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    一種熱電協(xié)同增強(qiáng)的固體氧化物燃料電池新型連接件的數(shù)值模擬

    2022-02-18 02:23:24鄭克晴孫亞閆陽天李麗楊鈞
    化工學(xué)報(bào) 2022年12期
    關(guān)鍵詞:溫度差電堆連接件

    鄭克晴,孫亞,2,閆陽天,李麗,楊鈞

    (1 中國礦業(yè)大學(xué)低碳能源與動力工程學(xué)院,江蘇 徐州 221116; 2 滬東中華造船(集團(tuán))有限公司,上海 200135;3江蘇理工學(xué)院汽車與交通工程學(xué)院,江蘇 常州 213001; 4 西安交通大學(xué)電氣工程學(xué)院,陜西 西安 710049;5中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所,浙江 寧波 315201)

    引 言

    為實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo),我國亟需發(fā)展更加清潔高效的能源轉(zhuǎn)化設(shè)備。固體氧化物燃料電池(solid oxide fuel cell, SOFC)是一種能夠?qū)⑷剂现械幕瘜W(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的電化學(xué)發(fā)電裝置[1]。相比傳統(tǒng)基于燃燒的發(fā)電方式,SOFC 可以實(shí)現(xiàn)更高的發(fā)電效率[2];相比其他類型的燃料電池,SOFC 具有燃料靈活性高等優(yōu)點(diǎn)[3-4]。目前,我國的SOFC 技術(shù)處于即將產(chǎn)業(yè)化階段[5]。

    熱管理技術(shù)的發(fā)展對于SOFC 產(chǎn)業(yè)化具有重要意義[6]。SOFC 電堆布置緊湊,非均勻的電化學(xué)反應(yīng)在SOFC 電堆的有限體積內(nèi)急速產(chǎn)生大量的熱,導(dǎo)致電堆溫度升高并在電堆內(nèi)形成溫度梯度。過高的溫度使電極存在過度燒結(jié)的可能,而溫度梯度會引發(fā)熱應(yīng)力,影響電堆的性能和使用壽命[7]。

    針對SOFC 熱管理方法,Zeng 等[8]做了較為完整的綜述。目前SOFC 熱管理的方法有:過量空氣法和熱管法。熱管的使用是將熱管與平板式SOFC 電堆交疊相連或插入環(huán)形SOFC 電池束中[9]。針對熱管法,Dillig 等[9-10]和Marocco 等[11]開展了一系列的實(shí)驗(yàn)和模擬研究,討論了熱管管殼的幾何參數(shù)、管內(nèi)液體材料的選擇和液體填充率等問題,并驗(yàn)證了集成熱管能夠使88 mm×88 mm 活化面積的最大溫差從30 ℃降低到10 ℃[10,12]。但是由于當(dāng)前所采用的高溫?zé)峁苜|(zhì)量較大,插入熱管導(dǎo)致電堆的質(zhì)量功率密度下降,因此目前最常用的熱管理方法是在陰極中通入過量的空氣,以空氣帶走電堆的產(chǎn)熱[11,13]。例如,Achenbach等[14]討論了陰極空氣和陽極燃料采用不同流動模式(順流、逆流、交叉流)對電堆溫度分布的影響,結(jié)果表明:采用逆流的流動模式時(shí),電堆中的溫度梯度最大;采用順流的流動模式時(shí),電堆中的溫度梯度最??;采用交叉流的流動模式時(shí),電堆中的溫度梯度介于采用順流和采用逆流的流動模式之間,但是電堆的性能最好。Mangik 等[15]比較了不同氣體流道橫截面(矩形、梯形和三角形)對平板式SOFC 溫度分布的影響,結(jié)果表明:采用矩形流道時(shí),SOFC 中溫度分布更加均勻。Andersson等[16]研究了矩形流道的寬高比對平板式SOFC 溫度分布的影響,模擬結(jié)果表明:通道寬度越大,SOFC產(chǎn)生的熱量越多,電堆中的溫度梯度越大。

    在陰極通入過量空氣的SOFC 熱管理方法,操作簡單、易于實(shí)現(xiàn),然而由于空氣的比熱容較小,帶走電堆余熱所需的空氣體積流量大(目前實(shí)際運(yùn)行的電堆中,空燃比已經(jīng)達(dá)到了40 倍左右[17]),加熱空氣的預(yù)熱器和將空氣泵入電池堆的鼓風(fēng)機(jī)需要較高的額外功耗。有研究表明,供給SOFC 電堆的熱空氣需要消耗電堆15%的產(chǎn)能[18]。

    因此,本文提出一種新型連接件,通過耦合氨氣(NH3)裂解吸熱效應(yīng),平衡局部NH3裂解吸熱量與電化學(xué)反應(yīng)放熱量,以期在實(shí)現(xiàn)SOFC 熱管理目標(biāo)的同時(shí)提升電池性能。

    1 熱電協(xié)同增強(qiáng)的新型連接件

    傳統(tǒng)連接件的結(jié)構(gòu)如圖1 所示,其中的流道為反應(yīng)氣體提供流動的空間,肋作為電子集流體,起到收集和傳遞電子的作用。所提出的新型連接件是在傳統(tǒng)連接件的基礎(chǔ)上,在流道高度的中間位置平行地插入金屬隔板,隔板距離連接件尾部留有一定長度的間距,從而在連接件尾部形成孔道(圖2)。

    圖1 傳統(tǒng)連接件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of structure of conventional interconnector

    圖2 新型連接件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of structure of novel interconnector

    新型連接件的流道被金屬隔板分為上、下兩層的氣體流動空間。含有NH3的燃料氣體從下層流道的入口流入,流動過程中NH3會在高溫的金屬表面上裂解,通過控制局部裂解反應(yīng)吸熱量可以實(shí)現(xiàn)SOFC熱管理;下層流道的尾氣(包含反應(yīng)產(chǎn)生的H2、未反應(yīng)的NH3和生成的N2)經(jīng)連接件尾部的孔道流入上層流道,直接與SOFC 的陽極接觸,H2和NH3參與電化學(xué)反應(yīng),在新型連接件中完成一次U 形流動后,由上層的流道出口流出,如圖3所示。

    圖3 新型連接件中氣體的流動方式Fig.3 Gas flow model in novel interconnector

    2 數(shù)學(xué)模型的建立

    為了驗(yàn)證所提出的新型連接件的可行性,本文使用COMSOL Multiphysics@軟件建立了一個(gè)SOFC典型單元的二維模型,模型的幾何尺寸和運(yùn)行工況參數(shù)見表1。

    表1 模型的幾何尺寸和運(yùn)行工況參數(shù)Table 1 Structural dimensions and working conditions of model

    根據(jù)SOFC 的工作原理,模型中涉及電化學(xué)反應(yīng)、氣體流動、傳熱和傳質(zhì)四個(gè)相互耦合的物理過程,具體如下。

    2.1 質(zhì)量和動量傳輸

    在氣體通道中,氣體組分的輸運(yùn)主要取決于宏觀對流,而在多孔電極中,氣體組分的輸運(yùn)主要取決于擴(kuò)散機(jī)制。氣體在流道和多孔電極中的流動過程由連續(xù)性方程和動量方程控制,具體如下:

    物質(zhì)i的質(zhì)量守恒方程為:

    2.2 離子和電子傳輸

    描述離子和電子傳輸?shù)目刂品匠倘缦拢?/p>

    2.3 傳熱

    采用局部熱平衡(LTE)假設(shè)[25],描述模型中溫度分布的能量守恒方程為[26]:

    可逆損失發(fā)生在多孔電極中,其表達(dá)式為:

    不可逆損失是由活化損失、濃差損失(Qact)以及歐姆損失(Qohmic)組成。

    活化損失與局部電化學(xué)反應(yīng)速率有關(guān);濃度損失與局部反應(yīng)位和參考條件之間氣體濃度差有關(guān),影響局部電化學(xué)反應(yīng)速率;歐姆損失與電子和離子的傳輸有關(guān)。活化損失和歐姆損失的表達(dá)式如下:

    2.4 邊界條件

    圖3 中標(biāo)注的邊界條件的詳細(xì)設(shè)置信息如表2所示。入口氣體組成(PH2,inlet,PH2O,inlet,PO2,inlet)在陽極/通道和陰極/通道的界面給出。陽極/通道和陰極/通道的質(zhì)量通量由總電流密度J決定。只有離子電流通量通過電解質(zhì),只有電子電流通量通過電極/通道接口[28]。

    表2 求解電子、離子和氣體輸運(yùn)控制方程的邊界條件Table 2 Boundary conditions for solving governing equations of electron, ion and gas transport

    2.5 模型驗(yàn)證

    為驗(yàn)證所建立的SOFC 模型的正確性與準(zhǔn)確性,調(diào)整模型中電池的幾何參數(shù),使其同Andersson等[29]的研究中所建立的SOFC模型相同,調(diào)整后的幾何參數(shù)見表3。當(dāng)電壓為0.7 V,電池入口處溫度1000 K 時(shí),將本模型的計(jì)算結(jié)果與Andersson 等[29]建立的模型計(jì)算結(jié)果對比,可以發(fā)現(xiàn):本模型的電池內(nèi)最高溫度為1111.6 K,Andersson 等[29]的模型電池內(nèi)最高溫度為1100 K,兩者相對誤差1.05%;本模型的電池平均電流密度為2481.1 A/m2,Andersson 等[29]的模型電池平均電流密度為2424 A/m2,兩者相對誤差為2.35%。

    表3 調(diào)整幾何參數(shù)進(jìn)行模型驗(yàn)證Table 3 Adjust geometric parameters for model verification

    不同電壓下(0.7~0.9 V)電池的性能對比,如圖4所示。相對誤差的最大值在電壓0.9 V 處,為5.19%;相對誤差的最小值在電壓0.8 V 處,為0.02%。在電壓為0.7~0.9 V 的區(qū)間內(nèi),平均相對誤差為2.76%。以上對比結(jié)果驗(yàn)證了本模型的正確性和準(zhǔn)確性。

    圖4 本模型與Andersson等的模型[29]在不同電壓時(shí)電流密度的比較Fig.4 Comparison of current density between this model and Andersson et al[29] model at different voltages

    3 新型連接件的最佳入口氣體工況

    使用新型連接件可以利用NH3裂解反應(yīng)的吸熱實(shí)現(xiàn)電池?zé)峁芾?。但是,新型連接件的熱管理效果與入口氣體工況有關(guān),例如,入口氣體速度大時(shí),反應(yīng)位處氣體的濃度高,電池性能提升,但是入口氣體速度的增大也會使對流傳熱效果提高,電池的平均溫度降低,電池性能下降。因此,為保證新型連接件的熱管理效果,應(yīng)首先明確使用新型連接件時(shí)電池的最佳入口工況。

    入口氣體工況主要是指入口氣體的成分(入口氣體由NH3、N2、H2和H2O 組成)和入口氣體的速度。定義入口氣體中H2和NH3的摩爾分?jǐn)?shù)之和為0.9,N2和H2O 的摩爾分?jǐn)?shù)分別為0.05。文獻(xiàn)[30]的研究表明電池的最大溫度梯度在10 K/cm 的范圍內(nèi)能保障電池在實(shí)際應(yīng)用中的安全運(yùn)行,本模型長度為1 cm,陰極和陽極的氣流采用順流布置,因此,本研究的熱管理的目標(biāo)為電池內(nèi)的最大溫度差低于10 K。

    電池的產(chǎn)熱會隨著電壓的降低而增大[31],因此,為便于比較,本文定義基本電池操作工況為:工作電壓0.7 V,陽極燃料入口溫度1000 K,陰極空氣入口溫度1000 K,陰極空氣入口速度1 m/s。

    在基本工況下,新型連接件入口氣體的速度和氣體中NH3的摩爾分?jǐn)?shù)對電池的溫度分布的影響見圖5。由圖5可知,電池的最大溫度差受入口氣體流速和氣體中NH3摩爾分?jǐn)?shù)的共同影響,隨著入口氣體流速的增大,電池的最大溫度差逐漸降低。當(dāng)氣體流速大于1 m/s,NH3摩爾分?jǐn)?shù)高于0.3 后,能夠滿足熱管理的目標(biāo)。入口氣體流速和氣體中NH3摩爾分?jǐn)?shù)對電池的性能影響見圖6。由圖6可知,電池的平均電流密度受流速的影響相對于NH3摩爾分?jǐn)?shù)的影響更大。隨著氣體流速的增大,電池的平均電流密度會逐漸降低。電池的平均電流密度的最大值為3272.8 A/m2,此時(shí)NH3摩爾分?jǐn)?shù)為0.6。

    圖5 流速與NH3摩爾分?jǐn)?shù)對溫度分布的影響Fig.5 Effects of flow rate and mole fraction of ammonia on temperature distribution

    圖6 流速與NH3摩爾分?jǐn)?shù)對電池性能的影響Fig.6 Effects of flow rate and mole fraction of ammonia on cell performance

    在滿足熱管理目標(biāo)的前提下,選取平均電流密度最大的工況點(diǎn)作為新型連接件在基礎(chǔ)工況時(shí)的最佳工況點(diǎn)。該工況為:入口氣體流速1 m/s,NH3摩爾分?jǐn)?shù)0.4。此時(shí)電池的平均電流密度為2460.1 A/m2,電池內(nèi)的最大溫度差為2.34 K。

    4 使用新型連接件的效果

    4.1 與過量空氣對比

    為檢驗(yàn)新型連接件的效果,在基礎(chǔ)工況下,將使用新型連接件的電池與陰極通入過量空氣(空氣入口速度4 m/s,陽極入口速度為1 m/s,電池順流布置)的電池進(jìn)行對比,結(jié)果如圖7 所示。使用新型連接件和過量空氣方法時(shí),電池的最大溫度差分別為2.34 和11.80 K,電池的平均電流密度分別為2460.1和1999.7 A/m2。該結(jié)果證明了所提出的新型連接件具有熱電協(xié)同改善的潛力(最大溫度差降低了80.2%,平均電流密度提高了23.1%)。此外,使用新型連接件和過量空氣方法時(shí),通入電池陰極和陽極的總進(jìn)氣速度均為1 m/s (陰、陽極的流道橫截面面積相同時(shí),通入陰、陽極的總進(jìn)氣速度在一定程度上可以表征通入電池氣體的總流量)??梢哉J(rèn)為,相比于使用過量空氣的熱管理方法,使用新型連接件使通入電池的氣體總進(jìn)氣速度降低了60%,降低了電池系統(tǒng)中鼓風(fēng)機(jī)和預(yù)熱器的能耗,提高了電池系統(tǒng)的發(fā)電效率。

    圖7 兩種熱管理方法時(shí)電池的熱電性能比較Fig.7 Thermo-electric performance of cell in two heat management methods

    4.2 改進(jìn)新型連接件結(jié)構(gòu)

    為進(jìn)一步提高電池性能,討論優(yōu)化新型連接件的結(jié)構(gòu)。使用新型連接件時(shí)電池的溫度分布如圖8所示,電池尾部溫度較低,如果能降低尾部NH3的反應(yīng)速率,減少吸熱量,就能夠提高電池尾部的溫度,減小最大溫度差的同時(shí)增大電池平均溫度以提高電池性能。實(shí)現(xiàn)NH3的裂解反應(yīng)速率沿氣流方向逐漸降低的方式之一是在隔板上涂覆惰性涂層(即不能催化氨氣裂解的材料)。

    圖8 使用新型連接件時(shí)電池的溫度分布情況Fig.8 Temperature distribution of the cell when using the novel interconector

    為了使隨著燃料流動方向NH3的反應(yīng)速率逐漸受到抑制,將NH3的裂解反應(yīng)速率rdistribution設(shè)置為與沿流動方向逐漸增大的變量x的負(fù)相關(guān)的變量,該負(fù)相關(guān)的系數(shù)為抑制系數(shù)a0,所以a0為一個(gè)常數(shù)(>1)。在模型的計(jì)算中,NH3的分解速度的計(jì)算式為:

    式中,x為電池陰極氣體流動方向的坐標(biāo)值。

    抑制系數(shù)a0對電池溫度分布和電池性能的影響如圖9 所示。在基礎(chǔ)工況時(shí),電池的最大溫度差隨著抑制系數(shù)的增大而逐漸下降,但最大值仍小于6 K,滿足熱管理要求。電池的平均電流密度隨著抑制系數(shù)的增大而上升,在a0=100 時(shí),取最大值為2542.3 A/m2,相比同工況同結(jié)構(gòu)下的不加惰性涂層時(shí)的平均電流密度升高了3.3%。以上結(jié)果表明,在新型連接件熱管理區(qū)涂覆惰性涂層,可以在改善電池溫度分布的同時(shí)進(jìn)一步提升電池性能,且a0=100時(shí)效果最佳。

    圖9 不同抑制系數(shù)時(shí)電池的溫度分布與電流密度Fig.9 Temperature distribution and current density of cell in different inhibition coefficient

    當(dāng)抑制系數(shù)a0=100 時(shí),在電池的首部,NH3的裂解反應(yīng)速率rdistribution=(1-0×100)rFe=rFe;在電池的尾部,NH3的裂解反應(yīng)速率rdistribution=(1-0.01×100)rFe=0。即在電池的首部,催化劑表面的Fe 能夠全部與NH3接觸;而在電池的尾部,催化劑表面的Fe 全部被惰性涂層覆蓋,完全不與NH3接觸,且沿著氣體的流動方向,催化劑與NH3的接觸面積滿足線性遞減的關(guān)系,如圖10所示。

    圖10 催化劑梯度分布示意圖Fig.10 Schematic diagram of catalyst gradient distribution

    5 結(jié) 論

    本文提出一種具有熱電協(xié)同增強(qiáng)功能的新型連接件,初步模擬結(jié)果表明:

    (1)在電池電壓為0.7 V 時(shí),使用新型連接件時(shí)的最佳工況為入口速度1 m/s,NH3摩爾分?jǐn)?shù)0.4,此時(shí)電池的平均電流密度為2460.1 A/m2,電池的最大溫度差為2.34 K;

    (2)相比使用過量空氣的熱管理方法,使用新型連接件時(shí)通入電池的氣體流量減少但均勻電池溫度的效果提高,電池的最大溫度差降低了80.2%,平均電流密度提高了23.1%;

    (3)熱管理區(qū)氨裂解催化劑沿流動方向梯度分布可進(jìn)一步改善電池溫度分布,提高電池性能。當(dāng)催化劑的面積滿足沿著燃料流動方向線性遞減時(shí),電池的最大溫度差為3.3 K,電池的平均電流密度為2542.3 A/m2,相對于新型連接件的初始結(jié)構(gòu)的情況,電池的平均電流密度增大了3.3%。

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