鋁合金熔焊區(qū)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的測(cè)試技術(shù)

原效坤,崔 麗,吉 元

(北京工業(yè)大學(xué) 材料與制造學(xué)部， 北京 100124)

輕合金是一類重要的工程材料。在輕合金材料的微觀結(jié)構(gòu)中，除晶粒之外，還包括晶界面及其所構(gòu)成的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。晶粒和晶界面在空間意義上的分布特征是影響和決定材料性能的重要因素，因此，觀測(cè)并研究輕合金結(jié)構(gòu)中的晶界特征分布具有重要的工程實(shí)踐意義[1-3]。

如果合金元素選取得當(dāng)，鋁合金的單位密度一般可以低于純鋁，并能有效提升合金的彈性模量，繼而顯著提高合金的強(qiáng)度和剛度。因此，航空航天領(lǐng)域?qū)︿X合金材料予以了充分的關(guān)注。焊接是鋁合金實(shí)際應(yīng)用中的重要工程手段，而焊接必需考慮焊件的密度和成本問(wèn)題。因此，為了使鋁合金在航空航天業(yè)領(lǐng)域得到更廣泛的應(yīng)用，必需深入研究鋁合金焊件的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，其中最典型的性能參數(shù)包括結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性[4]和耐腐蝕性[5]。

傳統(tǒng)的焊接方法可能導(dǎo)致較大的熱影響區(qū)、較高的孔隙率和殘余應(yīng)力、較低的抗拉強(qiáng)度，并可能導(dǎo)致時(shí)效硬化。近年來(lái)，激光熔焊得到了日益廣泛的應(yīng)用，主要原因是激光束做為高度局部化的熱源可以產(chǎn)生較窄的熱影響區(qū)和較低的殘余應(yīng)力。

在激光熔焊過(guò)程中，熔焊區(qū)的組織結(jié)構(gòu)在熱場(chǎng)和變形的雙重作用下會(huì)產(chǎn)生很大變化。如前所述，在多晶材料的空間結(jié)構(gòu)中，存在晶粒和晶粒之間的晶界面。相應(yīng)地，多晶材料結(jié)構(gòu)中存在晶粒取向織構(gòu)和晶界面取向織構(gòu)[6]，兩類織構(gòu)共同影響著材料的性能各向異性。對(duì)于晶界面，取向差是描述其空間結(jié)構(gòu)的重要參量。晶粒取向織構(gòu)的研究相對(duì)充分和完善，而對(duì)于晶界面取向織構(gòu)，為了考察熔焊區(qū)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，需要進(jìn)一步明確以下問(wèn)題：1)熱影響區(qū)(Heat-Affected Zone, HAZ)、等軸區(qū)(Equiaxed Zone, EQZ)和熔合區(qū)(Fusion Zone, FZ)這3個(gè)典型子區(qū)在空間上如何準(zhǔn)確劃分；2)在各子區(qū)內(nèi)，取向差角的分布情況是怎樣的，有無(wú)具體的擇優(yōu)性或偏好性；3)各子區(qū)內(nèi)的慣習(xí)面(Habit Plane)分布情況是怎樣的；4)如何在晶界面取向織構(gòu)和材料性能之間構(gòu)建有益關(guān)聯(lián)。

在方法上，體視學(xué)是建立從組織的截面所獲得的二維測(cè)量值與描述組織的三維參數(shù)之間的關(guān)系的科學(xué)方法。為了明確上述問(wèn)題，本文將采用電子背散射衍射技術(shù)(Electron Backscattered Diffraction，EBSD)沿特定方向觀測(cè)熔焊區(qū)及其子區(qū)內(nèi)的晶粒取向分布，并通過(guò)五參數(shù)法計(jì)算和分析擇優(yōu)慣習(xí)面類型及其具體分布情況。

因此，本文密切關(guān)注工程實(shí)踐問(wèn)題，致力于通過(guò)晶界面取向織構(gòu)精確解析鋁合金激光熔焊區(qū)中不同子區(qū)內(nèi)的能量穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，從而對(duì)激光熔焊區(qū)組織結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性形成更加完善的表征和認(rèn)識(shí)。做為體視學(xué)技術(shù)和輕合金結(jié)構(gòu)之間的學(xué)科交叉，本文旨在探索和表征多晶材料更多的結(jié)構(gòu)信息，并就材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系形成新的認(rèn)識(shí)。

1 材料和方法

選取某5系商業(yè)鋁合金做為樣品，其標(biāo)稱成分中含有4wt.%的Cu和1wt.%的Li。原始板材厚度為3 mm，對(duì)樣品上下表面先用腐蝕液去掉約0.2 mm，焊接對(duì)接面事先浸入20vol.%硝酸溶液中保持一段時(shí)間。焊接工作參數(shù)為：Nd:YAG激光熔焊，輸出功率4.5 kW，激光束被聚焦后沿著拼縫以50 mm/min速度進(jìn)行焊接，焊縫上下方均通以氬氣進(jìn)行防氧化保護(hù)(如圖1所示)。

圖1 激光熔焊示意圖

對(duì)于該樣品，首先通過(guò)JEOL-6500型掃描電鏡觀察選定的焊縫組織。然后，選定一個(gè)RD(軋向)-ND(法向)面做為EBSD的觀測(cè)面，首先對(duì)選定面進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)磨拋和腐蝕程序，以制備生成合格的觀測(cè)區(qū)域。具體腐蝕過(guò)程是：在Kroll試劑中每次腐蝕1 s即用大量清水沖洗并吹干，然后觀測(cè)菊池花樣質(zhì)量，直至找到合適的腐蝕時(shí)長(zhǎng)，從而避免了欠腐蝕和過(guò)腐蝕。EBSD測(cè)試通過(guò)搭載于JEOL-6500型掃描電鏡之上的EDAX Hikari系統(tǒng)進(jìn)行，測(cè)試區(qū)域以熔合區(qū)做為中心。為保證測(cè)試精度，測(cè)試步進(jìn)為0.1 μm。所獲取的EBSD數(shù)據(jù)首先通過(guò)clean up進(jìn)行降噪處理，之后將反映晶界面結(jié)構(gòu)信息的文件以文本導(dǎo)出，并進(jìn)行后續(xù)分析和計(jì)算。

針對(duì)采集的EBSD數(shù)據(jù)，首先出具晶粒取向分布圖(Inverse Pole Figure Map, IPF)，繼而采用TSL OIM Analysis軟件中的異形選區(qū)模式并結(jié)合半自動(dòng)標(biāo)定方法，將熔焊區(qū)劃分為3個(gè)子區(qū)：熱影響區(qū)、等軸區(qū)和熔合區(qū)。半自動(dòng)標(biāo)定方法的原理是：3個(gè)子區(qū)中，晶粒大小、晶粒形狀(用長(zhǎng)徑比來(lái)表征)和所處空間位置明顯不同。對(duì)于3個(gè)子區(qū)，分別進(jìn)行取向差角計(jì)算，并在計(jì)算中采用了誤差修正程序，因此避免了TSL OIM Analysis軟件中機(jī)器誤差所導(dǎo)致的小角晶界含量虛高情況。對(duì)于部分特定的取向差關(guān)系，采用GBToolbox晶體學(xué)計(jì)算程序[7]計(jì)算其理論結(jié)構(gòu)。

對(duì)于選定的3個(gè)子區(qū)，分別給予五參數(shù)分析(Five Parameter Analysis，F(xiàn)PA)，以明確子區(qū)內(nèi)的擇優(yōu)慣習(xí)面，即慣習(xí)面取向織構(gòu)。五參數(shù)法的原理可參見(jiàn)文獻(xiàn)[8]，它不提供某個(gè)特定晶界面的詳細(xì)結(jié)構(gòu)信息，但可以準(zhǔn)確提供取向差的統(tǒng)計(jì)性分布信息。如果以Δg代表穿過(guò)晶界面的取向差(需要用3個(gè)角參數(shù)描述)，以n代表該晶界面的法線方向(需要用2個(gè)角參數(shù)描述)，則λ(Δg,n)模式用來(lái)觀測(cè)具有特定取向差的晶界面在晶體學(xué)空間內(nèi)的取向織構(gòu)；如果對(duì)取向差做平均化處理，則λ(n)模式用來(lái)觀測(cè)晶體學(xué)空間內(nèi)的慣習(xí)面取向織構(gòu)。因?yàn)闇y(cè)試面積偏小，同時(shí)為了保證統(tǒng)計(jì)的有效性，本研究?jī)H采取λ(n)模式。做為統(tǒng)計(jì)性分析方法，五參數(shù)法在晶體學(xué)空間內(nèi)具有高分辨率的特點(diǎn)，并且已被證明適用于各類晶系。相比于之前的研究報(bào)導(dǎo)，本研究的特別之處在于事先精確劃分3個(gè)子區(qū)，再對(duì)各子區(qū)內(nèi)的晶界面分別進(jìn)行五參數(shù)法研究。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

對(duì)于選定的熔焊區(qū)，圖2顯示了熔焊區(qū)整體及各子區(qū)的微觀結(jié)構(gòu)，具體表達(dá)方式為將取向圖疊加于相應(yīng)的像質(zhì)圖上。

圖2 熔焊區(qū)整體及各子區(qū)的微觀結(jié)構(gòu)圖

在像質(zhì)圖中，晶粒內(nèi)部像質(zhì)偏高，而晶界面處像質(zhì)偏低。取向圖則直觀反映了熔焊區(qū)的結(jié)構(gòu)不均勻性，即熱影響區(qū)、等軸區(qū)和熔合區(qū)無(wú)論是在晶粒尺寸上還是形狀各向異性上，均存在顯著差異。熱影響區(qū)晶粒最大且形狀各向異性最為明顯，等軸區(qū)晶粒最小且等軸晶形狀最為明顯，熔合區(qū)的晶粒尺寸和形狀各向異性介于其它兩區(qū)情況之間。

圖3顯示了各子區(qū)內(nèi)的取向差角分布情況。做為參照，圖中黑線代表了隨機(jī)分布條件下的取向差角分布情況[9]?？梢?jiàn)，熱影響區(qū)在整個(gè)取向差角統(tǒng)計(jì)區(qū)間(0°～65°)內(nèi)都明顯偏離了隨機(jī)分布，這可能是由于熱影響區(qū)事先經(jīng)歷了軋制過(guò)程，因此晶粒形狀明顯不均勻，同時(shí)晶粒之間的排布結(jié)合也隨之產(chǎn)生顯著變化。等軸區(qū)在整個(gè)統(tǒng)計(jì)區(qū)間內(nèi)都比較貼合隨機(jī)分布，僅在55°后有少量偏離，這可能是由于等軸區(qū)晶粒在熔焊過(guò)程中得到相對(duì)充分的發(fā)展，同時(shí)晶粒排布相對(duì)均勻。熔合區(qū)的情況和等軸區(qū)總體類似，但在60°附近出現(xiàn)了明顯的取向差角擇優(yōu)情況。

圖3 熱影響區(qū)、等軸區(qū)和熔合區(qū)的取向差角分布情況，黑線代表隨機(jī)分布下的情況，虛線代表4種重位點(diǎn)陣晶界的取向差角

圖3分別標(biāo)定了3個(gè)子區(qū)內(nèi)明顯偏離隨機(jī)分布的取向差角。結(jié)果顯示：熱影響區(qū)內(nèi)為8°和57°，等軸區(qū)和熔合區(qū)內(nèi)均為44°、47°和60°，且僅在等軸區(qū)內(nèi)出現(xiàn)52°的擇優(yōu)。對(duì)照面心立方結(jié)構(gòu)中重位點(diǎn)陣晶界(Coincidence Site Lattice，CSL)的取向差關(guān)系并考慮相應(yīng)的取向差角容差范圍，可知8°和57°無(wú)對(duì)應(yīng)CSL晶界，44°、47°、52°和60°分別可能對(duì)應(yīng)于Σ21b(44.41°/[211])、Σ19b(46.83°/[111])、Σ25b(51.68°/[331])和Σ3(60.00°/[111])晶界，其中Σ3晶界為面心立方結(jié)構(gòu)中最常見(jiàn)的CSL晶界。對(duì)于這4種CSL晶界，采用GBToolbox程序計(jì)算其理論結(jié)構(gòu)，結(jié)果如圖4所示。圖4的判讀依據(jù)是：在晶體學(xué)空間投影圖中，分別展示扭轉(zhuǎn)(twist)、傾轉(zhuǎn)(tilt)、180°扭轉(zhuǎn)(180°-twist)和180°傾轉(zhuǎn)(180°-tilt)這4種典型晶界面結(jié)構(gòu)理論上的出現(xiàn)位置[7]。結(jié)合圖3和圖4，可知：1) 3個(gè)子區(qū)內(nèi)的晶界面結(jié)構(gòu)不盡相同，熱影響區(qū)內(nèi)8°和57°的取向差不能用CSL晶界模型解釋，等軸區(qū)和熔合區(qū)內(nèi)均出現(xiàn)了Σ21b、Σ19b和Σ3晶界，且Σ25b晶界僅出現(xiàn)在等軸區(qū)；2)偏離隨機(jī)分布的CSL晶界，大都依托低指數(shù)晶面存在，而這些低指數(shù)晶面的晶面間距彼此不同。一般而言，相對(duì)較大的晶面間距對(duì)應(yīng)著相對(duì)較低的晶面能[10-11]。因此，這些典型晶界面的能量穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性也應(yīng)當(dāng)有所差別。

圖4 4種重位點(diǎn)陣晶界的理論結(jié)構(gòu)分析(分布圖沿[001]方向投影)

圖5則顯示了熔焊區(qū)整體以及3個(gè)子區(qū)內(nèi)的慣習(xí)面取向織構(gòu)，即λ(n)。分析后發(fā)現(xiàn)，對(duì)于熔焊區(qū)整體而言，{111}面和{213}面為擇優(yōu)慣習(xí)面，賦存強(qiáng)度為1.07MRD。此外，3個(gè)子區(qū)內(nèi)的慣習(xí)面也具有比較明顯的偏好性：熱影響區(qū)雖然也以{111}面和{213}面為擇優(yōu)慣習(xí)面，但賦存強(qiáng)度為1.15MRD；等軸區(qū)以{001}面為擇優(yōu)慣習(xí)面，賦存強(qiáng)度為1.08MRD；熔合區(qū)的擇優(yōu)慣習(xí)面為{001}面和{335}面，賦存強(qiáng)度為1.05MRD。對(duì)比4張分布圖，可以發(fā)現(xiàn)：熔焊區(qū)對(duì)于{111}面的偏好主要來(lái)自于熱影響區(qū)，而等軸區(qū)和熔合區(qū)對(duì){001}面和{335}面的偏好降低了熔焊區(qū)內(nèi){111}面的賦存強(qiáng)度；此外，熔合區(qū)以{111}面為中心，沿著[1-10]、[0-11]和[-101]晶帶分別偏好{335}晶面，可能反映出熔合區(qū)內(nèi)的某些晶面，傾向于偏轉(zhuǎn){111}面0°～14.42°。

圖5 慣習(xí)面的取向織構(gòu)分布狀況，分布圖沿[001]方向投影，強(qiáng)度單位是MRD (隨機(jī)分布強(qiáng)度的倍數(shù))

3 討 論

根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，對(duì)于鋁合金激光熔焊區(qū)的3個(gè)子區(qū)：熱影響區(qū)、等軸區(qū)和熔合區(qū)，其慣習(xí)面在晶體學(xué)空間內(nèi)的分布并不均勻。有研究認(rèn)為晶界面的數(shù)量和能量呈現(xiàn)某種反比關(guān)系[12]，換言之，低能穩(wěn)定晶界面傾向于大量賦存。對(duì)于鋁合金而言，(111)面能量最低，(011)面能量最高，而(001)面的能量介于二者之間，且(111)面和(011)面的能量各向異性可達(dá)15%[13]。一方面，這種能量差別依托于不同低指數(shù)晶面而存在。既有研究采用晶面間距來(lái)評(píng)估晶面能[10-11]，認(rèn)為晶面間距和晶面能呈反比。因此，實(shí)驗(yàn)結(jié)果中反映出的晶界面數(shù)量(即所對(duì)應(yīng)的MRD值)的差異，本質(zhì)上是一種能量各向異性的體現(xiàn)。既然3個(gè)子區(qū)內(nèi)慣習(xí)面的數(shù)量具有明顯差異，那么實(shí)驗(yàn)結(jié)果就可以充分反映3個(gè)子區(qū)內(nèi)的晶粒在焊接過(guò)程中的生長(zhǎng)和發(fā)展?fàn)顩r，而不同子區(qū)內(nèi)慣習(xí)面種類和數(shù)量的差異，則可能導(dǎo)致焊件性能在不同空間局部上的差異。

不難理解，焊接工藝制度的細(xì)微改變就可能造成熔焊區(qū)微觀結(jié)構(gòu)的顯著差異[14-15]。因此，在對(duì)各子區(qū)的慣習(xí)面取向織構(gòu)進(jìn)行分析之前，需要強(qiáng)調(diào)，做為體視學(xué)技術(shù)和輕合金結(jié)構(gòu)之間的學(xué)科交叉，本研究并非旨在簡(jiǎn)單評(píng)價(jià)某種焊接工藝制度和相應(yīng)焊件性能的優(yōu)劣，而是嘗試從晶界面結(jié)構(gòu)的視角出發(fā)去探索改善輕合金熔焊區(qū)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的規(guī)律和經(jīng)驗(yàn)。

從晶體學(xué)角度而言，對(duì)于熱影響區(qū)，慣習(xí)面的數(shù)量關(guān)系為{111}>{110}>{001}。如果比較{001}和{111}的MRD值的話，MRD{111}/MRD{001}=1.31，如此顯著的差別也從另一方面體現(xiàn)了熱影響區(qū)內(nèi)晶粒源自軋態(tài)的顯著的形狀各向異性(晶粒大都為板條狀)。如前所述，(011)面能量最高，因此，{110}面含量較高的熱影響區(qū)應(yīng)當(dāng)處于一種不穩(wěn)定狀態(tài)，而這種狀態(tài)可能導(dǎo)致局部腐蝕抗力的降低，繼而可能導(dǎo)致焊件在使役狀態(tài)下性能的降低。

對(duì)于等軸區(qū)，其慣習(xí)面的數(shù)量關(guān)系為{001}>{110}>{111}。如果比較{001}和{111}的MRD值的話，MRD{001}/MRD{111}=1.08，這個(gè)數(shù)值對(duì)應(yīng)著等軸區(qū)存在大量等軸晶的特點(diǎn)。如前所述，(001)面能量為次高，因此，{001}面含量較高的等軸區(qū)也應(yīng)當(dāng)處于一種不穩(wěn)定狀態(tài)。注意到等軸區(qū)具有彎曲的形狀(可能源自較低的熱輸入和較快的冷卻速率)和相對(duì)狹窄的寬度(沿RD方向)，因此降低等軸區(qū)的空間維度并改善慣習(xí)面的擇優(yōu)偏好，可能有助于焊件性能的提高。

對(duì)于熔合區(qū)，慣習(xí)面的數(shù)量關(guān)系為{001}>{111}>{110}。如果比較{001}和{111}的MRD值的話，MRD{001}/MRD{110}=1.05，這個(gè)數(shù)值也體現(xiàn)著熔合區(qū)內(nèi)晶粒雖然尺寸相對(duì)較大，但整體上也呈現(xiàn)為等軸晶的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。此外，如前所述，熔合區(qū)內(nèi)還存在大量偏離{111}面0°～14.42°的晶面存在，即此類晶面在熔焊過(guò)程中依托{111}面而發(fā)展。從能量角度來(lái)看，(001)面能量為次高，而熔合區(qū)內(nèi)又存在大量{335}面。因此，熔合區(qū)也應(yīng)當(dāng)處于一種相對(duì)不穩(wěn)定狀態(tài)，并且這種狀態(tài)在空間上位于熔焊區(qū)的中心位置。

綜合來(lái)看，圖5首先反映了不同子區(qū)內(nèi)晶粒的形狀各向異性；其次，不同子區(qū)內(nèi)的能量穩(wěn)定性雖然并未處于最佳穩(wěn)定狀態(tài)，但根據(jù)晶界面數(shù)量和能量的反比關(guān)系，圖5還是定量反映了不同子區(qū)內(nèi)能量穩(wěn)定性的具體差異；第三，等軸區(qū)和熔合區(qū)是完全新生成的子區(qū)，而等軸區(qū)從空間位置上處于熱影響區(qū)和熔合區(qū)之間，其形狀各向異性以及能量穩(wěn)定性同樣也介于另外二者之間。綜上，晶界面結(jié)構(gòu)與材料性能之間最直接的關(guān)聯(lián)可能在于：不同子區(qū)內(nèi)低指數(shù)晶面的數(shù)量(即慣習(xí)面的取向織構(gòu))是明顯不同的。較大的晶面間距意味著較低的晶面能，同時(shí)意味著晶界面處晶格匹配程度的改善，這將可能改善晶界面取向的穩(wěn)定性，并最終對(duì)焊件的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性產(chǎn)生有益影響。此外，晶界面結(jié)構(gòu)對(duì)材料性能構(gòu)成有益反饋的途徑應(yīng)當(dāng)包括：一方面，改善各子區(qū)內(nèi)特定晶面的比例，可以改善各子區(qū)的整體能量穩(wěn)定性；另一方面，處理好等軸區(qū)在熱影響區(qū)和熔合區(qū)之間的“過(guò)渡層”作用，使各子區(qū)的能量穩(wěn)定性避免劇烈的起伏和變化，將有助于提高焊件的整體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

4 總 結(jié)

本研究實(shí)現(xiàn)了熱影響區(qū)、等軸區(qū)和熔合區(qū)3個(gè)子區(qū)在空間上的準(zhǔn)確劃分；進(jìn)行了3個(gè)子區(qū)內(nèi)取向差角的準(zhǔn)確計(jì)算；完成了3個(gè)子區(qū)內(nèi)慣習(xí)面取向織構(gòu)的具體分析。3個(gè)子區(qū)內(nèi)的能量穩(wěn)定性得以定量表達(dá)，同時(shí)根據(jù)晶界面數(shù)量和能量的反比關(guān)系，晶界面特征分布對(duì)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響得以充分體現(xiàn)。本研究在晶界面取向織構(gòu)和材料性能之間構(gòu)建了有益關(guān)聯(lián)，為從晶界面結(jié)構(gòu)視角解析熔焊區(qū)穩(wěn)定性，提供了有價(jià)值的參考和借鑒。