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    高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定舒膽片中梔子苷、虎杖苷、柚皮苷和新橙皮苷

    2022-03-22 09:17:22籍瑞芳劉會(huì)
    化學(xué)分析計(jì)量 2022年3期
    關(guān)鍵詞:柚皮苷甲醇溶液虎杖

    籍瑞芳,劉會(huì)

    (濟(jì)南市食品藥品檢驗(yàn)檢測(cè)中心,濟(jì)南 250102)

    舒膽片是由大黃、虎杖、梔子、枳殼、芒硝、木香、郁金、茵陳和厚樸9 味藥材制成的常用中成藥,具有清熱化濕、利膽排石,行氣止痛的功效[1],用于治療急慢性膽囊炎,在臨床上常與拉氧頭孢鈉聯(lián)合使用,療效顯著[2]。

    舒膽片中的君藥大黃具有瀉下攻積,清熱瀉火,涼血解毒,逐瘀通經(jīng),利濕退黃的功效,主要含有多種蒽醌類、多糖類和鞣質(zhì)類等化合物[3],常見的蒽醌類物質(zhì)為大黃素、大黃酚、大黃酸等?;⒄染哂欣麧裢它S,清熱解毒,散瘀止痛,止咳化痰的功效,主要含有蒽醌類、二苯乙烯類、黃酮類和香豆素類等化合物[4],虎杖苷是其重要的特征物質(zhì)。石春林等[5]研究表明虎杖苷能增強(qiáng)THP-1 巨噬細(xì)胞的增殖能力,抑制炎癥因子的表達(dá)。梔子具有瀉火除煩,清熱利濕,涼血解毒的功效,主要含有環(huán)烯醚萜類、二萜類和黃酮類等化合物[6],梔子苷是其主要的活性成分?,F(xiàn)代藥理學(xué)研究表明[7],梔子苷具有抗炎、抗氧化、提高免疫力等生物活性。枳殼具有理氣寬中、行滯消脹的功效,主要含有黃酮類、揮發(fā)油類、生物堿類等化合物[8],柚皮苷和新橙皮苷是其中含量最高的黃酮類物質(zhì)。各成分相互協(xié)同,共同發(fā)揮藥效。因此對(duì)組方進(jìn)行多指標(biāo)分析,不僅能全面評(píng)價(jià)產(chǎn)品的質(zhì)量水平,而且能為臨床用藥提供參考。

    舒膽片的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)收載于《中華人民共和國(guó)衛(wèi)生部藥品標(biāo)準(zhǔn)中藥成方制劑:第二十冊(cè)》[1]中。該質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中僅有大黃及梔子苷的薄層色譜鑒別分析,沒有對(duì)舒膽片中各成分進(jìn)行含量測(cè)定,無法全面、準(zhǔn)確地控制產(chǎn)品的質(zhì)量。目前文獻(xiàn)對(duì)舒膽片的質(zhì)量研究主要是關(guān)于蒽醌類物質(zhì)的測(cè)定,田惠玲等[9]利用HPLC 法測(cè)定了舒膽片中的大黃素和大黃酚的含量;籍瑞芳等[10]曾利用一測(cè)多評(píng)法對(duì)舒膽片中的蘆薈大黃素、大黃酸、大黃素、大黃酚和大黃素甲醚進(jìn)行了含量測(cè)定,但未見對(duì)舒膽片中其它成分進(jìn)行測(cè)定的報(bào)道。筆者采用波長(zhǎng)切換方式,以各成分的最大吸收波長(zhǎng)作為其檢測(cè)波長(zhǎng),建立了HPLC 法同時(shí)測(cè)定舒膽片中梔子苷、虎杖苷、柚皮苷和新橙皮苷含量的方法。該方法操作簡(jiǎn)單實(shí)用、重復(fù)性和穩(wěn)定性良好,為實(shí)現(xiàn)舒膽片的多指標(biāo)質(zhì)量控制提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    高效液相色譜儀:LC-2030 Plus 型,LabSolutions工作站,島津企業(yè)管理(中國(guó))有限公司。

    電子天平:(1)MS205DU 型,感量為0.01 mg;(2)MS204TS/02 型,感量為0.1 mg,瑞士梅特勒-托利多儀器公司。

    數(shù)控超聲波清洗器:KQ-500DE 型,昆山市超聲儀器有限公司。

    梔子苷、虎杖苷、柚皮苷、新橙皮苷對(duì)照品:批號(hào)分別為110749-201919、111575-200502、110722-201714、111857-201102,純度(質(zhì)量分?jǐn)?shù))分別為97.1%、100%、93.4%、99.6%,中國(guó)食品藥品檢定研究院。

    舒膽片樣品:共5 批,市售。

    乙腈:色譜純,安徽天地高純?nèi)軇┯邢薰尽?/p>

    甲醇:分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    實(shí)驗(yàn)用水為超純水。

    1.2 色譜條件

    色譜柱:Kromasil 100-5-C18色譜柱(4.6 mm×250 mm,5 μm,瑞典諾力昂公司);流動(dòng)相:乙腈-水;洗脫方式:梯度洗脫;洗脫程序:乙腈初始體積分?jǐn)?shù)為10%,0~15 min 時(shí)乙腈體積分?jǐn)?shù)由10%逐漸增加至25%,保持10 min;流量:1.0 mL/min;柱溫:30 ℃;檢測(cè)波長(zhǎng):初始波長(zhǎng)為238 nm,保持13 min,然后切換至306 nm,保持4 min,最后切換至283 nm,保持8 min;進(jìn)樣體積:10 μL。

    1.3 對(duì)照品溶液制備

    首先將虎杖苷和新橙皮苷置于五氧化二磷減壓干燥器中干燥24 h,然后精密稱取梔子苷、柚皮苷和新橙皮苷對(duì)照品各約12 mg、虎杖苷對(duì)照品約16 mg,置于同一只200 mL 容量瓶中,加入80%甲醇溶液溶解并稀釋至標(biāo)線,搖勻,作為對(duì)照品儲(chǔ)備溶液。

    精密量取上述對(duì)照品儲(chǔ)備溶液5 mL 于10 mL容量瓶中,加入80%甲醇溶液稀釋至標(biāo)線,搖勻,配制成梔子苷、虎杖苷、柚皮苷和新橙皮苷的質(zhì)量濃度分別為31.70、40.48、29.89、31.03 μg/mL 的對(duì)照品溶液。

    1.4 供試品溶液制備

    取舒膽片樣品20 片,除去包衣,精密稱定,研細(xì),精密稱取約0.45 g(約一片的量),置于具塞錐形瓶中,精密加入80%甲醇溶液50 mL,稱定重量,超聲處理45 min,放冷,再稱定重量,用80%甲醇溶液補(bǔ)足減失的重量,搖勻,濾過,取續(xù)濾液,即為供試品溶液。

    由于虎杖苷的光穩(wěn)定性較差,在光照下易發(fā)生異構(gòu)化[11],所以在制備對(duì)照品溶液和供試品溶液過程中,需要避光操作。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 檢測(cè)波長(zhǎng)選擇

    梔子苷屬于環(huán)烯醚萜類,虎杖苷屬于二苯乙烯類,柚皮苷和新橙皮苷屬于黃酮類,各成分之間最大紫外吸收波長(zhǎng)差別較大。用PDA 檢測(cè)器對(duì)梔子苷、虎杖苷、柚皮苷和新橙皮苷在190~400 nm 范圍內(nèi)進(jìn)行光譜掃描,結(jié)果顯示,梔子苷紫外光譜最大吸收波長(zhǎng)為238 nm;虎杖苷最大吸收波長(zhǎng)為306 nm;柚皮苷和新橙皮苷最大吸收波長(zhǎng)為283 nm。為了降低干擾,提高檢測(cè)靈敏度,采用波長(zhǎng)切換方式,以各成分的最大吸收波長(zhǎng)作為其檢測(cè)波長(zhǎng),即梔子苷的檢測(cè)波長(zhǎng)為238 nm,虎杖苷的檢測(cè)波長(zhǎng)為306 nm,柚皮苷和新橙皮苷的檢測(cè)波長(zhǎng)為283 nm。

    2.2 色譜條件優(yōu)化

    根據(jù)文獻(xiàn)[12-14],分別考察了流動(dòng)相為乙腈-水、乙腈-0.1%磷酸溶液和甲醇-0.1%磷酸溶液時(shí)4 種待測(cè)化合物的分離效果。結(jié)果表明,以乙腈-水作為流動(dòng)相時(shí),基線平穩(wěn)、各成分完全分離,色譜峰形好,理論塔板數(shù)高,因此選擇乙腈-水作為流動(dòng)相。由于4 種待測(cè)化合物極性差別較大,等度洗脫分析時(shí)間較長(zhǎng),所以采用梯度洗脫的方式,洗脫程序:乙腈初始體積分?jǐn)?shù)為10%,0~15 min 時(shí)乙腈體積分?jǐn)?shù)由10%逐漸增加至25%,保持10 min。

    2.3 樣品提取條件選擇

    根據(jù)文獻(xiàn)[15],分別采用稀乙醇溶液、60%乙醇溶液、70%乙醇溶液、80%乙醇溶液、95%乙醇溶液、80%甲醇溶液和甲醇作為提取溶劑,考察4 種待測(cè)化合物的提取效果。結(jié)果表明,以80%甲醇溶液作為提取溶劑時(shí),目標(biāo)化合物提取率高,干擾雜質(zhì)峰較少,且操作簡(jiǎn)單易行,故選擇80%甲醇溶液為提取溶劑。以80%甲醇溶液為提取溶劑,分別考察超聲提取30、45、60 min 和加熱回流30、45、60 min兩種方法的提取效果,結(jié)果表明,超聲處理45 min時(shí)4 種待測(cè)化合物即可實(shí)現(xiàn)完全提取,且能耗較低,故樣品提取方法采用超聲處理45 min。

    2.4 系統(tǒng)適用性和專屬性試驗(yàn)

    取1.3 中的對(duì)照品溶液和1.4 中的供試品溶液,按照1.2 色譜條件分別進(jìn)樣測(cè)定,結(jié)果如圖1 所示。由圖1 可以看出,梔子苷、虎杖苷、柚皮苷和新橙皮苷完全分離,分離度均大于1.5,理論塔板數(shù)大于4 000。采用二極管陣列(PDA)檢測(cè)器對(duì)供試品溶液在190~400 nm 波長(zhǎng)范圍內(nèi)進(jìn)行光譜掃描,結(jié)果表明,4 種待測(cè)化合物的光譜圖與對(duì)照品的光譜圖一致,同時(shí)進(jìn)行色譜峰純度檢查,均符合要求。

    圖1 對(duì)照品溶液和供試品溶液色譜圖

    2.5 線性方程與檢出限

    精密吸取1.3 中的對(duì)照品溶液1、2、5、8、10、12、15、18、20 μL,按照1.2 色譜條件分別進(jìn)樣測(cè)定,以各待測(cè)成分的質(zhì)量(X)為橫坐標(biāo),以色譜峰面積(Y)為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線,計(jì)算線性方程和相關(guān)系數(shù)。將1.3 中的對(duì)照品溶液用80%甲醇溶液逐級(jí)稀釋,按照1.2 色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,以3 倍信噪比對(duì)應(yīng)的質(zhì)量作為檢出限,以10 倍信噪比對(duì)應(yīng)的質(zhì)量作為定量限。4 種化合物質(zhì)量線性范圍、線性方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限及定量限見表1。

    表1 4 種化合物質(zhì)量線性范圍、線性方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限及定量限

    2.6 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    取舒膽片樣品,按1.4 方法制備供試品溶液,在1.2 色譜條件下,分別于制備完成后第0、4、8、12、18、24 h 進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜峰面積,計(jì)算色譜峰面積的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差,結(jié)果見表2。

    表2 穩(wěn)定性試驗(yàn)結(jié)果

    由表2 可知,測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.48%~1.48%,表明供試品溶液在24 h 內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.7 重復(fù)性試驗(yàn)

    取同一批號(hào)舒膽片樣品,按1.4 方法平行制備6 份供試品溶液,在1.2 色譜條件下進(jìn)樣測(cè)定,結(jié)果見表3。由表3 可知,梔子苷、虎杖苷、柚皮苷和新橙皮苷測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為1.03%,1.45%,1.11%,1.10%,表明該方法重復(fù)性良好。

    表3 重復(fù)性試驗(yàn)結(jié)果

    2.8 加標(biāo)回收試驗(yàn)

    取已知含量的舒膽片樣品6 份,每份0.23 g(約半片的量),精密稱定,置于50 mL 容量瓶中,每份均精密加入1.3 中的對(duì)照品儲(chǔ)備溶液12.5 mL,用80%甲醇溶液稀釋至標(biāo)線,按照1.4 方法制成供試品溶液,在1.2 色譜條件下進(jìn)樣測(cè)定,結(jié)果見表4。由表4 可知,梔子苷、虎杖苷、柚皮苷和新橙皮苷加標(biāo)平均回收率分別為100.2%、102.8%、98.6%、100.6%,表明該方法的準(zhǔn)確度良好。

    表4 加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果

    3 結(jié)語(yǔ)

    通過波長(zhǎng)切換和梯度洗脫的方式,建立了同時(shí)測(cè)定舒膽片中梔子苷、虎杖苷、柚皮苷和新橙皮苷含量的方法。該方法操作簡(jiǎn)單,專屬性強(qiáng),準(zhǔn)確度高,為全面考察舒膽片的質(zhì)量水平提供了參考方法和可靠依據(jù)。

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