食品包裝用殼聚糖薄膜的研究進展

石潔，王雪嶸，徐朝陽

食品包裝用殼聚糖薄膜的研究進展

石潔，王雪嶸，徐朝陽

（南京林業(yè)大學 材料科學與工程學院，南京 210037）

旨在通過系統(tǒng)綜述殼聚糖性質(zhì)、殼聚糖薄膜制備方法，以及殼聚糖薄膜在食品包裝上應用的國內(nèi)外研究成果，為開發(fā)可降解性、抗菌性、抗氧化性、阻隔性能以及力學性能均較優(yōu)秀的殼聚糖食品包裝膜提供方法指導。綜述殼聚糖性能特點、殼聚糖食品包裝膜的制備工藝和影響殼聚糖食品包裝膜性能的各種因素，重點探討國內(nèi)外殼聚糖食品包裝的研究現(xiàn)狀。向成膜配方中添加蛋白類、酚類以及其他天然提取物等助劑，可改善殼聚糖復合膜的物理力學性能、阻隔性能、抗氧化性能以及抗菌性能。殼聚糖基于自身的可降解性和抗菌性，在食品包裝膜領域具有良好的發(fā)展和應用前景，但就目前的研究成果以及殼聚糖復合膜實際應用過程中出現(xiàn)的問題來說，殼聚糖食品包裝膜在生產(chǎn)工藝、綜合性能等方面還有待提高。

殼聚糖；包裝膜；力學性能；阻隔性；抗菌性；抗氧化性

食品包裝膜在日常生活中隨處可見，其主要作用是包裹在食品表面，將食品與外界細菌和污染物隔開，以防止食品變質(zhì)。已有研究表明，殼聚糖是甲殼類動物、節(jié)肢動物和真菌細胞壁外骨骼核心部位的幾丁質(zhì)去乙酰化制成的。殼聚糖具有可生物降解性、生物活性、水汽阻隔性、低透氧性和優(yōu)良的成膜能力，使得其在食品安全包裝膜領域備受社會關注[1]。殼聚糖由于本身化學組成和結(jié)構(gòu)，其對真菌、腐敗微生物以及幾種致病菌具有獨特的食品防護功能。盡管如此，當采用純殼聚糖膜來包裝食品時，它的力學性能、阻隔性能和抗氧化性能又無法滿足實際使用要求。目前的研究主要是通過改變薄膜成分的配方來增強殼聚糖包裝膜的各項性能，從而可以使其能在包裝材料研究領域有更好的應用[2]。以下將分別從上述方面綜述近幾年國內(nèi)外學者對改善殼聚糖薄膜性能方面的研究進展。

1 殼聚糖概述

1.1 分子式及簡介

殼聚糖是一種天然高分子化合物，其化學名稱為(1,4)-2-氨基-2-脫氧-β-D-葡聚糖[3]，分子結(jié)構(gòu)式見圖1，顏色通常為白色或淡黃色，是通過甲殼素的過度脫乙酰作用制備的[4]。甲殼素在自然界中廣泛存在，是含量僅次于纖維素的多糖[5]，其分子結(jié)構(gòu)見圖2，因此從甲殼素中提取的殼聚糖是一類巨大的潛在資源。如圖2所示，對比甲殼素，殼聚糖結(jié)構(gòu)上多出 —NH2基團，該基團可與大部分重金屬離子配位結(jié)合，從而可應用于廢水處理，同時其天然活性的直鏈陽離子結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的抑菌效果，因此可適用于食品包裝。由于較高的結(jié)晶度和玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，使得殼聚糖制成的材料力學性能不足，且氣體阻隔性與耐水性也不佳，大大減少了它在實際中應用的可能性。對此常選擇將殼聚糖與別的材料進行化學交聯(lián)，得到新的性能優(yōu)越的殼聚糖衍生物，以此擴大其應用范圍[6]。

圖1 殼聚糖結(jié)構(gòu)式

圖2 甲殼素結(jié)構(gòu)式

1.2 特性簡述

1.2.1 抗菌性

殼聚糖具有抗菌性，其抗菌機理主要為：殼聚糖分子鏈上具有帶正電的氨基基團，當其附著在微生物表面上時會形成一層薄膜，阻止了細胞內(nèi)外的分子運輸，使微生物無法維持基本的新陳代謝，從而抑制微生物正常生長；殼聚糖分子中帶正電荷的氨基會形成抑制帶，微生物帶負電荷的細胞壁會被帶正電荷的氨基所吸引，導致細胞壁破裂，從而喪失生理功能；殼聚糖表面上的氨基基團還能與不同的重金屬離子結(jié)合，起到抑制微生物細胞生長的作用[7-8]，因此殼聚糖包裝相較于傳統(tǒng)包裝的抗菌方法（在包裝表面涂覆抗菌劑或者在包裝袋中加入傳統(tǒng)防腐劑）更加綠色環(huán)保[9]。

1.2.2 可降解性

殼聚糖具有可降解性，原因是殼聚糖能在稀酸中溶解形成帶正電荷的黏稠狀電解質(zhì)液體，但是不穩(wěn)定，部分長鏈會發(fā)生水解，其降解產(chǎn)物可為土壤環(huán)境提供碳元素和氮元素。殼聚糖水解后會形成粘度和分子量都降低的單糖，且當脫乙酰度達到50%時，殼聚糖將變成一種水溶性物質(zhì)[10]，完全實現(xiàn)生物降解。降解殼聚糖的方法有物理降解、化學降解和生物降解三大類。對殼聚糖進行降解可以使其展現(xiàn)出異于高分子的某些特性，因此要想對殼聚糖進行完整的研究就必須掌握合適的降解方法。對于環(huán)保型包裝材料來說，降低對環(huán)境的污染是核心，因此在降解方法上要遵循工序簡單、成本低、產(chǎn)物污染小的原則，通常采用生物降解。

1.2.3 成膜性

成膜性在殼聚糖的多種性能中比較突出。殼聚糖分子間氫鍵使分子鏈纏繞交聯(lián)形成3D網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)導致殼聚糖易成膜，同時使殼聚糖薄膜具有一定的耐堿性、韌性和拉伸強度[11]。殼聚糖的成膜性會受其本身濃度的影響，選擇的濃度越大時，殼聚糖形成膜的機械強度越高，但透明度會降低；同時殼聚糖自身的化學結(jié)構(gòu)狀態(tài)，包括它的脫乙酰度、相對分子量和分子交聯(lián)度都會影響其成膜性，另一方面，殼聚糖的成膜性與某些外界條件，如環(huán)境pH值、增塑劑以及放置時間等因素都有關。

2 殼聚糖食品包裝膜的制備工藝

2.1 甲殼素的提取

殼聚糖主要來源于含量僅次于纖維素的天然生物聚合物——甲殼素，甲殼素通常存在于蟹殼、蝦殼以及某些高等植物的細胞壁，較差的溶解性限制了殼聚糖的大規(guī)模應用。目前，甲殼素的制備方法有如下幾種。

2.1.1 酸堿法

酸堿法提取甲殼素工藝是以蝦蟹殼為原料，在實際操作中發(fā)現(xiàn)，蝦殼和蟹殼的成分中大約含有10%～25%的甲殼素，且原料簡單易得。提取過程可分為三大步：脫蛋白質(zhì)和油脂、脫無機鹽、脫除色素[12]。對于甲殼素的脫色有2種方法：日照和高錳酸鉀氧化。二者都存在缺陷：日照耗時較長會導致甲殼素顏色偏黃；高錳酸鉀具有強氧化性，需用還原劑還原，還原不徹底會對環(huán)境造成危害。

酸堿法的缺陷有：提取、純化技術工序過于復雜，浪費時間的同時增加生產(chǎn)成本；產(chǎn)品制造過程中對酸堿的需求量太高，浪費資源且對環(huán)境不友好；實際甲殼素分子脫乙?；谋嚷瘦^低，產(chǎn)生的殼聚糖品質(zhì)比較低劣[12]。

2.1.2 酶法脫蛋白

蛋白酶酶解及微生物發(fā)酵等生物處理技術的研究與應用，或?qū)⒔鉀Q酸堿法制備甲殼素所帶來的一系列問題。蛋白酶可以將甲殼動物的外殼與存在于甲殼中的蛋白質(zhì)分離，并將殼聚糖的解聚作用和乙?；饔媒档阶畹?。已有研究表明，堿性蛋白酶對殼聚糖的分離效果最佳。此種方法的優(yōu)點有：殼聚糖產(chǎn)品純度高、反應條件更加溫和、對環(huán)境友好等[13]?；谝陨蟽?yōu)勢，蛋白酶催化分離殼聚糖具有巨大潛力，但跟傳統(tǒng)化學脫蛋白法相比也存在一些不足：效率相對較低，會有部分蛋白質(zhì)殘留，需后續(xù)添加氫氧化鈉等試劑使純度提高；脫鹽需在酶法脫蛋白質(zhì)前，原因是礦物質(zhì)會降低蛋白酶的可及性從而影響效率[12]。

2.1.3 微生物發(fā)酵法

微生物發(fā)酵法生產(chǎn)甲殼素的原料主要來自蝦蟹殼，用來進行發(fā)酵的菌種可以來自蝦蟹殼本身，也可從外界加入，其原理是利用菌種生長過程中產(chǎn)生的有機酸用于甲殼脫鹽，產(chǎn)生的“酵素”用于除去蛋白質(zhì)。現(xiàn)有報道用于甲殼發(fā)酵的微生物有乳酸桿菌屬、假單胞菌屬、芽孢桿菌屬、片球菌屬、黑曲霉等[14]?，F(xiàn)階段微生物發(fā)酵法制備甲殼素還停留在實驗階段，并未投入生產(chǎn)，微生物發(fā)酵法或?qū)⒁欢ǔ潭壬辖鉀Q蛋白酶法效率低、耗時長、脫蛋白質(zhì)不充分等缺點[15]。

2.2 殼聚糖的制備

2.2.1 堿液法

傳統(tǒng)的堿液法主要是通過氫氧化鈉溶液對甲殼素脫乙酰處理，以甲殼素、氫氧化鈉質(zhì)量比為1∶20，制備質(zhì)量分數(shù)為30%～60%的NaOH溶液。在90～100 ℃條件下，制備殼聚糖粗樣品。將上述殼聚糖粗樣品溶于質(zhì)量分數(shù)為2%的醋酸溶液中，最終得到殼聚糖酸溶液，濾去溶液中的難溶性雜質(zhì)后，邊攪拌邊向濾液中緩慢滴入質(zhì)量分數(shù)為4%的氫氧化鈉溶液，使溶液pH值升至8～9，水洗使樣品pH值降低至中性后進行真空干燥，即可得到殼聚糖純品[16-17]。

2.2.2 微波法

在高濃度的堿性條件下，通過微波輻射技術將甲殼素從低溫加熱至高溫，可以使甲殼素發(fā)生脫乙?；磻蓺ぞ厶恰Ｑ芯勘砻?，微波技術可加快甲殼素脫乙?；俣?，有效改善了傳統(tǒng)工藝中反應時間長的問題。除此之外，通過調(diào)整微波的波長和時間，可以制備出不同脫乙酰度和分子量的殼聚糖，為殼聚糖的研究實驗提供了快速獲得不同原料的途徑[18]。

2.2.3 微生物法

目前提取殼聚糖的主要原料包括甲殼動物殼、蝦蟹殼、昆蟲、真菌等。隨著研究的不斷深入，大量實驗結(jié)果表明，微生物發(fā)酵法可將產(chǎn)生殼聚糖的真菌作為原料發(fā)酵來制備殼聚糖，例如黑曲霉、酵母和根霉菌等真菌都已進行相關測試研究[19]。對比傳統(tǒng)的堿法制備殼聚糖，微生物法制備的殼聚糖質(zhì)量和產(chǎn)量更優(yōu)化。原料多，不受季節(jié)地域限制，可進行產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)，生產(chǎn)中無堿液等工業(yè)廢水以及對環(huán)境危害小等成為微生物法的顯著特點，有效提高了經(jīng)濟效益和社會效益[12]。

2.2.4 甲殼素脫乙酰酶法

甲殼素脫乙酰化酶在與甲殼素的底物結(jié)合后可以依次脫去甲殼素結(jié)構(gòu)單元中的乙?；瑥亩捎糜谥苽錃ぞ厶荹20]。相較于傳統(tǒng)的酸堿法，甲殼素脫乙酰酶法提取殼聚糖的優(yōu)勢在于提取過程更可控，可以通過控制制備條件定向獲得想要的殼聚糖產(chǎn)物[21]。目前甲殼素脫乙酰酶基本源于產(chǎn)酶活性低的真菌，來源很窄，加上目前分離技術不夠成熟以及催化機理較少，使脫乙酰酶法無法在實際生活中大量應用。

2.3 殼聚糖薄膜的制備工藝

2.3.1 流延法

通過乙酸溶液溶解殼聚糖，加入適量甘油以增強薄膜的柔韌性，最后進行真空脫泡處理得到最終需要的殼聚糖溶液。將上述殼聚糖溶液通過流延法置于培養(yǎng)皿中，放入已設定好特定溫度的生化培養(yǎng)箱中，對其進行抽真空處理使溶劑揮發(fā)，用堿液熱處理一段時間后用蒸餾水沖洗至pH值為7，干燥處理后即可制得不同品質(zhì)的殼聚糖薄膜[22]。

2.3.2 抄紙法

向殼聚糖醋酸水溶液中加入一定比例的聚乙烯基吡咯烷酮，再加入定量去離子水攪拌直至溶液混合均勻。將上述溶液置于一定溫度的水浴鍋中，用配制好的不同濃度的凝固液作為滴定液，對得到的殼聚糖/聚乙烯基吡咯烷酮溶液進行滴定，當pH值達到7時停止滴定，此時溶液中已析出殼聚糖凝絮，通過使用漏網(wǎng)將凝絮緩慢均勻抄起后用去離子水洗凈，陰干[23]，制備所得的殼聚糖薄膜具備優(yōu)良的柔韌度。

3 殼聚糖作為食品包裝膜所具備的性能研究

3.1 力學性能

力學性能是作為包裝材料所必須具備的性能之一，強度和韌度是評價包裝材料力學性能的重要參考指標，一個合格的包裝材料必須具備較強的拉伸能力來承受物流運輸過程中的壓力。其中，殼聚糖的組成結(jié)構(gòu)、成膜材料的成分以及成膜工藝條件等是殼聚糖食品包裝膜的機械強度的主要影響因素[24-25]。

3.1.1 殼聚糖的組成結(jié)構(gòu)

相對分子量越大的殼聚糖制備的殼聚糖薄膜的拉伸強度越大，是因為相對分子量大的殼聚糖為長鏈，分子之間纏繞在一起的可能性更大，規(guī)整度不佳，因此薄膜抗拉強度較高[24,26]。使用脫乙?；幚須ぞ厶?，隨著乙?；臏p少，殼聚糖分子的柔順性先降低再增加，因此膜的拉伸強度相應地先降低后提高。分子交聯(lián)度越高的殼聚糖薄膜的抗拉強度越高。由于純殼聚糖薄膜力學性能不佳，所以應用范圍有所局限?，F(xiàn)有研究表明，可以通過加入蛋白質(zhì)、多糖等作為交聯(lián)劑來促進殼聚糖分子之間的交聯(lián)，降低分子的移動性，從而增強膜的抗拉伸強度[26-27]。

3.1.2 成膜材料的添加成分

3.1.2.1 增塑劑

增塑劑的作用原理是通過增加分子間的可塑性，改變膜結(jié)構(gòu)，從而增強膜力學性能。常見增塑劑的種類包括甘油、果糖、葡萄糖、山梨醇以及聚乙二醇 等[28]，其中甘油應用最廣泛。研究表明，隨著甘油濃度的增加，殼聚糖薄膜的抗拉強度先增大，再降低[29]，因此甘油的用量需要嚴格控制，不宜過高。Li等[30]的研究表明，制備的甘油與殼聚糖復合膜中，當甘油質(zhì)量分數(shù)為20%時，甘油/殼聚糖復合膜的力學性能最好。

3.1.2.2 蛋白類

現(xiàn)有研究表明，蛋白類化合物的添加對殼聚糖薄膜的力學性能有一定影響。將一定量的大豆分離蛋白加入到殼聚糖薄膜中，薄膜的斷裂伸長率明顯提高。原因是大豆分離蛋白破壞了殼聚糖分子間的結(jié)合鍵使得分子間作用力減弱，導致薄膜的抗拉伸強度降低。ZHANG C等[31]研究發(fā)現(xiàn)，隨著殼聚糖-水解菜籽蛋白復合膜中菜籽蛋白的水解度不斷提高，抗拉伸強度也隨之提升。

3.1.2.3 多糖類

多糖類化合物多為大分子聚合物，殼聚糖分子與加入的多糖分子間會發(fā)生相互作用降低殼聚糖分子的流動性，從而使膜的力學性能增強。由于靜電作用，加入黃原膠可以使薄膜的抗拉強度增強。用殼聚糖、甘油以及綠豆改性淀粉作為原料可以制得可食性復合膜，向復合膜中加入木薯改性淀粉，發(fā)現(xiàn)隨著木薯改性淀粉的加入，膜的抗拉強度有所加強。將硬葉燕麥淀粉加入殼聚糖薄膜中會使復合膜的抗拉強度增加，原因是硬葉燕麥中的OH－與殼聚糖分子中的NH3－可以形成氫鍵，根據(jù)已有實驗數(shù)據(jù)可知，當二者數(shù)量比為1∶1時，復合膜的抗拉強度將達到峰值[32]。

3.1.2.4 酚類

向一定量的殼聚糖薄膜中加入約400 μg木質(zhì)素，會使殼聚糖薄膜的拉伸強度降低約30%[33]。原花青素結(jié)構(gòu)中含有多酚，該物質(zhì)可與殼聚糖的某些官能團之間建立起共價鍵和氫鍵，減弱蛋白質(zhì)之間的作用從而使膜的結(jié)構(gòu)網(wǎng)絡更加穩(wěn)定。向一定質(zhì)量的魚膠-殼聚糖薄膜中加入質(zhì)量濃度為1.00 mg/mL的原花青素時，復合膜的拉伸強度降低了約20%，斷裂伸長率提高了約10%。向殼聚糖薄膜中加入生育酚會使薄膜的抗拉強度降低約20 MPa，斷裂伸長率減少約30%，原因是生育酚使殼聚糖薄的膜結(jié)構(gòu)變得不連續(xù)，從而降低分子的移動性，因此使薄膜的抗拉強度降低。

3.1.2.5 其他物質(zhì)

加入菜籽油可以使殼聚糖薄膜的拉伸強度和斷裂伸長率均有一定程度地降低，原因是菜籽油會對殼聚糖分子鏈產(chǎn)生影響，薄膜中氫鍵數(shù)量減少從而降低殼聚糖骨架內(nèi)聚力[34]。向殼聚糖復合膜中加入表沒食子茶素納米顆粒，由于納米粒子的加入，殼聚糖高分子鏈之間的距離增大，鏈間離子和氫鍵的結(jié)合減少，因此納米粒子可增強殼聚糖薄膜的抗拉伸強度[35]。聚乙烯醇可以與殼聚糖分子中的—NH2和—OH結(jié)合形成氫鍵，改善了聚乙烯醇/殼聚糖復合膜的拉伸強度[36]。

3.1.3 成膜工藝條件

3.1.3.1 初始濃度

當殼聚糖相對分子量固定時，殼聚糖溶液濃度越高，膜的抗拉伸強度越高。殼聚糖溶液的初始濃度增加，分子之間的間隙會減小，分子之間結(jié)合得會更緊密，殼聚糖結(jié)構(gòu)中的—NH2更易形成氫鍵，相互作用力越強，導致溶液粘度越大，因此薄膜的抗拉伸性能越好。殼聚糖濃度水平過高時，溶液體系粘度大、流動性差、脫氣難度大，容易形成氣泡，導致厚度不均勻；當殼聚糖溶液的初始濃度減小時，溶液的流動性則會增大，膜厚度較薄，揭膜難度大，也會導致膜厚度不均勻。通過實驗比較，殼聚糖質(zhì)量分數(shù)為1.5%時的膜有較佳狀態(tài)[29]。

3.1.3.2 干燥溫度

初始濃度保持一致，當干燥膜需要的溫度越高時，制得的殼聚糖薄膜的拉伸性能越低。已有研究表明，當干燥溫度較低（約為27～65 ℃）時，殼聚糖溶液流動速率增加；當溫度較高（大于70 ℃）時，溶液粘度無明顯變化。短時間對溶液加熱，溶液粘度的升降基本上是可逆過程；當長時間對溶液加熱時，部分殼聚糖高分子因受熱而降解，導致溶液粘度降低，該變化是不可逆的。若溫度過低，會使減緩殼聚糖分子運動速率，對分子形成有序結(jié)構(gòu)不利；若溫度高于80 ℃，成膜液的流動性會大大增強，粘度明顯有所下降，水分蒸發(fā)速率加快，導致殼聚糖分子過早沉積，增加了形成氣泡的概率，因此薄膜力學性能較差。將干燥溫度控制在55 ℃左右，并且采用短時間加熱的殼聚糖薄膜達到最佳力學性能，原因是在此條件下水分蒸發(fā)速率相對適中，形成有序結(jié)構(gòu)的殼聚糖分子，所制備的殼聚糖薄膜的密度更高，進而力學性能也更好[29]。

3.1.3.3 pH值

當加入用于溶解殼聚糖的乙酸溶液越多時，即殼聚糖混合液的pH值越低，溶液的粘度會越大。隨著溶液酸性的增加，眾多的H+會與殼聚糖結(jié)構(gòu)中的—NH2基團結(jié)合形成帶有正電荷的—NH3+，當體系中整體的銨根離子增多時，這些帶正電荷的離子相互之間會發(fā)生排斥作用，因此賦予了殼聚糖較強的吸附力，溶液粘度進一步加大進而力學性能也隨之增強[29]。

3.2 阻隔性能

食品中水分的含量和活度以及食品周圍的氣體濃度是影響食品品質(zhì)和儲藏期間穩(wěn)定性的主要因素。食品儲藏期間與變質(zhì)有關的生化反應以及食品的組織結(jié)構(gòu)，均與食品以及包裝體系中水分含量的高低和活度有關，因此，阻隔性能良好的包裝膜對氣體和水分的阻隔作用對延長食品保質(zhì)期具有重要意義?，F(xiàn)有兩大類方法可改變殼聚糖薄膜的阻隔性能，一類是增加氣體在薄膜中的擴散途徑，另一類是向薄膜中引入極性或非極性基團[9]。

3.2.1 增加氣體擴散途徑

殼聚糖薄膜阻隔性能的提高可以通過增加氣體的擴散途徑來實現(xiàn)。明膠和他拉膠的加入可以使殼聚糖復合膜的厚度和表面密度有一定程度的增加，薄膜的阻水性能提升從而降低食品因受潮而變質(zhì)的可能性[37]。蘋果多酚作為添加劑添加到殼聚糖薄膜中后，薄膜的密度與厚度增加，水分子的滲入時間延長，起到隔絕水分的作用，因此，蘋果多酚同樣可以起到降低薄膜水蒸氣透過率的作用。Sun L等[38]通過實驗分析得到，在一定范圍內(nèi)，加入蘋果多酚的含量與制得的復合膜的水蒸氣透過率呈負相關，蘋果多酚的質(zhì)量分數(shù)每增加1%，水蒸氣透過率都會降低30%。菜籽油等疏水性油脂常被用于改善高聚材料的阻水性能，改善機理是加入疏水性油脂會降低薄膜中親水性物質(zhì)的含量，并且均勻分布在殼聚糖薄膜分子空隙中的油滴，降低了薄膜的水蒸氣透過率。在上述研究中證明，當菜籽油質(zhì)量分數(shù)為16%時，殼聚糖薄膜的水蒸氣透過率下降近20%。茶多酚降低聚乙烯醇-殼聚糖復合膜氧氣透過率的作用機理是茶多酚加入可以加強復合膜中分子間的作用力，使其網(wǎng)絡結(jié)構(gòu)更為緊密，氧氣的透過時間增長，從而增強了阻隔性能。當加入茶多酚的質(zhì)量分數(shù)為2%時，薄膜氧氣透過率最小，為6.33 cm3/(m2·d)[39]。

3.2.2 引入基團

在薄膜中引入極性基團與非極性基團，分別可以提高對氧氣等非極性分子和水蒸氣的阻隔作用。對加入薄膜中的濃縮乳清蛋白進行超聲波處理可以增強薄膜的阻隔性能，其作用機理是超聲波將大分子分解為小分子，在各個方向上小分子進行無規(guī)則熱運動而產(chǎn)生一定摩擦，逐漸將乳清蛋白分子上的—OH、—SH等疏水基團暴露出來。此時，由于疏水基團的作用，使復合薄膜的水接觸角降低，其水蒸氣透過率也降低，羥基苯甲酸接枝共聚物可以增強殼聚糖薄膜對水蒸氣的阻隔作用。向殼聚糖薄膜中加入聚乙烯醇能夠降低薄膜中的氧氣透過率[40]。甘油的加入會使得殼聚糖薄膜的透水性能增強，原因是甘油分子不易揮發(fā)，加入甘油使薄膜的分子結(jié)構(gòu)松散，因此薄膜的透水性能增強；甘油作為一種塑化劑，它能與殼聚糖分子形成氫鍵，導致水分子難以插入與薄膜結(jié)合，大部分只能透過復合膜的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，因此薄膜的吸水性能降低，透水性能增大[41]。

3.3 抗菌性能

由于分子結(jié)構(gòu)，使殼聚糖具有抗菌性能從而在食品包裝上具有很大優(yōu)勢，殼聚糖薄膜的抗菌性能受到殼聚糖濃度、脫乙酰度、晶體形狀、pH值以及其添加成分的影響。

3.3.1 殼聚糖濃度、脫乙酰度、晶體形狀、pH值對薄膜抗菌性能的影響

對不同含量的殼聚糖薄膜進行抗菌性能測試，實驗結(jié)果表明，溶液濃度過高不利于提高殼聚糖薄膜的抗菌性。溶液濃度處于較低或一般水平時，由于氨基基團帶正電會吸附帶負電荷的細菌，二者結(jié)合在一起之后質(zhì)量體積增大從而發(fā)生凝聚，抑制了細菌與外界的物質(zhì)交換，從而抑制其生長[42]；溶液濃度過高時，大量的殼聚糖分子會直接附著在細菌微生物細胞壁表面，形成一層致密包裹層，降低了細菌細胞質(zhì)泄漏量，從而使抑菌效果下降。當脫乙酰化殼聚糖的氨基含量增加時，它與帶負電荷的細菌相遇的概率也增加，增強了殺菌效果。影響殼聚糖抗菌性能的另一因素是殼聚糖的分子晶形，殼聚糖的晶形大致可分為α、β和γ 3種，其中β晶形的殼聚糖抗菌性最好。殼聚糖在弱酸的環(huán)境下抑菌性最好，此時殼聚糖結(jié)構(gòu)中的—NH2與酸性溶液中的H+聯(lián)結(jié)形成帶正電荷的—NH3+，吸引帶負電荷的細菌聚集從而抑制細菌生長。當pH過低時，H+與—NH3+在細菌表面競爭性結(jié)合；當pH過高時，形成的—NH3+也會減少，導致抗菌效果均不理想[43]。

3.3.2 添加成分

將檸檬精油與殼聚糖復配，兩者選取配置的比例不同，復合膜對金黃色葡萄球菌、大腸桿菌的抑制效果也不同。當二者體積比為1︰1時，具有協(xié)同抗菌效果，此時抗菌性能最佳[44]。Sun X等[45]研究發(fā)現(xiàn)，當加入殼聚糖薄膜內(nèi)的沒食子酸質(zhì)量分數(shù)為1.5%時，薄膜對大腸桿菌的抑制活性最強。在奎奴亞藜蛋白-殼聚糖復合膜中添加一定量的百里酚納米乳液，在食品保存7 d后仍表現(xiàn)出對真菌的抑制作用[46]。聚乙烯醇殼聚糖復合膜具有一定的抗菌性能，當二者質(zhì)量比為2.5時，可以最大程度地抑制金黃色葡萄球菌和大腸桿菌的生長[47]。向聚乙烯醇-殼聚糖復合膜中加入海南蒲桃葉提取物，可抑制銅綠假單胞菌以及大腸桿菌等細菌的生長[48]。木質(zhì)素與殼聚糖結(jié)合時表現(xiàn)為協(xié)同抑菌作用，原因是在酸性條件下，一些疏水性、親脂性和疏水化合物可以與微生物體內(nèi)的蛋白質(zhì)結(jié)合，從而可以達到阻止微生物細胞生長的目的[49]。向殼聚糖薄膜中加入橙皮精油能提高薄膜的抗菌性能，當殼聚糖薄膜中橙皮精油的質(zhì)量分數(shù)達到2%時，對白念珠菌有最好的抑制效果[50]。將蘋果多酚加入到殼聚糖薄膜中制成蘋果多酚-殼聚糖復合膜，實驗對比該復合膜對多種菌種的抑制能力，研究發(fā)現(xiàn)，有最好抑制效果的菌種是霉菌和細菌，作用效果最不明顯的是酵母[47]。Wang等[51]發(fā)現(xiàn)向殼聚糖溶液里加入比例不同的金銀花提取物后，制成的復合膜對大腸桿菌的抑制效果均有所提升，并且當金銀花提取物的質(zhì)量分數(shù)為30%時抑菌效果最好，原因是提取物中含有的綠原酸對細菌的生長有較好的抑制作用。

3.4 抗氧化性能

單一殼聚糖溶液制成薄膜的抗氧化性能較差，因此對其進行功能化改性以擴大其在食品包裝中的應用很有必要。清除自由基是抗氧化機制中的主要方式之一，含有苯氧基的物質(zhì)可通過清除自由基的方式影響殼聚糖薄膜的抗氧化性能[52]。

Yang等[53]發(fā)現(xiàn)，花青素的加入可起到提高明膠殼聚糖復合膜抗氧化性能的作用，原因是花青素中含有的酚類物質(zhì)可以形成苯氧基來消除自由基。將濃度不同的橙皮精油加入到殼聚糖薄膜中，通過測定自由基清除活性，發(fā)現(xiàn)加入質(zhì)量分數(shù)為2%的橙皮精油時，殼聚糖薄膜的抗氧化性最佳。Sun L等[37]研究發(fā)現(xiàn)，與純殼聚糖膜相比，殼聚糖/蘋果多酚復合膜的抗氧化性能會提升將近3倍。Liu J等[54]發(fā)現(xiàn)，原兒茶酸可以提高殼聚糖薄膜的自由基清除活性，從而提高薄膜的抗氧化性。Kaya M等[55]發(fā)現(xiàn)，加入孢子花粉素可以明顯增強薄膜的抗氧化性能，并且當加入孢子花粉素的質(zhì)量達到20 mg時，薄膜具有最優(yōu)的抗氧化性能。Crizel T D M等[56]發(fā)現(xiàn)，橄欖粉末可增強殼聚糖薄膜的抗氧化性能，且當橄欖粉末的質(zhì)量分數(shù)為30%時抗氧化效果最佳。

4 結(jié)語

殼聚糖基于其具有優(yōu)良的可降解性、抗菌性、抗氧化性能等，在食品包裝領域已開展眾多研究。從目前的研究結(jié)果來看，由于殼聚糖食品包裝膜在綜合性能、加工工藝、生產(chǎn)成本等方面還存在一些技術難題，使得它在實際應用于食品包裝的過程中還有很長一段路要走，因而殼聚糖食品包裝膜未來的研究方向應著眼于以下幾點：通過改進配方、引入基團、超聲波處理、抗菌劑以及抗氧化劑的添加，制備出在力學性能、氣體阻隔性、抗氧化性能以及抗菌性能上都具有出色表現(xiàn)的新的復合膜；目前殼聚糖食品包裝膜的生產(chǎn)成本較高，因此尋找一個成本較低且能增強膜的力學性能、抗菌性能和抗氧化性能的方法，使殼聚糖食品包裝膜的制造投入大規(guī)模生產(chǎn)顯得十分重要；生產(chǎn)工藝對環(huán)境友好，即生產(chǎn)過程中不產(chǎn)生對環(huán)境有危害的物質(zhì)將是未來食品包裝膜研發(fā)過程中需要關注的問題。

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Research Progress of Chitosan Films for Food Packaging

SHI Jie, WANG Xue-rong, XU Zhao-yang

(College of Materials Science and Engineering, Nanjing Forestry University, Nanjing 210037, China)

The work aims to systematically review the properties of chitosan, the preparation methods of chitosan films, and the research results of the application of chitosan films in food packaging at home and abroad, so as to provide method guidance for the development of chitosan food packaging films with excellent degradability, antibacterial properties, oxidation resistance, barrier properties and mechanical properties. The properties of chitosan, the preparation technology of chitosan food packaging film and the factors that affect the performance of chitosan food packaging film were summarized. The research status of chitosan food packaging in China was mainly discussed. The results showed that adding proteins, phenols and other natural extracts to the film formulation could improve the physical and mechanical properties, barrier properties, oxidation resistance and antibacterial properties of chitosan composite film. Chitosan has a good development and application prospect in the field of food packaging film based on its own degradability and antibacterial properties. However, according to the current research results and the problems in the practical application of chitosan composite film, the production process and comprehensive performance of chitosan food packaging film still need to be improved.

chitosan; packaging film; mechanical properties; barrier properties; antibacterial properties; oxidation resistance

TB484

A

1001-3563(2022)03-0042-09

10.19554/j.cnki.1001-3563.2022.03.006

2021-06-16

國家自然科學基金（32171706）；江蘇省大學生實踐創(chuàng)新訓練計劃（202010298001Z）

石潔（2000—），女，南京林業(yè)大學本科生，主攻可降解包裝材料。

徐朝陽（1979—），男，南京林業(yè)大學教授，主要研究方向為生物質(zhì)復合材料。