體材料的光吸收范圍是其中一個(gè)必要條件.采用紫外可見(jiàn)漫射(UV-vis DRS)檢測(cè)制備樣品的吸收帶邊(見(jiàn)圖7)及其通過(guò)Kubelka-Munk方程式來(lái)計(jì)算帶隙.

    光致發(fā)光光譜(PL)已被用作一種有效且常用的方法來(lái)揭示光生電荷載流子的轉(zhuǎn)移和分離效率.因此,為了進(jìn)一步了解光激發(fā)電荷載流子分離率,研究了g-C3N4,Ag2O,Ag2O/g-C3N4樣品在450 nm激發(fā)下的光致發(fā)光光譜(PL,見(jiàn)圖8).由圖8可見(jiàn),通常較低的穩(wěn)態(tài)PL強(qiáng)度表示較長(zhǎng)的壽命和較高的光生電子-空穴對(duì)分離效率,從而導(dǎo)致較高的光催化活性.g-C3N4具有很高的發(fā)射信號(hào),表明g-C3N4體相內(nèi)光生電子-空穴對(duì)復(fù)合率高.與g-C3N4相比,Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的發(fā)射峰位置沒(méi)有太大的變化,但顯示出較低的PL發(fā)射信號(hào),這意味著光生電子-空穴通過(guò)g-C3N4和Ag2O之間的異質(zhì)結(jié)界面有效地分離,進(jìn)而提高光催化活性.因此,Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料有效地抑制了光生載流子重組.

    圖7 光催化劑的紫外漫反射分析

    圖8 光催化劑的PL分析

    經(jīng)過(guò)分析,提出了Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的光催化機(jī)理(見(jiàn)圖9).查閱資料可知,Ag2O是典型的P型半導(dǎo)體,g-C3N4是N型半導(dǎo)體.在可見(jiàn)光的照射下,g-C3N4和Ag2O都能被激發(fā)產(chǎn)生空穴和電子.在Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料中,由于P-N異質(zhì)結(jié)內(nèi)電場(chǎng)的存在,產(chǎn)生的電子有從Ag2O轉(zhuǎn)移到g-C3N4的趨勢(shì),而空穴則有相反的轉(zhuǎn)移.由于g-C3N4的CB電位(?1.13 eV)比Ag2O的CB電位(0.20 eV)更負(fù),而g-C3N4的VB電位(1.57 eV)比Ag2O的VB電位(1.40 eV)更正,因此考慮到內(nèi)部電場(chǎng)和能帶結(jié)構(gòu),可以合理地

    得出結(jié)論:g-C3N4和Ag2O之間的電子轉(zhuǎn)移受到部分限制,而空穴的轉(zhuǎn)移可以加速,導(dǎo)致了光生電子和空穴的有效分離,從而提高了光催化活性.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在Ag2O/g-C3N4異質(zhì)結(jié)的光催化體系中,光生電子?空穴對(duì)的分離效率明顯高于純g-C3N4和Ag2O.在討論的基礎(chǔ)上,可以得出,Ag2O/g-C3N4的光催化活性增強(qiáng),不僅可以歸因于Ag2O的分散性提高和粒徑減小,還可以歸因于Ag2O和g-C3N4異質(zhì)結(jié)帶來(lái)的光吸收性能的提高.同時(shí),由于其內(nèi)部電場(chǎng)和匹配能帶結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng),使光生電荷載流子的分離率較高.

    圖9 Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的光催化機(jī)理

    3 結(jié)論

    本實(shí)驗(yàn)采用熱聚合法、水熱還原法制備了一系列具有不同質(zhì)量比的Ag2O/g-C3N4復(fù)合光催化劑.光催化實(shí)驗(yàn)表明,Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料的光催化性能遠(yuǎn)高于純組分Ag2O和g-C3N4催化劑的催化性能,其降解甲基橙的效果更優(yōu).Ag2O與g-C3N4的質(zhì)量比為4∶1的復(fù)合材料在60 min內(nèi)降解了約45%的甲基橙,150 min后降解了約90%的甲基橙.另外,制備的光催化劑在可見(jiàn)光照射下具有相對(duì)穩(wěn)定性.Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料光催化活性的提高其原因是g-C3N4和Ag2O結(jié)合良好的匹配重疊帶結(jié)構(gòu)可以很容易地制作P-N異質(zhì)結(jié),與傳統(tǒng)復(fù)合材料相比,可以帶來(lái)更有效的光生電子和空穴界面轉(zhuǎn)移.這些性質(zhì)不僅使Ag2O/g-C3N4復(fù)合材料成為環(huán)境治理的一種高效、穩(wěn)定的光催化材料,而且為制備高效異質(zhì)結(jié)的光催化劑提供一種思路.

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    Preparation of controllable Ag2O/g-C3N4and degradation of organic dyes

    HAO Xin,TIAN Jingzhi,YANG Wanli,YU Huailong,TANG Ansheng,LIU Siqi

    (School of Chemistry and Chemical Engineering,Qiqihar University,Qiqihar 161006,China)

    The Ag2O/g-C3N4composites were prepared by thermal polymerization and hydrothermal synthesis with urea,barbituric acid and silver nitrate as main raw materials.The composite material is used as a photocatalyst,and the dynamic photocatalytic method is adopted under visible light conditions,and the process parameters of the composite material are re-adjusted with the degradation rate of methyl orange as the probe. Focuses on the influence of raw material ratio of light catalytic degradation,and combined with X-ray diffraction(XRD),infrared spectroscopy (FTIR),X-ray photoelectron spectroscopy(XPS)and transmission electron microscopy(TEM),ultraviolet absorption spectroscopy(UV - Vis DRS)characterization analysis method,to explore the system of light catalytic mechanism.The results show that the photodegradation performance of Ag2O/g-C3N4composites is closely related to the ratio of Ag2O and g-C3N4raw materials.When the mass ratio of Ag2O to g-C3N4was 4∶1,the photocatalytic activity of the composites was relatively high,and the degradation rate was 94.30%,which was 4.4 times that of pure g-C3N4and 1.2 times that of Ag2O.

    g-C3N4;Ag2O;Ag2O/g-C3N4composite;photocatalysis;dyes

    1007-9831(2022)04-0050-06

    O643.36

    A

    10.3969/j.issn.1007-9831.2022.04.010

    2022-01-06

    齊齊哈爾大學(xué)研究生創(chuàng)新科研項(xiàng)目(YJSCX2021007);齊齊哈爾大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目(202110232321);黑龍江省教育廳基本業(yè)務(wù)項(xiàng)目(135209226);2018年度黑龍江省省屬高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)科研項(xiàng)目(YSTSXK201850)

    郝欣(1997-),女,黑龍江綏化人,在讀碩士研究生,從事環(huán)境材料制備與應(yīng)用研究.E-mail:2205204591@qq.com

    田景芝(1964-),女,黑龍江齊齊哈爾人,教授,從事環(huán)境材料制備與應(yīng)用研究.E-mail:tjz6666@163.com

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