基于WRF-Chem模擬驗(yàn)證的天水市主城區(qū)大氣污染源排放清單

劉 揚(yáng),王 穎,2*,劉 灝,秦 闖,王思潼,李 博,郭春曄,3

基于WRF-Chem模擬驗(yàn)證的天水市主城區(qū)大氣污染源排放清單

劉 揚(yáng)1,王 穎1,2*,劉 灝1,秦 闖1,王思潼1,李 博1,郭春曄1,3

(1.蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,甘肅 蘭州 730000；2.蘭州大學(xué),半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,甘肅 蘭州 730000；3.青海省海南藏族自治州氣象局,青海 海南 813000)

通過部門調(diào)研、現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查和遙感解譯等方法獲取天水市主城區(qū)大氣污染源活動(dòng)水平數(shù)據(jù),采用排放因子法估算了天水市主城區(qū)10類污染源的9種污染物排放量,構(gòu)建了2019年天水市主城區(qū)高分辨率排放清單,并采用橫向比較法和模式驗(yàn)證法評(píng)估了排放清單的合理性.結(jié)果表明:(1)2019年天水市主城區(qū)SO2、NO、CO、VOCs、NH3、PM10、PM2.5、BC和OC的排放量分別為2702, 8829, 82670, 10460, 7551, 14221, 8252, 1682和2814t.化石燃料固定燃燒源為SO2、CO和顆粒物的主要貢獻(xiàn)源,移動(dòng)源是NO和VOCs的主要貢獻(xiàn)源,NH3排放主要來源于農(nóng)業(yè)源.(2)天水市主城區(qū)SO2、NO、顆粒物、CO和VOCS的排放高值區(qū)主要集中在人口和工業(yè)密集的河谷地形內(nèi),NH3排放高值區(qū)分布在周邊耕地區(qū)域.(3)民用散燒源的空間分配方案對(duì)模擬結(jié)果有重要影響,在河谷地形集中供熱范圍外,根據(jù)城中村的分布對(duì)民用散燒源進(jìn)行空間分配較為合理.(4)WRF-Chem模式模擬的4, 7, 10和12月的SO2、NO2、O3、CO、PM10和PM2.5日均濃度與同期監(jiān)測(cè)的污染物濃度相關(guān)系數(shù)分別為0.767, 0.502, 0.618, 0.462, 0.647和0.654.

大氣污染物；排放清單；時(shí)空分布；WRF-Chem模式

大氣污染源排放清單指污染源在一定時(shí)間跨度和空間區(qū)域內(nèi)排放到大氣中的各種污染物的量的集合[1-2],是獲取區(qū)域污染物排放總量和時(shí)空分布特征的重要方法.國外學(xué)者從19世紀(jì)80年代以來一直致力于排放清單的研究工作,建立了完善的排放因子庫和成熟的污染排放定量表征及時(shí)空分配方法,形成了較為規(guī)范的排放源分類體系和編制技術(shù),發(fā)布了全球排放源清單(HTAP_v2)和亞洲區(qū)域大氣污染源排放清單(TRACE-P)等多個(gè)人為源排放清單.近年來,國內(nèi)學(xué)者也陸續(xù)開展排放清單的研究工作,主要包括化石燃料固定燃燒源[3-4]、工藝過程源[5]、溶劑使用源[6]、移動(dòng)源[7-8]、揚(yáng)塵源[9-10]和生物質(zhì)燃燒源[11]等人為源,涵蓋SO2、NO、VOCs、NH3、CO和顆粒物(PM10和PM2.5)等多種污染物,采用“自上而下”或“自下而上”的方式,建立了多個(gè)區(qū)域和城市尺度的大氣污染源排放清單,其中清華大學(xué)編制的中國多尺度排放清單模型(MEIC)[12]在區(qū)域大氣環(huán)境問題研究中得到了廣泛應(yīng)用.隨著大氣污染精細(xì)化管理的要求,排放清單空間分配的研究也日益細(xì)致.已有研究中大多采用經(jīng)緯度坐標(biāo)對(duì)點(diǎn)源進(jìn)行分配;利用GIS技術(shù)建立人口密度分配法,路網(wǎng)車流分配法,土地利用格局分配法和火點(diǎn)監(jiān)測(cè)分配法對(duì)各類面源進(jìn)行分配[13].這些分配方法極大地提高了清單空間分配的準(zhǔn)確性.

排放清單校驗(yàn)是評(píng)估大氣污染源排放清單可靠性和保證清單質(zhì)量的重要手段之一,也是污染源排放清單研究的主要內(nèi)容.橫向比較法是最基本且應(yīng)用最為廣泛的污染源排放清單驗(yàn)證方法,通過將不同來源的排放清單進(jìn)行比較,從數(shù)據(jù)來源、活動(dòng)水平、排放因子、污染物排放總量和貢獻(xiàn)率等方面,綜合評(píng)估排放清單的合理性.基于大氣化學(xué)傳輸模式模擬結(jié)果評(píng)估排放清單的合理性也有很多研究[14].化學(xué)傳輸模式是大氣環(huán)境問題研究的常用方法之一.受輸入條件、氣象場(chǎng)和排放清單不確定等因素的影響,模擬值與監(jiān)測(cè)值仍存在一定誤差[15].已有研究結(jié)果表明中尺度氣象模式(如WRF模式)可為化學(xué)傳輸模式提供相對(duì)可靠的氣象場(chǎng),且化學(xué)傳輸模式可成功應(yīng)用于空氣質(zhì)量模擬與預(yù)報(bào)[16-18].因此,將模式模擬結(jié)果與監(jiān)測(cè)的污染物濃度進(jìn)行對(duì)比是檢驗(yàn)清單準(zhǔn)確性的重要方法之一.但已有的研究主要集中在區(qū)域尺度的清單驗(yàn)證,對(duì)城市尺度高分辨率排放清單驗(yàn)證的研究不多,特別是對(duì)西部城市的研究更為匱乏[19].

天水市位于甘肅東南部(34°05′～35°10′N, 104°35′～106°44′E),地處六盤山地、隴中黃土高原和秦嶺山地的交接處,毗鄰關(guān)中平原.作為關(guān)中平原城市群重要節(jié)點(diǎn)城市、關(guān)中-天水經(jīng)濟(jì)區(qū)次核心城市,天水市空氣質(zhì)量受本地排放源、區(qū)域傳輸、復(fù)雜河谷地形及不利氣象條件等綜合因素影響[20].根據(jù)《2018年甘肅省生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》[21]:剔除沙塵天氣影響監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)后,天水市2018年P(guān)M10和PM2.5的年均濃度分別為79和40μg/m3,均超過國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).因此構(gòu)建天水市本地化高分辨率大氣污染源排放清單,對(duì)分析天水市大氣污染成因、制定污染控制措施、改善城市環(huán)境空氣質(zhì)量有重要作用.

本研究通過實(shí)地調(diào)研,收集了天水市主城區(qū)的活動(dòng)水平數(shù)據(jù),根據(jù)《城市大氣污染源排放清單編制技術(shù)手冊(cè)》[22](以下簡(jiǎn)稱《技術(shù)手冊(cè)》),構(gòu)建了較為全面的天水市主城區(qū)高分辨率大氣污染源排放清單,分析了天水市主城區(qū)各類污染物的時(shí)空分布特征,識(shí)別了各種污染物的主要貢獻(xiàn)源;通過與MEIC進(jìn)行橫向比較驗(yàn)證了清單的合理性,并進(jìn)一步利用區(qū)域空氣質(zhì)量模式(WRF-Chem)模擬了天水市主城區(qū)4, 7, 10和12月6種常規(guī)大氣污染物濃度,與同期監(jiān)測(cè)的污染物濃度進(jìn)行對(duì)比,評(píng)估排放清單的準(zhǔn)確性和適用性,以期制定有針對(duì)性的大氣污染防治對(duì)策,進(jìn)而為科學(xué)防治大氣污染提供支撐.

1 材料與方法

1.1 排放清單構(gòu)建方法

本研究根據(jù)《技術(shù)手冊(cè)》推薦方法,建立天水市主城區(qū)2019年高分辨率(1km′1km)的大氣污染源排放清單,該清單包括化石燃料固定燃燒源、工藝過程源、溶劑使用源、移動(dòng)源、揚(yáng)塵源、農(nóng)業(yè)源、生物質(zhì)燃燒源、儲(chǔ)存運(yùn)輸源、廢棄物處理源和其它排放源(餐飲油煙源)10類污染源,涵蓋SO2、NO、CO、VOCs、NH3、PM10、PM2.5、BC和OC共9種大氣污染物.

采用現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查、部門調(diào)研、資料調(diào)研和文獻(xiàn)調(diào)研等方式,獲取2019年天水市主城區(qū)大氣污染源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)、排放因子和其他參數(shù)信息.各類排放源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)來源如表1所示.排放因子主要參考《技術(shù)手冊(cè)》和相關(guān)文獻(xiàn)研究成果,排放因子的來源如表2所示.污染源排放清單的時(shí)空分布特征因污染源而異.本研究根據(jù)污染源的排放特征選取時(shí)空特征識(shí)別參數(shù),建立準(zhǔn)確可靠的網(wǎng)格化排放清單.

空間分配:根據(jù)企業(yè)的經(jīng)緯度信息對(duì)工業(yè)源和油氣儲(chǔ)存等點(diǎn)源進(jìn)行空間分配;面源則需選取合適的空間特征識(shí)別參數(shù)進(jìn)行分配.本研究根據(jù)各類面源的空間排放特征確定空間特征識(shí)別參數(shù),并利用ArcGIS系統(tǒng)將污染物排放量分配到1km×1km的網(wǎng)格.各類污染源的空間特征識(shí)別參數(shù)如表3所示.

表1 天水市主城區(qū)2019年活動(dòng)水平數(shù)據(jù)來源

表2 天水市主城區(qū)2019年排放因子來源

時(shí)間分配:依據(jù)不同污染源的排放特征選取時(shí)間特征識(shí)別參數(shù),計(jì)算月、日和小時(shí)分配系數(shù)進(jìn)行時(shí)間分配.工業(yè)源(工業(yè)固定燃燒源和工藝過程源等)的時(shí)間分配系數(shù)基于燃料使用量和產(chǎn)品產(chǎn)量等時(shí)間特征識(shí)別參數(shù)計(jì)算;生活源(民用散燒、生物質(zhì)爐灶和餐飲源等)則根據(jù)居民采暖時(shí)間、燃煤封火時(shí)段和居民餐飲時(shí)間進(jìn)行分配;根據(jù)車流量信息對(duì)道路移動(dòng)源和道路揚(yáng)塵源進(jìn)行時(shí)間分配;依據(jù)施工時(shí)段對(duì)施工機(jī)械、施工揚(yáng)塵和建筑涂料等排放源進(jìn)行分配;依據(jù)耕作時(shí)間對(duì)農(nóng)業(yè)機(jī)械和氮肥施用等排放源進(jìn)行分配;對(duì)時(shí)間變化特征不明顯的排放源進(jìn)行平均分配.

表3 污染源空間特征識(shí)別參數(shù)

續(xù)表3

注:“—”表示所有第一級(jí)排放源.

1.2 排放清單驗(yàn)證方法

本研究采用橫向比較法和模式驗(yàn)證法2種方法驗(yàn)證構(gòu)建清單的合理性.

1.2.1 橫向比較法 本研究選用MEIC與本地清單進(jìn)行對(duì)比,以驗(yàn)證本地清單的合理性.MEIC清單涵蓋工業(yè)源、居民源、移動(dòng)源、農(nóng)業(yè)源和電力源等5大類排放源的多種常規(guī)大氣污染物的排放量,目前在國內(nèi)具有較高代表性,且應(yīng)用廣泛[37].

1.2.2 模式驗(yàn)證法 利用WRF-Chem模式模擬天水市主城區(qū)4, 7, 10和12月的SO2、NO2、CO、O3、PM10和PM2.5等6種常規(guī)污染物的濃度,并與同期4個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)(進(jìn)步巷、文化館、龍?jiān)磳W(xué)院和天水師院)的日均濃度進(jìn)行對(duì)比,通過模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性驗(yàn)證天水市主城區(qū)大氣污染源排放清單的合理性.

WRF-Chem模式設(shè)置:本研究利用WRF-Chem模式模擬4, 7, 10和12月(分別代表春、夏、秋和冬季)6種常規(guī)污染物的濃度,以評(píng)估構(gòu)建清單的合理性.模式水平方向采用三重嵌套網(wǎng)格(圖1a),第一重區(qū)域包括我國西北大部分區(qū)域,第二重區(qū)域涵蓋了甘肅東南部地區(qū),第三重為天水市主城區(qū),第一、二重網(wǎng)格的人為源排放清單采用MEIC清單,第三重區(qū)域采用本研究構(gòu)建的網(wǎng)格化排放清單.模式參數(shù)配置如表4所示.

評(píng)估指標(biāo)的確定:為驗(yàn)證WRF-Chem模式模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性,本研究選取相關(guān)系數(shù)()、標(biāo)準(zhǔn)化分?jǐn)?shù)偏差(MFB)和標(biāo)準(zhǔn)化分?jǐn)?shù)誤差(MFE)3個(gè)統(tǒng)計(jì)指標(biāo)對(duì)模擬結(jié)果的可靠性進(jìn)行定量驗(yàn)證.3類指標(biāo)的計(jì)算公式如下:

反映模擬值和監(jiān)測(cè)值隨時(shí)間變化的相似程度,通過統(tǒng)計(jì)顯著性檢驗(yàn)判定模擬值和監(jiān)測(cè)值的相關(guān)性[35].MFB和MFE代表模擬值與監(jiān)測(cè)值的偏離程度,多適用于空氣質(zhì)量數(shù)值模型模擬結(jié)果的驗(yàn)證[36].根據(jù)Boylan等[37]的研究結(jié)果,當(dāng)MFB介于±60%,且MFE￡75%時(shí),說明模擬結(jié)果在可接受范圍內(nèi);當(dāng)MFB介于±30%,且MFE￡50%,則認(rèn)為模擬結(jié)果達(dá)到“理想水平”,模擬結(jié)果較好.

表4 WRF-Chem模式參數(shù)配置

圖1 模擬區(qū)域及環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置

2 結(jié)果與討論

2.1 天水市主城區(qū)高分辨率大氣污染源排放清單

2.1.1 大氣污染源排放清單及源貢獻(xiàn) 基于《技術(shù)手冊(cè)》構(gòu)建的2019年天水市主城區(qū)大氣污染源排放清單如表5所示.由表5可知:2019年天水市主城區(qū)SO2、NO、CO、VOCs、NH3、PM10、PM2.5、BC和OC的排放量分別為2702, 8829, 82670, 10460, 7551, 14221, 8252, 1682和2814t.

由圖2可知:化石燃料固定燃燒源為SO2的第一貢獻(xiàn)源,占比為68%,移動(dòng)源和生物質(zhì)燃燒源為SO2的重要貢獻(xiàn)源,兩者排放的SO2占27.6%;NO的排放主要來自移動(dòng)源,占天水市主城區(qū)NO排放總量的64.8%,其次為工藝過程源和化石燃料固定燃燒源,兩者排放的NO占比31.8%;CO主要來源于化石燃料固定燃燒源,占總排放總量的36.1%,其次為移動(dòng)源和生物質(zhì)燃燒源,貢獻(xiàn)率分別為27.9%和25.6%;移動(dòng)源為VOCS的主要貢獻(xiàn)源,其排放占比達(dá)52.6%,化石燃料固定燃燒源和生物質(zhì)燃燒源作為VOCs的重要排放源,兩者排放的VOCs占排放總量的32.8%;NH3的主要排放源為農(nóng)業(yè)源,貢獻(xiàn)率為94.3%; PM10的排放主要來源于化石燃料固定燃燒源和揚(yáng)塵源,貢獻(xiàn)率分別為34.6%和33.7%;PM2.5的排放主要來源于化石燃料固定燃燒源,貢獻(xiàn)率為49.0%,其次為生物質(zhì)燃燒源和揚(yáng)塵源,分別占排放總量的20.6%和16.7%;化石燃料固定燃燒源是BC和OC的主要來源,其對(duì)BC和OC貢獻(xiàn)率分別為76.0%和61.7%.

表5 2019年天水市主城區(qū)大氣污染源排放清單(t)

注:“—”表示未排放.

2.1.2 主要污染源排放特征分析 根據(jù)上述大氣污染源排放貢獻(xiàn)分析可以看出:除揚(yáng)塵源對(duì)顆粒物貢獻(xiàn)較大外,化石燃料固定燃燒源、移動(dòng)源、生物質(zhì)燃燒源和工藝過程源等4大類排放源是天水市主城區(qū)SO2、NO、VOCS和顆粒物的主要貢獻(xiàn)源.如圖3所示,化石燃料固定燃燒源中民用散燒和集中供熱為NO的主要來源,貢獻(xiàn)率分別為45.5%和43.2%;顆粒物、CO、VOCs和SO2等污染物的主要貢獻(xiàn)源為民用散燒源.工藝過程源中SO2、NO、CO、VOCS、PM10、PM2.5、BC和OC的排放主要來源于非金屬礦物制造業(yè)(水泥熟料生產(chǎn)).道路移動(dòng)源為移動(dòng)源的主要貢獻(xiàn)源;SO2、CO和NH3的主要排放源為小型客車,其次為重型貨車和輕型貨車;NO主要排放來源為重型貨車、小型客車和輕型貨車;PM2.5的第一貢獻(xiàn)源為保有量占比較少的重型貨車,貢獻(xiàn)率為25.4%,其次為輕型貨車和小型客車,貢獻(xiàn)率分別為17.3%和15.0%;PM10的排放主要來源于小型客車、重型客車和輕型貨車,貢獻(xiàn)率分別為25.3%、23.0%和17.5%;VOCs的主要貢獻(xiàn)來自摩托車的尾氣排放.農(nóng)業(yè)機(jī)械是非道路移動(dòng)源中的主要排放源.生物質(zhì)爐灶是生物質(zhì)燃燒源的所有大氣污染物的首要貢獻(xiàn)源.

圖2 10大類排放源對(duì)不同污染物的排放貢獻(xiàn)率

圖3 主要污染源的子排放源貢獻(xiàn)占比

2.1.3 大氣污染源空間分布特征 民用散燒源和道路移動(dòng)源是城市大氣污染的重要貢獻(xiàn)源[38],兩類排放源網(wǎng)格化清單構(gòu)建的準(zhǔn)確性直接影響空氣質(zhì)量模擬結(jié)果.以往研究中,由于民用散燒源和道路移動(dòng)源的活動(dòng)水平數(shù)據(jù)和空間分配方法不確定性較高,造成污染物模擬結(jié)果與監(jiān)測(cè)值存在較大差異[39].

民用散燒源通常采用人口密度作為權(quán)重因子進(jìn)行空間分配,而主城區(qū)集中供熱區(qū)域采用這種空間分配方案不符合居民燃煤散燒污染物排放特征.本研究采用實(shí)地調(diào)研和GIS定位結(jié)合的方法,將主城區(qū)河谷地形集中供熱范圍內(nèi)的民用散燒排放置零,集中供熱范圍外的區(qū)域根據(jù)城中村的分布對(duì)民用散燒源進(jìn)行空間分配,河谷地形外根據(jù)人口密度進(jìn)行空間分配.以PM2.5為例,民用散燒源的空間分布如圖4a所示,在河谷地形內(nèi)的城區(qū)中,民用散燒源主要分布在城區(qū)外圍的農(nóng)村散戶和城區(qū)中未實(shí)施集中供熱的棚戶區(qū),河谷地形外的民用散燒源主要分布在農(nóng)村聚集區(qū).按照這種分配方式得到的排放源清單模擬結(jié)果與監(jiān)測(cè)值有較好的相關(guān)性(2.2.2節(jié)),說明本文中民用散燒源空間分配較為合理.

道路移動(dòng)源的空間分配主要基于人口密度、城市化面積比例、主干路密度和交通流監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)等方法,其中基于交通流監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)道路移動(dòng)源進(jìn)行空間分配的方法較優(yōu)[40].該方法在“標(biāo)準(zhǔn)道路長度”轉(zhuǎn)換體系下,按照交通流量對(duì)各級(jí)道路進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)道路換算,根據(jù)排放清單和總標(biāo)準(zhǔn)道路長度計(jì)算單位標(biāo)準(zhǔn)道路排放強(qiáng)度,將網(wǎng)格內(nèi)所有道路的排放強(qiáng)度進(jìn)行矢量疊加,最終實(shí)現(xiàn)排放清單的空間分配.以PM2.5為例,道路移動(dòng)源的空間分布如圖4b所示.道路移動(dòng)源的排放主要分布在人口和路網(wǎng)較為密集的河谷城區(qū),以及車流量較高的高速和國道路段.

由圖5可知:天水市主城區(qū)內(nèi)SO2、PM10、PM2.5、CO和VOCs的空間分布特征較為一致,高值區(qū)主要出現(xiàn)在人口密度大、路網(wǎng)密集和工業(yè)企業(yè)集中分布的河谷城區(qū)內(nèi).VOCs的峰值主要與天水市的交通構(gòu)成、路網(wǎng)結(jié)構(gòu)有關(guān);SO2、PM10、PM2.5、CO和NO的高值區(qū)受城市工業(yè)布局的影響;NH3的高值區(qū)主要分布在河谷地形以外的耕地區(qū)域,NH3的排放峰值區(qū)是天水市畜牧養(yǎng)殖廠排放造成的.

圖4 民用散燒源和道路移動(dòng)源空間分布

圖5 天水市主城區(qū)大氣污染物空間分布

2.2 大氣污染源排放清單驗(yàn)證

2.2.1 橫向比較法 本研究提取天水市主城區(qū)內(nèi)MEIC清單的污染物排放量與本地清單進(jìn)行對(duì)比,由于MEIC清單中未包含揚(yáng)塵源,故本研究將剔除揚(yáng)塵源后的排放量與MEIC清單進(jìn)行比較;為便于與MEIC清單進(jìn)行對(duì)比,按照《技術(shù)手冊(cè)》排放源分類體系將本地清單的一級(jí)排放源與MEIC清單進(jìn)行對(duì)應(yīng)(表6).因天水市主城區(qū)沒有燃煤發(fā)電廠,故僅對(duì)2類清單的工業(yè)源、交通源、農(nóng)業(yè)源和民用源4類源進(jìn)行對(duì)比(表7).本地清單的CO、NH3、PM10和PM2.5的排放總量與MEIC清單差異相對(duì)較小,相對(duì)偏差11.9%～24.9%;NO、VOCs、BC和OC的相對(duì)偏差約32%～42%,兩類清單的SO2有顯著差異.兩類清單不一致的原因主要有以下3個(gè)方面:(1)MEIC清單的基準(zhǔn)年為2016年,本地清單的基準(zhǔn)年是2019年,基準(zhǔn)年不一致是2類清單排放量差異的主要原因.(2)工業(yè)源排放量調(diào)查方法不一致.MEIC清單工業(yè)源的SO2和NO排放量分別為5011和6801t,而本地清單中工業(yè)源SO2和NO的排放量僅為543和2339t.工業(yè)源排放差異較大是2種清單SO2和NO的排放量差異顯著的主要原因.本地清單中工業(yè)源污染物排放量主要采用企業(yè)在線監(jiān)測(cè)資料和基準(zhǔn)年各企業(yè)年產(chǎn)品產(chǎn)量進(jìn)行估算,因此,本地清單中工業(yè)源的污染物排放統(tǒng)計(jì)量更接近天水市主城區(qū)實(shí)際情況.(3)汽車保有量增加、畜牧養(yǎng)殖業(yè)的擴(kuò)大和農(nóng)業(yè)施肥量的增加.是造成本地清單移動(dòng)源的VOCs和農(nóng)業(yè)源的NH3排放量較MEIC清單偏高的主要原因.

表6 本地清單排放源分類與MEIC清單的對(duì)比

注:“—”表示所有第一級(jí)排放源.

表7 本地清單的污染物排放總量與MEIC清單的對(duì)比(t)

注:“—”表示未排放.

2.2.2 模式驗(yàn)證法 由表8可知,利用本地化高分率排放源清單模擬的SO2濃度與監(jiān)測(cè)值較為接近,相較于監(jiān)測(cè)值來說,NO2、O3和CO的模擬值偏低,而PM10和PM2.5的模擬值偏高.SO2、O3、PM10和PM2.5濃度與監(jiān)測(cè)濃度的MFB為-27.8%～30.0%,且MFE￡50%,模擬結(jié)果在理想水平范圍內(nèi),NO2和CO的MFB結(jié)果分別為-33.3%和-38.4%,且MFE￡75%,模擬結(jié)果在可接受范圍內(nèi).模式模擬的污染物日均濃度與監(jiān)測(cè)值的對(duì)比見圖6,SO2、NO2、O3、CO、PM10和PM2.5模擬值和監(jiān)測(cè)值的值分別為0.767, 0.502, 0.618, 0.462, 0.647和0.654,且均通過了0.01的顯著性檢驗(yàn),說明模擬結(jié)果與監(jiān)測(cè)結(jié)果的相關(guān)性較好,本地清單核算的污染物排放量較為合理.模擬期間部分點(diǎn)位的模擬值與監(jiān)測(cè)值差異較大,數(shù)據(jù)離散,其原因主要與數(shù)值模式在復(fù)雜地形下模擬的氣象場(chǎng)誤差,單個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的代表性與模擬區(qū)域平均值的可比性(模擬值是網(wǎng)格內(nèi)的平均值,而監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)是監(jiān)測(cè)站點(diǎn)局部污染物濃度)以及局地污染排放的不確定等有關(guān)[18].

本研究構(gòu)建的排放清單較好地代表天水市主城區(qū)人為源大氣污染物的排放現(xiàn)狀,但仍存在一定的不確定性.后續(xù)工作將對(duì)排放貢獻(xiàn)較大的污染源排放因子進(jìn)行本地化研究,從而降低清單的不確定性,以期更好地為天水市科學(xué)防治大氣污染提供支撐.

表8 模式模擬檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)

注:*CO濃度單位為mg/m3;其余5種污染物濃度單位為mg/m3.

圖6 模式模擬的污染物日均濃度與監(jiān)測(cè)值的對(duì)比

3 結(jié)論

3.1 2019年天水市主城區(qū)SO2、NO、CO、VOCs、NH3、PM10、PM2.5、BC和OC的排放量分別為2702, 8829, 82670, 10460, 7551, 14221, 8252, 1682和2814t.化石燃料固定燃燒源為SO2、CO和顆粒物的主要貢獻(xiàn)源,移動(dòng)源是NO和VOCs的主要貢獻(xiàn)源,NH3的排放主要來源于農(nóng)業(yè)源.

3.2 天水市主城區(qū)SO2、NO、顆粒物、CO和VOCS的排放高值區(qū)主要集中在人口和工業(yè)密集的河谷地形內(nèi),NH3的排放高值區(qū)分布在河谷地形外的耕地區(qū)域.

3.3 民用散燒源的空間分配方案對(duì)模擬結(jié)果有重要影響.利用本地化的高分率排放源清單模擬SO2、NO2、O3、CO、PM10和PM2.5的日均濃度與相應(yīng)監(jiān)測(cè)濃度的相關(guān)系數(shù)分別為0.767, 0.502, 0.618, 0.462, 0.647和0.654,模擬值和監(jiān)測(cè)值相關(guān)性較好.

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Air pollutants emission inventory for the main urban area of Tianshui City based on verification by WRF-Chem simulation.

LIU Yang1, WANG Ying1,2*, LIU Hao1, QIN Chuang1, WANG Si-tong1, LI Bo1, GUO Chun-ye1,3

(1.College of Atmospheric Science, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；2.Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change attached to Ministry of Education, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；3.Hainan Tibetan Autonomous Prefecture Meteorological Bureau, Qinghai Province, Hainan 813000, China)., 2022,42(1)：32～42

Anemission inventory, including ten emission categories and nine air pollutants, was developed for the main urban area of Tianshui city (EITS) using emission factor approach. Sector survey, on-site investigation and remote sensing interpretation method have been used to derive the activity data of air pollution sources used in EITS. The rationality of EITS was further validated by comparing with other emission inventories and model verification. The results suggested that: (1)The total emissions in the study area were 2702t SO2, 8829t NO, 82670t CO, 10460t VOCs, 7551t NH3, 14221t PM10, 8252t PM2.5, 1682t BC and 2814t OC in 2019. Fossil fuel burning was the major contributor to SO2、CO and PM emissions, traffic was the main source of NOand VOCs emissions, while agriculture was the dominate contributor to NH3emission; (2) High-emissions of SO2、NO、PM、CO and VOCs appears in river valley, while NH3emission maximizes outside of the river valley where cultivated lands were dominate; (3) Spatial allocation of residential fuel consumption sources had an important effect on model simulations, with more reasonable results when the location of village outside of the river valley region was used for spatial allocation; (4) Correlation coefficients between WRF-Chem modeled and observed daily averages of SO2、NO2、O3、CO、PM10and PM2.5concentrations were 0.767、0.502、0.618、0.462、0.647 and 0.654, respectively, indicating the reasonability of the EITS.

air pollutants；emission inventory；time and space distribution；WRF-Chem model

X51

A

1000-6923(2022)01-0032-11

劉 揚(yáng)(1997-),女,河北滄州人,蘭州大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)榭諝赓|(zhì)量數(shù)值模擬.

2021-05-14

甘肅省科技計(jì)劃項(xiàng)目(18JR2RA005)

* 責(zé)任作者, 副教授, yingwang@lzu.edu.cn