8.0 MeV中子與天然鎵作用的彈性散射微分截面實驗研究

王學(xué)浩 黃翰雄 蘭小飛 阮錫超 張奇瑋 任 杰 孫 琪 欒廣源劉 超 丁琰琰 王金成 麻 旭 胡志杰 郭明偉 江歷陽

1（西華師范大學(xué)物理與天文學(xué)院 南充637002）2（中國原子能科學(xué)院研究院核物理研究所 北京102413）

次級中子雙微分截面，在輻射防護、核工程設(shè)計、評價數(shù)據(jù)庫檢驗、理論計算的發(fā)展具有重要意義［1-4］。鎵是一種物理和化學(xué)性質(zhì)都非常特殊的物質(zhì)：熔點很低（29.8℃），沸點很高（2 204℃）。純液態(tài)鎵有顯著的過冷趨勢，在空氣中很穩(wěn)定。液態(tài)鎵易過冷，即受熱至熔點時變?yōu)橐后w，再冷卻至0℃而不固化。與汞相比，鎵銦錫合金去掉了易蒸發(fā)和毒性這兩大弊端，故在越來越多的場合作為汞的替代品。在反應(yīng)堆領(lǐng)域，基于良好的導(dǎo)熱性和化學(xué)穩(wěn)定性，鎵有可能被用于下一代反應(yīng)堆的熱傳導(dǎo)介質(zhì)。另外，在核燃料及反應(yīng)堆燃料里有時也會摻雜一定量的鎵，以改善燃料元件的物理和化學(xué)性能。中子入射條件下鎵的各種反應(yīng)截面數(shù)據(jù)對核裝置及反應(yīng)堆設(shè)計都頗為重要，對核反應(yīng)理論研究也有一定的參考意義。

然而，當前國內(nèi)外有關(guān)中子與鎵的彈性散射微分截面測量工作只有兩組實驗數(shù)據(jù)［5-6］，測量的入射中子能量分別為3.2 MeV、3.23 MeV、4.03 MeV。同時，CENDL-3.2、ENDF/B-8.0和JENDL 4.0等評價庫數(shù)據(jù)中關(guān)于鎵的中子微分截面在90°附近存在明顯分歧。基于鎵元素的廣泛應(yīng)用現(xiàn)狀及將來可能的應(yīng)用前景，以及目前中子截面數(shù)據(jù)匱乏的窘境，在中國原子能科學(xué)研究院開展了中子與天然鎵樣品（成分主要是69Ga和71Ga，豐度分別為60.1%和39.9%）的彈性散射微分截面實驗研究。

1 實驗測量

實驗測量是在中國原子能科學(xué)研究院HI-13串列加速器的多探測器快中子飛行時間譜儀上完成的，實驗裝置如圖1所示。多探測器快中子飛行時間譜儀由3個主探測器和1個監(jiān)視器組成，主探測器安裝在可移動軌道上的屏蔽體內(nèi)，可通過屏蔽體在軌道上的移動改變探測角度。監(jiān)視器安裝在固定屏蔽體內(nèi)，以固定角度和距離對準中子源，用于監(jiān)測中子源的強度。d+D反應(yīng)產(chǎn)生的中子作為實驗中子源，加速器提供的入射氘能量6.0 MeV、平均流強約0.4μA、脈沖束寬度（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）約2.5 ns、脈沖頻率3 MHz，氘靶采用氣體靶，長度為40 mm，內(nèi)徑為10 mm，金襯底厚度為0.3 mm，氣體靶與加速器管道真空隔離的入射窗為厚度18μm的Mo膜，氣體靶內(nèi)氘氣的氣壓為405 300 Pa。實驗時樣品中心到靶中心距離為20 cm，鎵樣品幾何尺寸為?3.0 cm×2.7 cm，樣品質(zhì)量為158.8 g。標準樣品聚乙烯的幾何尺寸為?3.0 cm×4.0 cm，質(zhì)量為26.8 g。3個主探測器型號均為BC501A型液閃探測器，靈敏區(qū)直徑為17.78 cm，厚度為10.16 cm，飛行距離（樣品中心到探測器中心的距離）分別為600.58 cm、684.46 cm和507.53 cm。測量了21個角度的微分截面：20°、25°、30°、35°、40°、45°、50°、55°、60°、65°、70°、75°、90°、100°、105°、110°、115°、120°、125°、130°、140°。監(jiān)視器為菧晶體，直徑為5.08 cm，厚度為5.08 cm，飛行距離為756.05 cm，與束流夾角約45°。

圖1 多探測器快中子飛行時間譜儀Fig.1 Diagram of the multi-detector fast neutron TOF spectrometer

實驗測量的電子學(xué)與數(shù)據(jù)獲取（Data Acquisition，DAQ）如圖2所示，使用基于CAMAC總線的多參數(shù)獲取系統(tǒng)，獲取軟件用的是KMAX-7.4.2。探測器陽極信號經(jīng)扇入扇出模塊一分為三，第一路進入MESTEC MPD4得到脈沖甄別信號（Pulse Shape Discrimination，PSD）；第二路送電荷數(shù)字轉(zhuǎn)換（QDC，具體型號為PHILIPS 7166）插件進行電荷積分得到液閃探測器的脈沖高度譜（Pulse Height，PH譜）；第三路信號送入恒比定時器（Constant Fraction Discriminator，CFD）進行定時。恒比定時器輸出三路信號：第一路信號作為模數(shù)轉(zhuǎn)換（Analog-to-digital Converter，ADC）插 件（PHILIPS 7164）的門信號，只有在開門期間的信號才被DAQ采集記錄；第二路信號經(jīng)延遲一定的時間后送入時幅變換器（Time-to-Amplitude Converter，TAC）作為中子飛行時間的起始信號；第三路信號送入定標器（Scaler）用于計算DAQ的死時間。束流管道上安裝有束流脈沖信號拾取筒，可以將脈沖束流的感應(yīng)信號（Pick up）經(jīng)CFD定時后作為中子飛行時間的停止信號。

圖2 實驗測量電子學(xué)與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)框圖Fig.2 Block diagram of the electronics and data acquisition system

為得到純凈的效應(yīng)譜，對于每一個角度，實驗進行了一次效應(yīng)譜測量以及三次本底譜測量，分別是“有氣（氣體靶）-有樣（樣品）”、“有氣-無樣”、“無氣-有樣”和“無氣-無樣”四輪的飛行時間譜，以便能夠準確地扣除實驗本底。實驗數(shù)據(jù)的記錄采用事件記錄（list mode）模式，可以在離線數(shù)據(jù)分析中挑選合適的開門（cut）條件，挑選出感興趣的事件并剔除大部分本底。

2 數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)處理的主要步驟如下：

1）原始數(shù)據(jù)的反演。反演是通過對原始事例添加合適的條件，挑選出滿足這些條件的事例并得到這些事例物理信息的過程。實驗過程中通過對探測器進行γ刻度確定了ADC的道數(shù)和電子能量的關(guān)系，從而可以設(shè)定數(shù)據(jù)反演時的軟件閾值，不同閾值下探測器的探測效率不一樣。數(shù)據(jù)反演時設(shè)置三個主探測器的閾值均為0.25 MeV等效電子能量，監(jiān)視器的探測閾為0.95 MeV等效電子能量。監(jiān)視器用于對源中子注量率的相對歸一，其軟件閾比較高是為了減少低能散射中子本底的干擾。

2）純效應(yīng)譜的獲得。每個角度進行效應(yīng)譜和本底譜的測量；分別以“有氣”（GasIn）、“無氣”（GasOut）表示氣體靶是否充入氘氣，以“有樣”（SamIn）、“無樣”（SamOut）表示是否掛上樣品，獲取4種條件 的TOF譜：TOFGasIn-SamIn、TOFGasIn-SamOut、TOFGasOut-SamIn、TOFGasOut-SamOut。表1表示效應(yīng)、本底來源；通過式（1）得到純效應(yīng)譜（源中子與鎵作用產(chǎn)生的次級中子飛行時間譜）以TOFeffect表示［7-9］：

表1 效應(yīng)、本底來源Table 1 Effects,background sources

式中：F1、F2和F3分別是歸一因子，有氣時的譜用中子監(jiān)視器（Monitor，MONI）的單能中子峰面積來歸一，無氣時用束流積分（Beam-Current Integral，BCI）來歸一，有氣無氣的相對歸一也用束流積分，即F1＝MONIGasIn-SamIn/MONIGasIn-SamOut；F2＝BCIGasIn-SamIn/BCIGasOut-SamIn；F3＝BCIGasIn-SamIn/BCIGasOut-SamOut。每個譜都是經(jīng)過死時間修正后的譜。

3）實驗結(jié)果的獲得。通過蒙特卡羅方法，從d+D反應(yīng)產(chǎn)生源中子開始，模擬了源中子的產(chǎn)生、源中子與樣品的作用（包含單次散射以及多次散射的情況）以及中子被探測器探測到的全過程。然后用測量譜彈性散射峰面積除以模擬譜的彈性峰面積，得到一個差異因子。用這個差異因子乘以上一次蒙特卡羅輸入的評價庫截面值，得到的新截面數(shù)據(jù)又作為第二輪蒙特卡羅模擬的輸入截面。然后再次模擬，再次比較，多次迭代后，模擬譜與測量譜的彈性峰在不確定度范圍內(nèi)一致時，最后一次輸入的截面值作為此次實驗的測量結(jié)果［7，9］。整個模擬迭代過程如圖3所示，更詳細內(nèi)容可參閱文獻［7，10-11］。模擬時充分考慮了實驗測量中的各種實際條件：例如中子源不是點源，而是對樣品有一定的張角；加速器束流打在靶的不同位置導(dǎo)致中子注量率有差異；中子與鎵樣品可能發(fā)生多次散射；探測器的尺寸大小及飛行距離；探測器探測效率曲線等。本次實驗使用的蒙特卡羅模擬程序STREUER［12］由德國PTB開發(fā)，專門用于模擬中子轟擊元素產(chǎn)生的次級中子TOF譜。模擬程序的首次輸入截面取自ENDF/BVI。最終通過勒讓德多項式擬合［7，13］得到角分布曲線。

圖3 模擬迭代過程程序框圖Fig.3 Block diagram of iteration procedure for the Monte-Carlo simulation

4）系統(tǒng)偏差修正。由于實驗環(huán)境差異等因素，上一步得到的結(jié)果難免會有一個系統(tǒng)偏差，為了糾正這個系統(tǒng)偏差，在測量鎵樣品的同時，也測量了聚乙烯樣品，將中子與聚乙烯中氫原子的n-p散射截面作為標準截面對上一步的測量結(jié)果進行了歸一。處理過程跟上一個步驟一樣：使用同一個蒙特卡羅模型、在相同的條件下模擬聚乙烯樣品的TOF譜，然后把模擬譜與測量譜進行比較，得到一個系統(tǒng)偏差的修正因子，用這個修正因子對鎵樣品的角分布進行絕對歸一。

這種蒙特卡羅模擬加迭代處理的數(shù)據(jù)分析方法可以很好地把實驗細節(jié)考慮周全，對數(shù)據(jù)進行了比較細致的修正，提高了結(jié)果的精度。

3 結(jié)果

實驗使用的中子源由D（d，n）3He核反應(yīng)產(chǎn)生，由于該反應(yīng)產(chǎn)生破裂中子反應(yīng)的閾值為4.45 MeV，入射氘束能量為6 MeV時破裂中子最大能量約為1 MeV，氘的破裂中子在樣品上發(fā)生散射，產(chǎn)生次級中子的最大能量也應(yīng)為1 MeV，對主中子（8.0 MeV）彈性散射產(chǎn)生的次級中子干擾可以忽略。

圖4為25°聚乙烯模擬譜與測量譜的比較。模擬譜的n-p彈性散射峰面積經(jīng)過歸一后，整個模擬譜與測量譜符合很好。圖5分別展示了20°、75°和100°的鎵樣品模擬譜與測量譜比較。比較圖5（a～c），隨著探測角度的增大，彈性峰與非彈性峰逐漸分開，即大角度可以完全區(qū)分出彈性峰以及非彈性峰；從圖5（a）可以看出，在小探測角度彈性散射峰與非彈性散射峰雖然有重疊部分，但能分辨出彈性散射峰，且彈性峰計數(shù)比非彈性散射峰計數(shù)高好幾個量級，因此非彈性散射峰計數(shù)的影響基本可以忽略。同時我們也可以看到，圖5（a）的300～350道、圖5（b）的350～400道以及圖5（c）的400～500道之間，模擬譜與實驗測量譜存在較大分歧，由于這部分譜的貢獻主要來自非彈性散射，因此模擬譜與測量譜的分歧也說明鎵的非彈性散射截面評價庫存在問題，需要后續(xù)進行更細致的分析和實驗測量。本文工作集中于彈性散射微分截面的結(jié)果，先忽略非彈性散射及雙微分截面的問題。圖6所示結(jié)果是將本工作測得的彈性散射微分截面與不同評價數(shù)據(jù)進行比較。從圖6可以看出，ENDF/B-8.0、JENDL-4.0和CENDL3.2數(shù)據(jù)庫的結(jié)果在70°～90°之間分歧明顯，而本工作的結(jié)果與CENDL-3.2符合得較好。因此，可以說明在8 MeV能區(qū)，鎵樣品的微分截面數(shù)據(jù)可信度更高。

圖4 25°聚乙烯模擬譜與測量譜比較Fig.4 Comparison of simulated and measured spectra at 25°for polyethylene

圖5 20°(a)、75°(b)和100°(c)鎵樣品模擬譜與測量譜比較Fig.5 Comparison of simulated and measured spectra at 20°(a),75°(b)and 100°(c)for gallium

圖6 測得的彈性散射微分截面與不同評價數(shù)據(jù)的比較Fig.6 Comparison of measured elastic scattering differential cross sections with different evaluation data

本實驗結(jié)果的不確定度主要有以下幾方面：統(tǒng)計不確定度（小于1.5%）、n-p散射截面不確定度（約1%）、探測效率不確定度（約3%）、角度不確定度（小于0.5°）?？偟牟淮_定度計算式如下：

式中：δt為總不確定度；δ1，…，δn為各項不確定度；該實驗的總不確定度為3%～3.5%。

4 結(jié)語

在中國原子能科學(xué)研究院HI-13串列加速器上的快中子飛行時間譜儀上開展的8.0 MeV中子與天然鎵作用的次級中子彈性散射微分截面測量實驗，測量了20°～140°之間21個角度的次級中子出射譜，獲得了較為完整的彈性散射微分截面數(shù)據(jù)，豐富了EXFOR實驗數(shù)據(jù)庫的數(shù)據(jù)。實驗測量結(jié)果與評價數(shù)據(jù)進行了對比與分析，對比結(jié)果表明：當前幾大數(shù)據(jù)庫中，CENDL3.2數(shù)據(jù)庫的結(jié)果更貼近實驗測量結(jié)果，可信度更高。本次實驗結(jié)果澄清了評價庫數(shù)據(jù)的分歧，為數(shù)據(jù)評價、理論模型改進提供了實驗數(shù)據(jù)支撐。