壓水堆核電站燃料元件破損在線監(jiān)測(cè)分析方法

代傳波，閆洋洋，江 灝，劉海峰，王 杰

（武漢第二船舶設(shè)計(jì)研究所，湖北武漢 430010）

0 引言

核電站壓水堆燃料元件的包殼是反應(yīng)堆內(nèi)放射性物質(zhì)的第一道屏障，包殼一旦發(fā)生破裂，燃料元件內(nèi)的裂變產(chǎn)物就會(huì)通過(guò)包殼上的破口釋放到反應(yīng)堆一回路的冷卻劑中。在燃料元件發(fā)生破損時(shí)，反應(yīng)堆一回路的冷卻劑中的裂變產(chǎn)物活度可以升高兩個(gè)數(shù)量級(jí)，對(duì)反應(yīng)堆安全及工作人員和公眾的輻射安全造成極大風(fēng)險(xiǎn)。

目前世界范圍內(nèi)，輕水堆的燃料棒平均破損率為10-5，距離基于安全和經(jīng)濟(jì)考慮而追求的10-6破損率仍有一定的差距。因此，為了盡可能降低因?yàn)槿剂显茡p而造成的安全風(fēng)險(xiǎn)和經(jīng)濟(jì)損失，需要對(duì)壓水堆燃料元件破損情況進(jìn)行監(jiān)測(cè)。

國(guó)產(chǎn)化核電站采用的燃料棒結(jié)構(gòu)、堆芯布局均與國(guó)外電站有較大差別，為了對(duì)其燃料元件破損進(jìn)行定量測(cè)量，需開發(fā)專用的燃料元件破損計(jì)算程序，該計(jì)算程序開發(fā)的核心基礎(chǔ)工作就是進(jìn)行燃料元件破損分析方法設(shè)計(jì)。

1 裂變產(chǎn)物類型和特性

燃料元件一旦發(fā)生破損，進(jìn)入到一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物可以分為3 個(gè)類型：氣態(tài)裂變產(chǎn)物、可溶裂變產(chǎn)物和沉積裂變產(chǎn)物。

氣態(tài)裂變產(chǎn)物是指以氣態(tài)形式存在的裂變產(chǎn)物。在壓水堆中，主要包括了惰性氣體，如氪（Kr）和氙（Xe），氣態(tài)產(chǎn)物很容易釋放到反應(yīng)堆一回路中。因此，燃料元件破損分析的很多模型都對(duì)氣態(tài)裂變產(chǎn)物很重視。

可溶裂變產(chǎn)物是指可以溶解在反應(yīng)堆一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物，主要的可溶裂變產(chǎn)物有銫（Cs）和碘（I）?？扇苄粤炎儺a(chǎn)物的可溶解性是檢查其是否釋放到一回路冷卻劑中的關(guān)鍵特征。

沉積裂變產(chǎn)物是指從破口釋放并隨后沉積在主冷卻劑系統(tǒng)中的裂變產(chǎn)物，主要包括鋇（Ba）、鑭（La）、鈰（Ce）和錒系元素等。

2 裂變產(chǎn)物釋放原理

裂變產(chǎn)物從燃料芯塊釋放至一回路冷卻劑中要分為2 個(gè)階段：從燃料芯塊進(jìn)入到燃料包殼間隙，從破損的燃料元件包殼滲入一回路冷卻劑。

2.1 從燃料芯塊到包殼間隙的釋放

裂變產(chǎn)物從燃料芯塊釋放到包殼間隙主要有3 個(gè)途徑：反沖、擊出和熱擴(kuò)散。

反沖釋放指當(dāng)裂變發(fā)生的位置到燃料芯塊表面的距離小于裂變碎片在二氧化鈾內(nèi)的平均自由程時(shí)，由于其較高的動(dòng)能（60～100 MeV），裂變產(chǎn)物可直接由燃料芯塊向外釋放。

擊出釋放指當(dāng)裂變碎片從燃料芯塊內(nèi)部，從內(nèi)向外穿越燃料芯塊表面時(shí)，會(huì)將一個(gè)約2000 個(gè)原子的小體積燃料擊出。相比于反沖和熱擴(kuò)散釋放，擊出的釋放率相對(duì)較小。

熱擴(kuò)散釋放指裂變碎片在溫度梯度驅(qū)動(dòng)下進(jìn)入燃料與包殼間隙的復(fù)雜過(guò)程，涉及燃料微觀結(jié)構(gòu)和宏觀結(jié)構(gòu)的變化、晶間和晶內(nèi)氣泡的形成、可溶性氣體的溶解和再溶解、通過(guò)互連孔隙的運(yùn)動(dòng)、輻照損傷以及燃料性質(zhì)的變化。相比于反沖和擊出，熱擴(kuò)散在裂變產(chǎn)物從釋放時(shí)總是占據(jù)主導(dǎo)地位。

2.2 從燃料包殼間隙向一回路冷卻劑的釋放

裂變產(chǎn)物從包殼間隙向一回路冷卻劑的釋放是裂變產(chǎn)物釋放到一回路冷卻劑系統(tǒng)的最后一步，研究人員對(duì)該釋放機(jī)制進(jìn)行了大量的研究，采用了不同的模型對(duì)這一機(jī)制進(jìn)行了解釋。主要模型包括包殼間隙內(nèi)蒸汽原子擴(kuò)散模型，認(rèn)為釋放與間隙中裝量成比例且考慮碘吸收的一階速率過(guò)程模型，以及動(dòng)力學(xué)模型等。

3 燃料元件破損分析方法設(shè)計(jì)

在前文原理基礎(chǔ)上可設(shè)計(jì)出3 種燃料元件破損分析方法：純經(jīng)驗(yàn)定性判斷方法、半經(jīng)驗(yàn)定量分析方法和機(jī)理性定量分析方法。

3.1 定性判斷和半定量分析方法

現(xiàn)階段各國(guó)在發(fā)展燃料元件破損在線監(jiān)測(cè)程序時(shí)，幾乎都不再采用純經(jīng)驗(yàn)定性判斷方法。

半經(jīng)驗(yàn)的定量分析方法主要是根據(jù)一回路放射性活度測(cè)量數(shù)據(jù)確定裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比，并通過(guò)對(duì)相應(yīng)模型方程的參數(shù)擬合來(lái)逼近這些測(cè)量數(shù)據(jù)。擬合的參數(shù)可以用來(lái)確定破損燃料棒的數(shù)目、破口的大小和沾污鈾的數(shù)量等?；卺尫女a(chǎn)生比的分析是當(dāng)前多數(shù)破損燃料監(jiān)測(cè)程序采用的分析方法。典型的程序有法國(guó)的DIADEME、美國(guó)的CHIRON 等燃料元件破損在線監(jiān)測(cè)程序。

3.2 國(guó)外核電站采用的定量分析方法

當(dāng)前國(guó)際上主流的定量分析方法，首先采用機(jī)理性的模型來(lái)考慮破損燃料棒的特定行為特征，然后通過(guò)改變相關(guān)破口參數(shù)和燃料特性等進(jìn)行大量計(jì)算以建立冷卻劑中活性濃度與破損燃料數(shù)據(jù)相關(guān)聯(lián)的數(shù)據(jù)庫(kù)，最后將測(cè)量的裂變產(chǎn)物冷卻劑活性數(shù)據(jù)與該數(shù)據(jù)庫(kù)的數(shù)據(jù)進(jìn)行比較來(lái)評(píng)估破損燃料元件的狀態(tài)。

機(jī)理性分析模型的思路是通過(guò)對(duì)反應(yīng)堆一回路源項(xiàng)的行為進(jìn)行建模，從機(jī)理上模擬裂變產(chǎn)物從產(chǎn)生到釋放至一回路的整個(gè)過(guò)程，其計(jì)算模型分步：①根據(jù)反應(yīng)堆中子通量，由中子通量和核子密度計(jì)算裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額；②利用物理模型，通過(guò)公式從機(jī)理層面計(jì)算裂變產(chǎn)物從燃料芯塊釋放至包殼間隙的數(shù)量；③假定一個(gè)破口尺寸，由此可以得到一個(gè)與破口尺寸成正相關(guān)的裂變產(chǎn)物釋放率，其是一回路中裂變產(chǎn)物的一個(gè)主要來(lái)源項(xiàng)；④裂變產(chǎn)物在一回路內(nèi)的活度變化可以用裂變產(chǎn)物收益與損失平衡來(lái)描述，收益源自破損燃料棒的釋放和沾污鈾的裂變等，損失包括放射性衰變、冷卻劑凈化以及可能的中子俘獲等。

目前國(guó)際上比較典型的程序機(jī)理性燃料元件破損程序有法國(guó)的PROFIP 程序、俄羅斯的RTOP-CA 程序等。

3.3 國(guó)產(chǎn)核電站定量分析方法（HW-PRO）

國(guó)產(chǎn)化核電站采用的燃料棒結(jié)構(gòu)、堆芯布局均與國(guó)外電站有較大差別，為了對(duì)其燃料元破損進(jìn)行定量測(cè)量需開發(fā)專用的燃料元件破順計(jì)算程序（HW-PRO），本程序采用的燃料棒模型如圖1 所示。

圖1 HW-PRO 程序的燃料棒模型

HW-PRO 程序配套的機(jī)理性定量分析方法，通過(guò)以下過(guò)程建模：裂變產(chǎn)物積累、等軸晶粒生長(zhǎng)、由晶粒生長(zhǎng)引起的裂變產(chǎn)物向晶界釋放、裂變產(chǎn)物在燃料中擴(kuò)散、晶粒內(nèi)氣泡成核、由晶粒內(nèi)氣泡引起的氣體原子捕獲、由裂變碎片引起的氣泡破裂、晶粒內(nèi)氣泡移動(dòng)、晶間開孔的形成、蒸汽環(huán)境中的燃料氧化、燃料微裂紋。

以核電站實(shí)際監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)作為輸入，使用HW-PRO 程序的分析方法進(jìn)行驗(yàn)算，結(jié)果表明本分析方法能較準(zhǔn)確地對(duì)具有一次破損的燃料棒進(jìn)行建模，并在穩(wěn)態(tài)功率水平下能以最佳精度分析與碘核素和放射性惰性氣體活度相關(guān)的燃料破損狀況。

圖2 中的每個(gè)計(jì)算點(diǎn)對(duì)應(yīng)于一組特定的破口參數(shù)，包括破口的大小和軸向位置，燃料燃耗，燃料棒功率和破口發(fā)生時(shí)間等?？梢姡S著破損燃料棒的運(yùn)行時(shí)間增加，88Kr/135Xe 與85mKr/135Xe（釋放份額）之比向原點(diǎn)移動(dòng)。這對(duì)應(yīng)于隨著燃料燃耗加，氪同位素的裂變產(chǎn)額降低，而氙同位素裂變額保持不變。

圖2 HW-PRO 程序數(shù)據(jù)庫(kù)示例

4 結(jié)論

本文對(duì)壓水堆燃料元件破損在線監(jiān)測(cè)方法進(jìn)行了介紹，闡述了裂變產(chǎn)物類型和特性、裂變產(chǎn)物釋放原理，簡(jiǎn)要介紹了半經(jīng)驗(yàn)定量分析方法和機(jī)理性定量分析方法計(jì)算燃料元件破損參數(shù)的機(jī)制，并為國(guó)內(nèi)核電站監(jiān)測(cè)程序設(shè)計(jì)了機(jī)理性定量分析方法，采用實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)驗(yàn)算表明該方法能夠較好地實(shí)現(xiàn)定量分析功能。