準(zhǔn)噶爾盆地西北緣天然氣成因來源及勘探潛力

龔德瑜，趙長永，何文軍，趙 龍，孔玉梅，馬麗亞，王瑞菊，吳衛(wèi)安

（1. 中國石油勘探開發(fā)研究院，北京 100083； 2. 中國石油新疆油田公司勘探事業(yè)部，新疆 克拉瑪依，834000；3. 中國石油新疆油田公司勘探開發(fā)研究院，新疆 克拉瑪依 834000； 4. 河北省煤田地質(zhì)局物測地質(zhì)隊，河北 邢臺 054000）

準(zhǔn)噶爾盆地是中國西部三大疊合含油氣盆地之一［1］，油氣資源十分豐富。盆地的油氣勘探工作始于19 世紀(jì)初，距今已有逾百年歷史［2］。截至2017 年底，準(zhǔn)噶爾盆地探明石油地質(zhì)儲量達(dá)33.6×108t，已成為中國最重要的油氣生產(chǎn)基地［3-4］。準(zhǔn)噶爾盆地西北緣緊鄰瑪湖和沙灣兩大主力生烴凹陷，是油氣資源最為豐富的地區(qū)［5-6］。2012 年在該區(qū)發(fā)現(xiàn)的十億噸級瑪湖特大型油田（圖1a）是21 世紀(jì)以來中國境內(nèi)發(fā)現(xiàn)的最大陸上油田之一［4，7-9］。

相對原油而言，準(zhǔn)噶爾盆地的天然氣勘探長期沒有大的突破［3，10］。截至2018 年，全盆地天然氣探明地質(zhì)儲量僅有2 092×108m3［3］。目前已發(fā)現(xiàn)的氣田主要集中在盆地的東部和南部［2，10-12］，在盆地西北緣也發(fā)現(xiàn)了以克拉瑪依、金龍和夏子街氣藏為代表的一批小型氣藏和出氣井點(diǎn)（圖1a），盡管其規(guī)模較小，但平面分布廣、產(chǎn)氣層位多［2，13-14］，已初步展現(xiàn)出一定的天然氣勘探潛力。

前人針對盆地西北緣天然氣的成因來源開展了一些研究，總體上認(rèn)為研究區(qū)存在油型氣和煤型氣兩種類型［13-18］，但關(guān)于兩類天然氣的來源仍然存在爭論。關(guān)于油型氣，目前普遍認(rèn)為其主體為來自瑪湖凹陷風(fēng)城組（P1f）的低成熟油伴生氣［13-18］。然而，與西北緣相鄰的沙灣凹陷和盆1 井西凹陷現(xiàn)今風(fēng)城組烴源巖已經(jīng)達(dá)到高-過成熟階段，研究區(qū)是否存在該套烴源巖生成的高熟油型氣目前仍未開展系統(tǒng)研究［4］。關(guān)于煤型氣，一部分學(xué)者認(rèn)為其主體來自中二疊統(tǒng)下烏爾禾組（P2w）烴源巖［13-15］，另一部分學(xué)者則更傾向于來自石炭系（C）或下二疊統(tǒng)佳木河組（P1j）烴源巖［16-18］。之所以出現(xiàn)這樣的情況，一方面是由于多套烴源巖疊置導(dǎo)致不同成因來源天然氣存在混合的可能［12-14］，給氣源追溯帶來了難度（圖2）；另一方面，西北緣自燕山期以來經(jīng)歷了多期構(gòu)造運(yùn)動，天然氣可能發(fā)生了聚集—調(diào)整—再聚集的過程并伴隨各種次生改造作用［4-6］，進(jìn)一步增加了天然氣成藏過程認(rèn)識的難度。

本文基于準(zhǔn)噶爾盆地西北緣主要產(chǎn)氣井的天然氣地球化學(xué)參數(shù)（表1），系統(tǒng)研究了天然氣的成因來源及遭受的次生改造，并在此基礎(chǔ)上，反演了氣藏的形成過程。研究成果提供了一個復(fù)雜地質(zhì)條件下開展氣源對比的典型案例，同時也大大深化了對準(zhǔn)噶爾盆地天然氣勘探潛力的總體認(rèn)識。

1 地質(zhì)背景

準(zhǔn)噶爾盆地位于中國新疆維吾爾自治區(qū)北部，是在前寒武系結(jié)晶基底和石炭系褶皺基底之上形成并演化的晚古生代—中、新生代疊合盆地［19-20］。該盆地處于西伯利亞、塔里木和哈薩克斯坦3 大古板塊的拼接帶，平面上近似呈菱形，面積約13×104km2（圖1b）［20-21］。盆地在地質(zhì)歷史上經(jīng)歷了中奧陶世—早石炭世古亞洲洋消亡及碰撞造山、晚石炭世—早二疊世伸展斷陷、中-晚二疊世斷-拗轉(zhuǎn)換、中生代統(tǒng)一拗陷和新生代陸內(nèi)前陸等多期演化階段，分為6 個一級構(gòu)造單元［20-22］（圖1b）。本文研究范圍包括盆地西部的瑪湖凹陷、沙灣凹陷、中拐凸起、克百斷裂帶和烏夏斷裂帶等5個二級構(gòu)造單元（圖1a）。研究區(qū)自下而上依次發(fā)育石炭系—第四系，其中，P1f咸水湖相泥巖是該區(qū)最重要的一套烴源巖［22］，其次為C，P1j和P2w烴源巖［2，9］（圖2）。

圖1 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣油氣地質(zhì)概況（a）及不同成因天然氣分布（b）Fig.1 Petroleum geology（a）and distribution of natural gas of diverse genetic types（b）at the northwestern margin of Junggar Basin

2 樣品與實(shí)驗(yàn)方法

本次研究分析了準(zhǔn)噶爾盆地西北緣104 口井125個天然氣樣品，基本涵蓋了研究區(qū)的主要出氣井點(diǎn)和層位。平面上，天然氣主要分布在中拐凸起，其次為克百斷裂帶和烏夏斷裂帶，在瑪湖凹陷也有一定分布（圖1a）。研究區(qū)產(chǎn)氣層位多（石炭系—古近系），埋深跨度大（500 ~ 6 000 m），但主要分布在石炭系、二疊系和中-下三疊統(tǒng)中，深度集中在2 700 ~ 3 500 m（圖2；表1）。

天然氣組分分析應(yīng)用Hewlett Packard 6890Ⅱ型氣相色譜儀，單個烴類氣體組分通過毛細(xì)柱分離（PlOT Al2O350 m × 0.53 mm），氣相色譜儀爐溫首先設(shè)定在30 ℃，保持10 min，然后以10 ℃/min 的速率升高到180 ℃。烷烴氣碳同位素分析采用Finnigan Mat Delta-S 同位素質(zhì)譜儀，單個烷烴氣組分和CO2通過色譜柱（Plot Q 30 m×0.32 mm）分離。一個樣品分析3 次，分析精度為±0.3 ‰，標(biāo)準(zhǔn)為VPDB。通過PetroMod 軟件開展了研究區(qū)凸起帶和凹陷區(qū)的一維盆地模擬。烴源巖現(xiàn)今熱流值和熱導(dǎo)率等參數(shù)來自前人的相關(guān)研究成果［23-27］。模擬過程中，等效鏡質(zhì)體反射率的計算依據(jù)文獻(xiàn)［28］提出的Easy%Ro法。

圖2 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣地層和含油氣系統(tǒng)Fig.2 Stratigraphic column and petroleum systems at the northwestern margin of Junggar Basin

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

3.1 天然氣組分特征

準(zhǔn)噶爾盆地西北緣天然氣中，烷烴氣占絕對優(yōu)勢，但含量變化很大，為61.10 % ~ 99.22 %，平均為95.33%，多數(shù)樣品烷烴氣含量大于90 %（表1；圖3a，圖3b）。其中，甲烷含量為57.75%~96.11%，平均為86.52%，主頻分布在85.00%~95.00%（表1；圖3a）；重?zé)N氣組分（∑C2-5）為1.66 % ~ 34.36 %，平均為8.82%，主頻分布在0~10%（表1；圖3b）。天然氣干燥系數(shù)（C1/∑C1-5）為0.71~0.98，平均為0.91（表1；圖3c），說明天然氣分布在較寬的成熟度區(qū)間，是氣源巖在不同熱演化階段的產(chǎn)物。天然氣中干氣（C1/∑C1-5＞0.95）約占樣品總數(shù)的42.4%（表1）。

表1 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣天然氣地球化學(xué)參數(shù)Table 1 Geochemical parameters of natural gases from the northwestern margin of the Junggar Basin

非烴氣體中二氧化碳含量低，為0.01 % ~4.19 %，平均為3.26 %；氮?dú)夂恐饕植荚? ~5.00 %（表1），個別樣品氮?dú)夂枯^高，最高可達(dá)30.05 %（金龍123 井）。97.6 %的樣品氮?dú)夂扛哂诙趸迹ū?），這與準(zhǔn)噶爾盆地南緣、腹部和東部天然氣特征相似［10-12，29-30］。

3.2 天然氣穩(wěn)定碳同位素特征

研究區(qū)天然氣甲烷碳同位素組成（δ13C1）介于-54.4 ‰ ~ -25.8‰，平均為-38.7‰，表現(xiàn)出雙峰特征，分布在-37.0‰~-30.0‰和-47.0‰~-41.0‰兩個主要區(qū)間，此外，在-47.0‰~-55.0‰有一個次主要區(qū)間（表1；圖3d）。乙烷碳同位素組成（δ13C2）主頻分布在-35.0‰ ~ -25.0‰，平均值為-30.2 ‰（表1，圖3e）。丙烷碳同位素組成（δ13C3）的主要分布區(qū)間為-35.0 ‰ ~ -23.0 ‰，平均值為-28.8 ‰（表1；圖3f）。

圖3 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣天然氣甲烷含量（a）、重?zé)N氣含量（b）、干燥系數(shù)（c）、甲烷碳同位素（d）、乙烷碳同位素（e）和丙烷碳同位素（f）頻率分布直方圖Fig.3 Frequency distribution histograms of methane content（a），heavy hydrocarbon gas content（b），dry coefficient（c），δ13C1（d），δ13C2（e）and δ13C3（f）for gases at the northwestern margin of Junggar Basin

根據(jù)同位素動力學(xué)分餾效應(yīng)，熱成因氣的δ13C 隨著碳原子數(shù)的增加而更加富集13C，稱為正碳同位素系列［31-34］。在一些無機(jī)成因氣和頁巖氣中發(fā)現(xiàn)了與之截然相反的情況，稱為負(fù)碳同位素系列［31-34］。當(dāng)天然氣碳同位素不符合以上兩種情況，而出現(xiàn)不規(guī)則排列時則稱之為碳同位素倒轉(zhuǎn)［31-34］。研究區(qū)正碳同位素系列的樣品占所有樣品的91.2%（圖4）。一部分天然氣碳同位素組成發(fā)生了倒轉(zhuǎn)，表現(xiàn)為δ13C1＜δ13C2＞δ13C3（圖4）。造成碳同位素倒轉(zhuǎn)的原因包括生物降解和不同成因天然氣的混合等，將在下文中具體討論。

圖4 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣烷烴氣碳同位素分布特征Fig.4 Distribution patterns of carbon isotopes of alkane gas at the northwestern margin of Junggar Basin.

4 討論

4.1 天然氣成因來源

4.1.1 天然氣成因

對于來自同一套烴源巖的原生熱成因氣而言，隨著成熟度的增加，其碳同位素會逐漸富集13C［35-37］。大量油田現(xiàn)場實(shí)例和熱模擬實(shí)驗(yàn)均證實(shí)，不同成因來源的天然氣具有不同的同位素動力學(xué)演化路徑，常用δ13C1-δ13C2的相關(guān)關(guān)系來表示［35-39］。受干酪根δ13C 的控制，在相同或相近的熱演化階段，腐殖型烴源巖生成的天然氣（煤型氣）比腐泥型烴源巖生成天然氣（油型氣）的δ13C 更重［35-36，40］。研究區(qū)天然氣可分為4 大類（圖5a）。

第Ⅰ類天然氣甲烷和乙烷碳同位素值變化區(qū)間很寬，分別為-54.4 ‰ ~ -29.8 ‰（平均為-39.5 ‰）和-40.9‰~-27.9‰（平均為-31.7‰），與美國特拉華（Delaware Basin）/瓦韋德盆地（Val Verde Basin）油型氣［41］具有相似的同位素動力學(xué)演化路徑（表1；圖5a）。當(dāng)然，即便是相同成因的天然氣，其母質(zhì)形成的沉積環(huán)境并非一成不變［42］，這也就很好地解釋了為什么對于相同成因的天然氣，不同學(xué)者提出的δ13C1-δ13C2模型（包括本次研究在內(nèi)）或多或少存在一定差別［38-39］。

圖5 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣天然氣δ13C1-δ13C2（a）和δ13C1-C1/C2+3（b）交會圖Fig.5 Cross plots of δ13C1vs.δ13C2（a）and δ13C1vs.C1/C2+3（b）of natural gas at the northwestern margin of Junggar Basin

第Ⅰ類天然氣又可以進(jìn)一步細(xì)分為ⅠA和ⅠB兩個亞 類。ⅠA亞 類 天 然 氣δ13C1和δ13C2值 較 重，分 別為-37.3 ‰~-29.8 ‰（平均為-33.3 ‰）和-31.5 ‰~-27.9 ‰（平均為-29.5 ‰），對應(yīng)較高的熱成熟度。天然氣C1/∑C1-5為0.90~0.95，平均為0.94（表1），總體較干，在圖5b 中位于腐泥型烴源巖在生凝析氣階段的產(chǎn)物。ⅠB亞類天然氣δ13C1和δ13C2值明顯偏輕，分別為-54.4‰~-37.0‰（平均為-45.8‰）和-40.9‰~-30.1 ‰（平均為-34.2 ‰）（表1；圖5a）。天然氣C1/∑C1-5主要分布在0.70~0.85，平均僅為0.83，屬于低成熟的油伴生氣（表1；圖5b）。個別ⅠB亞類天然氣C1/∑C1-5大于0.90（表1，表2），并非是其成熟度高，而是生物降解等次生改造作用的結(jié)果，下文將做詳述。前人研究表明，乙烷碳同位素受成熟度影響不明顯，相對于甲烷可以更好地甄別不同成因類型的天然氣［33-45］。受樣本數(shù)量、烴源巖中有機(jī)質(zhì)非均質(zhì)性等因素的影響，不同學(xué)者提出的區(qū)分標(biāo)準(zhǔn)有一定差別，但兩類天然氣δ13C2的界限總體分布在-28‰±1‰［43-45］，據(jù)此界線來看，第Ⅰ類天然氣表現(xiàn)出油型氣特征（表1；圖5a）。

第Ⅱ類天然氣δ13C1和δ13C2是所有樣品中最重的，分別達(dá)-35.9 ‰ ~ -25.8 ‰（平均為-30.7‰）和-26.6‰~-23.8‰（平均為-25.6‰），與尼日爾三角洲［41］煤型氣具有相似的同位素動力學(xué)演化路徑（表1；圖5a）。即便與成熟度較高的油型氣相比（ⅠA亞類），其δ13C2平均值仍偏重3.9 ‰（表1），代表腐殖型烴源巖的產(chǎn)物。此外，該類天然氣C1/∑C1-5較高，為0.93~0.98（平均為0.96），絕大部分為干氣，在δ13C1-C1/C2+3圖版中也位于煤型氣的范圍（表1；圖5b）。

第Ⅲ類天然氣的甲烷和乙烷碳同位素值介于第Ⅰ類和第Ⅱ類之間，分別為-37.4 ‰~-31.4 ‰（平均為-33.3‰）和-29.1‰~-27.1‰（平均為-27.7‰），屬于上述兩類天然氣的混合物（圖5；表1）。天然氣C1/∑C1-5分布在0.91~0.97，平均為0.94，干氣占絕大部分，在圖5b 中分布在高成熟油型氣和煤型氣同時存在的區(qū)域。在前3 類天然氣中，第Ⅲ類天然氣δ13C1和δ13C2值相關(guān)性最差，R2僅為0.487 5（圖5a），這也從側(cè)面反映出混合作用的影響。此外，一部分此類天然氣乙烷和丙烷碳同位素發(fā)生了倒轉(zhuǎn)（圖4），也可能是兩類不同成因天然氣混合的結(jié)果［31］。

第Ⅳ類天然氣δ13C1和δ13C2值之間的相關(guān)性不明顯，較輕的δ13C1反映天然氣可能成熟度較低（圖5a；表1）。相反，天然氣C1/∑C1–5為0.90~0.98，平均達(dá)0.94（表1），若為原生熱成因氣，則反映了很高的成熟度。顯然，二者是相悖的。本文認(rèn)為這種不一致是次生生物成因甲烷和原生熱成因氣混合的結(jié)果。

4.1.2 天然氣熱成熟度

文獻(xiàn)［46］針對中國西北主要含煤盆地的典型煤型氣甲烷碳同位素和烴源巖成熟度回歸出二者間的經(jīng)驗(yàn)公式，用于估算天然氣的等效鏡質(zhì)體反射率（VReq）：

（1）文獻(xiàn)［47］提出了湖相烴源巖生成的油型氣δ13C1和烴源巖成熟度的回歸關(guān)系式：

（2）運(yùn)用上述公式，研究區(qū)Ⅰ類和Ⅱ類天然氣的等效鏡質(zhì)體反射率分別為0.29 %~2.69 %和0.90 %~2.51 %。其中，高熟（ⅠA亞類）和中-低成熟油型氣（ⅠB亞類）VReq的平均值分別為1.98%和0.73%，回歸結(jié)果與天然氣C1/∑C1-5值匹配較好（表1）。由于第Ⅲ和第Ⅳ類天然氣發(fā)生了混合作用，其δ13C1無法直接反映原始天然氣的成熟度特征，因此其等效鏡質(zhì)體反射率在此不做討論。

4.1.3 原生熱成因氣來源

在瑪湖和沙灣凹陷均發(fā)育有C，P1j，P1f和P2w等4套烴源巖（圖2）。P1j和C 烴源巖在沉積環(huán)境和巖性組合等方面十分相似，是一套海-陸過渡相的氣源巖（Ⅲ型干酪根）［2，14］。因此，本次研究將二者作為一套烴源巖來考慮。顯然，第Ⅱ類天然氣是P1j和C 烴源巖在高-過成熟階段的產(chǎn)物。如圖1a 所示，第Ⅱ類天然氣集中分布在中拐凸起，已有的鉆探結(jié)果表明該區(qū)P1j和C 多以火山巖和凝灰?guī)r為主，烴源巖不發(fā)育［4］。此外，根據(jù)金龍1 井的熱演化史模擬結(jié)果，這套地層在凸起帶熱演化程度較低，總體處在主生油窗階段，與天然氣的成熟度也不匹配（圖6a）。顯然第Ⅱ類天然氣不是原地P1j/C烴源巖的產(chǎn)物。沙灣凹陷中心部位虛擬井1熱演化史模擬結(jié)果表明，P1j/C 烴源巖在早侏羅世就已進(jìn)入生凝析油階段（Ro＞1.3%），現(xiàn)今已進(jìn)入大量生干氣（Ro＞2.0 %）階段（圖6b）。高成熟的煤型氣應(yīng)該來自沙灣凹陷深部P1j/C 烴源巖，通過斷層和不整合面構(gòu)成的輸導(dǎo)體系，側(cè)向運(yùn)移在高部位成藏（圖7）。地震和鉆井資料表明，瑪湖地區(qū)C/P1j烴源巖主要分布在烏夏斷裂帶和哈拉阿拉特山前（風(fēng)城1 井及以西地區(qū)），中心厚度大于100 m，而在凹陷區(qū)烴源巖不發(fā)育（圖1a）［2］。本次研究和前人已有成果［14］均未在該氣源灶周圍發(fā)現(xiàn)典型的C/P1j來源煤型氣，因此其在瑪湖地區(qū)的有效性存疑。即便瑪湖地區(qū)C/P1j氣源灶具備一定的生氣能力，天然氣也很難跨過多個構(gòu)造單元，“翻山越嶺”運(yùn)移至中拐凸起成藏。

P1f烴源巖是一套腐泥型的堿湖相烴源巖，是瑪湖凹陷十億噸級特大型油田的主力油源［23］。虛擬井2的熱凹陷演化史模擬表明，瑪湖凹陷P1f烴源巖現(xiàn)今總體仍處在生油高峰階段（Ro=1.0%~1.3%），在生成大量原油的同時，會生成少量濕氣（油伴生氣），這與ⅡB類天然氣有很好的對應(yīng)（圖6c）。研究區(qū)發(fā)現(xiàn)的低熟油型氣均位于瑪湖凹陷內(nèi)或鄰近的邊緣區(qū)，也很好地印證了這一點(diǎn)（圖1a）。盡管未鉆遇P1f烴源巖，但已發(fā)現(xiàn)原油的地球化學(xué)特征表明其在沙灣凹陷也有發(fā)育，有機(jī)質(zhì)類型與瑪湖凹陷P1f烴源巖相近，同為Ⅰ-Ⅱ1型［4，7，23］。虛擬井1 的熱演化史模擬表明，沙灣凹陷深部P1f烴源巖在白堊紀(jì)進(jìn)入生凝析油階段（Ro=1.3 %~2.0%），現(xiàn)今已大部分進(jìn)入生干氣階段（Ro＞2.0%）（圖6b）。第ⅠA亞類天然氣應(yīng)該對應(yīng)P1f烴源巖在高-過成熟階段的產(chǎn)物，與第Ⅱ類天然氣類似，通過側(cè)向輸導(dǎo)，在高部位聚集成藏（圖7）。

圖6 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣金龍1井（a）、沙灣凹陷虛擬井1（b）和瑪湖凹陷虛擬井2（c）埋藏史和熱演化史（井位見圖1a）Fig.6 Burial and thermal evolution histories of Well Jinlong 1（a）at the northwestern margin of Junggar Basin，pseudo Well 1（b）in the Shawan Sag and pseudo Well 2（c）in the Mahu Sag（see Fig.1a for well locations）.

圖7 車拐凸起天然氣成藏模式（剖面位置見圖1a）Fig.7 Gas accumulation model in the Cheguai Uplift（see Fig. 1a for the section location）

瑪湖凹陷P2w烴源巖有機(jī)質(zhì)類型較差，主要為Ⅱ2-Ⅲ型［2，14］，現(xiàn)今剛剛進(jìn)入主生油窗（圖6b），天然氣產(chǎn)物應(yīng)為少量低成熟的偏腐殖型天然氣，顯然與已發(fā)現(xiàn)的4 類天然氣不匹配。在沙灣凹陷，僅金探1 井鉆遇P2w烴源巖，TOC（總有機(jī)碳）含量為4.15%，HI（氫指數(shù)）為671 mg/g，干酪根碳同位素值為-28.6 ‰，反映出Ⅰ-Ⅱ1類天然氣的特征［4］，說明烴源巖的沉積環(huán)境發(fā)生了變化，更接近P1f烴源巖。目前，該套烴源巖在沙灣凹陷主體處在生油高峰晚期階段，凹陷中心部分進(jìn)入生凝析油階段（圖6c），不排除對ⅠA亞類天然氣有少量貢獻(xiàn)。

2018年，貴州省相繼發(fā)布了《關(guān)于加快磷石膏資源綜合利用的意見》、《貴州省磷石膏“以用定產(chǎn)”的通知》，文件中提出全面實(shí)施磷石膏“以用定產(chǎn)”，實(shí)現(xiàn)磷石膏產(chǎn)消平衡，爭取新增堆存量為零。2019年起，力爭實(shí)現(xiàn)磷石膏消大于產(chǎn)，且每年消納磷石膏量按照不低于10%的增速遞增，直至全省磷石膏堆存量全部消納完畢。綜上，磷石膏的綜合利用勢在必行，迫在眉睫。通過對貴州省磷石膏主產(chǎn)區(qū)的綜合利用現(xiàn)狀進(jìn)行調(diào)查，分析其存在的問題，從而提出對策和建議，可為下一步全省磷石膏綜合利用提供參考建議。

4.2 天然氣的次生改造

4.2.1 次生生物成因甲烷與原生熱成因氣的混合

大量實(shí)驗(yàn)室和油田現(xiàn)場實(shí)例都證實(shí)原油在生物降解過程中會形成次生生物成因氣，由于甲烷占了此類天然氣的絕大部分，因此又將其稱之為次生生物成因甲烷［48-50］。與之相對應(yīng)，有機(jī)質(zhì)被細(xì)菌分解所形成的天然氣則稱為原生生物成因氣［51］?；谝粋€全球性的數(shù)據(jù)庫，文獻(xiàn)［52］系統(tǒng)總結(jié)了次生生物成因甲烷的地質(zhì)和地球化學(xué)特征：①與生物降解原油伴生（或相鄰）；②C1/∑C1-5較高；③δ13C1=-55.0 ‰ ~ -35.0 ‰；④δ13CCO2＞2.0‰；⑤儲層溫度在70~90 ℃。

δ13CCO2富集13C 是次生生物成因甲烷最顯著的標(biāo)志［48-50，52］。遺憾的是本次研究未獲得δ13CCO2數(shù)據(jù)，因此僅能依靠其他指標(biāo)來相互印證。從δ13C1（-50.6 ‰~-40.5‰，平均為-44.5 ‰）和C1/∑C1-5（平均為0.94）來看，第Ⅳ類天然氣十分符合文獻(xiàn)［52］提出的判別標(biāo)準(zhǔn)（表1）。

通常，原生熱成因氣隨著成熟度的增加（可近似看作C1/∑C1-5的 增 加），其δ13Cn-δ13Cn-1值 會 相 應(yīng) 減?。?3-54］。本次研究中第Ⅰ—Ⅲ類天然氣基本都符合這一趨勢（圖8）。相反，第Ⅳ類天然氣由于混入了貧13C的次生生物成因甲烷，導(dǎo)致δ13C2-δ13C1顯著增加，分布在10.7 ‰ ~ 19.1 ‰（平均為14.5 ‰），是4 類天然氣中最高的（圖8）。盡管這類天然氣與第ⅠB亞類低熟油型氣的δ13C2-δ13C1值比較接近，但其干燥系數(shù)要高得多，可以很容易地將這兩類天然氣區(qū)分開（圖8）

圖8 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣天然氣C1/∑C1-5和δ13C2-δ13C1交會圖Fig.8 Cross plot of C1/∑C1-5 vs.δ13C2-δ13C1 of natural gas at the northwestern margin of Junggar Basin

這類天然氣的埋深跨度很大，從500 ~4 000 m 均有分布（表1）。西北緣是準(zhǔn)噶爾盆地地溫梯度最低的區(qū)域之一，根據(jù)該區(qū)地表全年平均溫度（15 ℃）和平均地溫梯度（20 ℃/km）推算［24-27］，在3 000 m 以淺儲層溫度小于75℃，是生成次生生物成因甲烷的理想溫度區(qū)間。但相當(dāng)部分的天然氣現(xiàn)今埋深大于3 000 m（表1），推測現(xiàn)今地溫大于80 ℃，細(xì)菌很難生存。因此，很可能是早期在淺部生成的次生生物成因甲烷，在后期的深埋過程中保存下來。

通常，原油中的高豐度25-降藿烷是強(qiáng)烈生物降解的有力證據(jù)［55］。在與第Ⅳ類天然氣伴生的原油樣品中，檢測出了豐富的25-降藿烷（圖9），說明油藏曾經(jīng)遭受了嚴(yán)重的生物降解［56-58］。但這些與第Ⅳ類天然氣伴生的原油，即便是埋藏很淺（如克76井，氣層深度為2 965 m，油層深度為3 023~3 028 m），均檢測出完整的正構(gòu)烷烴序列，生物標(biāo)志化合物種類也很完整（圖9）。這說明儲層中早期充注的原油在遭受細(xì)菌改造后又有新的原油充注，而后者未遭受生物降解［55］。因此，第Ⅳ類天然氣應(yīng)該是早期生成原油降解后的產(chǎn)物。從金龍1 井埋藏史模擬的結(jié)果來看，一種可能的情況是，侏羅紀(jì)末，研究區(qū)發(fā)生了大規(guī)模的抬升事件，早期形成的油藏遭受破壞（圖6a），原油發(fā)生了嚴(yán)重的生物降解，因此在殘余原油中普遍富含25-降藿烷（圖9）。在油藏的降解過程中，形成了大量的次生生物成因甲烷（第Ⅳ類天然氣），在合適的圈閉中聚集成藏。白堊紀(jì)，研究區(qū)再次沉降（圖6a），部分早期形成的次生生物成因甲烷得以保存下來。需要指出的是，大部分第Ⅳ類天然氣中都檢測出豐度不等的C2-4組分（表1），說明除次生生物成因甲烷外，這些天然氣中還混合有一部分后期生成的熱成因氣。

圖9 準(zhǔn)噶爾盆地克76井原油生物標(biāo)志化合物色譜-質(zhì)譜圖（埋深3 023~3 028 m）Fig.9 Biomarker compound fingerprints of oils from Well Ke 76，Junggar Basin（at a burial depth of 3 023-3 028 m）

研究區(qū)大部分天然氣δ13C3-δ13C2值隨著C1/∑C1-5的增加而增加，表現(xiàn)出原生熱成因氣的特征［53-54］；另一部分天然氣的δ13C3-δ13C2值明顯偏大，偏離了熱成因氣的演化趨勢（圖10a）。一個合理的解釋是丙烷遭到了細(xì)菌的選擇性降解，由于12C相較于13C對生物降解作用更加敏感，導(dǎo)致遭降解天然氣的δ13C3更加富集13C［59］。以風(fēng)7井天然氣為例，其δ13C1和δ13C2均很輕，表現(xiàn)為低熟油型氣的特征（圖5a，表2），但其δ13C3重達(dá)-25.3 ‰，δ13C3-δ13C2為4.9‰，是所有樣品中最大的，顯然丙烷遭受了生物降解（圖10a）。這也很好地解釋了該樣品雖然為低熟油型氣，卻仍然具有較高的干燥系數(shù)（圖5b；表2）。細(xì)菌對丙烷的選擇性消耗還反映在這部分天然氣相對更高的C2/C3比值上（圖10b）。更有相當(dāng)一部分樣品已經(jīng)檢測不出丙烷。當(dāng)然，并不是所有降解樣品均表現(xiàn)出以上所有特征（圖10）。

圖10 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣天然氣（δ13C3-δ13C2）-C1/∑C1-5（a）和（δ13C3-δ13C2）-C2/C3（b）交會圖Fig.10 Cross plots of（δ13C3-δ13C2）vs.C1/∑C1-5（a）and（δ13C3-δ13C2）vs.C2/C3（b）of natural gas at the northwestern margin of Junggar Basin

此外，生物降解作用對乙烷也會造成一定的影響，只是由于它們在研究區(qū)對細(xì)菌作用的敏感性不及丙烷，加之熱演化作用和混合作用的疊加，使得其表現(xiàn)不甚明顯，但仍然能找到一些蛛絲馬跡。一部分次生生物成因甲烷，其δ13C3和δ13C2發(fā)生了倒轉(zhuǎn)，同時干燥系數(shù)較高，說明乙烷遭受了生物降解（圖4；表2）。例如，艾湖12井和艾湖5井天然氣雖然從碳同位素來看表現(xiàn)出低熟油型氣的特征，但其干燥系數(shù)卻分別達(dá)0.94 和0.92，在圖5b 中表現(xiàn)出較高的成熟度（表2）。這是由于細(xì)菌對乙烷選擇性降解，導(dǎo)致其含量降低，碳同位素變重所致。艾湖12 和艾湖5 井δ13C3同為-31.0‰，是所有低熟油型氣中最重的，其δ13C3-δ13C2分別為-0.1‰和-1.0‰，發(fā)生了倒轉(zhuǎn)，證實(shí)了本文的推論（圖4；表2）。除了次生生物成因甲烷的混合，細(xì)菌對乙烷的降解同樣會造成δ13C2變重，進(jìn)而導(dǎo)致δ13C2-δ13C1和C1/∑C1-5的異常增加。艾湖12 井和艾湖5 井就很好地反映了這一點(diǎn)（表2；圖7）。上述事實(shí)說明生物降解作用造成的重?zé)N氣組分和同位素的分餾是系統(tǒng)性的。不同組分對生物降解作用的響應(yīng)程度存在差別，以丙烷最為明顯，這可能與細(xì)菌菌株類型有著密切的關(guān)系［49］。

表2 準(zhǔn)噶爾盆地西北緣典型生物降解天然氣地球化學(xué)參數(shù)Table 2 Geochemical parameters of biodegraded natural gases from the northwestern margin of the Junggar Basin

4.3 勘探意義

長期以來，準(zhǔn)噶爾盆地的天然氣勘探主要聚焦在兩大領(lǐng)域。第一大領(lǐng)域是圍繞南緣中-下侏羅統(tǒng)（J1-2）煤系烴源巖的北天山山前深大構(gòu)造的勘探［60-62］，發(fā)現(xiàn)了呼圖壁和瑪河等一批中型氣田［1，11］。但J1-2煤系烴源巖在盆地其他地區(qū)多處在未成熟-低成熟階段［2］，勘探潛力有限。第二大領(lǐng)域是圍繞石炭系腐殖型烴源巖的天然氣勘探。目前已經(jīng)在盆地東部發(fā)現(xiàn)了克拉美麗千億方級大氣田［1，3，12］。然而，在盆地西部圍繞C和P1j烴源巖的天然氣勘探進(jìn)展緩慢。同時，西部地區(qū)上古生界生烴凹陷埋深大，目前幾乎還沒有探井揭示C/P1j烴源巖。因此，長期以來人們對準(zhǔn)噶爾盆地西部石炭系來源天然氣的勘探潛力持懷疑態(tài)度。本次研究表明，中拐凸起天然氣有相當(dāng)一部分為來自沙灣凹陷C/P1j烴源巖的高熟煤型氣（圖5，圖7；表1），證實(shí)了沙灣凹陷可能存在C/P1j氣源灶，盆地西部有望成為石炭系天然氣勘探的重要接替領(lǐng)域。

P1f烴源巖是準(zhǔn)噶爾盆地最重要的一套生油巖［2，7，23］，但其生氣能力一直以來都被忽視了。本次研究發(fā)現(xiàn)，P1f生成的高熟油型氣構(gòu)成了西北緣天然氣的重要組成部分（圖5；表1），揭示了除J1-2和C 以外一個嶄新的天然氣勘探領(lǐng)域。此外，中二疊統(tǒng)湖相烴源巖也可能是一套潛在的氣源巖。

基于地震資料和實(shí)測鏡質(zhì)體反射率繪制的中二疊統(tǒng)底界Ro等值線圖表明，其進(jìn)入生凝析氣階段（Ro＞1.3%）的面積為3.0×104km2，進(jìn)入生干氣階段（Ro＞2.0%）的面積為1.5×104km（2圖11），而P1f烴源巖埋深更大，現(xiàn)今熱演化程度更高，天然氣資源規(guī)模十分可觀。此外，在阜康凹陷東側(cè)的北三臺凸起，已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了少量來自中二疊統(tǒng)湖相烴源巖的高熟油型氣，C1/∑C1-4高達(dá)0.95［10］。上述事實(shí)表明，二疊系湖相烴源巖生成的高熟油型氣有望成為準(zhǔn)噶爾盆地第三個天然氣重點(diǎn)勘探領(lǐng)域。

圖11 準(zhǔn)噶爾盆地中二疊統(tǒng)組烴源巖底界Ro等值線圖Fig. 11 Contour map of Ro of the Middle Permian source rocks at bottom boundary，Junggar Basin

本次研究還發(fā)現(xiàn)了一些次生生物成因氣藏。盡管它們單體規(guī)模較小，但其埋深淺，甲烷濃度高，開采成本低，建產(chǎn)快，具有較高的商業(yè)開采價值。據(jù)估計，次生生物成因甲烷約占全球常規(guī)天然氣可采儲量的5%~11%［52］，已成為一類不可忽視的化石燃料資源。除西北緣外，在準(zhǔn)噶爾盆地的腹部［29，63-64］、西南部［4］和東部［10，65］也都發(fā)現(xiàn)了次生生物成因氣藏。在今后的天然勘探中，需要對這類資源加以重視。

5 結(jié)論

1）在準(zhǔn)噶爾盆地西北緣發(fā)現(xiàn)了4 種類型的天然氣。第Ⅰ類天然氣主要為來自P1f湖相烴源巖的油型氣，根據(jù)成熟度的高低可以進(jìn)一步細(xì)分為ⅠA和ⅠB兩個亞類。前者δ13C 相對較重，C1/∑C1-5平均為0.94，來自沙灣凹陷深部；后者δ13C 貧13C，C1/∑C1-5平均僅為0.83，為來自瑪湖凹陷的油伴生氣。第Ⅱ類天然氣δ13C 富集13C，C1/∑C1-5平均為0.96，主要來自沙灣凹陷深部C/P1j高-過成熟腐殖型烴源巖。第Ⅲ類天然氣為第Ⅰ和第Ⅱ類天然氣的混合物。第Ⅳ類天然氣δ13C1為-50.6 ‰~-40.5 ‰，C1/∑C1-5為0.90~0.98，伴生原油生物標(biāo)志化合物中發(fā)現(xiàn)了豐富的25-降藿烷，為油藏生物降解形成的次生生物成因氣。

2）侏羅紀(jì)末，研究區(qū)發(fā)生了大規(guī)模的抬升，早期油藏遭受了嚴(yán)重的生物降解，形成大量次生生物成因甲烷。白堊紀(jì)，研究區(qū)再次沉降，沙灣凹陷P1f和P1j/C 烴源巖生成大量高成熟煤型氣和油型氣沿斷裂和不整合面向構(gòu)造高部位運(yùn)移，并聚集成藏。

3）本次證實(shí)了沙灣凹陷發(fā)育C/P1j和P1f規(guī)模有效氣源灶，揭示了一個嶄新的天然氣勘探領(lǐng)域。

致謝：本文得到了中國石油勘探開發(fā)研究院戴金星院士、新疆油田公司王緒龍和鄭孟林教授級高級工程師的悉心指導(dǎo)，謹(jǐn)致謝意。