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    催化動(dòng)力學(xué)光度法測(cè)定鮮蝦中的微量鉻(Ⅵ)

    2021-12-21 12:44:16張小燕郭楠楠宋淑亞張靜林屈展平劉德陽(yáng)
    食品研究與開(kāi)發(fā) 2021年23期
    關(guān)鍵詞:中鉻光度法過(guò)氧化氫

    張小燕,郭楠楠,宋淑亞,張靜林,屈展平,劉德陽(yáng)

    (1.洛陽(yáng)職業(yè)技術(shù)學(xué)院 食品與藥品學(xué)院,河南 洛陽(yáng) 471000;2.鄭州科技學(xué)院 食品科學(xué)與工程學(xué)院,河南 鄭州 450000)

    蝦是一種生活在水中的節(jié)肢動(dòng)物,屬甲殼類(lèi),含有豐富的蛋白質(zhì)和鈣等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)[1]。鉻是一種毒性很大的重金屬元素,具有生物毒性和環(huán)境遷移性,在蝦中容易富集。我國(guó)對(duì)水產(chǎn)品中鉻含量有明確的限量要求,GB 2762—2017《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》規(guī)定水產(chǎn)動(dòng)物及其制品鉻含量不得超過(guò)2.0 mg/kg[2]。故對(duì)鮮蝦中有毒有害元素含量的檢測(cè)是非常必要的。

    目前國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的食品中鉻含量的測(cè)定方法主要有石墨爐原子吸收光譜法、電感耦合等離子體質(zhì)譜法(inductively coupled plasma mass spectrometry,ICPMS)、電感耦合等離子體發(fā)射光譜法(inductively coupled plasma optical emission spectrometry,ICP-OES)[3-4]。與上述測(cè)定方法相比,催化動(dòng)力學(xué)光度法具有儀器簡(jiǎn)單、測(cè)定費(fèi)用較低、靈敏度高等優(yōu)點(diǎn)[5],因此,本試驗(yàn)探討催化動(dòng)力學(xué)光度法對(duì)鮮蝦中鉻含量的測(cè)定條件及動(dòng)力學(xué)條件,建立一種測(cè)定鮮蝦中鉻含量的新方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    鮮蝦:市售。

    100 μg/mL鉻標(biāo)準(zhǔn)溶液:北京北方偉業(yè)計(jì)量技術(shù)研究院;30%過(guò)氧化氫:蘇州晶瑞化學(xué)股份有限公司;茜素紅:天津市福晨化學(xué)試劑廠;甲基紅:天津市大茂化學(xué)試劑廠;溴甲酚綠:鄭州派尼化學(xué)試劑廠;茜素綠:北京百靈威科技有限公司;亮綠:國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;無(wú)水乙酸鈉:鄭州世紀(jì)凱美化工產(chǎn)品有限公司;濃硝酸:淮南市友友化工有限公司;冰醋酸:天津市致遠(yuǎn)化學(xué)試劑有限公司。以上均為分析純。

    1.2 主要儀器

    iCAP RQ電感耦合等離子體質(zhì)譜儀:賽默飛世爾科技有限公司;756PC紫外可見(jiàn)分光光度計(jì):上海悅豐儀器儀表有限公司;M6微波消解儀:上海屹堯儀器科技發(fā)展有限公司;DZKW-D-4恒溫水浴箱:北京市永光明醫(yī)療儀器廠。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 樣品的預(yù)處理

    參考朱有濤等[6]方法,采用微波消解的前處理方法來(lái)處理樣品。稱(chēng)取樣品0.5 g,清洗干凈,向其中添加5.00 mL硝酸、2.00 mL過(guò)氧化氫,放入微波消解儀中,根據(jù)微波消解儀的操作步驟消解試樣(設(shè)置條件為第一步:設(shè)置溫度120℃,升溫時(shí)間5 min,恒溫時(shí)間5 min;第二步:設(shè)置溫度160℃,升溫時(shí)間5 min,恒溫時(shí)間10 min;第三步:設(shè)置溫度180℃,升溫時(shí)間5 min,恒溫時(shí)間10 min)。待消解完成冷卻后,取出消解罐,用少量蒸餾水洗滌消解罐2次~3次,將洗滌液移入50mL的容量瓶中,用蒸餾水定容備用。

    1.3.2 樣品分析方法

    取兩支干燥潔凈的25 mL具塞比色管。向標(biāo)有催化體系的比色管中加入1.2 mL的鉻標(biāo)準(zhǔn)溶液,非催化體系不加鉻標(biāo)準(zhǔn)溶液,然后再依次加入5.00 mL醋酸-醋酸鈉溶液、0.40 mL溴甲酚綠溶液、0.10 mL過(guò)氧化氫,輕輕晃動(dòng)使其混合均勻,再加入蒸餾水,稀釋至刻度線(xiàn)。60℃恒溫水浴鍋中加熱5 min,取出后立即用流水沖刷外壁降溫到室溫(25℃),備用。以蒸餾水為空白,調(diào)整波長(zhǎng)為610 nm,分別測(cè)定催化和非催化這兩種體系的吸光度A和A0,計(jì)算差值ΔA。

    式中:ΔA為吸光度差值;A0為非催化體系吸光度;A為催化體系吸光度。

    1.3.3 樣品中鉻含量的測(cè)定

    在25 mL比色管中依次加入5.00 mL醋酸-醋酸鈉溶液、0.40 mL溴甲酚綠溶液、0.10 mL過(guò)氧化氫,加水稀釋至刻度,測(cè)定其吸光度記為空白。吸取5.00 mL樣品消化液于25 mL的比色管中,再向比色管中依次加入5.00 mL醋酸-醋酸鈉溶液、0.40 mL溴甲酚綠溶液、0.10 mL過(guò)氧化氫,用蒸餾水稀釋至刻度,輕搖混合均勻,隨后置于60℃的恒溫水浴箱中加熱5 min,水浴加熱完成后,將比色管冷卻至室溫(25℃),測(cè)定其吸光度,樣品中鉻含量按下列公式計(jì)算。

    式中:X樣為吸取的試樣中鉻含量,mg/kg;C為試樣中鉻的濃度,μg/mL;V1為所取樣品的體積,mL;V2為消解后樣品的定容體積,mL;m樣為稱(chēng)取樣品的質(zhì)量,g。

    1.3.4 精密度分析

    按1.3.3方法,在最優(yōu)條件下,進(jìn)行鉻含量的測(cè)定,做5次平行,驗(yàn)證該方法的穩(wěn)定性及檢測(cè)結(jié)果的精密度。

    1.3.5 催化動(dòng)力學(xué)光度法與ICP-MS測(cè)定結(jié)果比較

    取鮮蝦樣品,在相同的消化條件下,分別使用催化動(dòng)力學(xué)光度法和GB 5009.268—2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中多元素的測(cè)定》中的ICP-MS測(cè)定樣品中的微量鉻,各進(jìn)行5次平行測(cè)定,使用t檢驗(yàn)比較兩種方法是否存在顯著性差異。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    用SPSS單因素方差分析對(duì)試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行顯著性檢驗(yàn)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 最佳色素的選擇

    色素對(duì)吸光度的影響結(jié)果見(jiàn)表1。

    表1 色素對(duì)吸光度的影響Table 1 Effect of pigments on absorbance

    在催化動(dòng)力學(xué)光度法中,選擇合適的色素更有利于對(duì)于測(cè)定結(jié)果的判定。由表1可知,在非催化體系中,茜素綠吸光度最大,甲基紅吸光度最小;催化體系中茜素紅的吸光度最大,甲基紅的吸光度最小。色素不同,ΔA不同。色素為茜素紅時(shí),ΔA最?。簧貫殇寮追泳G時(shí),ΔA最大,ΔA值的大小可直接表征催化效果強(qiáng)弱,因此確定的最佳色素為溴甲酚綠。Cr(Ⅵ)對(duì)溴甲酚綠-H2O2體系的褪色作用催化效果最佳,從而確定Cr(Ⅵ)測(cè)定的最佳反應(yīng)體系為Cr(Ⅵ)-溴甲酚綠-H2O2催化反應(yīng)體系。

    2.2 最佳波長(zhǎng)的選擇

    波長(zhǎng)對(duì)吸光度影響較大,選取波長(zhǎng)590nm~630nm,考察其對(duì)吸光度的影響,結(jié)果見(jiàn)表2。

    表2 波長(zhǎng)對(duì)吸光度的影響Table 2 Effect of wavelength on absorbance

    由表2可知,非催化和催化體系在波長(zhǎng)為610 nm~620 nm吸光度較大,偏離此范圍兩體系吸光度均減小。波長(zhǎng)從590 nm到610 nm,ΔA整體呈上升趨勢(shì);超過(guò)610 nm后呈下降趨勢(shì),波長(zhǎng)在600 nm~620 nm范圍內(nèi)催化效果較明顯,在610 nm時(shí),ΔA值最大,說(shuō)明Cr(Ⅵ)對(duì)過(guò)氧化氫氧化溴甲酚綠反應(yīng)在610 nm的催化效果最顯著,因此確定的最適波長(zhǎng)為610 nm。

    2.3 最佳pH值的選擇

    pH值對(duì)吸光度的影響結(jié)果見(jiàn)表3。

    表3 不同pH值對(duì)吸光度的影響Table 3 Effect of pH on absorbance

    酸度對(duì)催化反應(yīng)體系影響很大。酸度太大,會(huì)導(dǎo)致溶液反應(yīng)體系不穩(wěn)定;酸度太小,不利于元素測(cè)定。由表3可知,ΔA值隨著pH值增加而變化,pH值在3.2~4.4范圍內(nèi),ΔA值隨著pH值增加而增加;繼續(xù)增加pH,ΔA值又呈下降趨勢(shì),pH值為4.4時(shí),ΔA最大,Cr(Ⅵ)的催化作用最強(qiáng),因此確定最適pH值為4.4。

    2.4 過(guò)氧化氫最佳用量的選擇

    過(guò)氧化氫用量對(duì)吸光度的影響結(jié)果見(jiàn)表4。

    過(guò)氧化氫作為氧化劑,其用量對(duì)反應(yīng)影響較大。由表4可知,隨著過(guò)氧化氫用量的增大,ΔA先增加隨后下降,過(guò)氧化氫用量在0.10 mL~0.20 mL范圍內(nèi)催化效果較明顯,且當(dāng)過(guò)氧化氫用量為0.10 mL時(shí),體系ΔA值最大,其用量過(guò)高、過(guò)低時(shí)催化作用均不明顯。因此確定過(guò)氧化氫最佳用量為0.10 mL。

    表4 過(guò)氧化氫用量對(duì)吸光度的影響Table 4 Effect of Hydrogen peroxide dosage on absorbance

    2.5 溴甲酚綠最佳用量的選擇

    溴甲酚綠對(duì)吸光度的影響結(jié)果見(jiàn)表5。

    表5 溴甲酚綠用量對(duì)吸光度的影響Table 5 Effect of bromocresol green on absorbance

    溴甲酚綠用量直接影響氧化還原作用效果。由表5可知,溴甲酚綠用量對(duì)催化和非催化體系吸光度影響顯著(p<0.05)。隨著溴甲酚綠用量不斷增加,ΔA先增加后減少,溴甲酚綠用量在0.20 mL~0.60 mL催化效果較明顯,0.40 mL時(shí)催化效果最佳,ΔA值最大。可能由于用量過(guò)少時(shí),氧化反應(yīng)底物較少;用量過(guò)多時(shí),Cr(Ⅵ)的催化作用相對(duì)較弱。因此選擇溴甲酚綠的最佳用量為0.40 mL。

    2.6 最佳反應(yīng)溫度的選擇

    反應(yīng)溫度對(duì)吸光度的影響結(jié)果見(jiàn)表6。

    表6 反應(yīng)溫度對(duì)吸光度的影響Table 6 Effect of reaction temperatures on absorbance

    由表6可知,反應(yīng)溫度對(duì)非催化和催化體系吸光度影響顯著(p<0.05)。反應(yīng)溫度30℃~50℃時(shí),Cr(Ⅵ)只起到微弱的催化作用,催化反應(yīng)進(jìn)行相對(duì)緩慢,ΔA值變化不明顯。反應(yīng)溫度為60℃時(shí),ΔA達(dá)到最大,催化效果最明顯,之后反應(yīng)溫度繼續(xù)升高,ΔA有所降低,反應(yīng)溫度為60℃時(shí),其ΔA值與其它溫度的ΔA值存在顯著性差異(p<0.05),因此選擇反應(yīng)溫度為60℃。

    2.7 最佳反應(yīng)時(shí)間的選擇

    反應(yīng)時(shí)間對(duì)吸光度的影響結(jié)果見(jiàn)表7。

    表7 反應(yīng)時(shí)間對(duì)吸光度的影響Table 7 Effect of reaction time on absorbance

    由表7可知,反應(yīng)時(shí)間由3 min延長(zhǎng)至5 min,ΔA隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng)而增加;反應(yīng)時(shí)間5 min時(shí),ΔA最大,繼續(xù)增加反應(yīng)時(shí)間,ΔA甚至出現(xiàn)負(fù)值,說(shuō)明相對(duì)較短的反應(yīng)時(shí)間內(nèi),催化效果更佳;反應(yīng)時(shí)間為5min時(shí),其ΔA值與其它時(shí)間ΔA值之間存在顯著性差異(p<0.05),因此選擇最佳反應(yīng)時(shí)間為5 min。

    2.8 工作曲線(xiàn)的確定

    在上述確定的最佳反應(yīng)條件下,分別移取濃度為10 μg/mL 的鉻標(biāo)準(zhǔn)溶液 0、0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 mL 加入到反應(yīng)體系,計(jì)算ΔA,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn),回歸方程為y=9.982 2x+0.000 4,相關(guān)系數(shù)R2=0.998 9,方法的準(zhǔn)確度及靈敏性較好,適用于測(cè)定鮮蝦中的微量鉻。

    2.9 精密度試驗(yàn)結(jié)果

    在最優(yōu)試驗(yàn)條件下,對(duì)鉻含量進(jìn)行5次平行測(cè)定,測(cè)定結(jié)果分別為 0.877、0.905、0.843、0.926、0.930 mg/kg,測(cè)定的平均值為0.896 mg/kg,標(biāo)準(zhǔn)偏差S=0.036,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為4.0%,說(shuō)明該方法的精密度較高,重現(xiàn)性較好。

    2.10 催化動(dòng)力學(xué)光度法與ICP-MS測(cè)定結(jié)果比較

    在最優(yōu)條件下對(duì)鉻含量進(jìn)行5次平行測(cè)定,測(cè)定結(jié)果分別為 0.877、0.905、0.843、0.926、0.930 mg/kg,測(cè)定的平均值為0.896 mg/kg;ICP-MS法5次平行測(cè)定結(jié)果分別為 0.871、0.922、0.834、0.963、0.932 mg/kg,測(cè)定的平均值為0.904 mg/kg,計(jì)算t值=0.388,根據(jù)自由度為4,查t值表t(4)0.05=2.776,t(4)0.01=4.604,所得t值小于臨界值,說(shuō)明兩種檢測(cè)方法不存在顯著性差異。

    3 討論

    近年來(lái),相關(guān)學(xué)者對(duì)鉻含量的測(cè)定方法進(jìn)行了一些研究,探索出一些食品中鉻元素的檢測(cè)方法,對(duì)有毒有害元素檢測(cè)具有一定的理論指導(dǎo)意義。高向陽(yáng)等[7]通過(guò)微波消解-流動(dòng)注射化學(xué)發(fā)光法快速測(cè)定調(diào)味品中的微量鉻,在最佳條件下,鉻濃度線(xiàn)性關(guān)系良好,加標(biāo)回收率高,為微量鉻的測(cè)定提供了一種較為理想的分析方法,有較高的普及推廣和應(yīng)用價(jià)值。昝川南[8]進(jìn)行食用明膠中微量鉻含量測(cè)定的方法研究,結(jié)果表明樣品使用硝酸-雙氧水消解體系進(jìn)行微波密閉消解,并采用原子吸收-石墨爐法測(cè)定食用明膠中微量鉻,靈敏度高、精密度高、回收率高,質(zhì)控樣測(cè)定結(jié)果接近中值,是適合用于明膠中微量鉻測(cè)定的較好的方法。李輝等[9]利用雙波長(zhǎng)雙指示劑催化動(dòng)力學(xué)光度法測(cè)定市售散裝低價(jià)粉條中鉻含量,方法準(zhǔn)確度好、重現(xiàn)性好。王玉蘭等[10]采用氫化物原子熒光光度法測(cè)定嬰幼兒配方奶粉中的鉻、鉛、無(wú)機(jī)砷含量。

    目前,催化動(dòng)力學(xué)測(cè)定微量鉻在水處理方面研究較多[11-14],在食品檢測(cè)中應(yīng)用研究相對(duì)較少[15-17]。催化動(dòng)力學(xué)測(cè)定方法可作為一種操作簡(jiǎn)單的食品組分定量分析手段。白靜等[18]建立了溴酸鉀-酸性鉻藍(lán)K催化動(dòng)力學(xué)反應(yīng)體系測(cè)定醬油中甲醛含量。趙樺萍等[19]催化動(dòng)力學(xué)光度法測(cè)定肉制品中亞硝酸鹽含量,精密度高、準(zhǔn)確性好。郭振良等[20]利用催化動(dòng)力學(xué)光度法測(cè)定奶制品中微量三聚氰胺,操作簡(jiǎn)單、選擇性好。

    4 結(jié)論

    建立催化動(dòng)力學(xué)光度法測(cè)定微量鉻的Cr(Ⅵ)-H2O2-溴甲酚綠的催化反應(yīng)體系。通過(guò)單因素試驗(yàn)確定最佳試驗(yàn)條件:在波長(zhǎng)為610nm的條件下,使用5.00mL、pH 4.4的HAc-NaAc緩沖溶液,0.10 mL 3%的過(guò)氧化氫溶液,0.40 mL的溴甲酚綠溶液,隨后在60℃的恒溫水浴鍋中加熱5 min。方法相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為4.0%,精密度良好,t檢驗(yàn)結(jié)果顯示其與ICP-MS方法相比,不存在顯著性差異。該方法操作簡(jiǎn)便,分析成本低,而且準(zhǔn)確性較高,可以較好用于鮮蝦中微量鉻的測(cè)定。

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