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    堿法提取–流動(dòng)注射檢測(cè)儀測(cè)定土壤中的揮發(fā)酚

    2022-04-25 00:53:40馬龍利盧業(yè)友
    化學(xué)分析計(jì)量 2022年4期
    關(guān)鍵詞:檢測(cè)儀提取液檢出限

    馬龍利,盧業(yè)友

    (貴州有色地質(zhì)化驗(yàn)監(jiān)測(cè)中心,貴州都勻 558000)

    酚類化合物是苯環(huán)上的氫原子被羥基取代后生成的化合物,依據(jù)沸點(diǎn)分為揮發(fā)酚和不揮發(fā)酚,一般認(rèn)為沸點(diǎn)在230 ℃以下能隨水蒸氣一起揮發(fā)的酚類為揮發(fā)酚[1]。土壤的基質(zhì)復(fù)雜,揮發(fā)酚在其中含量較低[2–3]。近幾年國(guó)家在國(guó)土空間方面的關(guān)注度愈發(fā)重視,不斷加強(qiáng)土壤檢測(cè)﹑修復(fù)﹑治理及監(jiān)管的投入,對(duì)大批量土壤樣品的及時(shí)監(jiān)測(cè)已是迫在眉睫。目前,土壤中揮發(fā)酚的檢測(cè)流程可分為樣品處理和樣品分析,前者主要有加酸蒸餾法[4–5]﹑加水浸提后蒸餾法[6–7]﹑加堿液提取后蒸餾[8–9]﹑頂空法[10]等,后者主要有4-氨基安替比林分光光度法﹑流動(dòng)注射法﹑氣相色譜法﹑氣質(zhì)聯(lián)用儀等[1,3,11],其中又以堿液提取蒸餾結(jié)合4-氨基安替比林分光光度法為檢測(cè)行業(yè)普遍采用,因?yàn)樵摲ú襟E簡(jiǎn)單﹑成本低﹑技術(shù)成熟﹑易于掌握,但該方法整個(gè)分析周期長(zhǎng),試劑需純化,檢測(cè)效率低,難以滿足環(huán)境分析工作中大批量樣品的測(cè)定[3,12–14]。連續(xù)流動(dòng)注射分析法因具有儀器自動(dòng)化操作,分析速度快,對(duì)環(huán)境污染小等優(yōu)勢(shì),廣泛用于水質(zhì)樣品中揮發(fā)酚的分析測(cè)試,但目前將流動(dòng)注射分析用于土壤中的揮發(fā)酚檢測(cè)較少[12–16]。

    筆者以具備在線蒸餾的流動(dòng)注射檢測(cè)儀為重要依托,研究不同樣品前處理方式對(duì)分析結(jié)果的影響,同時(shí)考慮流動(dòng)注射檢測(cè)儀對(duì)土壤揮發(fā)酚樣品檢測(cè)中檢出限﹑精密度﹑準(zhǔn)確度的適用性,建立一種可以快速﹑準(zhǔn)確完成土壤揮發(fā)酚的分析測(cè)試方法,滿足大批量﹑保質(zhì)期時(shí)效短的土壤樣品中揮發(fā)酚的檢測(cè)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    全自動(dòng)揮發(fā)酚檢測(cè)儀:BDFIA–8000 型,北京寶德儀器有限公司。

    數(shù)控超聲波清洗器:KQ–500DV 型,昆山市超聲儀器有限公司。

    揮發(fā)酚標(biāo)準(zhǔn)溶液:1 000 mg/L(以苯酚計(jì)),國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心。

    揮發(fā)酚質(zhì)控樣1:(0.022 5±0.001 8) mg/L,編號(hào)為A1903318,國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心。

    揮發(fā)酚質(zhì)控樣2:(0.028 3±0.002 3) mg/L,編號(hào)為181154,水利部水環(huán)境監(jiān)測(cè)評(píng)價(jià)研究中心。

    氫氧化鈉﹑磷酸:優(yōu)級(jí)純,天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司。

    4-氨基安替比林:分析純,阿拉丁試劑(上海)有限公司。

    鐵氰化鉀:優(yōu)級(jí)純,天津市光復(fù)精細(xì)化工研究所。

    氯化鉀:優(yōu)級(jí)純,天津市光復(fù)科技發(fā)展有限公司。

    硼酸:分析純,天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司。

    實(shí)驗(yàn)用水為去離子水。

    1.2 實(shí)驗(yàn)步驟

    1.2.1 樣品采集、保存及處理

    土壤中游離揮發(fā)酚很不穩(wěn)定,極易受到土壤中的微生物的分解,因此把采集的新鮮土壤樣品混勻后裝入干凈的棕色廣口瓶中,用防水膠帶封口,加標(biāo)簽,置于冰箱中低于4 ℃保存,盡快在24 h 內(nèi)分析完畢。

    稱取約20 g 的新鮮土壤樣品置于內(nèi)有10 mL 5 g/L 硫酸銅溶液的具螺旋蓋聚乙烯瓶中,向聚乙烯瓶中加200 mL 10 g/L 氫氧化鈉溶液,超聲20 min后靜置,上清液經(jīng)0.45 μm 濾膜過濾到流動(dòng)注射進(jìn)樣管中,待測(cè)。

    1.2.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制及工作曲線繪制

    由國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心購(gòu)買得揮發(fā)酚標(biāo)準(zhǔn)溶液1 000 mg/L(以苯酚計(jì)),以1 g/L 氫氧化鈉溶液逐級(jí)稀釋成10 mg/L 揮發(fā)酚標(biāo)準(zhǔn)使用液。用10 mg/L揮發(fā)酚標(biāo)準(zhǔn)使用液配制成質(zhì)量濃度分別為0.00﹑0.02﹑0.05﹑0.10﹑0.20﹑0.50﹑1.00 mg/L 揮發(fā)酚系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,采用全自動(dòng)揮發(fā)酚檢測(cè)儀測(cè)定。以峰面積為橫坐標(biāo),揮發(fā)酚質(zhì)量濃度(mg/L)為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線。

    1.2.3 方法原理

    在封閉的管路中,將一定體積的試樣注入連續(xù)流動(dòng)的載液與磷酸蒸餾溶液混合,進(jìn)行在線蒸餾。揮發(fā)酚的餾出物與弱堿介質(zhì)中的鐵氰化鉀混合,再與4-氨基安替比林混合。餾出物中的酚在弱堿性條件下與鐵氰化鉀反應(yīng),生成的醌物質(zhì)與4-氨基安替比林反應(yīng),形成橙紅色的安替比林染料,在510 nm 波長(zhǎng)處測(cè)定,經(jīng)儀器處理后得到樣品峰面積,由標(biāo)準(zhǔn)曲線計(jì)算樣品中揮發(fā)酚的質(zhì)量濃度。需要注意的是由于各廠家生產(chǎn)的流動(dòng)注射檢測(cè)儀不同,其揮發(fā)酚分析測(cè)試條件各有差異,具體分析條件應(yīng)參照相關(guān)儀器說明書。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 試劑溶液脫氣

    載流和配制好的試劑在儀器開機(jī)運(yùn)行前均需要脫氣處理,避免載流和試劑溶液中的空氣進(jìn)入檢測(cè)儀器造成信號(hào)波動(dòng),影響檢測(cè)結(jié)果。筆者研究了超聲波脫氣﹑超聲波結(jié)合抽真空脫氣﹑超聲波結(jié)合氦氣脫氣三種方式進(jìn)行試劑溶液脫氣試驗(yàn),以開機(jī)30 min 儀器基線結(jié)合5~7 次純水空白檢測(cè)結(jié)果為判定依據(jù),研究不同脫氣方式的效果。結(jié)果表明:超聲波脫氣在40 min后效果良好,基線平穩(wěn)無氣泡峰,但副作用明顯,溶液溫度顯著上升;超聲波結(jié)合抽真空脫氣在20 min后效果良好,基線平穩(wěn)無氣泡峰,溶液溫度略有上升;超聲波結(jié)合氦氣脫氣在15 min后效果良好,基線平穩(wěn)無氣泡峰,溶液溫度略有上升。考慮到試驗(yàn)時(shí)間﹑成本等因素,筆者選擇超聲波結(jié)合抽真空脫氣20 min 為載流和試劑溶液脫氣方式,開展試驗(yàn)研究。

    2.2 NaOH 提取溶液濃度選擇

    為研究不同濃度提取液對(duì)土壤中揮發(fā)酚分析結(jié)果的影響,設(shè)計(jì)了NaOH 溶液質(zhì)量濃度分別為0.0﹑5.0﹑10.0﹑15.0﹑20.0 g/L 5 個(gè)不同堿液濃度對(duì)分析數(shù)據(jù)的影響。稱取約20 g 的新鮮土壤樣品置于有10 mL 5 g/L 硫酸銅溶液的具螺旋蓋聚乙烯瓶中,再加入200 mL NaOH 溶液,超聲20 min 后靜置,上清液經(jīng)0.45 μm 濾膜過濾到流動(dòng)注射進(jìn)樣管中,按實(shí)驗(yàn)方法進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果如表1 所示。

    表1 NaOH 溶液質(zhì)量濃度下?lián)]發(fā)酚測(cè)定結(jié)果

    由表1 可知,隨著NaOH 溶液質(zhì)量濃度的增大,溶液堿性增強(qiáng),從土壤中轉(zhuǎn)移到溶液中揮發(fā)酚逐漸增加。但隨著堿性增強(qiáng),土壤基質(zhì)中更多雜質(zhì)逸散到提取液中會(huì)干擾檢測(cè)結(jié)果,導(dǎo)致測(cè)定值相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差變大。綜合考慮,筆者選擇NaOH 提取溶液的質(zhì)量濃度為10.0 g/L。

    2.3 提取液體積選擇

    稱取約20 g 的新鮮土壤樣品置于內(nèi)有10 mL 5 g/L 硫酸銅溶液的具螺旋蓋聚乙烯瓶中,分別加入體積為100﹑200﹑300﹑400 mL 的10 g/L 氫氧化鈉溶液,超聲20 min 后靜置,上清液經(jīng)0.45 μm 濾膜過濾到流動(dòng)注射進(jìn)樣管中進(jìn)行測(cè)定,同時(shí)以石英砂作為空白進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果見表2。

    表2 不同氫氧化鈉溶液加入體積下?lián)]發(fā)酚的質(zhì)量濃度測(cè)定值

    由表2 可知,當(dāng)新鮮土壤稱取量為20 g,提取液體為200 mL 時(shí),實(shí)驗(yàn)所得的結(jié)果最優(yōu),隨著提取液體積增大,實(shí)驗(yàn)結(jié)果的重復(fù)性越差。因?yàn)殡S著提取液體積變大,有效成分含量越低,基體干擾越顯著。因此實(shí)驗(yàn)選擇10 g/L 氫氧化鈉溶液體積為200 mL。

    2.4 線性方程與檢出限

    按實(shí)驗(yàn)方法測(cè)定1.2.2 配制的系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,以峰面積(A)為縱坐標(biāo),揮發(fā)酚質(zhì)量濃度X(以苯酚計(jì),mg/L)為橫坐標(biāo),進(jìn)行線性回歸,計(jì)算得線性回歸方程為A=227.272 7X+0.000 2,揮發(fā)酚的質(zhì)量濃度在0~1.00 mg/L 范圍內(nèi)具有良好線性,相關(guān)系數(shù)r=0.999 9。

    對(duì)土壤樣品進(jìn)行n(n≥7)次加標(biāo)測(cè)試,根據(jù)測(cè)試結(jié)果計(jì)算方法檢出限,結(jié)果如表3 所示。當(dāng)稱樣量為20 g 時(shí),土壤中揮發(fā)酚檢出限為0.085 mg/kg,定量限為0.340 mg/kg。

    表3 方法檢出限結(jié)果表

    注1)檢出限按MDL=t(n–1,0.99)S,其中n=8,t(n–1,0.99)=2.998;定量限為4 倍檢出限。

    2.5 精密度與準(zhǔn)確度試驗(yàn)

    將編號(hào)為A1903318 的質(zhì)控樣分別以1 g/L 氫氧化鈉溶液稀釋10 倍﹑25 倍和100 倍,按實(shí)驗(yàn)方法測(cè)定,進(jìn)行精密度試驗(yàn),結(jié)果見表4。由表4 可知,6次測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為0.59%﹑0.35%﹑0.89%,結(jié)果表明該方法測(cè)定揮發(fā)酚具有較高的精密度。

    表4 精密度試驗(yàn)結(jié)果

    按實(shí)驗(yàn)方法測(cè)定土壤揮發(fā)酚質(zhì)控樣品,測(cè)定結(jié)果見表5。由表5 可知,兩種質(zhì)控樣品的測(cè)定值均在其參考值范圍之內(nèi),說明該方法具有較高的準(zhǔn)確度。

    表5 準(zhǔn)確度試驗(yàn)結(jié)果

    2.6 加標(biāo)回收試驗(yàn)

    稱取兩種土壤樣品若干(干物質(zhì)含量分別為80.3%﹑80.8%),部分樣品用于測(cè)試樣品揮發(fā)酚含量,另一部分用于對(duì)其進(jìn)行加標(biāo)回收率測(cè)定,結(jié)果見表6。由表6 可知,兩種土壤樣品加標(biāo)回收率范圍分別為83.8%~95.1%﹑94.0%~103%,說明該方法具有良好的準(zhǔn)確度。

    表6 樣品加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果

    3 結(jié)論

    建立了一種堿液超聲提取,利用流動(dòng)注射檢測(cè)儀對(duì)提取液中的揮發(fā)酚進(jìn)行蒸餾﹑測(cè)試的方法。

    (1)采用200 mL 10 g/L NaOH 溶液超聲提取,可將土壤中絕大部分揮發(fā)酚提取到堿液中。

    (2)土壤提取液經(jīng)流動(dòng)注射檢測(cè)儀在線蒸餾后檢測(cè),可獲得較低的檢出限﹑良好的精密度與準(zhǔn)確度。

    (3)建立的方法與經(jīng)典的水蒸氣蒸餾可見分光光度法相比,簡(jiǎn)化了土壤樣品前處理過程,縮短了檢測(cè)周期,適用于大批量土壤樣品揮發(fā)酚的檢測(cè)。

    (4)由于土壤成分﹑基質(zhì)復(fù)雜,該法只能降低土壤基體對(duì)分析過程的干擾,但無法完全消除影響。

    (5)如何消除基質(zhì)干擾,筆者建議可通過添加抗干擾試劑或在流動(dòng)注射檢測(cè)儀設(shè)備中增設(shè)二次蒸餾,從而完全消除土壤基質(zhì)對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響。

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