S Zorb精制汽油辛烷值優(yōu)化模型及工業(yè)應(yīng)用

王 杰，陳 博，劉 松，趙明洋，歐陽(yáng)福生，高 萍

(1.華東理工大學(xué)化工學(xué)院石油加工研究所，上海 200237；2.中國(guó)石化上海高橋分公司)

重油催化裂化(RFCC)可以轉(zhuǎn)化成汽油、柴油等輕餾分以及部分低碳烯烴[1-2]，目前在我國(guó)汽油池組成中重油催化裂化汽油約占70%[3]。由于原油中的硫元素多集中于重油餾分中，導(dǎo)致重油催化裂化汽油的硫含量較高，因此催化裂化汽油脫硫技術(shù)成為學(xué)者們研究的重點(diǎn)[4]。S Zorb技術(shù)[5-7]因具有脫硫率高、氫耗低、研究法辛烷值(RON)損失小的優(yōu)點(diǎn)而被廣泛關(guān)注。然而，在某石化企業(yè)S Zorb裝置的實(shí)際運(yùn)行過程中，精制汽油的RON平均損失高達(dá)1.35。因此，在保證汽油脫硫效果的前提下，降低其RON損失成為該裝置亟待解決的問題。

S Zorb裝置操作復(fù)雜、影響因素很多，而且各影響因素之間存在強(qiáng)偶聯(lián)性及復(fù)雜的線性或非線性關(guān)聯(lián)關(guān)系，因而對(duì)S Zorb工藝過程的建模模擬比較困難。人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[8]能夠在過程機(jī)理不明或復(fù)雜情況下尋找系統(tǒng)過程輸入、輸出之間的關(guān)系，從而建立數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型是目前人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用最廣泛的模型之一。因此，本課題基于該石化企業(yè)S Zorb裝置近3年的運(yùn)行數(shù)據(jù)，采用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)并結(jié)合遺傳算法對(duì)S Zorb工藝過程進(jìn)行建模、優(yōu)化，并通過工業(yè)試驗(yàn)對(duì)模型優(yōu)化效果進(jìn)行驗(yàn)證，旨在通過模型優(yōu)化操作變量而在保證汽油脫硫效果的前提下降低其RON損失。

1 數(shù)據(jù)預(yù)處理及特征選擇

數(shù)據(jù)預(yù)處理是指從工業(yè)裝置采集并整理出與研究目標(biāo)關(guān)聯(lián)的高質(zhì)量數(shù)據(jù)，為數(shù)據(jù)挖掘提供基礎(chǔ)；特征選擇是指從大量的物料性質(zhì)變量和工藝操作變量中選取出用于建模的關(guān)鍵特征變量。

1.1 數(shù)據(jù)預(yù)處理

構(gòu)建S Zorb裝置運(yùn)行過程模型的數(shù)據(jù)主要包括原料油、吸附劑和產(chǎn)品的性質(zhì)數(shù)據(jù)及部分操作變量數(shù)據(jù)。因此，以國(guó)內(nèi)某石化企業(yè)1.2 Mt/a的 S Zorb裝置為研究對(duì)象，采集了該裝置2017年4月至2020年5月之間273個(gè)變量的數(shù)據(jù)，變量分類及其數(shù)量和名稱見表1。在本研究中，精制汽油產(chǎn)品的RON是模型的輸出變量，其采集頻次為2次/周，因此原料和吸附劑性質(zhì)變量的取值為產(chǎn)品RON測(cè)定時(shí)間點(diǎn)對(duì)應(yīng)的運(yùn)行數(shù)據(jù)，而裝置操作變量的取值為RON測(cè)定時(shí)間點(diǎn)前后2 h的平均值。此外，因受到硫分析儀最低檢測(cè)限的制約，當(dāng)硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于3.2 μg/g時(shí)統(tǒng)一記為3.2 μg/g。最后，得到325組數(shù)據(jù)樣本。建模時(shí)，產(chǎn)品RON和產(chǎn)品硫含量作為目標(biāo)特征變量，不進(jìn)行相關(guān)性分析。

表1 數(shù)據(jù)采集的變量類別、變量數(shù)及名稱

1.2 特征選擇

特征選擇是指從已有特征變量中篩選出部分對(duì)目標(biāo)變量影響顯著性高的變量用于構(gòu)建模型。本研究采用最大互信息系數(shù)、Pearson相關(guān)系數(shù)等方法，篩選具有代表性和獨(dú)立性的建模變量。

1.2.1最大互信息系數(shù)

最大互信息系數(shù)(MIC)[9]是一種基于信息的無參數(shù)探索方式，可以用以度量?jī)蓚€(gè)變量間的線性或非線性相關(guān)性，篩選出與產(chǎn)品RON相關(guān)性高的特征變量。MIC的取值為0～1，數(shù)值越大則表明兩個(gè)變量間的相關(guān)性越大；反之則相關(guān)性越小，甚至無關(guān)，對(duì)建模的意義也就越小。

除產(chǎn)品RON和產(chǎn)品硫含量外，對(duì)271個(gè)性質(zhì)變量和操作變量數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理，計(jì)算其與產(chǎn)品RON間的MIC，結(jié)果如表2和表3所示。

表2 性質(zhì)變量與產(chǎn)品RON間的MIC

由表2可知：在原料和吸附劑性質(zhì)變量中，變量與產(chǎn)品RON間MIC最大的性質(zhì)變量為原料RON，說明產(chǎn)品RON主要是由原料RON決定的；再生吸附劑硫含量、碳含量與產(chǎn)品RON間的MIC較小，均低于0.1，說明其與目標(biāo)特征變量的相關(guān)性很小。因此，通過最大互信息系數(shù)法篩選出原料RON、原料硫含量、飽和烴含量、烯烴含量、芳烴含量、待生吸附劑碳含量和待生吸附劑硫含量共7個(gè)性質(zhì)變量作為特征變量，用于構(gòu)建模型。

由表3可知，由于S Zorb裝置的操作變量多達(dá)262個(gè)，為了避免建模變量過多導(dǎo)致模型過于復(fù)雜，以0.3作為操作變量與產(chǎn)品RON間MIC的閾值，選擇變量與產(chǎn)品RON間MIC較大的前30個(gè)操作變量作為特征選擇的初步結(jié)果。

表3 操作變量與產(chǎn)品RON間的MIC

1.2.2Pearson相關(guān)分析

Pearson相關(guān)系數(shù)(r)法是被廣泛應(yīng)用于描述變量間線性相關(guān)性的一種方法，其取值范圍為|r|≤1，變量間的Pearson相關(guān)系數(shù)及其相關(guān)性如表4所示。

表4 變量間的Pearson相關(guān)系數(shù)及其相關(guān)性

由表4可知：當(dāng)|r|<0.4時(shí)，可以判定變量間的相關(guān)性較低，變量的獨(dú)立性較強(qiáng)；當(dāng)|r|>0.7時(shí)，變量間的線性相關(guān)性較顯著，變量間相互影響。因此，選擇以|r|<0.7為判定界限，當(dāng)變量間的|r|>0.7時(shí)，則剔除對(duì)目標(biāo)變量影響小的變量。

為了減少變量的重復(fù)使用和數(shù)據(jù)冗余，針對(duì)MIC法篩選出的7個(gè)性質(zhì)變量和30個(gè)操作變量，采用Pearson相關(guān)系數(shù)法分別分析性質(zhì)變量間的相關(guān)性和操作變量間的相關(guān)性，以消除變量間的多重共線性問題，結(jié)果見圖1和圖2。

圖1 性質(zhì)變量間相關(guān)性分析

圖2 操作變量間相關(guān)性分析

由圖1可知：在性質(zhì)變量中，飽和烴含量與烯烴含量之間的|r|=0.93，說明二者之間高度線性相關(guān)；雖然飽和烴含量、烯烴含量與產(chǎn)品RON的MIC分別為0.314 6和0.257 0，前者大于后者，但根據(jù)文獻(xiàn)[10-12]可知，原料烯烴含量對(duì)產(chǎn)品辛烷值損失有較大影響，這是因?yàn)樵诩託渚七^程中，烯烴加氫飽和反應(yīng)是造成產(chǎn)品RON損失的直接影響因素。因此，選擇烯烴含量作為模型的特征變量。

由圖2可知，在操作變量與產(chǎn)品RON間的MIC較大的前30個(gè)操作變量中，許多變量間存在高度線性相關(guān)性。為防止操作變量間的多重共線性對(duì)模型預(yù)測(cè)過程的影響，需要選擇線性相關(guān)性較弱且較容易調(diào)節(jié)的變量作為輸入特征變量來建立模型。因此，根據(jù)操作變量間的相關(guān)性分析結(jié)果，選擇14個(gè)操作變量、7個(gè)性質(zhì)變量為模型輸入特征變量，以產(chǎn)品RON為輸出變量，來構(gòu)建S Zorb裝置運(yùn)行模型，結(jié)果見表5。

表5 建模變量篩選結(jié)果

2 模型的建立

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[13]是一種多層前饋型網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型，分為輸入層、隱含層(一層或多層)、輸出層。數(shù)據(jù)從輸入層輸入，經(jīng)激活函數(shù)變換后進(jìn)入隱含層，并依次計(jì)算進(jìn)入下一隱含層，直至到達(dá)輸出層；同時(shí)其誤差也會(huì)反向傳遞不斷更新權(quán)值和偏置，直至預(yù)測(cè)結(jié)果滿足精度要求為止。

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用最廣泛的激活函數(shù)是ReLU函數(shù)[14]，如式(1)所示。

ReLU(x) = max(0，x)

(1)

ReLU函數(shù)在計(jì)算過程中不僅能減小計(jì)算量、降低網(wǎng)絡(luò)密度，還能緩解數(shù)據(jù)過擬合現(xiàn)象。

2.1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)構(gòu)

2.1.1隱含層

隱含層神經(jīng)元的數(shù)目是BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)關(guān)鍵因素之一。神經(jīng)元數(shù)目過多，則模型運(yùn)算時(shí)間過長(zhǎng)，樣本容易出現(xiàn)過擬合現(xiàn)象；反之，則模型不能很好地學(xué)習(xí)。因此，建立BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型必須先確定隱含層神經(jīng)元的數(shù)目。其計(jì)算經(jīng)驗(yàn)式[15]如式(2)所示。

(2)

式中：H是隱含層神經(jīng)元的數(shù)目；m為輸入層神經(jīng)元的數(shù)目；n為輸出層神經(jīng)元的數(shù)目；L是一個(gè)可調(diào)節(jié)的常數(shù)，調(diào)節(jié)區(qū)間為 1～10。

將輸入變量和輸出變量的數(shù)量代入式(2)，可得隱含層神經(jīng)元數(shù)為4～15。因此，可建立21-Y-1結(jié)構(gòu)三層神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型(Y為4～15)，然后將數(shù)據(jù)樣本導(dǎo)入該模型，在相同的初始權(quán)值、偏置和參數(shù)下進(jìn)行模型訓(xùn)練，計(jì)算并比較每個(gè)模型運(yùn)算結(jié)果的均方誤差(MSE)，結(jié)果見表6。當(dāng)訓(xùn)練結(jié)果MSE最小時(shí)，隱含層神經(jīng)元數(shù)即為最佳隱含層神經(jīng)元數(shù)。從表6可知，模型隱含層神經(jīng)元數(shù)目為14時(shí)，模型訓(xùn)練結(jié)果的MSE最小，因此產(chǎn)品RON預(yù)測(cè)模型的最佳三層網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為21-14-1。

表6 隱含層神經(jīng)元數(shù)量與訓(xùn)練結(jié)果MSE的關(guān)系

2.1.2BatchNormalization層

Batch Normalization層[16](簡(jiǎn)稱BN層)的作用在于保持神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)每層的輸入分布盡可能相同，從而加速模型收斂、提高模型的泛化能力。在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)每層輸入前添加BN層進(jìn)行預(yù)處理，可將每層輸入轉(zhuǎn)換為均值為0、方差為1的標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布；同時(shí)，為了增強(qiáng)網(wǎng)絡(luò)的表達(dá)能力，可通過網(wǎng)絡(luò)參數(shù)γ和β對(duì)該標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布進(jìn)行縮放和平移，參數(shù)γ和β可在網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練過程中由自動(dòng)學(xué)習(xí)得到。

2.2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測(cè)結(jié)果

將325組數(shù)據(jù)樣本按照4∶1分為訓(xùn)練集和測(cè)試集，得到260組訓(xùn)練集數(shù)據(jù)樣本和65組測(cè)試集數(shù)據(jù)樣本。采用建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對(duì)訓(xùn)練集樣本和測(cè)試集樣本進(jìn)行模擬運(yùn)算，分別得到訓(xùn)練集和測(cè)試集的預(yù)測(cè)結(jié)果。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的結(jié)構(gòu)和運(yùn)算參數(shù)如表7所示；訓(xùn)練集和測(cè)試集的擬合效果如圖3所示；預(yù)測(cè)值與實(shí)際值的MSE、平均絕對(duì)誤差(MAE)、以及預(yù)測(cè)值與實(shí)際值擬合曲線的決定系數(shù)(R2)見表8。由圖3和表8可知，訓(xùn)練集和測(cè)試集的MSE和MAE均較小，且二者相近；預(yù)測(cè)值與實(shí)際值擬合曲線的R2均接近1。這說明所建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型具有良好的預(yù)測(cè)效果。

表7 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)參數(shù)

圖3 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測(cè)值與實(shí)際值的擬合效果★—訓(xùn)練集； ■—測(cè)試集

表8 所建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的評(píng)價(jià)結(jié)果

3 產(chǎn)品RON優(yōu)化模型

在所建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的基礎(chǔ)上，針對(duì)具體原料性質(zhì)不同，可采用智能優(yōu)化算法優(yōu)化操作變量，在保證脫硫效果的前提下減少產(chǎn)品RON損失，為S Zorb裝置生產(chǎn)提供指導(dǎo)。在汽油的國(guó)Ⅵ標(biāo)準(zhǔn)中，硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)的限制為不大于10 μg/g，為了使裝置在硫含量控制上有較大空間，本研究設(shè)定硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)的限制范圍為0～5 μg/g。

目前，應(yīng)用較廣的智能優(yōu)化算法主要包括粒子群算法(PSO)、遺傳算法(GA)、模擬退火算法(SA)和蟻群算法(ACO)等。文獻(xiàn)[17]研究表明，GA算法對(duì)石油化工過程的優(yōu)化具有良好的適用性，因而本研究選用GA作為優(yōu)化算法。GA[18]是一種模仿自然生物進(jìn)化原理，按照“適者生存”原則尋找最佳生存條件的搜索優(yōu)化算法，其通過選擇、交叉和變異等算子來完成對(duì)全局最優(yōu)解的尋找。本研究中，設(shè)置種群規(guī)模數(shù)為50、最大迭代次數(shù)為200，以產(chǎn)品RON的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型作為適應(yīng)度函數(shù)，將個(gè)體產(chǎn)品RON的預(yù)測(cè)結(jié)果作為其適應(yīng)度，如式(3)所示。

fi=yRON，i

(3)

式中：fi為個(gè)體產(chǎn)品i的適應(yīng)度；yRON，i為個(gè)體產(chǎn)品i的RON預(yù)測(cè)值。

首先，依據(jù)個(gè)體產(chǎn)品適應(yīng)度大小選擇較好的個(gè)體樣本，按照某種規(guī)則遺傳給下一代。其核心在于選擇算子，本研究采用輪盤賭法[19]選擇個(gè)體樣本，由式(4) 進(jìn)行計(jì)算。

(4)

式中：pi為個(gè)體樣本i被選中的概率；N為種群規(guī)模數(shù)。

交叉是GA產(chǎn)生新個(gè)體樣本的主要運(yùn)算，決定了GA的全局搜索能力。若樣本中兩個(gè)變量隨機(jī)交叉可能會(huì)導(dǎo)致某些有效基因缺失。一般而言，GA 中的變量交叉的概率為0.6～0.9。由于交叉概率越大，高適應(yīng)度的個(gè)體樣本結(jié)構(gòu)越易被破壞，因而本研究交叉概率取值為0.6[20]。

變異是GA產(chǎn)生新個(gè)體樣本的另一種主要運(yùn)算，其決定了GA的局部搜索能力。一般情況下，GA 中的變量變異概率為0～0.1；通常變異概率的取值較小，本研究變異概率取值為0.01[21]。

在設(shè)定GA算法的參數(shù)后，以第10組數(shù)據(jù)樣本為例，在保證產(chǎn)品硫含量達(dá)標(biāo)和其他性質(zhì)指標(biāo)不變的前提下對(duì)S Zorb裝置操作變量進(jìn)行優(yōu)化，從而減小產(chǎn)品RON損失，結(jié)果見表9。

表9 部分操作條件優(yōu)化結(jié)果

由表9可見，利用將BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型與GA算法相結(jié)合的產(chǎn)品RON優(yōu)化模型，對(duì)第10組數(shù)據(jù)樣本的14個(gè)操作變量進(jìn)行優(yōu)化后，S Zorb裝置汽油產(chǎn)品RON損失的降幅達(dá)34.67%，優(yōu)化效果顯著。按照同樣方法對(duì)325組數(shù)據(jù)樣本進(jìn)行優(yōu)化，結(jié)果如圖4所示。

圖4 325組建模數(shù)據(jù)樣本的產(chǎn)品RON損失降幅★—RON損失降幅； ——平均RON損失降幅

由圖4可知，在325組數(shù)據(jù)樣本中，產(chǎn)品RON損失降幅最高達(dá)51.93%，產(chǎn)品RON損失平均降幅為33%，產(chǎn)品RON損失降幅大于30%的樣本數(shù)超過58%。這表明，利用該優(yōu)化模型調(diào)控S Zorb裝置操作參數(shù)，可在保證產(chǎn)品硫含量滿足質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)要求的同時(shí)，有效降低產(chǎn)品RON損失。

4 模型工業(yè)應(yīng)用

為了驗(yàn)證優(yōu)化模型對(duì)操作參數(shù)的優(yōu)化效果，在保證原料性質(zhì)穩(wěn)定的前提下，于2020年9月17日至9月18日將優(yōu)化模型在某企業(yè)S Zorb裝置上進(jìn)行了工業(yè)應(yīng)用試驗(yàn)。

4.1 工業(yè)試驗(yàn)方案

(1)2020年9月17日上午8點(diǎn)對(duì)原料、產(chǎn)品、待生吸附劑和再生吸附劑進(jìn)行采樣分析；從裝置控制系統(tǒng)采集06：00—08：00的操作變量數(shù)據(jù)，并進(jìn)行數(shù)據(jù)整定。

(2)考慮裝置實(shí)際運(yùn)行條件限制求，在不調(diào)節(jié)反應(yīng)過濾器壓差、原料換熱器管程進(jìn)出口壓差、反應(yīng)器質(zhì)量空速、還原器壓力、反應(yīng)器頂部與底部壓差、反應(yīng)系統(tǒng)壓力等6個(gè)操作變量的前提下，依據(jù)物料性質(zhì)變量數(shù)據(jù)，利用產(chǎn)品RON優(yōu)化模型對(duì)其余8個(gè)操作變量進(jìn)行優(yōu)化、調(diào)節(jié)。

(3)操作變量?jī)?yōu)化、調(diào)整到位后，分別在當(dāng)天20：00采樣(樣本1)和次日上午08：00采樣(樣本2)，對(duì)原料和產(chǎn)品進(jìn)行分析，計(jì)算產(chǎn)品RON損失。

4.2 工業(yè)試驗(yàn)結(jié)果

根據(jù)原料性質(zhì)不同，采用產(chǎn)品RON優(yōu)化模型對(duì)8個(gè)操作變量?jī)?yōu)化的結(jié)果如表10所示。

表10 8個(gè)操作變量的優(yōu)化結(jié)果

工業(yè)試驗(yàn)的產(chǎn)品優(yōu)化結(jié)果如表11所示。由表11可知，在原料性質(zhì)穩(wěn)定的前提下，通過產(chǎn)品RON優(yōu)化模型可以使產(chǎn)品RON損失降低25%，且產(chǎn)品硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)始終小于3.2 μg/g。

表11 模型的優(yōu)化結(jié)果

5 結(jié) 論

(1) 以S Zorb裝置的工業(yè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，采用MIC和Pearson相關(guān)系數(shù)，從包括原料油性質(zhì)、吸附劑性質(zhì)、產(chǎn)品性質(zhì)和操作變量在內(nèi)的273個(gè)變量中篩選出了21個(gè)輸入變量和1個(gè)輸出變量，建立了結(jié)構(gòu)為21-14-1的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)產(chǎn)品RON優(yōu)化模型。該模型預(yù)測(cè)值與實(shí)際值的平均絕對(duì)誤差和擬合決定系數(shù)分別為0.116 3、0.960 1，說明其具有較好的擬合度和泛化能力。

(2)將所建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)模型與GA算法結(jié)合，優(yōu)化S Zorb裝置的操作變量，可以顯著降低汽油產(chǎn)品RON損失。工業(yè)試驗(yàn)結(jié)果顯示，在保證脫硫效果的前提下，產(chǎn)品RON損失降幅為25%，有效降低了RON損失。