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    雙軸應(yīng)變對二維IV-VI硫族化合物電子特性的影響*

    2022-02-17 12:35:12趙高揚(yáng)
    功能材料 2022年1期
    關(guān)鍵詞:帶隙雙軸費(fèi)米

    郭 穎,趙高揚(yáng)

    (1. 西安理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院, 西安 710048;2. 陜西理工大學(xué) 物理與電信工程學(xué)院,陜西 漢中 723001)

    0 引 言

    2004年,石墨烯首次被剝離出來[1],開啟了一扇基于二維材料理論與實(shí)驗(yàn)研究的大門,短短幾年間成為舉世矚目的研究熱點(diǎn)。原子層厚度的二維半導(dǎo)體材料,由于獨(dú)特光電性質(zhì)而在光電子學(xué)方面有著潛在的應(yīng)用前景。二維材料的邏輯器件具有三大優(yōu)勢[2]:(1)二維材料超薄的厚度,使其作為器件的溝道時短溝道效應(yīng)弱或者不產(chǎn)生短溝道效應(yīng),從而使器件門的靜電控制能力更強(qiáng);(2)二維材料側(cè)向沒有懸掛鍵、表面平整,使器件的輸運(yùn)性能更好;(3)二維材料彎曲性好,使其可用于制作柔性可穿戴器件。因此,二維半導(dǎo)體材料被認(rèn)為很有希望成為未來傳統(tǒng)半導(dǎo)體溝道材料的替代品。

    摩爾定律表明每隔18個月集成電路上可容納的晶體管數(shù)目會增加一倍,同時性能也提高一倍。在過去的50多年里,晶體管器件的特征尺寸不斷縮小,集成度不斷提高,因此單個器件的尺寸不斷縮短[3]。由于短溝道效應(yīng)的影響使傳統(tǒng)的硅基晶體管幾乎不可能滿足這一要求,而二維半導(dǎo)體材料可以擴(kuò)展摩爾定律到亞5 nm。例如,二維MoS2場效應(yīng)管(FETs)(柵電極:單壁碳納米管)的物理門長已經(jīng)可以降低到1 nm的尺度范圍[4]。但是MoS2FETs器件的載流子遷移率太低(約150 cm2/(V·s))導(dǎo)致開態(tài)電流很小(<250 μA/μm)[5]。雖然二維黑磷烯晶體管的載流子遷移率很高可以達(dá)到103cm2/(V·s),但是黑磷烯本身在室溫下非常的不穩(wěn)定,因此,迫切需要探索其他室溫穩(wěn)定而且性能優(yōu)異的二維半導(dǎo)體材料。

    二維Ⅳ-Ⅵ硫族半導(dǎo)體MXs (M=Sn、Ge;X=S、Se、Te)也被稱為類黑磷烯材料,與黑磷烯結(jié)構(gòu)類似且具有各向異性的光電性能。二維 MXs具有適合制作邏輯器件的帶隙(0.86 ~1.78 eV)、高達(dá)103~105cm2/(V·s)的載流子遷移率。因此,在電子器件(尤其是光電器件)方面有著優(yōu)異的應(yīng)用前景。例如:GeSe在光伏器件應(yīng)用中表現(xiàn)出很好的光學(xué)性能,光學(xué)吸收系數(shù)很高(>104/cm)[6],在厚度約為一微米時能吸收大部分太陽能[7];SnSe(SnSe FETs電流開關(guān)比可以達(dá)到107)[8]、SnS的性能也不俗。實(shí)驗(yàn)表明,采用二維MXs為載體制備出來的光電子器件逐漸顯露出優(yōu)越性[9-12]。于是我們對二維MXs的電子性能與哪些因素有關(guān)比較感興趣。

    應(yīng)變工程可以通過提高器件的載流子遷移率[13]和離子注入速度有效地提高硅基場效應(yīng)晶體管性能。研究表明,施加應(yīng)變后硅晶體管的開態(tài)電流提高了4.5倍[14- 15]。本文研究應(yīng)變工程對二維 MXs的電子性能的影響并闡明其內(nèi)在規(guī)律,進(jìn)而為將來制作高性能的邏輯器件提供理論依據(jù)。

    1 方法與模型

    本文采用基于密度泛函理論(density function theory,DFT)的VASP(vienna Ab initio simulation package)軟件程序包進(jìn)行模擬計算。幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化和電子特性計算選用綴加平面波贗勢(projector augmented wave,PAW)描述電子-離子相互作用。電子波函數(shù)通過平面波基組展開,電子與電子之間相互作用的交換關(guān)聯(lián)采用廣義梯度近似(generalized gradient approximation, GGA)下的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)交換泛函形式。經(jīng)過收斂性檢驗(yàn),在該體系下的結(jié)果表明平面波截止能量選為400 eV最為合適。在弛豫的過程中:原子位置、晶格參數(shù)及單胞體積等幾何結(jié)構(gòu)都進(jìn)行了完全弛豫, 直到原子上的受力收斂于0.001 eV/0.1 nm為止;收斂精度為1×10-6eV/atom;布里淵區(qū)的k點(diǎn)網(wǎng)格采用9×9×1 (由Monkhorst-Pack方案自動生成, 以Gamma為中心)。在計算電子能帶時,布里淵區(qū)采用的k點(diǎn)網(wǎng)格為24×24×1。計算采用半經(jīng)驗(yàn)的DFT-D3方法考慮范德瓦爾斯相互作用。在z方向采用偶極子修正,以防體系不對稱時贗的偶極矩相互作用。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 二維MXs的本征特性

    單層 MXs弛豫后的晶體常數(shù)為a和b、各向異性參數(shù)和帶隙如表1所示。其結(jié)構(gòu)俯視圖和側(cè)視圖如圖1(a)和(b)所示。MXs具有類似黑鱗的結(jié)構(gòu),3個X原子與一個M原子配位形成puckered的M- X層。

    表1 單層MXs的晶格常數(shù)、各向異性因子和帶隙值

    圖1 單層MX晶胞俯視圖(a)和側(cè)視圖(b)虛線矩形表示單胞的大小,晶格常數(shù)分別為a和b雙向箭頭表示在晶胞的ab面施加雙軸應(yīng)變

    圖2為單層MXs的本征能帶圖。由圖可知,單層MXs中GeSe為直接帶隙,其他MXs都為間接帶隙;GeSe的直接帶隙位于X-Г的區(qū)間內(nèi),其他MXs的間接帶隙都在X-Y的區(qū)間內(nèi)。其值(見表1) 范圍為0.86~1.78 eV,帶隙的大小依次遞增為:SnTe (0.86)0.4 eV特別適合應(yīng)用于場效應(yīng)管的溝道材料,而且與太陽光譜匹配的很好適合制備成光電探測器[23]。

    圖2 單層MXs的能帶結(jié)構(gòu)圖

    單層MXs的帶隙在相同的X元素下,GeX的帶隙比SnX的帶隙大,這是因?yàn)镚e和X原子之間的相互作用更強(qiáng)。研究還發(fā)現(xiàn),當(dāng)M (Ge或Sn)為一定值時,從Te到Se再到S,單層MXs的帶隙和結(jié)構(gòu)各向異性因子κ隨著X的減小而增大,這是由于原子軌道減小,M與X的相互作用增強(qiáng)所致。這些結(jié)果與其他二維過渡金屬二硫族化合物和III族硫?qū)倩衔锏慕Y(jié)果一致[24-26]。

    2.2 雙軸應(yīng)變對二維MXs的光電性能影響

    已經(jīng)有文獻(xiàn)報道利用施加應(yīng)變的方法可以有效的調(diào)節(jié)二維材料和其準(zhǔn)一維形式的電子、光學(xué)和輸運(yùn)的性質(zhì)[27-28]。而在實(shí)驗(yàn)室制備二維MXs材料或者二維 MXs器件時,基底材料和電極材料會改變MXs的晶格常數(shù),相當(dāng)于給MXs施加了應(yīng)變。因此為了形象的、理想的把這種應(yīng)變表現(xiàn)出來,本文模擬實(shí)施雙軸應(yīng)變對二維MXs的電子特性影響。本文的雙軸應(yīng)變ε同時施加在armchair和zigzag方向(如圖1所示)。ε<0表明給單層MXs施加了壓縮應(yīng)變,ε> 0表明應(yīng)變?yōu)槔鞈?yīng)變,|ε|值越大表示應(yīng)變越大。當(dāng)應(yīng)變太大時MXs材料會嚴(yán)重變形甚至不成形,因此我們的應(yīng)變范圍控制在-5% ≤ε≤ 5%之間。施加這種程度的應(yīng)變既能說明應(yīng)變對材料性能的影響,又不會破壞材料本身。

    圖3為雙軸應(yīng)變從-5%曾加到5%時單層GeS的能帶結(jié)構(gòu)。施加雙軸應(yīng)變后單層GeS的色散關(guān)系變化不大,但是帶隙變化比較大,說明帶隙對應(yīng)變比較敏感。間接帶隙在應(yīng)變作用下可調(diào)范圍為:0.94 ~1.89 eV,且隨ε值的增加而增加,在ε為2%時達(dá)到極大值1.89 eV,隨后隨ε的增加而緩慢減少。單層SnS在應(yīng)變作用下的帶隙變化與GeS相似(如圖4所示),帶隙變化范圍為:1.13~1.72 eV,帶隙也隨ε值的增加而增加在ε為2%時達(dá)到極大值1.78 eV,隨后隨ε的增加而緩慢減少。單層GeS和SnS的價帶頂(valence band maximum,VBM)都一直保持在費(fèi)米能級附近,但是在ε>0時VBM位于Г點(diǎn),而ε<0時位于X-Г的區(qū)間內(nèi)。ε≥ 3%時導(dǎo)帶底(conduction band minimum,CBM)位于X-Г的區(qū)間內(nèi),-3%≤ε≤2%時CBM位于Г-Y的區(qū)間內(nèi),ε為-4%和-5% 時CBM位于X-Г的區(qū)間內(nèi),但是來自于不同的色散曲線。

    圖3 單層GeS在雙軸應(yīng)變?yōu)棣?±1%、±2% 、±3%、±4%、±5%時的能帶結(jié)構(gòu)圖

    圖4 ML SnS在雙軸應(yīng)變?yōu)棣?±1%、±2% 、±3%、±4%、±5%時的能帶結(jié)構(gòu)圖

    圖5 ~8為GeSe、GeTe、SnSe和SnTe在雙軸應(yīng)變(-5%≤ε≤5%)作用下的能帶結(jié)構(gòu)圖。施加雙軸應(yīng)變后單層MXs的色散關(guān)系變化不大,但是帶隙相對變化大,說明帶隙對應(yīng)變敏感。單層MXs的帶隙值變化范圍分別為:(GeSe)0.23~1.46 eV、(GeTe)0.07~1.16 eV、(SnSe)0.26~1.44 eV和(SnTe)0.27~1.14 eV。

    圖5 單層GeSe在雙軸應(yīng)變?yōu)棣?±1%、±2% 、±3%、±4%、±5%時的能帶結(jié)構(gòu)圖

    在光電器件的實(shí)際應(yīng)用中,由于直接帶隙的半導(dǎo)體材料的發(fā)光效率高,更適合做光電器件,因此具有直接帶隙的半導(dǎo)體材料更受光電器件的青睞。本征MXs帶隙中只有GeSe是直接帶隙,可喜的是當(dāng)施加拉伸應(yīng)變后,即ε> 0時,GeTe、SnSe和SnTe都變成直接帶隙,并且處于X-Г區(qū)間內(nèi)。說明雙軸拉伸應(yīng)變可以將間接帶隙變成直接帶隙。為進(jìn)一步研究MXs的光電器件提供了一種途徑。而且還發(fā)現(xiàn)當(dāng)ε由拉伸應(yīng)變變?yōu)閴嚎s應(yīng)變后帶隙由直接帶隙變?yōu)殚g接帶隙(包括GeSe也在拉伸應(yīng)變的作用下變?yōu)殚g接帶隙)。VBM一直保持在費(fèi)米能級附近,位于X-Г區(qū)間內(nèi)。而CBM由X-Г區(qū)間(拉伸應(yīng)變)變化為在Г-Y的區(qū)間內(nèi)(壓縮應(yīng)變)。當(dāng)壓縮應(yīng)變最大時單層 MXs的帶隙都達(dá)到了本次模擬的最小值,(GeTe的最小值為0.07 eV,近似為贗的導(dǎo)體)可以預(yù)見如果繼續(xù)增加壓縮應(yīng)變,單層 GeSe、GeTe、SnSe和SnTe的帶隙將為零,單層 MXs將由半導(dǎo)體變成導(dǎo)體。有文獻(xiàn)已經(jīng)報道當(dāng)壓縮應(yīng)變繼續(xù)增加(ε≤-6%)時,GeSe的帶隙為零,半導(dǎo)體特性消失而具有金屬性[29]。

    圖9為最大壓縮應(yīng)變與最大拉伸應(yīng)變對單層MXs帶隙的改變量。當(dāng)施加壓縮應(yīng)變(ε<0)時,單層MXs帶隙的總改變量分別為:0.85(GeS)、 0.91(GeSe)、0.82(GeTe)、0.48(SnS)、0.87(SnSe)和0.59(SnTe) eV,如柱圖標(biāo)注。當(dāng)施加拉伸應(yīng)變(ε>0)時,帶隙的總改變量分別為:0.096(GeS)、 0.32(GeSe)、0.27(GeTe)、0.17(SnS)、0.31(SnSe)和0.28(SnTe) eV,如柱圖標(biāo)注。對于同種單層 MXs拉伸應(yīng)變對帶隙的改變量小于壓縮應(yīng)變的作用。說明壓縮應(yīng)變對帶隙的影響大于拉伸應(yīng)變。

    圖7 ML SnSe在雙軸應(yīng)變?yōu)棣?±1%、±2% 、±3%、±4%、±5%時的能帶結(jié)構(gòu)圖

    圖8 ML SnTe在雙軸應(yīng)變?yōu)棣?±1%、±2% 、±3%、±4%、±5%時的能帶結(jié)構(gòu)圖

    圖9 最大壓縮應(yīng)變與最大拉伸應(yīng)變對單層MXs的帶隙改變量

    圖10(a)和(b)分別為單層MXs的帶隙(Eg)和費(fèi)米能級與所施加的雙軸應(yīng)變(-5%~5%)的關(guān)系圖。從帶隙與應(yīng)變關(guān)系可以看出:GeS和SnS的帶隙變化隨應(yīng)變的增加呈近似拋物線狀,帶隙的可調(diào)范圍相對較小,分別為:0.94和0.65 eV。其他MXs(GeSe、GeTe、SnSe和SnTe)的帶隙變化隨應(yīng)變的增加單調(diào)增大,其中GeSe的帶隙變化范圍最大為1.23 eV,而SnS的帶隙變化范圍最小為0.65 eV。在圖中用實(shí)心符號表示直接帶隙,空心符號表示間接帶隙。ε=0時只有GeSe為直接帶隙,但是當(dāng)施加拉伸應(yīng)變時GeSe、GeTe、SnSe和SnTe都是直接帶隙。不同的是GeSe繼續(xù)保持本征帶隙,而GeTe、SnSe和SnTe由本征的間接帶隙變成直接帶隙。而當(dāng)施加壓縮應(yīng)變時,GeTe、SnSe和SnTe又變回本征的間接帶隙,而GeSe變成與本征帶隙不符的間接帶隙??梢娫趩螌覯Xs中不僅可以用應(yīng)變調(diào)整帶隙大小,還可以調(diào)節(jié)直接帶隙與間接帶隙之間的變換。

    圖10 單層MXs的帶隙(a)和費(fèi)米能級(b)與雙軸應(yīng)變(范圍-5%~5%)的關(guān)系

    圖10(b)可以看到,在雙軸應(yīng)變的作用下單層MXs的費(fèi)米能單調(diào)下降,ε值越大費(fèi)米能級越低。其中GeS和SnS的費(fèi)米能級下降較緩慢,分別降低了了0.91和0.84 eV。GeSe的費(fèi)米能下降最多為1.74 eV,SnSe、SnTe和GeTe的費(fèi)米能分別下降1.46、1.48和1.51 eV。費(fèi)米能級受到雙軸應(yīng)變的影響,同樣也是壓縮應(yīng)變的影響大于拉伸應(yīng)變的:壓縮應(yīng)變時費(fèi)米能級的總降低量分別為0.72(GeS)、 1.00(GeSe)、0.83(GeTe)、0.53(SnS)、0.80(SnSe)和0.82(SnTe) eV大于拉伸應(yīng)變時費(fèi)米能級的總降低量(0.20(GeS)、 0.74(GeSe)、0.68(GeTe)、0.31(SnS)、0.66(SnSe)和0.66(SnTe) eV) 。

    3 結(jié) 論

    采用DFT模擬研究了單層 MXs在雙軸應(yīng)變(-5%~5%)作用下能帶結(jié)構(gòu)、帶隙和費(fèi)米能級等的電子性質(zhì)變化情況。研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)M (Ge或Sn)確定時,由于從Te→Se→S的原子軌道減小,因此M與X的相互作用增強(qiáng),致使單層MXs的帶隙和結(jié)構(gòu)各向異性因子κ隨著X的減小而增大。應(yīng)變不僅可以調(diào)整單層MXs的帶隙大小,還可以調(diào)節(jié)GeSe、GeTe、SnSe和SnTe的直接帶隙與間接帶隙之間的轉(zhuǎn)換。GeTe在最大壓縮應(yīng)變下帶隙趨于零,如果持續(xù)增加壓縮應(yīng)變,可以使其變成導(dǎo)體。發(fā)現(xiàn)壓縮應(yīng)變對帶隙的影響大于拉伸應(yīng)變。單層MXs的費(fèi)米能級受雙軸應(yīng)變的影響單調(diào)下降,隨ε值的增加而降低,且壓縮應(yīng)變的影響大于拉伸應(yīng)變的影響。研究結(jié)果有助于充分發(fā)掘單層MXs在光電器件領(lǐng)域的應(yīng)用潛力,對如何調(diào)控二維半導(dǎo)體材料的禁帶寬度提供了一種有效的方法,進(jìn)而為設(shè)計出高性能的二維半導(dǎo)體器件的溝道材料提供理論依據(jù)。

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