鈉冷快堆破損乏燃料組件的識(shí)別

潘君艷，劉浩杰，王致同，馬 強(qiáng)，張 杭，段天英

（中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

0 引言

鈉冷快堆的乏燃料組件經(jīng)歷了堆內(nèi)的長(zhǎng)期運(yùn)行，受輻照損傷、冷卻劑腐蝕和包殼內(nèi)壓等因素的作用，有可能存在燃料包殼破損。另外，鈉冷快堆的乏燃料組件從堆芯卸出時(shí)粘附一定量的放射性鈉和鈉化合物，需要采用鈉水反應(yīng)原理進(jìn)行清洗，去除表面粘附物，保證后續(xù)貯存的安全[1,2]。但鈉水反應(yīng)是放熱反應(yīng)，清洗過(guò)程有可能會(huì)導(dǎo)致燃料包殼破口的產(chǎn)生或破口的發(fā)展。為減少或消除在貯存池內(nèi)的放射性污染，并減少后續(xù)運(yùn)輸途中對(duì)周?chē)h(huán)境的放射性污染，在乏燃料組件水下貯存之前，需要進(jìn)行包殼破損探測(cè)。識(shí)別出來(lái)的破損乏燃料組件進(jìn)行鉛清洗工藝處理，再裝入破損組件密封盒中[3,4]。因此，破損乏燃料組件的識(shí)別作為一個(gè)必要的環(huán)節(jié)，需要有效可靠地識(shí)別出在堆內(nèi)就已破損的乏燃料組件和在清洗過(guò)程中發(fā)生破損的乏燃料組件。本工作結(jié)合乏燃料組件清洗工藝，根據(jù)包殼破損核素特征的特性，設(shè)計(jì)了乏燃料組件包殼破損的有效檢測(cè)方法，并探討了燃料包殼破損的判定依據(jù)。

1 破損乏燃料組件識(shí)別系統(tǒng)的設(shè)計(jì)

壓水堆多采用離線(xiàn)啜吸技術(shù)來(lái)識(shí)別破損乏燃料組件，將乏燃料組件隔離在一個(gè)密閉容器內(nèi)，通過(guò)溫升方式使包殼內(nèi)的裂變產(chǎn)物釋放到容器內(nèi)的介質(zhì)中，并對(duì)放射性水平升高的介質(zhì)進(jìn)行取樣和放射性測(cè)量[5,6]。鈉冷快堆的乏燃料組件需要進(jìn)行鈉清洗，在清洗過(guò)程中如果存在或發(fā)生燃料包殼破損，包殼內(nèi)帶放射性的裂變產(chǎn)物會(huì)釋放到組件清洗阱內(nèi)，導(dǎo)致清洗阱內(nèi)介質(zhì)的放射性水平發(fā)生變化。因此，通過(guò)對(duì)清洗阱內(nèi)的介質(zhì)進(jìn)行取樣和放射性測(cè)量，能識(shí)別出包殼破損的乏燃料組件，同時(shí)也滿(mǎn)足了及時(shí)檢測(cè)出包殼破損以減少放射性物質(zhì)釋放的要求。

1.1 取樣介質(zhì)

鈉水反應(yīng)是劇烈的放熱反應(yīng)且產(chǎn)生極易燃燒的氫氣（H2）。為保證乏燃料組件清洗過(guò)程的安全性，國(guó)際上各快堆都會(huì)在組件清洗阱內(nèi)引入了氮?dú)猓∟2）作為保護(hù)氣體，將乏燃料組件置于保護(hù)氣體氛圍內(nèi)。為控制鈉水反應(yīng)速度，最開(kāi)始會(huì)采用水蒸氣清洗乏燃料組件上的沾污[4]，將產(chǎn)生氫氣的百分比限制在一定的水平下。之后，再進(jìn)一步用除鹽水將乏燃料組件漂洗干凈[7]。因此，每個(gè)乏燃料組件在清洗過(guò)程中都排出保護(hù)氣體、冷凝清洗水以及漂洗水。清洗水核漂洗水中含有NaOH等物質(zhì)。

當(dāng)乏燃料組件存在氣密性破損時(shí)，包殼內(nèi)的裂變氣體Kr和Xe在組件自身釋熱的作用下會(huì)通過(guò)破口逸出到組件清洗阱中，最終與氮?dú)饣旌显谝黄?，?dǎo)致氮?dú)獾姆派湫员然疃壬摺．?dāng)乏燃料組件存在燃料裸露性破損時(shí)，除了逸出裂變氣體之外，包殼內(nèi)的揮發(fā)性裂變核素和非揮發(fā)性裂變核素經(jīng)破口會(huì)直接釋放到組件清洗阱中，最終溶解在堿性清洗水內(nèi)，導(dǎo)致清洗水的放射性比活度發(fā)生變化。因此，在破損乏燃料組件識(shí)別系統(tǒng)的設(shè)計(jì)中，分別取組件清洗阱內(nèi)的保護(hù)氣體和清洗水進(jìn)行放射性監(jiān)測(cè)，工藝原理如圖1。破損乏燃料識(shí)別系統(tǒng)分別對(duì)氣相和液相的取樣介質(zhì)進(jìn)行放射性比活度測(cè)量或放射性核素的分析，判斷清洗阱內(nèi)的乏燃料組件是否存在燃料包殼破損。

圖1 破損乏燃料組件取樣監(jiān)測(cè)的工藝原理圖Fig.1 Process schematic diagram of sampling and monitoring of damaged spent fuel assemblies

1.2 監(jiān)測(cè)核素

在破損乏燃料組件識(shí)別系統(tǒng)中，氣相和液相上對(duì)燃料包殼破損判別起主要貢獻(xiàn)的核素見(jiàn)表1。鈉冷快堆的乏燃料組件在到達(dá)設(shè)計(jì)燃耗值后，由于初始釋熱很大，需要先移到堆內(nèi)儲(chǔ)存阱中放置1～2個(gè)換料周期[8]，直至自身釋熱下降到可接受范圍內(nèi)，再?gòu)亩褍?nèi)卸出，并送至組件清洗阱中進(jìn)行鈉清洗。因此，在清洗阱中乏燃料組件，尤其是對(duì)同一批次中安排在后面清洗的乏燃料組件，包殼內(nèi)短半衰期裂變核素的含量會(huì)很少。在破損乏燃料組件的氣相識(shí)別中，長(zhǎng)半衰期的85Kr是對(duì)保護(hù)氣體放射性監(jiān)測(cè)起決定作用的氣態(tài)裂變核素。中短半衰期的133Xe，對(duì)于安排在前面清洗的乏燃料組件的包殼破損監(jiān)測(cè)有一定的貢獻(xiàn)，對(duì)于越往后安排的乏燃料組件其貢獻(xiàn)越少。當(dāng)乏燃料組件存在裸露性包殼破損時(shí)，137Cs、95Zr和95Nb等核素通過(guò)破口釋放到清洗水中。95Nb是裂變核素95Zr經(jīng)β衰變產(chǎn)生的，因此，95Zr和95Nb的比值和乏燃料組件在清洗阱之前的儲(chǔ)存時(shí)間直接相關(guān)。另外，清洗水內(nèi)還有本底放射性核素，包括一回路冷卻劑鈉的活化產(chǎn)物、結(jié)構(gòu)材料的活化產(chǎn)物，以及其他燃料組件破損帶來(lái)的裂變核素。

1.3 探測(cè)器的選擇

氣相識(shí)別主要探測(cè)在堆內(nèi)就已發(fā)生氣密性破損的乏燃料組件。氣密性破損的乏燃料組件，其燃料包殼破損程度較輕，包殼損傷往往以裂縫的形式存在。在清洗阱中，依靠乏燃料組件自身釋熱，裂變氣體以較緩慢的速率從包殼內(nèi)釋放到保護(hù)氣體中，而其他的揮發(fā)性或非揮發(fā)性裂變產(chǎn)物很難從包殼內(nèi)釋放出來(lái)。因此，在堆內(nèi)就氣密性破損的乏燃料組件依靠氣相監(jiān)測(cè)進(jìn)行識(shí)別，且要求氣相監(jiān)測(cè)有較高的探測(cè)靈敏度。如表1，作為對(duì)保護(hù)氣體放射性水平變化起主導(dǎo)作用的裂變核素85Kr，每次β衰變只有0.434%的概率產(chǎn)生特征γ射線(xiàn)。為在有限的85Kr釋放份額下，靈敏地監(jiān)測(cè)出保護(hù)氣體放射性比活度的變化，有效地識(shí)別出氣密性破損的乏燃料組件，氣相監(jiān)測(cè)不選用γ射線(xiàn)監(jiān)測(cè)方式，而是采用β輻射監(jiān)測(cè)的方法，采用了高探測(cè)效率的惰性氣體β監(jiān)測(cè)儀。監(jiān)測(cè)儀可選用適用于β射線(xiàn)測(cè)量的離子注入型鈍化硅探測(cè)器或閃爍體探測(cè)器[9]，能量響應(yīng)范圍為80keV～2500keV之間，探測(cè)效率通過(guò)核素85Kr進(jìn)行表征。因此，氣相識(shí)別中，惰性氣體β監(jiān)測(cè)儀測(cè)量給出β計(jì)數(shù)率，并將計(jì)數(shù)率轉(zhuǎn)換為保護(hù)氣體比活度值，根據(jù)比活度值的變化情況判斷清洗阱內(nèi)的乏燃料組件是否存在包殼破損。

在液相識(shí)別中，137Cs、95Zr和95Nb是對(duì)乏燃料組件裸露性包殼破損判別起關(guān)鍵作用的裂變核素。但清洗水具有很強(qiáng)的本底放射性，會(huì)對(duì)裂變核素的監(jiān)測(cè)產(chǎn)生干擾。主要干擾核素為一回路冷卻劑鈉的活化產(chǎn)物24Na和22Na，其中，短半衰期的24Na對(duì)剛從堆內(nèi)卸出不久就進(jìn)入到清洗阱中的乏燃料組件有著更大的影響，其引起的放射性水平往往會(huì)淹沒(méi)裂變核素的信息。此外，當(dāng)乏燃料組件在堆內(nèi)運(yùn)行或儲(chǔ)存期間，如堆芯有其他燃料組件發(fā)生包殼破損，破損燃料棒內(nèi)的137Cs、95Zr和95Nb等裂變核素可能會(huì)釋放到鈉冷卻劑中并作為本底核素存在，對(duì)后續(xù)清洗阱中破損乏燃料組件的識(shí)別產(chǎn)生干擾。因此，為在強(qiáng)本底下測(cè)量137Cs、95Zr和95Nb等裂變核素的信息，能有效地鑒別出清洗乏燃料組件包殼破損引起的放射性和本底的放射性，液相監(jiān)測(cè)采用了能夠測(cè)量γ射線(xiàn)能量并給出放射性核素信息的高純鍺γ譜儀。如表1，液相識(shí)別中裂變核素γ特征射線(xiàn)的能量主要集中在600keV～800keV范圍內(nèi)，γ譜儀能量響應(yīng)在50keV～2500keV完全滿(mǎn)足對(duì)特征γ射線(xiàn)的監(jiān)測(cè)。因此，γ譜儀探測(cè)器的端窗采用能量下限在20keV左右的常規(guī)鋁窗。鑒于組件清洗水本身就具有較高的放射性水平，γ譜儀的相對(duì)探測(cè)效率選擇30%附近?？紤]到清洗水中放射性核素種類(lèi)較多，會(huì)有較為復(fù)雜的γ光譜，為準(zhǔn)確鑒別出放射性核素，γ光譜中高能區(qū)的分辨率選擇2keV～3keV。基于能量響應(yīng)下限值和相對(duì)探測(cè)效率需求的分析，γ譜儀采用常規(guī)的高抗噪性的P型同軸高純鍺探測(cè)器即能滿(mǎn)足監(jiān)測(cè)要求。探測(cè)器的制冷方式采用液氮和電組合的制冷方式，保證在電力故障期間探測(cè)器仍處在冷卻狀態(tài)，提高了可運(yùn)行性，保障探測(cè)器的壽命，也降低運(yùn)行人員的液氮更換的負(fù)擔(dān)[10]。因此，在液相識(shí)別中，高純鍺γ譜儀測(cè)量得出γ光譜和特征γ射線(xiàn)計(jì)數(shù)率，結(jié)合整個(gè)γ射線(xiàn)能區(qū)的效率刻度，獲得清洗水內(nèi)特征核素放射性比活度。根據(jù)特征放射性核素放射性比活度的變化情況，判斷清洗阱內(nèi)的乏燃料組件是否存在燃料裸露性包殼破損。

表1 乏燃料組件包殼破損識(shí)別的主要監(jiān)測(cè)核素Table 1 Main monitoring nuclides for spent fuel assembly cladding damage identification

2 包殼破損判定依據(jù)

清洗阱中乏燃料組件是否存在或發(fā)生包殼破損的定性判斷，依據(jù)的是有沒(méi)有包殼內(nèi)放射性裂變產(chǎn)物釋放到保護(hù)氣體或清洗水中，導(dǎo)致保護(hù)氣體或清洗水的放射性水平升高。因此，包殼破損判斷需要將放射性測(cè)量值與本底值進(jìn)行比較分析，但本底值的影響因素較多且具有波動(dòng)性。

2.1 包殼破損氣相判定依據(jù)

氣相識(shí)別采用了總β監(jiān)測(cè)，獲得了保護(hù)氣體的總比活度值。破損乏燃料組件判定依據(jù)采用的是保護(hù)氣體總比活度值與本底活度值的比值。在各乏燃料組件進(jìn)入清洗井之前，應(yīng)先將清洗阱沖洗干凈，獲得無(wú)燃料組件情況下保護(hù)氣體的本底比活度值A(chǔ)b。隨后，乏燃料組件放入清洗阱內(nèi)，靜置在保護(hù)氣體的氛圍中，對(duì)保護(hù)氣體進(jìn)行取樣，惰性氣體β監(jiān)測(cè)儀測(cè)量得到取樣氣體的放射性比活度值A(chǔ)s。

氣相破損乏燃料組件的判定依據(jù)如下：

1）As/Ab≤1.3，乏燃料組件判定為密封完整。

2）1.3 ＜As/Ab＜3，乏燃料組件判定為可疑。

3）As/Ab≥3，乏燃料組件判定為包殼破損。

對(duì)于判定為可疑的乏燃料組件，需要提高溫度再一次做包殼破損甄別。增加可疑的乏燃料組件在保護(hù)氣體中的靜置時(shí)間，通過(guò)剩余衰變熱進(jìn)一步提高乏燃料組件的溫度，如存在包殼破損，有更多的85Kr及133Xe釋放到保護(hù)氣體中。此時(shí)，如果As/Ab比值上升，則判定乏燃料組件存在包殼破損。

保護(hù)氣體本底放射性的影響因素包括了氣體壓力和溫度，氣體中本底沾污核素的含量等。氣相破損識(shí)別的判定依據(jù)考慮了本底的波動(dòng)性的影響，在后續(xù)各快堆實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)的技術(shù)上可進(jìn)一步優(yōu)化。

2.2 液相的破損判定依據(jù)

液相識(shí)別采用了γ射線(xiàn)能譜的監(jiān)測(cè)，通過(guò)分析γ能譜獲得清洗水中特征核素的放射性比活度。裸露性破損乏燃料組件判定依據(jù)采用了特征核素比活度相對(duì)本底值的變化情況。區(qū)別于氣相監(jiān)測(cè)，液相中有多種放射性水平較高的本底核素。各特征核素的本底值取自密封完好的乏燃料組件或模擬組件清洗時(shí)水樣的測(cè)值。特征核素137Cs、95Zr和95Nb等會(huì)有一定的本底值A(chǔ)b,i，i代表不同的裂變核素。在各乏燃料組件進(jìn)入清洗阱之前，應(yīng)將清洗阱沖洗干凈。隨后，在乏燃料組件放入清洗阱內(nèi)并進(jìn)行清洗時(shí)，監(jiān)測(cè)水蒸氣冷凝后的水樣，獲得各特征核素的放射性活度As,i。當(dāng)As,i超過(guò)Ab,i的波動(dòng)值時(shí)，判定乏燃料組件存在裸露性包殼破損。液相監(jiān)測(cè)主要用于識(shí)別清洗過(guò)程中發(fā)生包殼破損的乏燃料組件，在此情況下，特征核素137Cs、95Zr和95Nb的比活度值會(huì)有明顯的增加，同時(shí)，也會(huì)釋放出裂變氣體，可結(jié)合氣相監(jiān)測(cè)進(jìn)一步進(jìn)行包殼破損的判定。

清洗水的本底值是與時(shí)間直接相關(guān)的，具體影響因素更為復(fù)雜，包括了乏燃料組件中一回路冷卻劑鈉的含量和污染情況、總水蒸氣量、組件清洗的順序等。在后續(xù)工作中，可根據(jù)實(shí)際測(cè)量數(shù)據(jù)對(duì)本底值進(jìn)行修正，結(jié)合運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)對(duì)液相破損的判別依據(jù)進(jìn)行優(yōu)化。

3 結(jié)語(yǔ)

鈉冷快堆破損乏燃料組件的識(shí)別，結(jié)合乏燃料組件的清洗工藝，設(shè)計(jì)了氣相識(shí)別回路和液相識(shí)別回路。在探測(cè)器的選擇上，考慮了破損表征核素的特性和本底放射性的水平，氣相選擇探測(cè)效率高的惰性氣體β活度監(jiān)測(cè)儀，液相選擇了能在強(qiáng)本底放射性水平下對(duì)破損表征核素有效識(shí)別的高純鍺γ譜儀。在探測(cè)器選型的基礎(chǔ)上，對(duì)破損乏燃料組件的判定進(jìn)行了探討，分析了破損判別的影響因素，給出了破損判定依據(jù)。破損乏燃料組件識(shí)別在工藝和監(jiān)測(cè)設(shè)計(jì)上能有效地識(shí)別出不同性質(zhì)和不同時(shí)期破損的乏燃料組件。