大氣壓氣液納秒脈沖放電電氣特性研究

孫明 潘文軍 曹旭俊

摘要：為進(jìn)一步了解大氣壓氣液納秒脈沖放電的電氣特性，自行研制噴嘴-板-筒式反應(yīng)器，研究納秒負(fù)脈沖氣液兩相放電中噴嘴電極與接地板-筒電極間距、鼓氣流量、噴嘴直徑、脈沖重復(fù)頻率和放電時(shí)間等對起始放電電壓、電流波形的影響。結(jié)果表明：起始放電電壓的主要影響因素為兩極間距;不同鼓氣流量對起始放電發(fā)生的影響可能表現(xiàn)為抑制或促進(jìn);起始放電電壓、電流絕對值隨著脈沖重復(fù)頻率的增加而略有上升。實(shí)驗(yàn)中水溶液電導(dǎo)率隨放電持續(xù)時(shí)間延長而增大，表明活性粒子數(shù)量增加。

關(guān)鍵詞：? 納秒脈沖放電; 電氣特性; 起始放電電壓; 活性粒子; 氣液

中圖分類號：? O521+.21

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：? A

Research on electrical characteristics of gas-liquid phase

nano-second pulsed discharge at atmospheric pressure

SUN Minga， PAN Wenjunb， CAO Xujunb

（a.College of Arts & Sciences; b.Logistics Engineering College，

Shanghai Maritime University， Shanghai 201306， China）

Abstract： In order to learn more about the electrical characteristics of gas-liquid nano-second pulsed discharge at the atmospheric pressure， the self-developed reactor with the nozzle-plate-cylinder electrode is adopted. The effects of the distance between the? nozzle? electrode and the ground plate-cylinder electrode， the gas flow， the diameter of the nozzle，the pulsed repetition frequency and the duration time of the discharge on the onset discharge

voltage and? current wave forms? are investigated in the nano-second negative pulse gas-liquid two-phase discharge. The results show that the effect of the distance between the twoelectrodes on the onset discharge voltage is important， the effect of different gas flow on the occurrence of onset discharge may be inhibited or promoted， and the absolute values of the onset discharge voltage and current increase slightly with the increase of the pulse repetition frequency. In the experiment， the electrical conductivity of aqueous solution increases with the duration time of discharge， indicating that the number of active particles increases.

Key words： nano-second pulsed discharge; electrical characteristic; onset discharge voltage; active particle; gas-liquid

收稿日期： 2020-09-05

修回日期： 2020-12-17

作者簡介：

孫明（1975—），女，吉林松原人，教授，博士，研究方向?yàn)楦唠妷杭夹g(shù)及應(yīng)用，（E-mail）mingsun@shmtu.edu.cn

0 引 言

大氣壓納秒脈沖放電技術(shù)具有所需設(shè)備占地面積小、不會產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點(diǎn)，在材料改性[1]、等離子體助燃[2]、清潔能源[3]、廢水處理[4]等領(lǐng)域的應(yīng)用成為研究熱點(diǎn)。相關(guān)研究可概括為：氣相脈沖放電過程的粒子模擬[5];液相放電羥基等活性粒子的生成及影響因素[6]、活性粒子的發(fā)射光譜診斷[7]及放電電氣特性對放電等離子體生成和水處理的影響[8];氣液兩相脈沖放電等離子體的診斷及對微生物的滅活應(yīng)用[9]。而對氣液納秒脈沖放電特性的實(shí)驗(yàn)研究成果多側(cè)重于單獨(dú)的氣相或液相的放電機(jī)理或氣液兩相放電等離子體的應(yīng)用效率提高方面。

氣液兩相放電可大體分為兩種形式。一種是氣液分離式：在氣相或氣液交界面發(fā)生放電后，再向液相傳質(zhì)。另一種是向液體中鼓入氣體或向氣體中噴霧狀液體。由于激發(fā)態(tài)粒子的壽命僅幾百納秒（自發(fā)輻射、與電子或其他粒子的碰撞導(dǎo)致其淬滅），氣液混合放電的方式能夠減少從氣相向液相傳質(zhì)所需的傳輸時(shí)間，大大增加放電活性粒子與液相中待處理物作用的概率，從而提高處理效率。由于水的導(dǎo)電性，氣液混合放電電壓大大低于純液相放電電壓。近年來國內(nèi)外氣液放電應(yīng)用研究多圍繞如何提高對污染物的降解效率[10]及降解過程中何種活性粒子起主要作用[11]等展開。本課題組也對其在偶氮類染料廢水處理[12]及微生物滅活[13]方面的應(yīng)用做了相關(guān)研究。

大氣壓氣液納秒脈沖放電具有廣闊的應(yīng)用前景，但是目前對納秒脈沖放電機(jī)制、放電模式的演變機(jī)制等尚缺少細(xì)致、深入的研究，因此本文從其電氣特性角度著手，研究其發(fā)生的影響機(jī)制及規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

本文的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要包括脈沖電源、反應(yīng)器和電氣測量設(shè)備，見圖1。

圖1中：雙極性高壓脈沖電源的設(shè)備型號為PD-60Ⅱ型，由大連理工大學(xué)靜電與特種電源研究所提供，儲能電容為36 nF，脈沖成形電容為2.4 nF。實(shí)驗(yàn)過程中，低噪聲空氣泵（GA-3000）輸出的空氣經(jīng)轉(zhuǎn)子流量計(jì)調(diào)節(jié)流速后進(jìn)入高壓噴嘴電極，放電生成的活性粒子在氣流帶動下到達(dá)液面并繼續(xù)擴(kuò)散。通過電壓探頭（P6015A，Tektronix）、電流探頭（TCP305，Tektronix）、電源適配器（TCP300，Tektronix）、數(shù)字示波器（TDS3014C，Tektronix）監(jiān)測放電電壓和放電電流。所采用的反應(yīng)器為自行研制的噴嘴-板-筒式反應(yīng)器[14]，其具體構(gòu)成見圖2。

反應(yīng)器是由有機(jī)玻璃材料制成的圓柱體，高150 mm，內(nèi)徑為100 mm，外徑為110 mm。不銹鋼高壓噴嘴電極長200 mm，壁厚0.10 mm，不同直徑的電極可更換并可上下調(diào)節(jié)其與液面的相對位置。不銹鋼接地板-筒電極內(nèi)徑為97 mm，高30 mm，同時(shí)為盛放液體的容器。噴嘴電極連接低噪聲空氣泵，氣體流量通過玻璃轉(zhuǎn)子流量計(jì)調(diào)節(jié)。放電時(shí)，在噴嘴電極附近生成的放電等離子體直接進(jìn)入液相并擴(kuò)散。實(shí)驗(yàn)前期，與噴嘴-板式電極結(jié)構(gòu)進(jìn)行電氣特性對照發(fā)現(xiàn)，改進(jìn)后的這種噴嘴-板-筒式電極之間的放電電流增大，放電通道增加，放電強(qiáng)度增強(qiáng)。

本實(shí)驗(yàn)采用DS-307A型電導(dǎo)率儀，儀器測量范圍為0～1×104 μS/cm。

2 不同條件下的放電電氣特性分析

在大氣壓氣液納秒負(fù)脈沖放電下，比較不同電氣參數(shù)對起始放電電壓和起始放電電流波形的影響。如無特殊說明，本文實(shí)驗(yàn)條件為：噴嘴電極外徑為2 mm，鼓氣流量為50 mL/min，脈沖重復(fù)頻率為50 Hz，噴嘴電極與接地板-筒電極間距為20 mm。板-筒接地不銹鋼容器注入180 mL電導(dǎo)率為1.47 μS/cm的蒸餾水，液面高25 mm，放電發(fā)生在液面下。文中曲線擬合軟件為Origin 9.0。其中，起始放電電壓是指在外加電壓從零開始的升壓過程中可形成脈沖放電的最低電壓值。

2.1 電極間的相對距離對放電電氣特性的影響

改變電極間的相對距離，起始放電電壓、電流波形分別見圖3和4。實(shí)驗(yàn)中電極間距分別為35、30、25、20、15 mm，相應(yīng)的放電噴嘴電極與液面的相對距離分別為10、5、0、-5、-10 mm（噴嘴在液面上其相對距離為正，噴嘴在液面下其相對距離為負(fù)）。

由圖3可見：液體中或液面處放電電壓最大脈沖的脈寬在50 ns左右;液體中放電電壓最大脈沖的下降時(shí)間為50 ns左右;液面處放電電壓最大脈沖的下降時(shí)間在25～50 ns范圍內(nèi);液面上放電電壓最大脈沖的脈寬小于50 ns，第一個(gè)脈沖的下降時(shí)間為25 ns左右;液面處放電和液面下放電最大脈沖的脈寬比液面上氣相放電的大。

由圖4可見：在液體中或液面處放電電流的最大脈沖的脈寬大于25 ns，并且之后的脈沖波峰較少，脈寬較大;在液體中放電電流最大脈沖的下降時(shí)間略大于25 ns;在液面處放電電流最大脈沖的下降時(shí)間為25 ns左右;在液面上放電電流最大脈沖的脈寬小于25 ns，并且之后的電流脈沖波峰較多，脈寬較小，其放電電流最大脈沖的下降時(shí)間小于25 ns;液面處和液面下氣液兩相放電電流最大脈沖的脈寬比液面上氣相放電的大。另外，噴嘴在液面上放電電流產(chǎn)生最大脈沖波峰前還有較小的毛刺波峰。

不同電極間距下的起始放電峰值電壓和電流絕對值見表1。

根據(jù)表1繪制起始放電峰值電壓和電流絕對值與電極間距的關(guān)系曲線，見圖5。

起始放電峰值電壓（y）與電極間距（x）的擬合關(guān)系為

y=37.305 71-1.531 71x+0.039 71x2（1）

起始放電峰值電流（y）與電極間距（x）的擬合關(guān)系為

y=25.945 71-0.265 71x-0.006 29x2（2）

結(jié)合表1和圖5可知，電極間距是起始放電電壓的主要影響因素。隨著電極間距的變大，起始放電電壓絕對值變大，起始放電電流絕對值變小。氣液兩相放電的結(jié)論與氣相放電的一致：由于電極間距的減小，噴嘴在鼓氣的液體中比在氣液交界處（液面）或在液面上更易于放電且強(qiáng)度更大。從圖5中的擬合曲線可以看出，當(dāng)電極間距在一定范圍內(nèi)時(shí)，式（1）和（2）可以很好地預(yù)測起始放電峰值電壓、電流絕對值的變化趨勢。由于水溶液電導(dǎo)率的影響，水中納秒脈沖電暈放電電流為安培量級，放電電壓與電極間距呈二次多項(xiàng)式關(guān)系。

2.2 液相鼓氣流量對放電電氣特性的影響

在鼓氣流量分別為0、30、50、70、80、90 mL/min的情況下，起始放電電壓和電流波形見圖6和7。由圖6和7可見：液相放電的放電電壓最大脈沖的脈寬在50 ns左右，放電電壓最大脈沖的下降時(shí)間在25～50 ns范圍內(nèi);放電電流最大脈沖的脈寬大約為25 ns，放電電流最大脈沖的下降時(shí)間約為25 ns;不同鼓氣流量下起始放電電壓和起始放電電流的波形大體相同。

不同鼓氣流量下起始放電峰值電壓和電流絕對值見表2。

為更直觀地說明問題，根據(jù)表2繪制起始放電峰值電壓和電流絕對值與鼓氣流量之間的關(guān)系曲線，見圖8。由圖8可見：在鼓氣流量從0增加到50 mL/min的過程中起始放電電壓絕對值增加，在鼓氣流量從50 mL/min增加到70 mL/min的過程中起始放電電壓絕對值降低，隨著鼓氣流量的進(jìn)一步增加起始放電電壓絕對值又開始上升。這說明不同鼓氣流量對放電的發(fā)生既可能起抑制作用又可能起促進(jìn)作用。其原因可能是：當(dāng)氣流的存在阻礙了最初的帶電粒子的擴(kuò)散時(shí)，放電過程受到抑制，從而使起始放電電壓升高;而當(dāng)氣流的存在促進(jìn)了最初的帶電粒子的擴(kuò)散時(shí)，放電更容易發(fā)生，從而使起始放電電壓降低。放電電流也隨氣流發(fā)生相應(yīng)的波動。

2.3 脈沖重復(fù)頻率對放電電氣特性的影響

在脈沖重復(fù)頻率分別為30、40、50、60、70 Hz的情況下，起始脈沖放電電壓和電流波形見圖9和10。由圖9和10可知，脈沖重復(fù)頻率在30～70 Hz范圍內(nèi)變化對放電電壓和電流的波形影響不大，放電電壓最大脈沖的脈寬都在50 ns左右，放電電壓第一個(gè)脈沖下降時(shí)間在25～50 ns范圍內(nèi);放電電流最大脈沖的脈寬都在25 ns左右，放電電流最大脈沖下降時(shí)間在25 ns左右。不同脈沖重復(fù)頻率下放電電壓波形與放電電流波形大體相似。

不同脈沖重復(fù)頻率下的起始放電峰值電壓和電流絕對值見表3。

由表3可以繪出起始放電峰值電壓和電流絕對值與脈沖重復(fù)頻率之間的關(guān)系曲線，見圖11。

由表3和圖11可知，起始放電峰值電壓和電流絕對值與脈沖重復(fù)頻率的關(guān)系呈非線性特征。起始放電峰值電壓絕對值（y）與脈沖重復(fù)頻率（x）的擬合關(guān)系為

y=26.462 86-0.041 43x+

7.142 86×10-4x2（3）

起始放電峰值電流絕對值（y）與脈沖重復(fù)頻率（x）的擬合關(guān)系為

y=18.62-0.068x-0.001x2（4）

由表3和圖11可知，隨著脈沖重復(fù)頻率的增加，納秒脈沖起始放電峰值電壓和電流絕對值總體呈略微上升的趨勢。在一定的脈沖重復(fù)頻率范圍內(nèi)式（4）能夠很好地預(yù)測起始放電峰值電流絕對值的變化趨勢，而式（3）的擬合結(jié)果略有偏差。不同脈沖重復(fù)頻率下起始放電電壓波形和起始放電

電流波形整體相似。限于本文所采用電源的頻率變化范圍，電源頻率對放電電壓的影響規(guī)律及機(jī)制有待在后續(xù)研究中進(jìn)一步深入。

2.4 水溶液電導(dǎo)率對放電電氣特性的影響

在水溶液電導(dǎo)率分別為1.47、60、100.4、301、501 μS/cm的情況下，起始脈沖放電電壓和電流波形分別見圖12和13。由圖12可知，不同水溶液電導(dǎo)率下的放電電壓波形整體相似，放電電壓第一個(gè)最大脈沖的脈寬都在50 ns左右，放電電壓第一個(gè)脈沖的下降時(shí)間略大于25 ns。由圖13可知，水溶液電導(dǎo)率對納秒脈沖放電電流波形的影響較大，放電過程中放電電流波形毛刺較多，說明不同電導(dǎo)率下微放電變強(qiáng)。放電電流第一個(gè)脈沖的脈寬及脈沖下降時(shí)間大致相同，放電電流第一個(gè)最大脈沖的脈寬都略大于25 ns，放電電流第一個(gè)脈沖的下降時(shí)間均在25 ns左右。

不同水溶液電導(dǎo)率下的起始放電峰值電壓和電流絕對值見表4。

根據(jù)表4，繪出起始放電峰值電壓和電流絕對值與水溶液電導(dǎo)率的關(guān)系曲線，見圖14。

由圖14可知，水溶液電導(dǎo)率與起始脈沖放電峰值電壓和電流絕對值的變化關(guān)系均呈非線性特征。起始放電峰值電壓絕對值（y）與水溶液電導(dǎo)率（x）的擬合關(guān)系為

y=27.223 75-0.023 6x+

2.118 36×10-5x2

（5）

起始放電峰值電流絕對值（y）與水溶液電導(dǎo)率（x）的擬合關(guān)系為

y=17.476 03-0.021 18x+

2.403 47×10-5x2（6）

由表4和圖14可知，隨著水溶液電導(dǎo)率的增大，起始放電峰值電壓和電流絕對值總體呈下降趨勢，兩個(gè)電極之間越來越容易發(fā)生放電。這可能是因?yàn)閮蓚€(gè)電極之間的初始帶電粒子數(shù)量越多，在電場力的作用下帶電粒子的定向移動越激烈就越容易發(fā)生“電子雪崩”，從而在兩極間形成放電。在一定的水溶液電導(dǎo)率范圍內(nèi)，式（5）和（6）能夠很好地預(yù)測起始放電峰值電壓和電流絕對值的變化趨勢。不同水溶液電導(dǎo)率下起始放電電壓波形大體相似，而起始放電電流波形毛刺較多，微放電變強(qiáng)。

2.5 放電時(shí)間對放電電氣特性的影響

在納秒脈沖起始放電時(shí)間分別為2、4、6、8、10 min的情況下，水溶液電導(dǎo)率見表5和圖15。

從圖15可以看出，隨著放電時(shí)間的延長，水溶液電導(dǎo)率呈線性上升趨勢。水溶液的電導(dǎo)率（y）與放電時(shí)間（x）的擬合關(guān)系為

y=0.853 33+1.416x（7）

本文實(shí)驗(yàn)中放電過程生成的活性粒子包括高能電子、正離子、負(fù)離子、激發(fā)態(tài)的原子和分子等，會隨氣流進(jìn)入液體中。已有理論和研究表明，溶液電導(dǎo)率與離子總濃度正相關(guān)。隨著放電時(shí)間的延長，水溶液電導(dǎo)率上升，表明水溶液中帶電粒子增多。在一定的放電時(shí)間內(nèi)，水溶液中帶電粒子數(shù)量與放電時(shí)間正相關(guān)。

分別測量放電結(jié)束0、2、4、5 min后的水溶液電導(dǎo)率，得到水溶液電導(dǎo)率隨時(shí)間的變化情況，見圖16。從圖16可以看出，放電結(jié)束后溶液電導(dǎo)率隨時(shí)間的延長呈現(xiàn)下降趨勢，且在放電結(jié)束后的最初2 min內(nèi)下降較多，電導(dǎo)率大概下降0.1～0.2 μS/cm，而在2～4 min內(nèi)大概只下降0.05 μS/cm，之后電導(dǎo)率趨于穩(wěn)定。這可能是由于活性粒子之間發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)，生成了新的穩(wěn)定物質(zhì)，溶液中離子總濃度逐漸降低。

3 結(jié) 論

采用自行研制的噴嘴-板-筒式電極，研究負(fù)高壓氣液納秒脈沖放電規(guī)律，得到如下結(jié)論：

（1）起始放電電壓的主要影響因素為電極間距：隨著電極間距的增大，起始放電電壓絕對值升高，起始放電電流絕對值降低;與氣相放電相比，液面處和液面下的氣液兩相放電的放電電壓和放電電流脈寬變大。

（2）不同鼓氣流量對放電的發(fā)生既可能起抑制作用又可能起促進(jìn)作用。當(dāng)氣流的存在阻礙了帶電粒子的擴(kuò)散時(shí)，放電過程受到抑制，起始放電電壓升高;當(dāng)氣流的存在促進(jìn)了帶電粒子的擴(kuò)散時(shí)，起始放電電壓降低。

（3）隨著脈沖重復(fù)頻率的增加，起始放電電壓和電流絕對值總體呈略微上升趨勢。

（4）隨著水溶液電導(dǎo)率的增大，起始放電電壓絕對值呈下降趨勢，起始放電電流絕對值減小，兩個(gè)電極間的放電更容易發(fā)生。

（5）隨著放電時(shí)間的延長，水溶液電導(dǎo)率呈線性上升趨勢;放電結(jié)束后2 min內(nèi)水溶液電導(dǎo)率下降明顯，4 min以后趨于穩(wěn)定。

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（編輯 賈裙平）