魯中PM2.5污染過程中氣象影響因素及來源研究

盧慧超， 欒兆鵬， 劉重陽， 朱慶瑞， 譚成好

(1.泰安市氣象局，山東 泰安 271000； 2.東平縣氣象局，山東 東平 271500； 3.中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510640； 4.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049)

引 言

隨著經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展和城市化水平的不斷提升,我國東部地區(qū)空氣質(zhì)量越來越差，嚴(yán)重影響社會可持續(xù)發(fā)展和人民生活水平提升[1]。除排放因素外，氣象要素對空氣污染的影響尤為顯著[2-4]。一些研究發(fā)現(xiàn),氣象因子能夠解釋約2/3的霾污染過程[5]。

近年來，多位學(xué)者對空氣污染的氣象影響因素進(jìn)行了大量研究。諸多研究結(jié)果表明，穩(wěn)定的高空形勢場、邊界層條件、靜風(fēng)、高濕等天氣條件均有利于霾粒子生成[6-13]。王躍思[9]、繆育聰[14]等研究發(fā)現(xiàn)，低混合層高度、均壓場、逆溫層等均能導(dǎo)致大氣垂直運(yùn)動弱,易造成污染物持續(xù)聚集。周寧芳[15]、饒曉琴[16]等對我國中東部霾污染過程研究發(fā)現(xiàn)，緯向型、前傾槽和中阻塞環(huán)流形勢下容易發(fā)生霾污染。戴竹君等[17]對江蘇秋冬季重度霾的研究發(fā)現(xiàn)，均壓場型、冷鋒前部型和低壓倒槽型形勢場有利于重度霾的生成。孫兆彬等[18]從動力和熱力機(jī)制上解釋了混合層升高而PM2.5也升高的原因。張人禾[5]、周奕珂[19]等則從動力因子和熱力因子角度考慮霾污染的氣象影響因素。

魯中為山東省中部地區(qū)，山地丘陵交錯,地形復(fù)雜,是山東地區(qū)空氣污染最嚴(yán)重的區(qū)域。近年來盡管霾污染發(fā)生頻次減少，但持續(xù)性重污染天氣仍時(shí)有發(fā)生[20-21]?，F(xiàn)階段對魯中大氣污染研究中氣象因子影響比重及排放源解析等方面研究較少。本文針對2018年11月23日-12月3日一次持續(xù)性嚴(yán)重空氣污染過程，從天氣形勢、動力氣象因子、熱力氣象因子等方面進(jìn)行深入分析，研究污染形成原因，并探究污染物排放源，旨在從氣象條件角度揭示魯中地區(qū)霾污染形成的機(jī)理。

1 資料與方法

1.1 資料來源

為全面深入分析本次污染過程,本研究使用了2018年11月23日-12月3日的如下資料：①中國環(huán)境監(jiān)測總站(http://106.37.208.228:8082/)發(fā)布的魯中地區(qū)(濟(jì)南、泰安、淄博)逐小時(shí)PM2.5濃度(ρ(PM2.5))觀測資料。②魯中地區(qū)常規(guī)氣象觀測資料(溫度、氣壓、相對濕度、風(fēng)速等)。③Micaps大氣邊界層不同高度實(shí)況資料(溫度、露點(diǎn)溫度、假相當(dāng)位溫、風(fēng)速等)。④MODIS衛(wèi)星遙感監(jiān)測得到的AOD (氣溶膠光學(xué)厚度)資料(http://modis-atmos.gsfc.nasa.gov)。⑤NCEP/NCAR(美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心/美國國家大氣研究中心)提供的0.25°×0.25°FNL 6 h數(shù)據(jù)(http://www.esrl.noaa.gov/psd/data)。⑥NOAA(美國國家海洋和大氣管理局)提供的GDAS(全球同化系統(tǒng))數(shù)據(jù)。

1.2 研究方法

潛在源貢獻(xiàn)因子分析法(PSCF)和濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)均為通過氣流軌跡辨別潛在源區(qū)的方法[22]。其中PSCF值是指經(jīng)過研究區(qū)域的氣團(tuán)到觀測網(wǎng)格點(diǎn)(研究區(qū)域網(wǎng)格化，每個網(wǎng)格標(biāo)記為(i,j)，i,j分別代表經(jīng)度和緯度)時(shí)對應(yīng)的要素值超過設(shè)定值的條件概率函數(shù)[23-24]。PSCF值計(jì)算首先需設(shè)定污染閾值,當(dāng)網(wǎng)格(i,j)軌跡上的點(diǎn)對應(yīng)要素值高于該閾值即為污染軌跡，污染軌跡點(diǎn)個數(shù)為mij，網(wǎng)格中軌跡所有點(diǎn)數(shù)為nij，則定義PSCF公式為

(1)

式中，當(dāng)nij較小時(shí)，會出現(xiàn)高PSCF情況。為此引入經(jīng)驗(yàn)權(quán)重函數(shù)Wij來降低誤差[25-26]，計(jì)算公式為

(2)

(3)

式中，nave為網(wǎng)格點(diǎn)的平均軌跡點(diǎn)數(shù)。當(dāng)某一網(wǎng)格中所有軌跡點(diǎn)數(shù)nij小于研究區(qū)域每個網(wǎng)格內(nèi)平均軌跡點(diǎn)數(shù)的3倍時(shí)，則需要利用式(3)中Wij來降低PSCF的不確定性。

PSCF反映的是網(wǎng)格對受點(diǎn)污染程度貢獻(xiàn)大小，卻無法反映相同PSCF值的網(wǎng)格對受點(diǎn)污染物濃度貢獻(xiàn)大小。因此在PSCF基礎(chǔ)上，引入CWT來計(jì)算每個網(wǎng)格中軌跡的污染權(quán)重濃度[27]，即

(4)

其中，Cij為網(wǎng)格(i,j)的平均權(quán)重濃度，l為軌跡，Cl為軌跡l經(jīng)過網(wǎng)格(i,j)時(shí)對應(yīng)的受點(diǎn)要素濃度，M為網(wǎng)格(i,j)內(nèi)的軌跡數(shù)，τijl為軌跡l在網(wǎng)格(i,j)中停留時(shí)間。

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣污染過程概況

2018年初冬以來，山東多地頻繁暴發(fā)持續(xù)性霾污染天氣。魯中地區(qū)11-12月空氣輕度污染及AQI>100的平均日數(shù)達(dá)29天，其中11月23日-12月3日過程持續(xù)時(shí)間最長，污染最為嚴(yán)重,達(dá)到嚴(yán)重污染(最大值為304.6 μg/m3)。圖1為該時(shí)段AOD空間分布。從圖1可以看出，AOD的高值區(qū)主要分布于京津冀中南部、山東中西部、河南東部及江蘇安徽北部等地。而Estelles[28]、Lin[29]、張晗[30]等研究表明，不同地區(qū)AOD與PM2.5之間相關(guān)系數(shù)均大于0.6，且通過顯著性檢驗(yàn)，表明兩者有顯著正相關(guān)關(guān)系[22]。這表明包括魯中地區(qū)在內(nèi)的以上區(qū)域?yàn)榇舜析参廴具^程的重污染區(qū)域。

圖1 2018年11月23日-12月3日中國東部AOD(550 nm)平均值分布

2.2 大氣環(huán)流形勢分析

此次霾污染過程中，500 hPa平均高度場呈“兩槽一脊”的環(huán)流形勢[31]。兩條槽線分別位于巴爾喀什湖附近和日本島北部，南支槽線位于華中地區(qū),山東位于西風(fēng)淺槽前，受偏西暖濕氣流影響(圖2a)；850 hPa平均風(fēng)場魯中地區(qū)受偏西風(fēng)影響，風(fēng)速比山東其他地區(qū)的偏小，不利于污染物擴(kuò)散，且平均溫度達(dá)2 ℃，中低層較高溫度為穩(wěn)定的大氣層結(jié)創(chuàng)造了有利條件，不利于PM2.5在垂直方向上擴(kuò)散(圖2b)。整體上高低空環(huán)流形勢呈靜穩(wěn)狀態(tài)，有利于污染物的生成和聚集。

圖2 2018年11月23日-12月3日500 hPa形勢場(a)、850 hPa平均風(fēng)場和平均溫度場(b)

2.3 邊界層條件分析

圖3為霾污染期間魯中地區(qū)地面氣象觀測資料和ρ(PM2.5)對比分析。從圖3(a)可知，魯中地區(qū)相對濕度較高，平均相對濕度達(dá)到72.47%，與ρ(PM2.5)存在顯著的正相關(guān)關(guān)系(R=0.213)，較高的相對濕度有利于霾粒子生成[32]。氣溫與ρ(PM2.5)相關(guān)性則較弱(R=0.05)，未通過顯著性檢驗(yàn)，表明氣溫并非造成此次霾污染的主要影響因素。從圖3(b)可知，污染期間魯中地區(qū)平均風(fēng)速僅為1.73 m/s，同時(shí)氣壓整體略偏低(平均值為1009.5 hPa，常年值為1011.1 hPa)，兩者與ρ(PM2.5)分別存在顯著的負(fù)相關(guān)和正相關(guān)關(guān)系，較低的風(fēng)速和氣壓會造成靜穩(wěn)天氣狀態(tài)，不利于霾粒子在水平和垂直方向的擴(kuò)散[33]。

圖3 2018年11月23日-12月3日魯中地區(qū)PM2.5濃度與各氣象要素隨時(shí)間變化

為進(jìn)一步分析此次污染過程的邊界層條件，選取925 hPa與1000 hPa溫度垂直差(t91(t925 hPa-1000 hPa))、近地面(1000 hPa)溫度露點(diǎn)差((t-td)1000)、850 hPa與925 hPa假相當(dāng)位溫的垂直差(θse89(θse850 hPa-925 hPa))、邊界層高度(H)、10 m風(fēng)速(v)和500 hPa與850 hPa水平風(fēng)垂直切變(Δv58)等氣象要素，從動力因子和熱力因子兩方面進(jìn)行深入分析[5,34-35]。其中,500 hPa與850 hPa水平風(fēng)垂直切變計(jì)算公式為

(5)

式中u500、u850分別為500 hPa和850 hPa緯向風(fēng)速,v500、v850分別為500 hPa和850 hPa經(jīng)向風(fēng)速。

2.3.1 動力因子

此次霾污染期間，選取邊界層高度(H)、10 m風(fēng)速(v)和500 hPa與850 hPa水平風(fēng)垂直切變(Δv58)等氣象要素與ρ(PM2.5)進(jìn)行對比分析,結(jié)果見圖4。從圖4中可以看出，邊界層高度H、10 m風(fēng)速v和500 hPa與850 hPa水平風(fēng)垂直切變Δv58與ρ(PM2.5)均存在極顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系(通過0.01的顯著性檢驗(yàn))，相關(guān)系數(shù)分別為-0.306、-0.342和-0.483。霾污染過程中邊界層高度和風(fēng)速均較小，從而抑制了PM2.5在垂直和水平方向的擴(kuò)散，造成污染物濃度提升。500 hPa與850 hPa水平風(fēng)垂直切變，表征了大氣對流層中低層(500 hPa和850 hPa)的垂直混合程度。重污染期間Δv58較小,表明500 hPa和850 hPa之間垂直混合程度較弱，不利于污染物向高空擴(kuò)散。以上分析表明，此次過程中動力因子中水平和垂直方向均不利于污染物擴(kuò)散。

圖4 魯中地區(qū)動力因子與ρ(PM2.5)隨時(shí)間變化

為進(jìn)一步量化動力因子對霾污染的貢獻(xiàn)，利用以上氣象要素分別建立多元線性和非線性回歸方程，并選取擬合效果最優(yōu)回歸方程(下同)，得到動力因子回歸方程公式：

(6)

利用公式(6)擬合ρ(PM2.5)并與觀測值對比分析發(fā)現(xiàn)，其相關(guān)系數(shù)為0.83，通過了0.01的顯著性檢驗(yàn)，兩者具有較好的一致性。擬合值對觀測值的方差解釋為0.69，即ρ(PM2.5)變化約69%可單獨(dú)通過動力因子解釋。

2.3.2 熱力因子

選取925 hPa與1000 hPa溫度垂直差(t91)、近地面(1000 hPa)溫度露點(diǎn)差((t-td)1000)、850 hPa與925 hPa假相當(dāng)位溫的垂直差(θse89)等熱力氣象要素與ρ(PM2.5)進(jìn)行對比分析,結(jié)果見圖5。由圖5可看出，925 hPa與1000 hPa溫度垂直差(t91)及850 hPa與925 hPa假相當(dāng)位溫的垂直差(θse89)與ρ(PM2.5)相關(guān)系數(shù)分別為0.294、0.416，均通過0.01的顯著性檢驗(yàn)，表明兩者均與ρ(PM2.5)呈明顯的正相關(guān)關(guān)系。t91表示大氣逆溫情況，逆溫層能夠抑制污染物擴(kuò)散,造成污染物聚集，從圖5可以看出，此次污染過程中存在明顯的逆溫層。θse89則代表大氣對流層中低層的層結(jié)不穩(wěn)定程度，θse89越大層結(jié)越穩(wěn)定[35]。此次污染過程中θse89明顯偏大，造成中低層大氣層結(jié)穩(wěn)定,污染物不易擴(kuò)散。(t-td)1000與ρ(PM2.5)相關(guān)性較低,且未通過顯著性檢驗(yàn)，表明此次污染過程中近地面大氣飽和程度對PM2.5濃度的影響較弱。

圖5 魯中地區(qū)熱力因子與ρ(PM2.5)隨時(shí)間變化

以上分析表明，污染過程中熱力因子僅t91、θse89對PM2.5濃度的影響較大，(t-td)1000的影響較小。因此最優(yōu)回歸方程擬合過程中剔除(t-td)1000，同時(shí)考慮相對濕度(RH)的影響，從而得到熱力因子回歸方程公式：

PM2.5=9.09θse89+3.17t91+0.51RH+177.25

(7)

公式(7)擬合值與觀測值相關(guān)系數(shù)為0.51，方差解釋為0.26，即ρ(PM2.5)變化約26%可單獨(dú)通過熱力因子解釋。

將動力因子與熱力因子合并，得到最優(yōu)回歸方程：

PM2.5=8.971θse89+3.921t91+0.233RH-
0.002H-2.79Δv58-5.678v+259.889

(8)

公式(8)為綜合考慮動力因子和熱力因子基礎(chǔ)上的擬合結(jié)果，擬合值與觀測值對比如圖6，兩者相關(guān)系數(shù)為0.737，通過了0.01的顯著性檢驗(yàn)，方差解釋為0.54即氣象因素能夠解釋本次污染過程中ρ(PM2.5)變化的54%，且動力因子比熱力因子的影響更強(qiáng)烈。

圖6 魯中地區(qū)ρ(PM2.5)擬合值與觀測值隨時(shí)間變化

2.4 PM2.5污染潛在源區(qū)分析

除氣象因素外，源排放是霾污染的另一重要因素。為得到污染物傳輸路徑，利用HYSPLIT后向軌跡模式對該過程進(jìn)行48 h后向軌跡模擬并聚類(圖7)，模擬高度為500 m。由圖7可見，本次過程中共有4類氣流來源。其中，約31%為來自安徽、江蘇北部經(jīng)魯南到達(dá)魯中地區(qū)的偏南氣流，約28%為來自河南的西南氣流，遠(yuǎn)距離傳輸?shù)奈鞅睔饬魉急戎貫?5%。以上分析表明，霾污染期間污染物主要由西南氣流和偏南氣流傳輸至魯中地區(qū)。

圖7 2018年11月23日-12月3日魯中地區(qū)PM2.5 48 h后向軌跡聚類圖中百分比為聚類所占比重

為進(jìn)一步得到本次污染的潛在源區(qū)，采用PSCF和CWT方法計(jì)算魯中地區(qū)ρ(PM2.5)大于75 μg/m3(即達(dá)到輕度污染水平以上)的可能污染源區(qū)，其數(shù)值越大，表明該潛在源區(qū)貢獻(xiàn)越大，具體計(jì)算方法見1.2節(jié)。PSCF計(jì)算結(jié)果表明，本地潛在源區(qū)中WPSCF高值區(qū)(WPSCF>0.4)主要分布在魯中本地及魯西南地區(qū)(包括濟(jì)寧、菏澤等地)，外地潛在源區(qū)主要分布于河南及安徽北部等地(圖8a)。此外，京津冀、內(nèi)蒙古、湖北和江蘇等地也為魯中污染貢獻(xiàn)了少量顆粒物。計(jì)算的CWT高值區(qū)與PSCF的結(jié)果基本一致(圖8b)，表明以上源區(qū)分布結(jié)果具有較高可信度。

圖8 2018年11月23日-12月3日魯中地區(qū)PM2.5的WPSCF(a)和CWT(b)分布

3 結(jié) 論

本研究從天氣形勢、動力因子、熱力因子及潛在源區(qū)等方面對2018年11月23日-12月3日魯中地區(qū)一次重污染過程進(jìn)行分析，得出以下結(jié)論：

(1)500 hPa平均高度場呈現(xiàn)出“兩槽一脊”的環(huán)流形勢，低層(850 hPa)受西風(fēng)氣流影響，氣溫偏高，整體呈靜穩(wěn)狀態(tài)。

(2)霾污染期間,弱平均風(fēng)(1.73 m/s)、低混合層高度和低水平風(fēng)垂直切變造成對流層中低層垂直混合程度弱，PM2.5水平垂直擴(kuò)散能力差；同時(shí)對流層中低層存在逆溫層，大氣層結(jié)穩(wěn)定,造成PM2.5聚集。

(3)此次重污染過程中約54%的方差可以通過氣象因子解釋，且相比于熱力因子，動力因子占據(jù)主導(dǎo)影響地位。

(4)PSCF和CWT分析結(jié)果表明，魯中及魯西南地區(qū)為本地源區(qū)，河南及安徽北部為主要外源區(qū)，由西南氣流及偏南氣流傳輸至魯中地區(qū)。