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    熱化學(xué)硫碘循環(huán)制氫系統(tǒng)研究進展

    2021-11-20 14:38:42王雅彬鄭曉園豆斌林崔國民任星霖
    能源研究與信息 2021年3期
    關(guān)鍵詞:熱化學(xué)制氫硫酸

    王雅彬,應(yīng) 芝,鄭曉園,張 耀,豆斌林,崔國民,任星霖

    (上海理工大學(xué) 能源與動力工程學(xué)院,上海 200093)

    氫業(yè)氣原是料一,種廣可泛再應(yīng)生用的于清生潔產(chǎn)能合源成,氨也和是甲一醇種[1重]。此外,H2可作為一種燃料應(yīng)用于運輸領(lǐng)域,還可作為一種還原劑直接還原離子[2-3]。根據(jù)制氫的原材料不同,可將制氫方法分為三類:化石能源制氫、生物質(zhì)制氫和分解水制氫?;茉粗茪涫悄壳皯?yīng)用最多的制氫技術(shù)。但由于化石能源數(shù)量有限,并且在制氫過程中會造成污染,該制氫方法并不適合長期應(yīng)用。生物質(zhì)制氫是利用微生物的代謝作用生產(chǎn)氫氣。該方法雖然減少了環(huán)境污染,節(jié)約了化石能源,但發(fā)展尚未成熟,也存在諸多問題。到目前為止,分解水制氫是一種較為成熟的制氫方法。地球表面的70%被水覆蓋,這為分解水制氫提供了良好的能源基礎(chǔ)。

    分解水制氫主要分為三大類:電解、光分解和熱化學(xué)循環(huán)[4],它們的優(yōu)缺點對比如表1所示。在眾多分解水制氫方法中,熱化學(xué)循環(huán)制氫被公認(rèn)為最有前景的制氫方法。1981 年,通用原子公司(GA 公司)在對比了115 個熱化學(xué)循環(huán)制氫方法后提出,硫碘(SI 或IS)循環(huán)有很多獨特優(yōu)勢:①反應(yīng)條件溫和,可匹配太陽能、核能等熱源;②制氫效率高,可以高達60%;③無需氫氧分離裝置,適用于大規(guī)模制氫。所以,諸多國家將硫碘循環(huán)列為可匹配可再生能源的首選制氫方法。

    表1 主要分解水制氫方法的優(yōu)缺點對比Tab.1 Comparison of hydrogen production methods by water-splitting

    根據(jù)中間產(chǎn)物(硫酸)是否進行分解,硫碘循環(huán)可分為閉路循環(huán)和開路循環(huán)兩類。閉路循環(huán)最早由美國GA 公司于20 世紀(jì)80 年代提出,它包含以下三個反應(yīng)過程:

    開路循環(huán)由浙江大學(xué)能源清潔利用國家重點實驗室率先提出[5]。與閉路循環(huán)相比,開路循環(huán)將硫酸的分解過程轉(zhuǎn)變?yōu)闈饪s過程。硫酸不再高溫分解,而是直接濃縮,從而大大降低了能耗。

    1982 年,O'Keefe 通過進行熱化學(xué)硫碘循環(huán)的臺架實驗得到初步結(jié)果,其研究隨后得到眾多學(xué)者的關(guān)注。本文將通過對三個反應(yīng)過程的具體描述,對熱化學(xué)硫碘閉路循環(huán)制氫系統(tǒng)的研究進展進行綜述。

    1 硫碘循環(huán)基本原理

    熱化學(xué)硫碘循環(huán)是由本生反應(yīng)、碘化氫分解反應(yīng)和硫酸分解反應(yīng)三部分組成。本生反應(yīng)是由SO2、H2O 和I2氣液固三相在常溫下進行的放熱反應(yīng),最終生成混合的H2SO4和HI。GA公司研究得出,加入過量的碘可以促使H2SO4和HI 溶液分層。過量的碘與碘離子絡(luò)合形成HIx,HIx溶液密度大于H2SO4溶液,從而可分離得到上層的H2SO4溶液和下層的HIx溶液。分層后的H2SO4溶液中含有大量的H2SO4、H2O和少量HI、I2,而HIx溶液中有大部分HI、I2、H2O 以及少量H2SO4。因此,需要進行純化。純化后的HIx溶液再通過精餾濃縮得到高濃度的HI 氣體,再在500 ℃左右將HI 氣體進行催化分解,最終得到H2和I2。而另一邊,純化后的H2SO4溶液經(jīng)過濃縮后,在850 ℃左右催化分解成SO2、O2和H2O。SO2和H2O 再返回到本生反應(yīng)中,完成一個閉路循環(huán)。熱化學(xué)硫碘循環(huán)原理如圖1 所示。

    圖1 熱化學(xué)硫碘循環(huán)原理簡圖Fig.1 Schematic diagram of thermochemical sulfur-iodine cycle

    2 硫碘循環(huán)流程設(shè)計

    硫碘循環(huán)分為三個單元:本生反應(yīng)單元、硫酸分解單元和碘化氫分解單元。以下將對各單元流程設(shè)計的現(xiàn)狀、所面臨的問題進行綜述,并提出對今后研究工作的展望。

    2.1 本生反應(yīng)單元

    本生反應(yīng)單元包含兩部分:本生反應(yīng)和相分離。本生反應(yīng)不能自發(fā)進行,需要過量的水和碘來促進該過程。而過量的水和碘直接影響了相分離,并增加了雜質(zhì)的含量;且在通過加熱、分離、冷卻和泵將過量的水和碘送回本生反應(yīng)單元的過程中,需要消耗大量能量。因此,為了優(yōu)化反應(yīng)條件,需將過量的水和碘控制在一定范圍內(nèi)。

    韓國科學(xué)技術(shù)院(KAIST)提出了本生反應(yīng)的最優(yōu)工況范圍:溫度為57~77 ℃,4~6 mol 的過量碘,11~13 mol 的過量水[4]。在該范圍內(nèi)運行,氫碘酸溶液為超恒沸狀態(tài)。然后,通過簡單的閃蒸,就可以將90%的HI 氣體從超恒沸的氫碘酸溶液中分離出來。改進后的硫碘循環(huán)熱效率可以達到60%,并且可以避免高壓對實驗材料的損害[2]。

    清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院(INET)研究了在20~80 ℃下本生反應(yīng)所產(chǎn)生的HI、I2、H2SO4和H2O 混合物的相態(tài)和組成,確定了相分離的臨界條件、碘的溶解度以及溶液中各組分的互混性[6-7]。在理想的濃度范圍內(nèi),溶液自發(fā)分離成兩個液相,沒有產(chǎn)生碘沉淀。這些研究驗證了模型的可靠性,為閉路循環(huán)的運行提供了關(guān)鍵的參考和指導(dǎo)。

    2004 年,Nomura 等[8]首次提出了電化學(xué)本生反應(yīng),并研究了反應(yīng)的工況參數(shù)和電流?電壓特性。2015 年,浙江大學(xué)能源清潔利用國家重點實驗室[9]采用循環(huán)伏安法對電化學(xué)本生反應(yīng)進行了基礎(chǔ)實驗研究。研究表明:增加電流密度增大了能耗,而提高溫度或H2SO4濃度則恰恰相反;改變HI 濃度或I2/HI 摩爾比時會出現(xiàn)峰值能耗。本課題組[10-12]解析了電化學(xué)本生反應(yīng)動力學(xué)規(guī)律,闡明了流道結(jié)構(gòu)對流場和電場分布的影響,揭示了電池內(nèi)部的反應(yīng)特性。應(yīng)用電化學(xué)本生反應(yīng)加快了反應(yīng)進程,提高了效率。

    而在本生反應(yīng)分離后,一些產(chǎn)物(如硫)在后續(xù)處理中可能會堵塞管道或泵,從而產(chǎn)生不利影響。日本原子能研究所(JAERI)[13]總結(jié)得出:在95 ℃下氫碘酸相雜質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)降低到25%,硫酸相雜質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)降低到20%。

    2.2 硫酸分解反應(yīng)單元

    硫酸分解過程是在20 世紀(jì)初被提出的,隨后得到廣泛應(yīng)用。硫酸分解反應(yīng)共分為兩個步驟:在450 ℃左右,H2SO4分解為SO3和H2O;在800 ℃下,SO3分解為SO2和O2。

    硫酸分解是一個具有良好動力學(xué)特性的可逆反應(yīng),但其反應(yīng)緩慢。因此,高性能催化劑成為該反應(yīng)發(fā)展的關(guān)鍵。Brown 等[14]對催化劑的組成和反應(yīng)機理進行了綜述,總結(jié)了鉑載體催化劑的穩(wěn)定性和活性。而在過渡金屬氧化物中,F(xiàn)e2O3催化劑性能最佳。目前開發(fā)和測試的幾種催化劑,在大多數(shù)情況下都具有良好的活性。但由于H2SO4分解的條件苛刻,使催化劑的長期穩(wěn)定性仍然是一個巨大的問題。

    在硫酸分解反應(yīng)中,凈化過程耗能較多。因此,取消這個過程可能會節(jié)省能源。日本原子能研發(fā)機構(gòu)(JAEA)研究了H2SO4雜質(zhì)在HIx階段對分解反應(yīng)的影響,并發(fā)現(xiàn)雜質(zhì)的存在對分解反應(yīng)沒有明顯的影響,但會導(dǎo)致發(fā)生副反應(yīng),從而產(chǎn)生硫。

    2.3 碘化氫分解反應(yīng)單元

    碘化氫分解反應(yīng)單元主要包括氫碘酸溶液的凈化、精餾和分解。氫碘酸溶液的凈化對提高整個循環(huán)的效率至關(guān)重要。清華大學(xué)采用1 個110 ℃的填充柱凈化氫碘酸溶液。凈化后,SO2在H2SO4階段和HI 階段幾乎完全消除。然而,該過程會產(chǎn)生一些硫,妨礙流程的長期運行。因此,需要進行進一步研究。

    鑒于HI 和H2O 易形成共沸體,高濃度HI 不能通過對HI 溶液進行常規(guī)蒸餾得到,因此需要采用特殊的濃縮方法[15]。對此,GA 公司提出了利用磷酸作為培養(yǎng)基,將HI 溶液集中于共沸物上層[15]。但是,需要一個單獨的循環(huán)來回收磷酸,這會消耗很多能量。Engels 等[16]采用HI 精餾塔,預(yù)計能耗達到237 kJ·mol?1,制氫效率為42%。隨后,他們又引進了一種精餾柱,可同時濃縮和分解HI。

    近年來,利用電滲析(electrodialysis,EED)濃縮HI 溶液的方法得到了廣泛關(guān)注。EED 最早由Onuki 等[17]提出。2009 年,INET 建造了一種有效膜面積為16 cm×25 cm 的EED 電池[18]。標(biāo)準(zhǔn)狀況下,其產(chǎn)氫率可達到10 L·h?1。EED 具有緊湊、可靠、維護性好等優(yōu)點。2014 年,INET在其名為IS?100 的IS 循環(huán)設(shè)備中成功應(yīng)用了EED,使產(chǎn)氫率達到60 L·h?1。Kang 等[19]將EED應(yīng)用到硫碘循環(huán)中。JAEA采用EED 對HI 進行預(yù)濃縮,在標(biāo)準(zhǔn)狀況下產(chǎn)氫率達到100 L·h?1[20]。

    值得注意的是HI 的分解腐蝕性較大。由于蒸餾塔的固有特性,導(dǎo)致塔上部溫度較低,但分解HI 需要較高的反應(yīng)溫度。因此,精餾塔內(nèi)壓力很高,具有很強的腐蝕性。JAEA 克服了該問題[21],但這一過程需要消耗大量的電能,以及機械強度較低的膜,這就阻礙了系統(tǒng)規(guī)模的擴大。

    為了促進HI 分解,各學(xué)者也對催化劑做了深入的研究。2013 年,Chaubey 等[22]總結(jié)并回顧了催化劑的部分研究結(jié)果:到目前為止,催化劑可分為鉑載體、鉑合金和金屬氧化物[1]。JAEA和INET 選擇鉑載體催化劑用于HI 分解中[23-24]。為了節(jié)約成本,Petkovic 等[25]在他們的實驗中選擇活性碳作為HI 分解催化劑,且在比較不同催化劑的活性時發(fā)現(xiàn),應(yīng)使用更多的載體材料[24-25]。2006 年,浙江大學(xué)能源清潔利用國家重點實驗室將Pt 摻雜至Ce0.50Zr0.49和Ce0.50Zn0.49基體中,制備了Pt0.01/Ce0.50Zr0.49和 Pt0.01/Ce0.50Zn0.49兩種催化劑:前者空隙少,孔徑??;后者比表面積和平均孔徑大。2014 年,關(guān)于不同碳材料對HI催化分解的影響的研究表明,活性炭(AC)是最理想的載體。關(guān)于不同鎳負(fù)載含量的Ni/AC 對HI 催化分解的影響的研究表明硝酸鎳比活性炭催化作用更強,鎳含量較低時催化劑的催化活性最佳。

    2.4 整體系統(tǒng)的構(gòu)建

    早期GA 公司的流程循環(huán)熱效率估算值達47%,但此時硫酸的濃縮和分解部分不完善。隨后,GA 公司不斷對其進行改進和優(yōu)化。他們首先將硫酸相加壓至3.546×106Pa,然后經(jīng)過閃蒸器濃縮,接著將質(zhì)量分?jǐn)?shù)為78%的硫酸經(jīng)節(jié)流閥減壓至7 000 Pa,再進入蒸餾裝置和精餾塔進一步濃縮。改進后的系統(tǒng)減少了硫酸分解部分的能耗,提高了系統(tǒng)熱效率。GA 公司改進后的系統(tǒng)示意圖如圖2 所示。

    圖2 GA 改進后系統(tǒng)示意圖Fig.2 Optimized system by GA

    2009 年KAIST 提出了一種不斷產(chǎn)生超恒沸HI 溶液的方法。采用該方法就可以在低壓下閃蒸,得到高濃度的HI 氣體。該硫碘循環(huán)過程中系統(tǒng)腐蝕性較小,且簡單、經(jīng)濟。

    2004 年由JAEA 開發(fā)了一個實驗室規(guī)模的可連續(xù)運行的系統(tǒng),在標(biāo)準(zhǔn)狀況下產(chǎn)氫率達到31 L·h?1。2016 年,JAEA 在標(biāo)準(zhǔn)工況下建立了基于100 L·h?1產(chǎn)氫率的試驗裝置[20]。該試驗時長8 h,產(chǎn)氫率為10 L·h?1。在改進了部件后需避免系統(tǒng)發(fā)生故障,以便獲得更高的產(chǎn)氫率。

    最近,INET 設(shè)計并建立了一種以電滲析氫碘酸溶液為特色的名為IS?10 的實驗室閉合循環(huán)系統(tǒng)[18]。在標(biāo)準(zhǔn)狀況下,HI 的分解率為20%,H2SO4的轉(zhuǎn)化率為75%,產(chǎn)氫率達到10 L·h?1。該流程較為復(fù)雜,包含許多反應(yīng)器、分離器和換熱器。因此,清華大學(xué)采用Aspen plus 軟件與OLI 熱力學(xué)數(shù)據(jù)庫相結(jié)合模擬HI 分解單元的方法,并利用該方法實現(xiàn)了對整個過程的模擬。

    2008 年,浙江大學(xué)能源清潔利用國家重點實驗室率先提出開路循環(huán)。在設(shè)計產(chǎn)氫率為1 mol·s?1條件下,系統(tǒng)熱效率最高可達66.2%。

    Ying 等[26]將電化學(xué)本生反應(yīng)引入硫碘循環(huán),設(shè)計并簡化了流程,取消了傳統(tǒng)的液液分離和純化工藝,使產(chǎn)氫率達到1 mol·s?1,并通過流程內(nèi)部的熱交換來實現(xiàn)能量的梯級利用。該流程的熱效率最高達50%,并且隨著熱回收率的增加,熱效率明顯提高。由此可見,應(yīng)用電化學(xué)本生反應(yīng)后大大簡化了實驗流程。

    各機構(gòu)硫碘循環(huán)系統(tǒng)對比如表2 所示。

    表2 各機構(gòu)硫碘循環(huán)系統(tǒng)對比Tab.2 Comparison of the sulfur-iodine cycle systems proposed by some research institutes

    3 結(jié) 論

    熱化學(xué)硫碘循環(huán)成本低、效率高,且可大規(guī)模運行,是較具發(fā)展前景的制氫方法之一。本文通過分析硫碘循環(huán)中各單元所存在的問題,指出了各國對硫碘循環(huán)的不同研究方向和發(fā)展概況。目前對硫碘循環(huán)的研究仍在不斷更新中。

    到目前為止,本生反應(yīng)單元分離后的兩相可經(jīng)逆向本生反應(yīng)去除雜質(zhì),且有利于后續(xù)的分解反應(yīng);或可引入電化學(xué)本生反應(yīng),從而大大簡化實驗流程,使熱效率還有很大的提升空間。HI 與H2O 易形成共沸混合物,不能采用常規(guī)方法蒸餾HI 溶液,因此可采用電滲析方法進行濃縮。為了提高H2SO4和HI 分解的效率,研究者往往會利用催化劑進行催化分解。但由于分解反應(yīng)所需條件苛刻,催化劑的長期穩(wěn)定性仍然是一個嚴(yán)峻的問題。因此,為了實現(xiàn)經(jīng)濟制氫,仍需更加深入地研究催化劑和反應(yīng)器的應(yīng)用。

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