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    Fe-MIL-101的制備及其非均相Fenton反應(yīng)降解甲基橙的研究

    2021-11-10 09:17:16劉榮霞繆林楠于蕊葉貴萍張佳慧周華清劉冬梅
    科學(xué)與生活 2021年17期
    關(guān)鍵詞:降解合成

    劉榮霞 繆林楠 于蕊 葉貴萍 張佳慧 周華清 劉冬梅

    摘要:以無機(jī)金屬離子與有機(jī)配體組成的金屬有機(jī)骨架材料(metal-organic frameworks)是一種種類繁多的吸附材料。本文探究的MIL-101(Fe)作為MOFs的一種,是用六水合氯化鐵提供Fe3+作為中心離子,對苯二甲酸為配體,DMF為溶劑,通過溶劑熱合成法制備MIL-101(Fe)。通過控制MIL-101(Fe)的投加質(zhì)量、H2O2的投加體積和pH值等一系列影響因素來表征MIL-101(Fe)材料最優(yōu)條件。

    關(guān)鍵詞:金屬有機(jī)骨架;合成;甲基橙;降解

    金屬有機(jī)骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是一種新型的多孔配位化合物。與傳統(tǒng)的吸附材料相比,MOFs材料具有孔隙率和比表面積高、微孔尺寸和結(jié)構(gòu)可調(diào)以及獨(dú)特的配位結(jié)構(gòu),在氣體儲存、分離以及催化領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景[1-3]。而鐵基拉瓦希爾骨架系列材料(Fe-based materials of institute Lavoisier frameworks,MILs(Fe))作為MOFs的分支,催化活性高、穩(wěn)定性優(yōu)良。非均相Fenton反應(yīng)能夠改變由均相Fenton反應(yīng)帶來到的不足,非均相Fenton試劑高級氧化技術(shù)因反應(yīng)溶液pH范圍寬,反應(yīng)迅速、無二次污染、產(chǎn)品廉價(jià)易得得到化學(xué)界的廣泛重視[4]。

    1.實(shí)驗(yàn)儀器與試劑

    儀器:pH計(jì)、恒溫振蕩器、電子天平、超聲清洗器、醫(yī)用離心機(jī)、磁力攪拌器、管式爐、真空泵、烘箱、反應(yīng)釜、場發(fā)射掃描電鏡、X射線衍射儀、紫外可見光分光光度計(jì)。

    試劑:H2O2、甲醇(AR)、乙醇(AR)、六水合硝酸鈰(AR)、檸檬酸(AR)、硝酸銅(AR)、濃鹽酸、氫氧化鈉(AR)、六水合氯化鐵(AR)、對苯二甲酸(AR)、N,N-二甲基甲酰胺(AR)、甲基橙。

    2.實(shí)驗(yàn)部分

    2.1MIL-101(Fe)的合成方法

    稱取一定量六水氯化鐵和對苯二甲酸,量取一定體積DMF作為溶劑溶解混合物,利用超聲攪拌器超聲20min使其混合均勻、完全溶解。將混合溶液置于反應(yīng)釜中,150℃反應(yīng)10h。待反應(yīng)釜冷卻后,去除上層溶劑,利用離心分離產(chǎn)物,去除上清液,加入適量甲醇離心,去除殘留溶劑DMF,重復(fù)2~3次,充分去除DMF,固體干燥得到產(chǎn)物MIL-101(Fe)。

    2.2降解實(shí)驗(yàn)步驟

    稱量定量MIL-101(Fe)于錐形瓶中,加入甲基橙溶液并滴入H2O2,將混合溶液置于恒溫振蕩器上在200r/min的條件下震蕩1h,震蕩結(jié)束后將錐形瓶進(jìn)行光降解。設(shè)置等時(shí)間梯度進(jìn)行取樣,取部分溶液倒入離心管中進(jìn)行離心分離,使用紫外可見光分光光度計(jì)于波長463nm下測定。本實(shí)驗(yàn)主要考察MIL-101(Fe)的投加質(zhì)量、H2O2的投加體積和pH的影響。

    降解甲基橙的降解效率為θ=1-

    公式中:C反應(yīng)后甲基橙的濃度,C0甲基橙初始的濃度

    2.3結(jié)構(gòu)表征

    圖1是對實(shí)驗(yàn)合成出的MIL-101(Fe)材料進(jìn)行了XRD測試表征,從XRD譜圖可以看出材料在等處出現(xiàn)了衍射峰,說明所合成的MIL-101(Fe)材料具有晶相結(jié)構(gòu),且譜圖中的特征衍射峰與文獻(xiàn)[5]中譜圖峰對應(yīng),可認(rèn)為MIL-101(Fe)材料已具備吸附功能。

    圖2是對實(shí)驗(yàn)合成出的MIL-101(Fe)材料進(jìn)行了微觀形貌的表征,可以明顯看出材料的結(jié)構(gòu)呈柱狀,材料表面光滑細(xì)膩,但顆粒大小不一,平均粒徑在5μm左右,推測可形成多級孔結(jié)構(gòu),推測可能為非均相Fenton反應(yīng)降解效率的提高提供可能。

    3影響因素探究

    3.1MIL-101(Fe)和H2O2的投加量

    分別投加質(zhì)量為0.01g、0.02g、0.03g、0.04g的MIL-101(Fe)對甲基橙進(jìn)行吸附降解實(shí)驗(yàn),通過圖3可以看出:當(dāng)MIL-101(Fe)的投加量改變時(shí),甲基橙的初始降解效率和光照后的降解效率提高,且在投加量為0.02g時(shí)趨于完全。推測可能MIL-101(Fe)投加過量,反而降低了非均相Fenton反應(yīng)體系對甲基橙的吸附降解效率。故在后續(xù)實(shí)驗(yàn)統(tǒng)一投加MIL-101(Fe)材料0.02g。

    分別向反應(yīng)體系中滴加2ml、4ml、6ml、8ml濃度為6%H2O2,通過圖4可以看出:震蕩時(shí)間當(dāng)H2O2的投加體積改變時(shí),甲基橙的初始降解效率和光照后的降解效率提高,且在投加量為6ml時(shí)趨于完全。推測可能H2O2投加體積過量,反而降低了非均相Fenton反應(yīng)體系對甲基橙的吸附降解效率。故后續(xù)實(shí)驗(yàn)均采用6ml的H2O2的投加體積。

    3.2pH

    本實(shí)驗(yàn)探究非均相Fenton反應(yīng)體系中pH值對催化劑吸附降解性能的影響,通過設(shè)置非均相Fenton反應(yīng)體系中pH=3、pH=4、pH=5、pH=6來分析出pH對MIL-101(Fe)材料吸附降解性能的關(guān)系。初始條件不變,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5所示:

    通過圖5可以看出:隨著反應(yīng)體系中pH的變化,甲基橙的初始降解效率和光照后的降解效率變化明顯。在pH=3時(shí),降解效果最好且隨光解有明顯提升,更能提高M(jìn)IL-101(Fe)材料的吸附降解性能。

    4結(jié)論

    1、MIL-101(Fe)材料的原料配比選取六水合氯化鐵:對苯二甲酸為1:1時(shí),合成的材料吸附降解最佳,合成反應(yīng)時(shí)間設(shè)為10h。

    2、MIL-101(Fe)材料的投加量為0.02g,6%H2O2投加體積為6ml,pH=3組成的非均相Fenton反應(yīng)體系吸附降解性能最好

    參考文獻(xiàn)

    [1]Li Jian-Rong,Sculley Julian,Zhou Hong-Cai. Metal-organic framework ks for separations.[J]. Chemical reviews,2012,112(2).

    [2]李立博,王勇,王小青,陳楊,楊江峰,李晉平.柔性金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)用于氣體吸附分離[J].化工進(jìn)展,2016,35(06):1794-1803.

    [3]杜峰,李鸝.UiO-66(Zr)系列MOFs催化材料的制備及在乳酸乙酯合成中的應(yīng)用[J].化工進(jìn)展,2015,34(11):3938-3943+3950

    [4]劉一帆,成思敏,吳宏海,管玉峰,蔣芬芬,舒月紅.鐵柱撐蒙脫石非均相UV/Fenton反應(yīng)對模擬橙黃G染料廢水的脫色機(jī)理研究[J].華南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2014,46(02):72-78.

    [5]Giannotti C.,Le Greneur S.,Watts O.. Photo-oxidation of alkanes by metal oxide semiconductors[J]. Pergamon,1983,24(46).

    作者簡介

    劉榮霞(2001-),女,貴州遵義人,本科,主要研究方向?yàn)榄h(huán)境功能材料;南京師范大學(xué)中北學(xué)院。

    通訊作者簡介

    劉冬梅(1982-),女,江蘇淮安,副高級,碩士研究生,南京師范大學(xué)中北學(xué)院,212300,研究方向?yàn)榄h(huán)境功能材料。

    項(xiàng)目來源:2021江蘇省省級大創(chuàng)項(xiàng)目(項(xiàng)目編號:2021139060025Y)

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