基于離散元的氧化鋁造粒粉堆積仿真研究

王 超，曹澤琦，李 文，劉建紅，員文杰,3

(1.武漢科技大學(xué) 省部共建耐火材料與冶金國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430081；2.湖北斯曼新材料股份有限公司，湖北 紅安 438400；3.武漢科技大學(xué) 高溫材料與爐襯技術(shù)國(guó)家地方聯(lián)合工程研究中心，湖北 武漢 430081)

0 引言

氧化鋁由于其優(yōu)異的力學(xué)性能、熱性能以及良好的化學(xué)穩(wěn)定性，被廣泛應(yīng)用于石油化工、機(jī)械電子、能源環(huán)保等行業(yè)領(lǐng)域[1]。噴霧造粒法制備的氧化鋁（Al2O3）顆粒具有規(guī)則球狀或類球狀的結(jié)構(gòu)，顆粒級(jí)配好、堆積密度大，造粒粉在模腔內(nèi)流動(dòng)性好，具有良好的壓制成形和燒結(jié)等特性，制備出的顆?？缮a(chǎn)高質(zhì)量的陶瓷產(chǎn)品[2-3]。

在評(píng)價(jià)氧化鋁造粒粉性能的諸多指標(biāo)中，堆積密度是其中一個(gè)重要指標(biāo)，對(duì)造粒粉燒結(jié)性能、氣孔率等均有影響。

離散元法（Discrete Element Method)是一種數(shù)值計(jì)算方法，主要用來計(jì)算大量顆粒在給定條件下如何運(yùn)動(dòng)。使用離散元法進(jìn)行數(shù)值計(jì)算大致可以分為以下步驟：（1）建立幾何模型并產(chǎn)生顆粒；（2）確定接觸模型；（3）考慮顆粒與顆粒、顆粒與邊界之間的相互作用；（4）分析處理[4-5]。

原建博等[6]通過EDEM 軟件建模，使用自動(dòng)填充顆粒進(jìn)行自然堆積角仿真模擬，模擬結(jié)果與試驗(yàn)誤差為0.76 %，證明EDEM 軟件模擬堆積行為具有一定的可行性。Chen[7]等通過EDEM 軟件中自帶的填充模型與手動(dòng)填充對(duì)比發(fā)現(xiàn)，使用自動(dòng)填充時(shí)與實(shí)際的誤差僅為3.08 %。Sun[8]等通過EDEM軟件分析了鉆孔過程中顆粒的速度以及受力情況，結(jié)合3D 打印技術(shù)設(shè)計(jì)出了新型鉆機(jī)以匹配新的工作環(huán)境。問小江[9]等以正交試驗(yàn)思想為基礎(chǔ)，提出一種適用于EDEM 軟件中顆粒與顆粒接觸參數(shù)標(biāo)定的標(biāo)定方法，并通過600 μm 煤粉顆粒在EDEM軟件中的參數(shù)標(biāo)定驗(yàn)證了該方法的準(zhǔn)確性。

本工作選用不同粒度的氧化鋁造粒粉，利用軟件EDEM 基于離散元法實(shí)現(xiàn)造粒粉堆積過程中仿真模擬，通過實(shí)驗(yàn)對(duì)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比分析，以期為實(shí)際生產(chǎn)提供理論指導(dǎo)。

1 原料、實(shí)驗(yàn)、計(jì)算模型及軟件

1.1 原料與實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)原料為一種市售的99 瓷氧化鋁造粒粉。

實(shí)驗(yàn)采用不同規(guī)格篩網(wǎng)對(duì)原料進(jìn)行篩分，并根據(jù)GB/T 31057.1-2014 測(cè)試粉料的松裝密度和振實(shí)密度，使用無(wú)錫市江城液壓機(jī)械有限公司Y41-10T 液壓機(jī)對(duì)造粒粉體進(jìn)行干壓成型。將壓好的試樣放入爐中1680 ℃燒結(jié)2 h。采用阿基米德排水法測(cè)量燒后試樣的壓坯密度、體積密度、線收縮率以及顯氣孔率等。

原料粒徑頻率和累積分布圖如圖1 所示。

圖1 原料粒度分布：（a）頻度分布；（b）累積分布Fig.1 Particle size distribution of raw materials:(a) Frequency distribution;(b) Cumulative distribution

1.2 顆粒的堆積模型

1.2.1 Furnas 模型

Furnas 模型描述了理想雙組元顆粒堆積行為，用粗細(xì)顆粒的尺寸之比與各自的體積分?jǐn)?shù)來計(jì)算體系的堆積效率。當(dāng)粗細(xì)顆粒粒徑比減小時(shí),體系堆積效率相應(yīng)減小。E的大小表示空間體積被顆粒占據(jù)的比例，一般堆積效率E的值越高，體系的松裝密度越大[10-11]。Furnas 模型的具體公式如下：

式中：e為自然對(duì)數(shù)的底；C1為常數(shù)；Ef為細(xì)顆粒密實(shí)度；Ec為粗顆粒密實(shí)度；C2為常數(shù)；且在Furnas模型中，當(dāng)Ec=Ef=0.5—0.6 時(shí)，C2=4；R為粗細(xì)顆粒粒徑比；F1為細(xì)顆粒體積分?jǐn)?shù)φf的函數(shù)，見公式（2）；F2為粗細(xì)顆粒尺寸比R的函數(shù)，見公式（4）。

李寧[12]研究發(fā)現(xiàn)，體系的堆積率預(yù)估值達(dá)到理論最高的顆粒配比時(shí)，細(xì)顆粒體積分?jǐn)?shù)φf=0.3左右。因此，本實(shí)驗(yàn)中使用Furnas 模型進(jìn)行模擬時(shí)，φf取0.3。

1.2.2 Rosin-Rammler-Bennet（RRB）模型

Rosin-Rammler-Bennet 模型是將不同粒徑的粉體等效視作球形顆粒，主要反映了粉料的質(zhì)量和顆粒粒徑之間的數(shù)學(xué)關(guān)系。RRB 模型的基本公式如下[13-16]：

通過取兩次對(duì)數(shù)變成lnln-ln 形式為：

其中：R為篩上量；De為篩上量R=36.8 %時(shí)，粉料的粒徑，也叫特征粒徑或者臨界粒徑；D為篩孔直徑；n為均勻性系數(shù)，數(shù)值越小表示粒度分布越廣。

1.2.3 Horsfield 模型

Horsfield 填充模型是研究不同粒徑的球形顆粒通過配比獲得理論最緊密堆積的填充理論。其堆積情況為均一球按照六方最密堆積狀態(tài)進(jìn)行填充時(shí)，會(huì)形成規(guī)則的空隙：六個(gè)球之間形成六面體空隙，成四角孔；四個(gè)球之間形成四面體空隙，成三角孔。如果將基本的均一球設(shè)為一次球（半徑為R1），則按半徑大小依次設(shè)填入六面體空隙的最大球?yàn)槎吻颍ò霃綖镽2）、填入四面體空隙的最大球?yàn)槿吻颍ò霃綖镽3），此后，再在小空隙里填入四次球（半徑為R4）和五次球（半徑為R5），即可構(gòu)成理論最緊密填充。最緊密堆積如圖2 所示[17]。

圖2 Horsfield 的最緊密填充球示意圖Fig.2 Schematic diagram of Horsfield's tightest filled sphere

1.2.4 模型及參數(shù)設(shè)置

選用離散元軟件EDEM 2018，本文模擬部分僅針對(duì)氧化鋁造粒粉。因此，材料只需考慮作為基體的氧化鋁以及作為容器材料的鐵。兩種材料的基本參數(shù)如表1 所示。

表1 材料基本參數(shù)Tab.1 Parameters of materials

在EDEM 軟件的前處理模塊中設(shè)置相應(yīng)的材料屬性以及接觸模型，在軟件“Globals”標(biāo)簽下的“Physics”模塊中對(duì)Particle to Particle、Particle to Geometry 均采用Hertz-Mindlin 無(wú)滑動(dòng)接觸模型。將重力方向設(shè)定為z 軸負(fù)方向，重力加速度取9.8 m/s2。氧化鋁顆粒之間、氧化鋁與鐵之間的系數(shù)采用默認(rèn)值：回彈系數(shù)0.2、靜摩擦系數(shù)0.5、滾動(dòng)摩擦系數(shù)0.01。

在僅考慮單相顆粒的堆積，不考慮容器形狀等對(duì)顆粒的影響條件下，對(duì)容器的選取應(yīng)遵循簡(jiǎn)單實(shí)用、提高效率的原則。因此，建立邊長(zhǎng)為2 mm的正方體作為容納氧化鋁粉料的容器，將正方體的上表面去除，作為加粉料的入口；將正方體設(shè)置為顆粒工廠，顆粒工廠內(nèi)可以生成沿著重力自由下降的氧化鋁球形顆粒，設(shè)置顆?？傎|(zhì)量為0.02 g，顆粒加入速度為0.2 g/s。因此，模型運(yùn)行總時(shí)間為0.1 s，時(shí)間步限制在200 %內(nèi)，數(shù)據(jù)取樣間隔設(shè)定為0.01 s 取樣一次[18]。

2 仿真模擬結(jié)果

2.1 Furnas 模型的模擬結(jié)果

Furnas 模型的堆積效能由堆積效率E 來表示。本工作設(shè)定粗細(xì)顆粒及占比如表2 所示，此處C2=4，Ec=Ef=0.5。

表2 基于Furnas 模型模擬的粒度分布Tab.2 Particle size distribution simulated based on Furnas model

在原料的粒度分布中，粒徑大于178 μm 的顆粒占比較小。因此，將粗顆粒分為 178 μm 和164 μm 兩個(gè)組分。此時(shí)，粗顆?！弥蓄w?！眉?xì)顆粒=6∶1∶3，滿足細(xì)顆粒占比30 %的要求。根據(jù)Furnas 模型公式，預(yù)測(cè)堆積效率E=0.54，此時(shí)空隙率為46 %。

對(duì)幾何體進(jìn)行后處理分析，得到以下數(shù)據(jù)：顆粒數(shù)為2736，空隙率為46.7 %，計(jì)算得到的堆積密度為2.15 g/cm3。取幾何體中心位置垂直方向截面圖，結(jié)果如圖3 所示。

圖3 Furnas 模型堆積的截面圖Fig.3 Section view of particle packing based on Furnas model

2.2 RRB 模型的模擬結(jié)果

RRB 模型無(wú)法通過計(jì)算得出理論的空隙率與密度，但可以通過最小二乘法進(jìn)行線性回歸得到堆積效果最好的粒度分布曲線。令，x=lnc，使其變?yōu)榫€性方程y=n·x-n·De。

根據(jù)原料的粒度分布，得到RRB 模型相關(guān)數(shù)據(jù)如表3 所示。

表3 線性方程的參數(shù)Tab.3 Parameters of the linear equation

通過表3 中數(shù)據(jù)做出散點(diǎn)圖及最優(yōu)粒度分布線如圖4 所示。通過擬合后的結(jié)果得到，當(dāng)n=0.537時(shí)，理論最優(yōu)De=156 μm，即當(dāng)顆粒的粒徑分布接近方程lnln=0.537lnD-0.537lnDe時(shí)，原料可以按照RRB 模型實(shí)現(xiàn)最佳堆積。在最接近原料粒度分布的情況下，設(shè)定粒徑大于178 μm（80 目）為粗顆粒；粒徑小于124 μm（120 目）為細(xì)顆粒。取平均值得151 μm（100 目），接近De 值156 μm。因此，設(shè)定對(duì)應(yīng)RRB 模型的粒度分布如表4 所示。

圖4 RRB 模型擬合結(jié)果Fig.4 Fitting results according to RRB model

表4 基于RRB 模型模擬的粒度分布Tab.4 Particle size distribution simulated based on RRB model

處理過程同F(xiàn)urnas 模型，對(duì)幾何體進(jìn)行后處理得到以下數(shù)據(jù)：顆粒數(shù)為 3149，空隙率為47.4 %，計(jì)算得到的堆積密度為2.12 g/cm3。取幾何體中心位置垂直方向截面圖，結(jié)果如圖5 所示。對(duì)比發(fā)現(xiàn)RRB 模型模擬的結(jié)果相較于Furnas 模型空隙更多，且球的分布更不規(guī)則。這可能是RRB模型本身適應(yīng)于連續(xù)分布的粒徑所導(dǎo)致的。同時(shí)，RRB 模型模擬的粒度分布比較分散，也是導(dǎo)致結(jié)果出現(xiàn)較大偏差的原因。

圖5 RRB 模型堆積的截面圖Fig.5 Section view of particle packing based on RRB model

2.3 Horsfield 模型的模擬結(jié)果

參考Horsfield 填充的堆積方式，對(duì)堆積模型進(jìn)行數(shù)據(jù)計(jì)算處理，其填充結(jié)構(gòu)如圖2 所示。其中，不同球的半徑關(guān)系、相對(duì)個(gè)數(shù)與對(duì)應(yīng)空隙率如表5 所示。

表5 Horsfield 填充計(jì)算結(jié)果[19]Table 5 Calculation results of Horsfield filling model [19]

根據(jù)原料粒度分布分別設(shè)定178 μm、74 μm和45 μm 為一次球R1、二次球R2(0.414R1)與三次球R3(0.225R1)，對(duì)應(yīng)Horsfield 填充模擬的粒度分布如表6 所示。

表6 基于Horsfield 模型模擬的粒度分布Table 6 Particle size distribution simulated based on Horsfield model

對(duì)幾何體進(jìn)行后處理得到如下數(shù)據(jù)：顆粒數(shù)4739，空隙率42.6 %，計(jì)算得到的堆積密度為2.27 g/cm3。取幾何體中心位置垂直方向截面圖，結(jié)果如圖6 所示。

圖6 Horsfield 模型堆積的截面圖Fig.6 Section view of particle packing based on Horsfield model

本組模擬得到的空隙率相較于前兩組更小，且堆積密度有所提升。從截面圖來看，Hosfied 模型模擬的空隙率有明顯的降低，分布也更加均勻。但同時(shí)也有部分空隙內(nèi)存在無(wú)小尺寸顆粒填充的情況，可能是由于Horsfield 模型本身的堆積條件過于理想，在大顆粒完成堆積后，小顆粒無(wú)法進(jìn)入空隙所導(dǎo)致的。對(duì)比三種模型模擬結(jié)果，Horsfield 理論對(duì)應(yīng)的第三組級(jí)配有較高的密度。

3 粒度級(jí)配對(duì)造粒粉燒結(jié)性能的影響

通過上述的模擬結(jié)果得知，根據(jù)堆積模型來調(diào)整顆粒級(jí)配，能夠在一定程度上提高粉料的堆積密度。為了驗(yàn)證并對(duì)比其效果，采用表7 所示的優(yōu)化級(jí)配進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。得到的結(jié)果如表8 所示。

表7 不同模型粒度配比 (wt.%)Table 7 Particle size ratio of different models (wt.%)

表8 級(jí)配后氧化鋁造粒粉性能測(cè)試結(jié)果Tab.8 Test results of graded alumina granulation powders

與原料相比，根據(jù)Furnas 理論優(yōu)化級(jí)配的造粒粉在松裝密度和振實(shí)密度上均有提高，增大比例分別為4.1 %與2.5 %。由RRB 優(yōu)化的級(jí)配提升效率比Furnas 理論稍低，松裝密度和振實(shí)密度分別提高了2.5 %和1.6 %。雖然壓坯密度略有提升，但燒后試樣體積密度則有所降低?；贖orsfield堆積模型級(jí)配的造粒粉，松裝密度和振實(shí)密度分別提高了3.2 %和1.6 %。但其壓坯密度和燒后的體積密度最大，這一結(jié)果也與上述EDEM 模擬的預(yù)測(cè)一致。

通過這三種模型來優(yōu)化粉料的級(jí)配，均能在一定范圍內(nèi)提高堆積密度及壓坯密度。其中，堆積密度提升效果最好的是Furnas 模型，其次為Horsfield 模型和RRB 模型。但對(duì)于燒后試樣而言，體積密度、線收縮率等燒結(jié)性能提升效果最好的是Horsfield 模型。這是由于EDEM 模擬按照Horsfield 理論堆積時(shí)，其空隙率最小所驗(yàn)證。由于RRB 模型是針對(duì)連續(xù)分布的顆粒，而此處使用的造粒粉粒度分布是由篩分所得到。模擬得到的粉體粒度分布比較分散，粉體堆積后空隙較多，導(dǎo)致按照RRB 模型燒結(jié)后的試樣閉口氣孔率較高。因此，RRB 模型優(yōu)化對(duì)于燒后試樣的體積密度提升效果并不理想。

4 結(jié) 論

（1）理論指導(dǎo)的粒度級(jí)配模型對(duì)氧化鋁造粒粉燒結(jié)性能的提升有一定指導(dǎo)意義。通過理論分析和軟件模擬，粒度級(jí)配后得到的試樣具有更高的堆積密度以及較高的致密度。

（2）按照三種模型級(jí)配后的粉體其堆積密度、壓坯密度均有所提升。其中，F(xiàn)urnas 模型對(duì)堆積密度提升效果最好，松裝密度與振實(shí)密度分別提高4.1 %和2.5 %；Horsfield 模型模擬堆積時(shí)空隙率最小，燒后試樣的體積密度最大為3.84 g/cm3。

（3）實(shí)際測(cè)試時(shí)原料的球形度、加入樣品時(shí)的初速度和顆粒間摩擦力等均會(huì)影響到測(cè)試的結(jié)果。仿真模擬是假定在理想條件下進(jìn)行的，因此，導(dǎo)致模擬與實(shí)測(cè)結(jié)果有一定差別。三種模型仿真模擬的結(jié)果與最終實(shí)際測(cè)試結(jié)果優(yōu)化程度基本吻合，軟件模擬時(shí)所對(duì)應(yīng)空隙率最小的Horsfield 模型燒結(jié)后的體積密度最大，致密化程度最高，即通過離散元法預(yù)測(cè)粉體堆積對(duì)于燒結(jié)性能的影響具有一定可行性的?；陔x散元法模擬堆積和優(yōu)化的級(jí)配可為氧化鋁造粒粉的生產(chǎn)提供參考。