慢正電子束流技術(shù)在中國的發(fā)展

于潤升 王寶義 魏 龍

（中國科學(xué)院高能物理研究所 100049）

1.引言

1930 年，趙忠堯先生在研究硬γ射線在重金屬中的散射現(xiàn)象時發(fā)現(xiàn)除康普頓散射和光電效應(yīng)外的“反常吸收”，同時伴隨能量約為0.5 MeV、輻射角分布各向同性的“特殊輻射”。1932年，趙忠堯先生在美國加州理工學(xué)院的同學(xué)安德森(C.D.Anderson)受此啟發(fā)而在宇宙線的云霧室照片上首次觀察到了正電子的軌跡。趙忠堯先生是發(fā)現(xiàn)正負(fù)電子湮沒現(xiàn)象的第一人，對正電子的發(fā)現(xiàn)有重要貢獻(xiàn)。

現(xiàn)在正電子湮沒技術(shù)已經(jīng)發(fā)展為一門學(xué)科。其基本原理是正電子作為電子的反粒子，和電子結(jié)合變成光子，遵從愛因斯坦公式：E=mc2，正負(fù)電子湮沒輻射的光子攜帶湮沒電子的信息。正電子湮沒譜學(xué)是測量正電子在物質(zhì)中與電子發(fā)生湮沒后放出的湮沒γ射線的時間譜、能譜、動量譜等參數(shù)的一種現(xiàn)代核譜學(xué)測量方法。正電子湮沒研究材料微觀缺陷獨具特色，可提供缺陷種類、缺陷濃度、缺陷化學(xué)環(huán)境、缺陷深度分布等信息；而且正電子對尺寸小于1 nm的缺陷十分敏感，同時對含量少至1 ppm的缺陷也可進(jìn)行探測。正電子湮沒技術(shù)在材料科學(xué)中的應(yīng)用已非常廣泛，包括研究淬火、氫損傷等在材料內(nèi)部造成的各種缺陷，研究材料中的各種相變過程等；原則上涉及材料電子密度及電子動量變化有關(guān)的問題，都可以用正電子湮沒技術(shù)來研究。

慢正電子束的建立使正電子湮沒技術(shù)涉入當(dāng)今十分活躍的表面、界面、團(tuán)簇等科學(xué)領(lǐng)域，成為包括半導(dǎo)體薄膜、高分子薄膜等高端膜材料，以及金屬合金、先進(jìn)陶瓷等先進(jìn)材料的表面和界面微結(jié)構(gòu)和原子級缺陷的衍化的靈敏核探針。與傳統(tǒng)正電子湮沒技術(shù)利用放射性同位素產(chǎn)生的正電子具有能量連續(xù)分布的特性從而得到材料內(nèi)部缺陷的體分布信息不同，慢正電子束的產(chǎn)生是創(chuàng)新性地利用慢化技術(shù)及加速器技術(shù)得到能量單色并連續(xù)可調(diào)的慢正電子束流，從而給出固體表面、近表面缺陷隨深度分布的信息。這也直接導(dǎo)致了與表面科學(xué)中電子探針相對應(yīng)的一系列新穎正電子探針的出現(xiàn)。例如，由于不存在入射電子散射造成的二次電子背底，正電子衍射比電子衍射可以更有效地、更清晰地研究固體表面的周期性排列；正電子激發(fā)的俄歇能譜也有比電子俄歇能譜更高的信噪比，可研究固體最表面的原子狀態(tài)；用正電子代替電子作為入射束流可組成新的顯微鏡，正電子從固體表面的重發(fā)射受表面和近表面空位型缺陷的影響，因此正電子顯微鏡可用于無損探測和研究表面層下的缺陷。

正電子湮沒技術(shù)在物理學(xué)、化學(xué)等基礎(chǔ)學(xué)科的應(yīng)用也較為廣泛。作為電子的反物質(zhì)，正電子一直吸引著眾多的物理學(xué)家，通過研究它和電子之間的相互關(guān)系可以驗證量子電動力學(xué)中的有關(guān)結(jié)論，探討正反物質(zhì)世界的對稱性；正電子素化學(xué)已經(jīng)形成一門學(xué)科，在研究分子篩、催化分離等問題中有獨特的作用。此外，基于正電子湮沒輻射成像原理的正電子發(fā)射斷層成像技術(shù)在生命科學(xué)領(lǐng)域影響日益擴(kuò)大。在高能物理領(lǐng)域，正負(fù)電子對撞機(jī)已成為人們研究物質(zhì)組成最小單元和基本粒子性質(zhì)與相互作用的大型科研基礎(chǔ)設(shè)施。令人鼓舞的是我國科學(xué)家在上述各領(lǐng)域長期以來一直從事與世界同步的科學(xué)研究。表1列出了我國正電子湮沒譜學(xué)領(lǐng)域部分重要的科研進(jìn)展和事件。

表1 我國正電子譜學(xué)領(lǐng)域部分重要研究進(jìn)展及事件簡表

2.我國正電子湮沒譜學(xué)早期部分重要進(jìn)展

20 世紀(jì)70 年代末期，我國老一代核科學(xué)專家緊跟國際核分析技術(shù)的發(fā)展以及正電子湮沒譜學(xué)技術(shù)的發(fā)展，在中國科學(xué)院高能物理研究所建立了我國第一臺正電子湮沒壽命譜儀，部分插件示于圖1，并利用這臺譜儀培養(yǎng)了國內(nèi)包括清華大學(xué)、中國科技大學(xué)、武漢大學(xué)、蘭州大學(xué)等高校的一批青年學(xué)者，部分成長為本領(lǐng)域及所在單位學(xué)術(shù)研究帶頭人。

1979 年4 月，在中國科學(xué)院的主持下，由上海原子核所承辦召開的“文革”后首次“核電子學(xué)與核探測器”學(xué)術(shù)會議，會上發(fā)表與正電子湮沒壽命譜儀相關(guān)論文2 篇(張?zhí)毂５?，《核探測器與核電子學(xué)》(1979 年會議資料匯編)，pp.307-311,328-333)。同年，我國科學(xué)家首次參加了在日本召開的第5 屆國際正電子湮沒會議，并提交研究論文(Y.Y.Wang,T.B.Chang,S.Y.Wang,Proc.5thInt.Conf.Positron Annihilation (Japan,1979),pp.227-229)。1981 年，中國科學(xué)院高能物理研究所在蘇州主辦了正電子湮沒技術(shù)學(xué)術(shù)討論會，即第一屆全國正電子湮沒學(xué)術(shù)會議。趙忠堯先生出席了本次會議(圖2)。參會單位還包括武漢大學(xué)、清華大學(xué)、蘭州大學(xué)、中國科技大學(xué)、北京鋼鐵學(xué)院(現(xiàn)北京科技大學(xué))等國內(nèi)高校以及中國科學(xué)院上海原子核研究所、金屬研究所、福建物構(gòu)所以及中國原子能科學(xué)研究院等研究單位。29篇會議論文刊登在《核技術(shù)》1982年第6期。

圖2 第一屆全國正電子湮沒學(xué)術(shù)會議合影(趙忠堯先生，第2排居中)

人才培養(yǎng)方面，1978 年，清華大學(xué)固體物理班的何元金、郁偉中、顧秉林、范守善等成為第一批開展正電子湮沒工作的研究生，導(dǎo)師為熊家炯，高乃飛等。學(xué)生們初期在中科院高能所做實驗，后來在高能所的技術(shù)指導(dǎo)下購置自己的儀器。1983年，何元金、郁偉中翻譯出版了《正電子湮沒技術(shù)》，([芬蘭]P.豪托賈維主編)，為我國第一部正電子譜學(xué)出版專著。

正電子湮沒譜學(xué)基本實驗技術(shù)也不斷發(fā)展。由中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)、中國科學(xué)院高能物理研究所、中國科學(xué)院沈陽科學(xué)儀器廠和中國科學(xué)院金屬研究所協(xié)作，1980年7月開始研制的我國第一臺正電子湮沒輻射一維角關(guān)聯(lián)實驗裝置于1985 年通過中國科學(xué)院數(shù)理學(xué)部鑒定后投入運行。1986 年中國科學(xué)院高能物理研究所研制成功BaF2晶體探測器的高分辨正電子湮沒壽命譜儀，并在全國進(jìn)行推廣，使我國正電子湮沒譜儀的性能得到極大的提高，在國際上處于先進(jìn)水平。1988年,張?zhí)毂?yīng)邀參加第8 次國際正電子湮沒會議并做大會報告，介紹在髙能所發(fā)展的正電子湮沒時間選擇能譜儀(TSES)技術(shù)及所完成的正電子素物理方面的研究工作。

隨著慢正電子束流技術(shù)的發(fā)展，國際上在1984年、1985年和1986年先后舉辦過慢正電子束流技術(shù)方面的國際研討會。自1990年開始，每2年定期舉辦一次慢正電子束流在固體及表面中應(yīng)用(International Workshop on Slow Positron Beam Techniques for Solids and Surfaces－SLOPOS)的國際研討會，并有正式會議文集出版。國內(nèi)于90年代后，中國科技大學(xué)和清華大學(xué)先后建立了早期模式的慢正電子束流裝置，進(jìn)行了相當(dāng)數(shù)量和質(zhì)量的工作；武漢大學(xué)也有慢正電子束流裝置建設(shè)計劃。但由于諸多原因(主要是超高真空設(shè)備費用、進(jìn)口固體密封源需要大量外匯等)，限制了慢正電子束流技術(shù)在中國的發(fā)展和應(yīng)用，國內(nèi)情況相對國際來說依然相當(dāng)落后。

3.北京慢正電子束流平臺的研制與應(yīng)用

1996年，中國科學(xué)院高能物理研究所聯(lián)合清華大學(xué)、北京航空航天大學(xué)、中國原子能科學(xué)研究院開始共建北京慢正電子束流裝置。經(jīng)過束流設(shè)計、真空部件及磁場輸運系統(tǒng)等的加工調(diào)試，裝置于1998年統(tǒng)調(diào)成功，2001年購置22Na放射源到位后即開始正式運行。圖3為建成的慢正電子束流裝置。

圖3 建成的北京慢正電子束流裝置

考慮到正電子的產(chǎn)生除了放射性同位素外，也可依賴高能電子束打靶發(fā)生正負(fù)電子對效應(yīng)而產(chǎn)生；同時高能所在加速器科學(xué)與技術(shù)方面具有優(yōu)勢，而且是國內(nèi)唯一一家在電子直線加速器正電子靶源方面有過成功經(jīng)歷的單位，完全有能力建成基于電子直線加速器(LINAC)的慢正電子強(qiáng)束流裝置。鑒于此，在葉銘漢院士等專家關(guān)心支持下，1999 年初中科院高能所聯(lián)合中國高等科技中心召開了慢正電子束流技術(shù)發(fā)展與應(yīng)用研討會。參會學(xué)者包括清華大學(xué)、中國科技大學(xué)、北京航空航天大學(xué)、武漢大學(xué)、中國原子能科學(xué)研究院、中科院蘭州化學(xué)物理所，以及高能所自由電子激光裝置和北京正負(fù)電子對撞機(jī)試驗束等單位及設(shè)施相關(guān)專家，大家一致認(rèn)為加速性(或跟蹤式)發(fā)展、提高我國的慢正電子束流技術(shù)勢在必行。慢正電子強(qiáng)束流項目在醞釀過程中，曾考慮選擇利用北京正負(fù)電子對撞機(jī)或北京自由電子激光裝置電子直線加速器打靶產(chǎn)生正電子，得到謝家麟院士、鄭林生先生等老一輩科學(xué)家的大力支持。國家自然科學(xué)基金委員會在1998 年批準(zhǔn)的“用于材料表面、界面研究的單色正電子束研究”項目(負(fù)責(zé)人魏龍)基礎(chǔ)上，于2000年立項支持了專項項目“基于北京正負(fù)電子對撞機(jī)的慢正電子強(qiáng)束流”的研究工作。北京正負(fù)電子對撞機(jī)國家實驗室給予大力支持，批準(zhǔn)新建實驗大廳并為束流裝置提供年度運行費。2003年，全部完成了北京慢正電子強(qiáng)束流裝置(圖4)的電子束流模擬調(diào)試、脈沖慢正電子束流性能的測試、脈沖慢正電子的直流化效果和性能測試、正電子湮沒能譜儀的調(diào)試、慢正電子強(qiáng)束流加速場的設(shè)計。2007年后因北京正負(fù)電子對撞機(jī)二期工程LINAC升級改造，該裝置又增加了22Na放射源插入件，以保證慢正電子強(qiáng)束流裝置的連續(xù)穩(wěn)定運行。

圖4 基于北京正負(fù)電子對撞機(jī)LINAC的慢正電子強(qiáng)束流裝置

同時，基于慢正電子強(qiáng)束流裝置，2007 年完成慢正電子湮沒壽命譜測量裝置的研制；設(shè)計的微束團(tuán)化裝置由反射式斬波器、三電極預(yù)聚束器、主聚束器三部分組成。2012年，研制成功基于北京慢正電子強(qiáng)束流的Ps-TOF 譜儀(圖5)；其核心探測系統(tǒng)采用新的閃爍體幾何構(gòu)型和四探頭探測系統(tǒng)，并采用增加輔助反射面的方法提高了光收集效率。

圖5 第一套電子偶素飛行時間(Ps-TOF)測量系統(tǒng)

2013年，高能所王寶義等在財政部中央級科學(xué)事業(yè)單位修繕購置專項基金資助下開展基于Ne慢化體的慢正電子束流材料表征系統(tǒng)(圖6)建設(shè)，系統(tǒng)涉及的各項儀器建成后面向國內(nèi)外用戶開放運行。

圖6 基于Ne慢化體的慢正電子束流材料表征系統(tǒng)

在慢正電子束流裝置建設(shè)的同時，基于慢正電子束流的正電子測量方法學(xué)也一直在不斷完善。2003至2006年，魏龍、王寶義等開展了高時間分辨率、高穩(wěn)定性正電子湮沒壽命譜儀的研制改進(jìn)，以及正電子湮沒符合多普勒展寬(CDB)系統(tǒng)(圖7)、正電子湮沒壽命-動量關(guān)聯(lián)(AMOC)譜儀等基于二重和三重符合測量技術(shù)的新型譜儀的建設(shè)，特別是在國內(nèi)首次自主設(shè)計加工制造了二維多道所需電子學(xué)板卡。

圖7 基于慢正電子束流的正電子湮沒符合多普勒展寬(CDB)系統(tǒng)

因上述一系列開創(chuàng)性的工作，2005年高能所正電子團(tuán)隊獲得慢正電子束流研究平臺的研制和應(yīng)用北京市科學(xué)技術(shù)一等獎(圖8)；并再次于2015 年獲得高分辨正電子時間測量技術(shù)的研究應(yīng)用北京市科學(xué)技術(shù)一等獎。

圖8 北京市科學(xué)技術(shù)一等獎證書(2005年)

高能所正電子研究平臺在新型功能材料微結(jié)構(gòu)表征中得到了廣泛的應(yīng)用，特別是慢正電子束流技術(shù)的發(fā)展和新型多參數(shù)符合測量技術(shù)的實現(xiàn)，為新型功能材料和功能薄膜材料微觀結(jié)構(gòu)及其微環(huán)境的表征提供了一種有效的核分析方法，從微觀的角度開展功能材料結(jié)構(gòu)與物性內(nèi)在機(jī)制的分析和解釋。2013年以來，在正電子研究平臺上進(jìn)行相關(guān)研究的國內(nèi)外科研單位總計達(dá)到70多家，國內(nèi)用戶包括中科院兄弟研究所、綜合性大學(xué)等，國外用戶主要有德國、日本、芬蘭、新加坡、羅馬尼亞的科研單位。國內(nèi)外用戶利用高能所正電子研究平臺發(fā)表的高水平論文200 多篇，其中包括Science，Energy Environ.Sci.,JACS，PRL，Adv.Mater.等多個學(xué)科的頂級期刊。同時為我國國防項目的測試需求提供了大量寶貴機(jī)時。清華大學(xué)物理系的學(xué)生每年都分批來到高能所參觀和學(xué)習(xí)，雖然清華老師事先介紹了基本原理，但是只有當(dāng)學(xué)生站在高精尖的設(shè)備面前，聽高能所老師詳細(xì)介紹，才理解什么是國際一流、什么是自力更生，體會到學(xué)習(xí)物理的重要性，學(xué)生常感嘆得到一次極好的學(xué)習(xí)機(jī)會。

4.未來展望

北京慢正電子束流平臺的研制是中國慢正電子束流技術(shù)發(fā)展的一個代表性縮影。自1999 年我國舉辦第一次關(guān)于慢正電子束流的研討會以來，國內(nèi)正電子湮沒領(lǐng)域同行一直在不斷推動先進(jìn)設(shè)備方法學(xué)以及正電子多學(xué)科交叉應(yīng)用研究，并與國際同行保持密切的合作交流。例如，2014年武漢大學(xué)在國內(nèi)舉辦了慢正電子束流的國際研討會；并購置建成了國內(nèi)第一臺基于Ne晶體慢化器的慢正電子源系統(tǒng)。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)用慢正電子進(jìn)行了大量材料微結(jié)構(gòu)的研究，并主持了2008至2012年“慢正電子束技術(shù)的發(fā)展與薄膜材料的基礎(chǔ)應(yīng)用”國家自然科學(xué)基金重點項目。國內(nèi)學(xué)者近年也多次參與了國際SLOPOS 慢正電子會議學(xué)術(shù)會SLOPOS-12(2010 年澳大利亞)，SLOPOS-13(2013 年德國)、SLOPOS-14(2016年日本)、SLOPOS-15(2019年捷克)等。

21 世紀(jì)科學(xué)的發(fā)展將是微觀與宏觀的相互滲透與密切結(jié)合，凝聚態(tài)物理、材料科學(xué)等的研究已經(jīng)深入發(fā)展到物質(zhì)的原子層次，微觀粒子的量子效應(yīng)越來越顯示出重要作用。原子尺度局域缺陷及微觀物相變化信息是慢正電子束流技術(shù)的特長研究內(nèi)容，同時慢正電子也可探測物質(zhì)表面最外層原子的狀況，這是其他探測微觀信息的手段如電子顯微鏡、二次離子譜、中子衍射等所不具備的。我們相信，慢正電子束流技術(shù)在基礎(chǔ)研究和工業(yè)方面有著十分廣泛的應(yīng)用前景，并將不斷發(fā)展新技術(shù)和拓寬研究領(lǐng)域。

在喜迎中科院高能所建所50 周年并且恰逢趙忠堯先生誕辰120 周年之際，高能所魏龍研究員榮獲中國物理學(xué)會2021～2022 年度吳有訓(xùn)物理獎；吳有訓(xùn)先生是高能所的前身——中科院近代物理所成立時的首任所長。同時，我國正電子界在2021年第十五屆全國正電子譜學(xué)會議上，頒發(fā)了第一批趙忠堯正電子青年科學(xué)家獎(圖9)。正電子與高能所有不解之緣：第一個發(fā)現(xiàn)正電子湮沒現(xiàn)象的科學(xué)家，我國第一臺大科學(xué)裝置北京正負(fù)電子對撞機(jī)；我國第一臺正電子湮沒壽命譜儀、第一臺正電子湮沒時間選擇能譜儀、第一臺基于加速器的慢正電子強(qiáng)束流裝置、第一臺正電子湮沒壽命-動量關(guān)聯(lián)譜儀、第一臺正電子發(fā)射斷層掃描儀,第一臺小型高分辨正電子發(fā)射斷層掃描儀，第一臺乳腺專用正電子發(fā)射斷層掃描儀……今后會有更多第一，我們拭目以待！

隨著國家經(jīng)濟(jì)實力和科技水平的日益提高，我國正電子譜學(xué)研究水平必將更上一層樓，中國必將屹立于國際正電子研究領(lǐng)域之巔。