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    新型超高分子量聚乙烯防彈膜材料研究進展

    2022-01-26 06:55:28李偉萍黃獻聰劉曉林
    紡織高校基礎(chǔ)科學學報 2021年4期
    關(guān)鍵詞:合板靶板黏劑

    付 杰,李偉萍,黃獻聰,來 悅,劉曉林,馬 天

    (1.軍事科學院 系統(tǒng)工程研究院 軍需工程技術(shù)研究所,北京 100010;2.北京化工大學 化學工程學院,北京 100029)

    0 引 言

    隨著現(xiàn)代戰(zhàn)爭的發(fā)展,個體防護裝備和車輛裝甲防護等越來越追求高性能和輕量化,因此對防護材料提出了更高的要求。國內(nèi)外應用的防護材料主要以高性能纖維為主,如芳綸纖維[1]、超高分子量聚乙烯纖維(UHMWPE fiber)[2-3]以及碳纖維等[4]。近年來,又出現(xiàn)了一種以高度取向的超高分子量聚乙烯條帶(UHMWPE tape)為基礎(chǔ)材料,經(jīng)鋪層、熱壓復合制備而成的新型防彈材料——超高分子量聚乙烯膜(UHMWPE film)[5]材料。2009年荷蘭帝斯曼公司(DSM)推出商品牌號為BT10的新型超高分子量聚乙烯防彈膜(Bullet-proof UHMWPE film)[6]材料,因該材料具有優(yōu)良的力學性能,且生產(chǎn)工藝簡便、成本較低,很快引起各國研究人員的關(guān)注。之后,日本帝人公司(Teijin)和美國杜邦公司(Dupont)也相繼研發(fā)同類產(chǎn)品,分別推出了牌號為Endumax和Tensylon的防彈膜材料[7],中國2015年以來也開發(fā)出類似的防彈膜材料產(chǎn)品。

    UHMWPE film作為一種新型防彈材料,其制備工藝與傳統(tǒng)UHMWPE fiber凝膠紡絲不同[8-11],它采用固態(tài)加工工藝,具有優(yōu)異的力學性能以及獨特的條帶結(jié)構(gòu),進而在防彈性能以及防彈機理方面都有其獨特之處。本文在介紹UHMWPE film制備工藝和結(jié)構(gòu)性能特點的基礎(chǔ)上,對其防彈性能和防彈機理的研究進展進行綜述,以期為該材料未來的自主研發(fā)及在軍警防彈裝備上的應用提供參考。

    1 UHMWPE film的制備工藝

    傳統(tǒng)超高分子量聚乙烯凝膠紡絲工藝需要將超高分子量聚乙烯粉體(UHMWPE powder)溶解于有機溶劑(如石蠟油、礦物油、十氫萘等),然后經(jīng)過噴絲、凝固、溶劑萃取、高倍拉伸等工序制備成UHMWPE fiber[12-13]。有機溶劑的使用不僅污染環(huán)境還會產(chǎn)生溶劑殘留,溶劑殘留不利于纖維內(nèi)部大分子的結(jié)晶及取向,同時還降低分子鏈間的次價力和纏結(jié)點密度,使大分子鏈的松弛活化能降低,活動性增加。在承受張力,尤其是在高溫下拉伸時會發(fā)生大量相對滑移[14-15],使UHMWPE fiber蠕變過大、斷裂伸長率過高,導致UHMWPE fiber的拉伸強度和拉伸模量無法進一步提高。

    UHMWPE film采用固態(tài)加工工藝,加工過程中不使用有機溶劑,避免了溶劑殘留,減少了環(huán)境污染,使UHMWPE film的綜合性能得到進一步提升,為突破傳統(tǒng)凝膠紡絲工藝生產(chǎn)UHMWPE fiber(即UHMWPE材料)的性能瓶頸提供了可能。該工藝主要包括解纏UHMWPE powder的合成、UHMWPE tape的拉伸制備以及UHMWPE film的熱壓復合3個關(guān)鍵環(huán)節(jié)。

    1.1 解纏UHMWPE powder的合成

    解纏UHMWPE powder采用直接控制聚合(Direct Controlled Synthesis)工藝技術(shù)制備,該聚合工藝是固態(tài)加工工藝制備UHMWPE film的先決條件。RASTOGI[16]、FERREIRA[17]等通過甲苯、乙烯、單胺氧化酶(MAO)、催化劑、酸化甲醇在耐熱玻璃(Pyrex)反應器中采用直接控制聚合工藝制備了更高結(jié)晶度(75%)的解纏UHMWPE powder,由該解纏UHMWPE powder制備的UHMWPE film具有較高的拉伸模量(165 GPa)和拉伸強度(2.2 GPa)以及更高的結(jié)晶度(95%)。

    1.2 UHMWPE tape的拉伸制備

    UHMWPE tape的制備主要包括固態(tài)擠出和超倍拉伸兩步工藝。其中固態(tài)擠出工藝是將UHMWPE powder在略低于其熔點的溫度(130 ℃~136 ℃)下軋制得到矩形UHMWPE板條,主要使解纏UHMWPE powder在無溶劑條件下壓實和成型[18];超倍拉伸工藝是在略高于UHMWPE powder熔點的溫度(140 ℃~158 ℃)下將UHMWPE板條逐步拉伸,最終得到高拉伸比(100∶1~400∶1)的UHMWPE tape。目前UHMWPE tape的寬度為120~250 mm、厚度為0.1~0.2 mm[18]。這一步使得UHMWPE大分子折疊鏈得以伸直(見圖1),拉伸比越大,則UHMWPE tape的拉伸強度和拉伸模量越高,是提高其力學性能的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。WEEDON[18]、HARDING[19]利用軋輥將解纏UHMWPE powder擠壓延展,然后超倍拉伸得到拉伸比為100∶1~180∶1的UHMWPE tape; OZERIN[20]、MAKSIMKIN[21]等的研究表明,當拉伸比提升到250∶1~400∶1時,UHMWPE tape的拉伸模量可達120~200 GPa,拉伸強度達2.5 GPa ~5.0 GPa。

    圖 1 超倍拉伸過程中UHMWPE大分子折疊鏈伸直變化[16]Fig.1 Straightening changes of folded chains of UHMWPE macromolecules during super stretching

    傳統(tǒng)纖維增強復合防彈材料通常由高強、高模纖維機織物(圖2(a)、(b))與預浸料或單向?qū)訜o緯布(UD,圖2(c))復合加工而成[22]。UHMWPE film則是通過UHMWPE tape熱壓復合制備而成,主要有以下2種方法:

    1) 此方法與UD布制備過程相似,在UHMWPE tape表面涂覆一層膠黏劑,然后按0°/90°正交鋪疊、熱壓復合,得到一種具有類似于UD布單向正交鋪層結(jié)構(gòu)的UHMWPE film,見圖2(d)。日本Teijin公司的產(chǎn)品Endumax和美國Dupont公司的產(chǎn)品Tensylon便是采用此種方法制備而成的2款UHMWPE film[23-24]。單片窄幅UHMWPE tape通常在120 mm左右,生產(chǎn)一定幅寬片材時所需UHMWPE tape數(shù)量將遠遠小于纖維數(shù)量。UHMWPE tape寬度的提升減少了UHMWPE film在同一平面內(nèi)的接頭與接縫,從而提高了UHMWPE film結(jié)構(gòu)的整體性及性能的均一性,提升了其抗沖擊性能。

    (a) 斜紋機織物 (b) 平紋機織物

    2) 此方法則是將UHMWPE tape制成類似于機織物的結(jié)構(gòu),無需使用膠黏劑,即UHMWPE film中除了UHMWPE外無任何其他組分,荷蘭DSM的產(chǎn)品BT10 film[25]便是采用該方法制備而成,具有類平紋編織結(jié)構(gòu),見圖2(e)。傳統(tǒng)纖維增強復合防彈材料因“結(jié)節(jié)點”過多導致彈道沖擊傳導性差,纖維強度和模量利用率低;同時膠黏劑使用量過高制約了其防彈制品性能的進一步提升[26-27]。UHMWPE tape具有一定的寬度(120~250 mm),“結(jié)節(jié)點”效應會大大減弱,材料的力學性能保持率較高,產(chǎn)品性能得以提升;同時UHMWPE film制備工藝不需要使用膠黏劑,避免了傳統(tǒng)纖維增強復合防彈材料中膠黏劑使用量過高對防彈性能的負面影響。

    2 UHMWPE film的基本性能

    2.1 力學性能

    表1是 UHMWPE film 與其他常見防彈材料的力學性能對比[7,22,28]。從表1可以看出,UHMWPE film的拉伸強度為 2.5~3.0 GPa,略低于其他常用防彈材料,但其拉伸模量可達 150 GPa,是目前最接近 UHMWPE 材料拉伸膜量理論估算值 (180 GPa~340 GPa) 的材料[29];UHMWPE film 的斷裂伸長率較小,為2.5%~3.0%,受沖擊時拉伸變形更小,有利于減小彈擊后靶板背面的凹陷深度;UHMWPE film 密度僅為0.97 g/m3,約為碳纖維的50%、芳綸II的67%、玻璃纖維的38%,使得UHMWPE film 在減輕制品質(zhì)量方面具有更大的潛力。

    表 1 各種防彈材料力學性能對比

    2.2 耐紫外和耐熱性能

    日本Teijin公司對其生產(chǎn)的Enduamx film產(chǎn)品基本構(gòu)成(UHMWPE tape)的耐紫外和耐熱性能進行了測試。圖3(a)為UHMWPE tape、UHMWPE fiber和對位芳綸纖維在不加保護的情況下直接置于室外進行自然環(huán)境曝露一年的強度保持率測試結(jié)果[7],可見芳綸II纖維的強度保持率約為12%,抗紫外性能差;UHMWPE fiber強度保持率也不足45%,而UHMWPE tape強度保持率高達65%。UHMWPE與芳綸II之間的耐紫外性能的差異與UHMWPE分子結(jié)構(gòu)中的C—C鍵鍵能(332 J/mol)遠大于芳綸II分子結(jié)構(gòu)中的C—N鍵鍵能(305 J/mol)密切相關(guān)[28];UHMWPE tape與UHMWPE fiber耐紫外性能也存在差別,可能與其結(jié)構(gòu)形式不同有關(guān),tape中暴露于紫外光下的分子鏈數(shù)量相對小于fiber,受損傷分子鏈數(shù)量便更少,強度保持率更高。因此,UHMWPE tape耐紫外性能更加優(yōu)良,更有利于防護裝備在自然條件下的長期使用。

    UHMWPE tape的拉伸模量和破壞強度受溫度影響變化如圖3(b)所示。可見UHMWPE tape的拉伸模量和破壞強度在較高溫度(100 ℃)時下降嚴重,不到常溫(25 ℃)拉伸模量和斷裂強度的50%,嚴重影響其防彈性能;但UHMWPE tape在低溫下不會發(fā)生脆性變化,在-100 ℃時仍然具有很高的拉伸模量和破壞強度,表明UHMWPE tape低溫下性能良好。

    (a) 耐紫外性能

    2.3 耐化學性能和耐磨性能

    UHMWPE分子內(nèi)碳原子和氫原子通過共價鍵連接,碳骨架為最穩(wěn)定構(gòu)象的全反式鋸齒狀結(jié)構(gòu)[30],所以UHMWPE film具有良好的耐化學品腐蝕性能,能抵抗質(zhì)量分數(shù)為30%的氫氧化鈉和90%的硫酸的侵蝕[31];UHMWPE film幾乎不吸收水(常溫下浸水24 h,吸水率小于1%),可以在潮濕環(huán)境中長期使用而不發(fā)生性能改變[30];并且HMWPE film具有較好的耐磨性能(砂漿磨耗指數(shù)為0.35%),可為復雜環(huán)境中裝備的可靠性提供保證[30]。

    3 防彈性能及防彈機理

    3.1 防彈性能

    用纖維材料制備防彈復合材料時,其防彈性能可用防彈效能系數(shù)U*來評價。U*這一經(jīng)驗參數(shù)由CUNIFF[32]在20世紀90年代針對纖維增強復合材料提出,通常采用(U*)1/3表征,其計算公式為

    (1)

    式中:σ為纖維拉伸強度, MPa;ε為纖維拉伸斷裂伸長率, %;ρ為纖維密度, g/cm3;E為纖維的拉伸模量, MPa。

    可將UHMWPE tape視為具有異形截面的纖維,借用防彈效能系數(shù)U*對其進行評價(U*越大,防彈性能越優(yōu))。采用表1數(shù)據(jù),經(jīng)計算得到6種材料的(U*)1/3值(計算結(jié)果最大值)。發(fā)現(xiàn)較于其他3種材料(碳纖維為787.7 m/s,芳綸II為753.0 m/s,芳綸III為810.0 m/s,玻璃纖維為650.6 m/s),2種UHMWPE材料(U*)1/3值更高(UHMWPE film為850.6 m/s,UHMWPE fiber為871.6 m/s),防彈性能更加優(yōu)良,且UHMWPE film(U*)1/3值與UHMWPE fiber(U*)1/3值(最優(yōu)值)相近。由式(1)可知,纖維增強復合材料的防彈性能與纖維的拉伸強度、拉伸斷裂伸長率以及拉伸模量的平方根成正比,而與纖維的密度成反比。纖維的拉伸強度越高、拉伸斷裂伸長率越大,則纖維發(fā)生拉伸變形直至斷裂時所能吸收的能量就越大,但實際應用中會避免拉伸斷裂伸長率過大而引起非貫穿性損傷;纖維的拉伸模量越高,材料所具有的聲速越高[33-34],即彈道沖擊能量會以更快的速度沿著纖維軸向傳播,有利于能量耗散。由此可見,UHMWPE film在拉伸強度、拉伸模量以及拉伸斷裂伸長率等方面具有獨特的性能優(yōu)勢,具有良好的防彈潛力。

    對材料防彈性能的分析,還會采用國際通行的V50值和比能量吸收值(SEA)進行評價[35-36]。其中,V50值是指在彈道測試時對一定面密度的靶板貫穿概率為50%時的彈丸入射速度;SEA值為單位面密度材料所吸收的能量,SEA值越高,說明其防彈效果越好[37-38]。同時也可以通過測試靶板經(jīng)彈擊后的靶凹陷深度來判斷材料抵抗非貫穿性損傷的性能。

    文獻[39-40]研究了膠黏劑種類對制備UHMWPE film(Tensylon)層合板防彈性能的影響,將聚酰胺、聚烯烴、聚氨酯、乙烯-醋酸乙烯共聚物、乙烯-丙烯酸共聚物和聚苯乙烯-異戊二烯共聚物等膠黏劑分別在1 MPa和20 MPa 2種壓力下與Tensylon film復合制備層合板(面密度為4 kg/m2,膠黏劑含量為10%),對比了其對1.1 g標準擬破片的防彈性能。V50值數(shù)據(jù)表明,使用聚酰胺、聚烯烴和乙烯-醋酸乙烯共聚物3種膠黏劑在成型壓力為20 MPa時制備的Tensylon film層合板具有較好的防彈性能,V50值可達665 m/s。SINGLETARY等采用0.26 g模擬破片對UHMWPE film(Tensylon)和UHMWPE UD布(Dyneema)制備的靶板(軟質(zhì)、硬質(zhì))進行了V50值測試,結(jié)果如圖4所示[41]。圖4中,Г為靶板面密度與破片作用面密度(破片質(zhì)量/破片入射面積)之比。可以看出3種材料的V50值均隨Г的增大而增大;UHMWPE film軟質(zhì)靶板的V50值低于UHMWPE UD硬質(zhì)靶板,但UHMWPE film硬質(zhì)靶板的V50值較UHMWPE UD布硬質(zhì)靶板更高。SINGLETARY認為UHMWPE film與傳統(tǒng)UHMWPE UD布相比,抗剪切性能更優(yōu)異,膠黏劑含量更低,有效增強相含量更高,因此UHMWPE film硬質(zhì)靶板抗侵徹性能更優(yōu)良。

    圖 4 UHMWPE膜材料與UD布V50值對比Fig.4 V50 comparison between UHMWPE film and UD

    對于個體防護裝備應用,除了要分析防彈材料的抗侵徹能力,還要關(guān)注其抵抗非貫穿性損傷的能力。FREITAS等采用9 mm全金屬外殼彈丸對UHMWPE film以及其他材料制備的硬質(zhì)防彈板(面密度為5.0 kg/m2)進行彈擊實驗,鑒證靶平均凹陷深度,結(jié)果如圖5所示[42]。可以發(fā)現(xiàn)2款UHMWPE film(Tensylon HTBD和Tensylon HSBD)的靶平均凹陷深度為所有測試材料中最小(<15 mm),說明UHMWPE film抵抗變形能力較強,防護彈擊所致非貫穿性損傷性能優(yōu)良。

    圖 5 多種防彈材料彈擊凹陷深度Fig.5 Bouncing depression depth of multiple bullet-proof materials

    研究人員還對UHMWPE film混雜層合板的防彈性能進行了研究。LYONS等制備了BT10 film層合板、HB50 UD布層合板以及二者混雜層合板,通過直徑為8 mm的鋼球侵徹實驗發(fā)現(xiàn)二者混雜層合板結(jié)構(gòu)(BT10/HB50/BT10)抗侵徹性能最佳,面密度為7.8 kg/m2時,V50值為1 025 m/s,SEA值為275.1 Jm2/kg[43]。REDDY等利用Tensylon film和Dyneema HB50 UD布以不同的混雜比例制備了厚度為20 mm的層合板,采用7.62×39 mm的低碳鋼芯彈丸以730 m/s的速度對層合板進行沖擊。結(jié)果發(fā)現(xiàn),以50% Tensylon film為迎彈面,50% Dyneema UD布為背彈面的混雜層合板擁有最大能量吸收值(2 200 J)、最小鑒證靶凹陷深度(34.2 mm)和最優(yōu)背部形變恢復能力(12.4 mm,64%)[44]。

    3.2 防彈機理

    有關(guān)UHMWPE film防彈機理研究目前尚不夠深入,主要包括UHMWPE film失效機制、能量耗散方式以及對防彈層合板結(jié)構(gòu)設(shè)計的影響等。

    O′MASTA等采用直徑為12 mm的鋼球?qū)SM公司的BT10 film軟質(zhì)靶片在邊界約束條件下的失效機制進行了研究。發(fā)現(xiàn)其主要失效機制是將侵徹厚度方向的縱向壓縮應力轉(zhuǎn)換為水平方向UHMWPE tape的橫向拉伸應力。在侵徹初期,彈丸速度較快,縱向壓縮應力無法充分轉(zhuǎn)換為橫向拉伸應力,主要以剪切應力形式體現(xiàn),見圖6(a);而在侵徹后期,縱向壓縮應力可以充分轉(zhuǎn)換為橫向拉伸應力,出現(xiàn)了大量的拉伸斷裂現(xiàn)象,見圖6(b)[45-46]。

    (a) 侵徹初期

    ALIL等采用7.62 mm× 39 mm全金屬被甲彈(FMJ)對Dupont公司生產(chǎn)的UHMWPE film(Tensylon)硬質(zhì)層合板進行了彈擊實驗,以8 mm厚的薄鋼板分別作迎彈面和背彈面,對比了實驗測試數(shù)據(jù)與理論預測結(jié)果。發(fā)現(xiàn)背彈面為鋼板會使UHMWPE film層合板彈丸貫穿率增大4%,而迎彈面采用鋼板會使UHMWPE film層合板彈丸貫穿概率減小25%[47]。這是因為鋼板作為迎彈面可以將彈丸沖擊能量從剪切波形式轉(zhuǎn)變成熱量及壓縮波形式傳播擴散;而鋼板作為背彈面,降低了UHMWPE film層合板的拉伸變形,彈丸沖擊能量主要以剪切、壓縮變形的方式耗散,而材料以剪切失效的方式吸能有限,因此貫穿概率增大。實驗表明,提高UHMWPE film層合板的迎彈面剛度可以提升其防彈性能。

    ALIL和NGUYEN等對未經(jīng)熱壓復合的Tensylon film軟質(zhì)靶片進行了彈擊測試。將彈擊后靶片層層剝離分析彈孔形貌,更加清楚地揭示彈丸侵徹過程。發(fā)現(xiàn)Tensylon film靶片在厚度方向上存在漸進侵徹機制,大致分為剪切沖塞和脹形2個階段[47-49]。Tensylon film在剪切沖塞階段出現(xiàn)了U形變形(見圖7),ALIL認為U形變形的出現(xiàn)主要是Tensylon film平面內(nèi)剪切聲速的傳播小于彈丸的侵徹速度,導致Tensylon film剪切變形主要集中于彈丸附近,因此形成沖塞。脹形階段主要為靶片背彈面未失效的film在應力波作用下發(fā)生拉伸變形,向后突出形成“鼓包”,這一部分Tensylon film沒有完全斷裂,受力時間最長,發(fā)生位移最大,為主要的能量吸收耗散方式。

    圖 7 UHMWPE膜材料與纖維防彈復合材料失效機制Fig.7 Failure mechanism of UHMWPE film and fiber bullet-proof composite

    上述研究成果為未來UHMWPE film防彈層合板防彈的研制提供了參考,在層合板的迎彈面應采用剛度較高的材料來抵抗壓應力和剪切應力,從而降低彈丸的侵徹速度;在層合板厚度方向的中間部位應用較小層間剪切強度的材料,以促進分層,有助于層合板背彈面材料的充分拉伸變形;層合板背彈面材料則選擇抗拉伸變形能力好的材料,通過材料的拉伸變形失效,吸收大量能量。

    4 UHMWPE film應用

    UHMWPE film可用于制作防彈衣、防彈頭盔以及防彈插板等個體防護裝備,在提高防彈性能的同時,減輕裝備質(zhì)量。如Dupont公司提出采用Tensylon film為“芯”,凱夫拉纖維織物為“內(nèi)外殼”,制備“三明治”結(jié)構(gòu)的混雜防彈頭盔,采用9 mm彈丸進行沖擊實驗,發(fā)現(xiàn)該混雜頭盔鼓包變形高度僅為11 mm~15 mm,防彈性能可與質(zhì)量為自身130%的芳綸纖維頭盔相媲美,見圖8[41]。

    圖 8 Tensylon薄膜復合材料頭盔Fig.8 Tensylon film composite helmet

    UHMWPE film也可以用于裝甲車輛和直升機等裝甲防護領(lǐng)域,因具有質(zhì)量輕、整體加工性好以及便于裁剪等特點,可更好地滿足裝甲車輛和直升機,質(zhì)量輕、靈活性高和作戰(zhàn)能力強的防護要求。如土耳其裝甲車輛生產(chǎn)商FNSS生產(chǎn)的8×8“PARS”兩棲裝甲車輛,以荷蘭DSM公司的BT10 film作為裝甲車輛的防彈襯板,在保證裝甲車輛防護性能的同時,降低車身30%左右的質(zhì)量[50]。

    5 結(jié)論與展望

    新型UHMWPE film以高度取向UHMWPE tape為結(jié)構(gòu)基礎(chǔ),與傳統(tǒng)纖維增強復合防彈材料相比有以下幾大優(yōu)勢:

    1) 通過無溶劑法(固態(tài)加工工藝)制備,為突破傳統(tǒng)凝膠紡絲工藝生產(chǎn)UHMWPE fiber的性能瓶頸提供了可能;

    2) 膜材料結(jié)構(gòu)整體性好,力學性能及耐紫外、耐化學腐蝕等性能優(yōu)良;

    3)防彈性能優(yōu)異,與其他材料進行混雜復合,防彈性能可進一步提升。

    雖然UHMWPE film表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能,但是尚存在以下問題:

    1) 對UHMWPE tape制備過程中微觀結(jié)構(gòu)(大分子結(jié)構(gòu)等)的變化研究尚不深入,影響其性能的進一步提升;

    2) 對UHMWPE film制備工藝研究不夠清晰,如UHMWPE tape寬度尚小,導致UHMWPE film內(nèi)結(jié)節(jié)點尚多,無法充分發(fā)揮UHMWPE tape的性能優(yōu)勢;

    3) 對UHMWPE film防彈性能及防彈機理研究不夠透徹,使UHMWPE film制備成防護材料時性能未達到最佳。

    總之,新型UHMWPE film在防護領(lǐng)域具有很好的應用前景,但尚存在不足之處,未來應繼續(xù)針對其存在的問題進行深入的研究,使新型UHMWPE film的綜合性能得到進一步提升。

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