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    水下脈沖放電等離子體系統(tǒng)及其放電特性研究

    2022-04-29 10:05:14李海華王魁英楊小麗王志琛張夢(mèng)夢(mèng)
    關(guān)鍵詞:脫色染料氧氣

    李海華,王魁英,楊小麗,王志琛,張夢(mèng)夢(mèng)

    (華北水利水電大學(xué) 環(huán)境與市政工程學(xué)院,河南 鄭州 450046)

    0 引言

    低溫等離子體能夠產(chǎn)生大量的·OH、HO2·、·O等自由基,可以無(wú)選擇性地降解有機(jī)污染物,具有效率高、無(wú)二次污染、無(wú)須添加化學(xué)物質(zhì)等優(yōu)點(diǎn),因此,近年來(lái)得到了水處理領(lǐng)域研究者的關(guān)注。

    近年來(lái),學(xué)者們的研究重點(diǎn)是開(kāi)發(fā)適用于水中污染物去除的新型高效的放電系統(tǒng)。液相放電的激發(fā)電壓一般在10 kV以上[1-2],如何進(jìn)一步降低激發(fā)電壓,實(shí)現(xiàn)低電壓驅(qū)動(dòng)的水下等離子體放電,并提高放電效率是研究開(kāi)發(fā)的重點(diǎn)。相比于水下直接放電,水下氣液混合放電具有放電激發(fā)電壓低、傳質(zhì)效率高等優(yōu)勢(shì)。在各種等離子體電源中,高壓脈沖電源具有前沿陡、脈寬窄的特點(diǎn),通過(guò)注入較高的瞬時(shí)功率,有利于低電壓下放電的激發(fā),同時(shí)又因?yàn)槊}沖較窄,總放電功率較小,是一種具有較高能量效率的等離子體電源[3]。電極是等離子體技術(shù)的核心,它的結(jié)構(gòu)直接決定了放電的特性及污染物降解的效果,由于陶瓷較好的絕緣性以及耐磨耐腐蝕性能,通常被用作放電的介質(zhì)層[4-5]。稀有氣體激發(fā)電壓較低,放電后生成的長(zhǎng)壽命亞穩(wěn)態(tài)原子也有利于其他氣體的電離,并且稀有氣體擴(kuò)散系數(shù)大,有助于防止弧光放電,保持穩(wěn)定輝光,此外,稀有氣體放電后生成的長(zhǎng)壽命亞穩(wěn)態(tài)原子也有利于其他氣體的電離和激發(fā),因此,放電系統(tǒng)引入稀有氣體有利于等離子體的激發(fā)和穩(wěn)定[6]。大氣壓下放電普遍采用成本較低的N2、O2、空氣等作為放電氣體,但是由于水下放電引入N2會(huì)產(chǎn)生NO3-、NO2-等二次污染物[7],因此,采用Ar/O2混合放電,可以兼顧放電的激發(fā)難易、二次污染以及放電的氣體成本。

    本研究采用脈沖電源作為驅(qū)動(dòng)電源,以Ar/O2為放電氣體,采用多孔陶瓷電極實(shí)現(xiàn)低電壓驅(qū)動(dòng)下的水下大面積均勻放電,通過(guò)等離子體診斷、活性物質(zhì)生成情況分析以及模式污染物靛藍(lán)染料的降解分析等,研究了該系統(tǒng)的放電特性,為新型高效水下等離子體放電系統(tǒng)的開(kāi)發(fā)及其在水處理領(lǐng)域的應(yīng)用提供了借鑒。

    1 材料和方法

    根據(jù)作者前期研究,本文放電系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)如圖1所示。電極由金屬底座,上、下不銹鋼沖孔板和中間微孔陶瓷組成,上、下不銹鋼沖孔金屬板直徑分別為50、46 mm,厚度為2 mm,表面均勻分布有直徑3 mm的圓形沖孔,孔間距為2 mm;微孔陶瓷為加工定制,直徑為48 mm,厚度為1 mm,主要成分為Al2O3(Al2O3質(zhì)量分?jǐn)?shù)>95%),孔隙率為40%,微孔孔徑為20 μm。高壓脈沖電源(PGU203/R103,上海理工大學(xué)研制)能發(fā)出頻率1~10 kHz的可調(diào)正極脈沖,脈寬為1 μs-T/2可調(diào),電壓為0~20 kV可調(diào)。放電氣體通過(guò)氣體質(zhì)量流量控制器(D07-19B,北京七星華創(chuàng)流量計(jì)有限公司)調(diào)整流量和氣體配比后進(jìn)入電極,陶瓷片、不銹鋼沖孔板和金屬底座間通過(guò)絕緣密封膠固定。

    圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

    采用光纖光譜儀(MX2500+,海洋光學(xué))進(jìn)行等離子體光譜分析;采用草酸鈦鉀分光光度法測(cè)定500 mL去離子水放電10 min產(chǎn)生的H2O2的濃度[8],每隔2 min取一次樣測(cè)定并計(jì)算其濃度;使用臭氧測(cè)定儀(TD6000-SH,北京天地首和)測(cè)定臭氧的濃度,將傳感器放在燒杯口正上方,高度與燒杯口平齊,待放電氣相臭氧趨于穩(wěn)定時(shí)再連續(xù)讀取20 s內(nèi)的濃度取平均值作為氣相中臭氧濃度。以水楊酸作為·OH的捕捉劑,在500 mL的水楊酸溶液(100 mg/L)中放電10 min后取樣,通過(guò)液相色譜法測(cè)定水楊酸的濃度來(lái)間接測(cè)定·OH濃度[9]。染料降解實(shí)驗(yàn)是在500 mL 的靛藍(lán)二磺酸鈉溶液(50 mg/L)中放電10 min,測(cè)定放電前后靛藍(lán)二磺酸鈉染料在610 nm的特征吸收,根據(jù)吸光度的變化情況計(jì)算脫色率,用脫色率來(lái)表征染料的降解情況。

    本實(shí)驗(yàn)所用的Ar、O2的純度均為99.999%,甲醇為色譜純,配制標(biāo)準(zhǔn)溶液用優(yōu)級(jí)純?cè)噭溆喾治鰷y(cè)試試劑為分析純。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 放電最低激發(fā)電壓

    本實(shí)驗(yàn)研究了不同電源參數(shù)和氣體條件下的放電激發(fā)電壓的影響,結(jié)果表明:①在總氣體流量為200 mL/min,氧氣體積分?jǐn)?shù)為20%的條件下,脈沖頻率為0.5、1、2、3 kHz時(shí)的最低驅(qū)動(dòng)電壓均為3.1 kV,說(shuō)明在研究的頻率范圍內(nèi),頻率對(duì)最低驅(qū)動(dòng)電壓影響較??;②在脈沖頻率為2 kHz,氧氣體積分?jǐn)?shù)為20%的條件下,氣體流量為100 mL/min時(shí)的最低驅(qū)動(dòng)電壓為4.2 kV,200~400 mL/min條件下放電,最低激發(fā)電壓均為3.1 kV,說(shuō)明氣體流量需要達(dá)到一定壓力,實(shí)現(xiàn)氣體在陶瓷放電間隙的均勻布?xì)夂螅纯蓪?shí)現(xiàn)低電壓驅(qū)動(dòng)放電;③在放電頻率為2 kHz,總氣體流量為200 mL/min時(shí),氧氣體積分?jǐn)?shù)為0、10%、20%、30%、40%、50% 時(shí)的最低激發(fā)電壓分別為2.1、2.6、3.1、3.6、4.2、4.8 kV,說(shuō)明最低激發(fā)電壓隨著氧氣占比的增加而增加。

    本實(shí)驗(yàn)在純氬氣條件下最低激發(fā)電壓為2.1 kV,遠(yuǎn)低于常規(guī)水下直接放電的激發(fā)電壓,可能是由于本研究設(shè)計(jì)的特殊電極結(jié)構(gòu)在1 mm的電極間距內(nèi)實(shí)現(xiàn)了氣體的均勻分布,電極的多孔結(jié)構(gòu)和Ar的引入,有助于局部微放電的激發(fā)及后續(xù)大面積均勻放電。

    2.2 光譜分析

    在氣體流量為200 mL/min、頻率為2 kHz、電壓為5 kV、脈寬為1 μs的條件下,分別對(duì)純氬氣和Ar/O2混合放電(O2體積比20%)條件下的放電進(jìn)行光譜診斷,結(jié)果如圖2所示。由圖2可知,2種放電條件下,在656.7 nm處的Hα、486.1 nm處的Hβ、434.1 nm的Hγ以及在777.4 nm和844.4 nm處的O原子發(fā)射光譜說(shuō)明放電過(guò)程中生成了激發(fā)態(tài)的H和O原子[10];300~450 nm出現(xiàn)微弱的N2的第2正帶系光譜是由于少量的空氣進(jìn)入系統(tǒng)后產(chǎn)生的。

    圖2 不同氣體環(huán)境發(fā)射光譜分析結(jié)果

    但是實(shí)驗(yàn)中未診斷到·OH自由基的發(fā)射光譜,可能是由于脈沖放電產(chǎn)生的電子頻繁碰撞,直接將H2O分子分解成H原子和O原子,H原子的發(fā)射光譜Hα(656.3 nm)、Hβ(486.1 nm),Hγ(434.1 nm),以及O(777.2 nm)的譜線(xiàn)可以作為間接證據(jù);另一個(gè)原因可能是產(chǎn)生的·OH大部分在水中快速自猝滅形成H2O2;此外,·OH自由基的發(fā)射光譜在310 nm附近,經(jīng)過(guò)液體吸收層后大部分被吸收,在光譜儀靈敏度的限制下,未能診斷出其譜線(xiàn)。因此,溶液中是否有·OH,還需要用靈敏度更高的水楊酸捕獲法進(jìn)一步驗(yàn)證。

    2.3 電源脈沖頻率對(duì)放電的影響

    電源脈沖頻率會(huì)影響電極間的能量傳輸過(guò)程,從而影響放電的激發(fā)過(guò)程。在氣體流量為Ar 160 mL/min、O240 mL/min,電源電壓5 kV,脈寬1 μs的條件下,研究該放電系統(tǒng)在不同電源頻率下的放電特性。如圖3所示,放電生成的H2O2和·OH濃度以及氣相中的臭氧濃度隨頻率的增加而增大,在頻率為3 kHz時(shí),放電10 min后水中H2O2和·OH的最大濃度達(dá)到了358 μmol/L和169.9 μmol/L,臭氧質(zhì)量濃度達(dá)到了35.6 mg/m3。如圖3(c)所示的脫色實(shí)驗(yàn)中,染料脫色效率隨著頻率的增加逐步增加,在3 kHz放電10 min后,最大脫色率達(dá)到了99.3%。這是由于隨著放電頻率的增加,放電的間隔縮短,放電產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)粒子衰減相對(duì)較慢,殘留電荷和激發(fā)的亞穩(wěn)態(tài)粒子的累積效應(yīng)有利于下個(gè)脈沖周期放電的激發(fā),使放電更容易發(fā)生[11],同時(shí)高頻率下生成的活性粒子的濃度也更高[12]。因此,增加頻率可以提高活性物質(zhì)的生成量,提高污染物的降解效率。2 kHz和3 kHz條件下的脫色效果相差不大,考慮電能的利用效率,本實(shí)驗(yàn)條件下最佳放電頻率為2 kHz。

    圖3 不同頻率下活性物質(zhì)生成及靛藍(lán)染料脫色情況

    2.4 脈沖電源電壓對(duì)放電的影響

    脈沖電源電壓是影響輸出功率的一個(gè)重要因素,在氣體流量為Ar 160 mL/min、O240 mL/min,頻率為2 kHz,脈寬為1 μs條件下,分別研究不同電壓條件下的放電特性,結(jié)果如圖4所示。水中H2O2濃度和·OH濃度及氣相中臭氧濃度隨放電電壓的增加而增大,電壓增大為6 kV時(shí),處理10 min后水中H2O2和·OH的最大濃度達(dá)到了338 μmol/L和78 μmol/L,氣相中臭氧質(zhì)量濃度為43.1 mg/m3。如圖4(c)所示,染料的脫色實(shí)驗(yàn)中,隨著電壓的增加,脫色效率增加,在6 kV時(shí),放電10 min時(shí)的最大脫色率達(dá)到了99.7%。這是由于隨著輸出電壓的升高,放電功率增加,電極表面的放電均勻度和穩(wěn)定性也變得更好,因此產(chǎn)生了更多的活性物質(zhì),從而取得了更好的污染物降解效果[13]。頻率和電壓的提升可以增加氣體的激發(fā)效率及染料脫色效率,但是染料的脫色率并不會(huì)隨著輸出功率的增加而無(wú)限制提升。頻率由2 kHz增加到3 kHz,電壓由5 kV增加到6 kV時(shí),脫色效率的增加并不大,說(shuō)明在給定的氣體條件下,氣體激發(fā)效率有一個(gè)閾值,不能一味地靠提高電壓和輸入功率來(lái)提高污染物的降解效率。

    圖4 不同電壓下活性物質(zhì)生成及靛藍(lán)染料脫色情況

    2.5 氣體流量對(duì)放電的影響

    氣體流量除了影響放電過(guò)程的激發(fā),還影響活性物質(zhì)的傳輸效率,在氣體流量比為Ar 80%、O220%,頻率為2 kHz,電壓為5 kV,脈寬為1 μs的條件下,不同氣體流量的放電特性如圖5所示。由圖5(a)可知,氣體流量小于100 mL/min時(shí),氣體在電極中分布不均導(dǎo)致放電不均勻,生成的H2O2濃度較低;流量增加到200 mL/min,H2O2的濃度大幅增加,但是進(jìn)一步增加流量,H2O2的生成量變化不大,這是由于氣體流量增加帶來(lái)的氧氣和等離子體能量分散相抵消的結(jié)果[14]。由圖5(b)可知,隨氣體流量增加,·OH濃度降低,而臭氧濃度增加。這是由于在較高氣體流量下,物質(zhì)在電離區(qū)域滯留時(shí)間縮短[15],降低了氣體的激發(fā)效率,同時(shí)又增加了·OH的復(fù)合效率,而氣體流量增加可以增加氧氣供給,有利于臭氧生成。由圖5(c)可知,靛藍(lán)染料的脫色率變化趨勢(shì)與H2O2的趨勢(shì)類(lèi)似,流量由200 mL/min增加到400 mL/min,脫色效率的增幅不明顯。增加氣體流量可以提高傳質(zhì)效果,提高臭氧生成率,但對(duì)H2O2的增加效果不明顯,·OH濃度甚至出現(xiàn)下降,因此,造成了最終的脫色率改變不大,在靛藍(lán)染料的脫色中,可能臭氧占主導(dǎo)作用,雖然·OH的氧化性更強(qiáng),但是大部分的·OH被轉(zhuǎn)化為了H2O2,只有小部分的·OH參與了靛藍(lán)脫色[14, 16]。綜合考慮染料脫色效果及氣體成本,最佳氣體流量為200 mL/min。

    圖5 不同氣體流量下活性物質(zhì)生成及靛藍(lán)脫色情況

    2.6 氧氣體積分?jǐn)?shù)對(duì)放電的影響

    在氣體流量為200 mL/min,頻率為2 kHz,電壓為5 kV,脈寬為1 μs的條件下,不同氧氣占比條件下的放電效率如圖6所示。由圖6可知,隨著氧氣占比的升高,水中H2O2和·OH濃度先升高后降低,在較高氧氣占比條件下,水中生成的H2O2濃度和·OH濃度都有所下降,這是由于較高的氧氣占比提高了二次放電的擊穿電壓,電子的濃度也顯著減少[17],使放電變得微弱。而氣相中臭氧質(zhì)量濃度隨氧氣占比的增加一直升高。由圖6(c)可知,靛藍(lán)染料的脫色效率隨著O2占比的增加先增加后降低,O2體積分?jǐn)?shù)為40%時(shí)效率最高,但是放電8~10 min后,O2體積分?jǐn)?shù)為20%~50%的最終脫色效果差別不大,綜合考慮成本和效率,宜選擇20%的O2體積分?jǐn)?shù)。

    圖6 不同氧氣占比下活性物質(zhì)生成及靛藍(lán)脫色情況

    3 結(jié)論

    本文通過(guò)放電最低激發(fā)電壓分析、等離子體光譜診斷、活性物質(zhì)測(cè)定、脫色實(shí)驗(yàn)等,系統(tǒng)探究了一種脈沖電源驅(qū)動(dòng)下的水下多孔陶瓷電極等離子體放電系統(tǒng)的性能。結(jié)果表明,氧氣占比對(duì)該放電系統(tǒng)的最低激發(fā)電壓影響較大,其次是氣體流量,但是在氣體流量大于200 mL/min后,則對(duì)最低激發(fā)電壓無(wú)明顯影響,在測(cè)試的研究條件下,本放電系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)大面積均勻放電的最低激發(fā)電壓為2.1 kV,遠(yuǎn)低于一般的氣液混合放電的激發(fā)電壓。較高的輸出頻率和電壓有利于放電進(jìn)行,同時(shí)高氣體流量使放電更均勻,臭氧生成量更高,但不利于·OH的生成。適當(dāng)提高氧氣占比有利于活性物質(zhì)的生成,但過(guò)高的氧氣占比不利于放電,從而影響H2O2和·OH的生成;提高電源輸出頻率、提高輸出電壓、增加氣體流量和氧氣占比有利于靛藍(lán)染料脫色,但是在實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中要兼顧效率和成本,合理選擇。綜合以上分析,在當(dāng)前研究條件下,本系統(tǒng)的最適工作條件為氣體流量Ar 160 mL/min,O240 mL/min,輸出頻率2 kHz,脈沖電源電壓5 kV,脈寬1 μs。但是本放電系統(tǒng)還存在臭氧大量逸出水面造成浪費(fèi)、放電效率仍有待提高等問(wèn)題,擬在下一步的研究中通過(guò)在多孔電極表面負(fù)載催化劑,提高臭氧的原位轉(zhuǎn)化利用效率、增加其他活性物質(zhì)的生成,以提高本系統(tǒng)的水下放電效率,為等離子技術(shù)在水處理中的進(jìn)一步應(yīng)用提供理論基礎(chǔ)。

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