基于光散射法的氣體放電生成氣溶膠粒徑大小影響因素研究

合肥工業(yè)大學(xué) 蔡懿卿 魚江南 李建權(quán)

（1）粒徑測量區(qū)間廣，檢測下限低，能測到納米級以下的氣溶膠顆粒物。

（2）測量速度快，信號傳輸快，數(shù)據(jù)采集及時。單次測量時間只需5min，測得的光強(qiáng)數(shù)據(jù)能實(shí)時收集并處理。

（3）測量裝置與氣溶膠不進(jìn)行直接接觸。光散射法不需要使用其他實(shí)驗(yàn)試劑對氣溶膠進(jìn)行采樣，并且測量過程不與儀器直接接觸，保證氣溶膠的完整與信息的真實(shí)，減小實(shí)驗(yàn)誤差。

本文使用介質(zhì)阻擋放電裝置產(chǎn)生低溫等離子降解甲苯氣體，搭建光散射濁度計(jì)測量降解尾氣中氣溶膠副產(chǎn)物的散射相函數(shù)并反演得到其粒徑信息，研究副產(chǎn)物粒徑大小與等離子降解參數(shù)的對應(yīng)關(guān)系，從而為優(yōu)化降解條件提供理論依據(jù)與實(shí)驗(yàn)例證。

1 實(shí)驗(yàn)原理

光散射是指光在不均勻的介質(zhì)中傳播時偏離其原來方向并散開傳播到空間中其他位置的現(xiàn)象。在研究氣體放電產(chǎn)生氣溶膠光散射性質(zhì)時，通常要引入粒徑參數(shù)α，其表達(dá)式為：

其中λ為真空中入射光的波長，d為氣溶膠顆粒物的粒徑。不同粒徑參數(shù)下氣溶膠顆粒物的散射特性有較大的區(qū)別，當(dāng)顆粒物的粒徑小于入射光的波長，即顆粒物的粒徑參數(shù)，此條件下顆粒物的散射為瑞利散射，而當(dāng)顆粒物的粒徑參數(shù)α≈1或α＞1者時，即顆粒物的粒徑與入射光波長相近或者大于入射光的波長時顆粒物的散射為Mie散射。

對于Mie散射，當(dāng)入射光為強(qiáng)度I0的線偏振光，此時垂直于散射平面的散射光光強(qiáng)Is的表達(dá)式為：

玉米土壤耕種中，要做好后期淺中耕和免耕直播工作，促進(jìn)玉米的生長，提高玉米的產(chǎn)量和質(zhì)量。玉米的生長過程中，中耕要注意遠(yuǎn)和淺兩個原則。遠(yuǎn)是指植株之間的距離在10 cm左右；淺是劃破地皮，深度要注意控制在2 cm左右，保護(hù)玉米的根系，使土地中的微生物能夠積極活動，增強(qiáng)玉米根部的生理機(jī)能，保障玉米生長質(zhì)量。

對于瑞利散射，顆粒物的散射強(qiáng)度強(qiáng)度表達(dá)式為：

計(jì)算公式中r為觀測點(diǎn)與粒子間距離，θ為散射角，φ為方位角。i1(θ)與i2(θ)為散射強(qiáng)度函數(shù)，它們是對應(yīng)散射振幅函數(shù)S1(θ)和S2(θ)的模的平方。振幅函數(shù)S(θ)是由Bessel函數(shù)和Legendre函數(shù)組成的無窮級數(shù)，其表達(dá)式為：

式中an和bn稱為米散射系數(shù)，是復(fù)折射率和尺度參數(shù)的函數(shù)；πn和τn為散射角函數(shù)，僅與角度有關(guān)。

2 實(shí)驗(yàn)裝置

為測量甲苯氣體放電產(chǎn)生的氣溶膠的散射相函數(shù)并反演得到其粒徑信息，設(shè)計(jì)并搭建了氣體放電生成氣溶膠的光散射特性研究的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。其實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示，由介質(zhì)阻擋放電裝置系統(tǒng)以及光散射濁度計(jì)兩部分構(gòu)成，其中介質(zhì)阻擋放電裝置系統(tǒng)負(fù)責(zé)對甲苯氣體進(jìn)行放電降解，并由光散射濁度計(jì)負(fù)責(zé)測量降解尾氣中氣溶膠副產(chǎn)物的散射相函數(shù)。

圖1 氣體放電生成氣溶膠的光散射特性研究的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

介質(zhì)阻擋放電裝置系統(tǒng)由配氣裝置、高壓電源、介質(zhì)阻擋放電裝置三部分組成。其中配氣裝置使用三臺質(zhì)量流程控制計(jì)分別調(diào)節(jié)氮中甲苯標(biāo)準(zhǔn)氣，氮?dú)?，氧氣的流量，?jīng)由混合瓶混合后生成不同濃度或不同流量的甲苯氣體，通入介質(zhì)阻擋放電裝置中進(jìn)行放電降解。供電裝置為介質(zhì)阻擋放電裝置提供高壓交流電，從而使放電裝置在標(biāo)準(zhǔn)大氣壓和常溫環(huán)境下對氣體放電產(chǎn)生低溫等離子體，在放電降解過程中使用調(diào)壓器調(diào)節(jié)放電裝置的放電電壓并用示波器實(shí)時對放電電壓進(jìn)行檢測。介質(zhì)阻擋放電裝置對甲苯氣體放電降解從而產(chǎn)生氣溶膠。

使用光散射濁度計(jì)測量甲苯氣體放電產(chǎn)生的氣溶膠副產(chǎn)物。搭建的光散射濁度計(jì)由偏振光源，掃描探測系統(tǒng)以及濁度計(jì)箱體構(gòu)成。整個濁度計(jì)使用波長445nm，最大輸出功率80mw的激光器作為光源，出射光經(jīng)由格蘭泰勒棱鏡調(diào)制為平行于散射平面的線偏振光進(jìn)入樣品池照射到其中的氣溶膠并產(chǎn)生散射光，散射光通過固定在旋轉(zhuǎn)臂上的透鏡與光闌最后由光子計(jì)數(shù)器接受，測得對應(yīng)角度的散射相函數(shù)。穿過樣品池的透射光進(jìn)入光陷阱，在其中多次反射衰減從而減小其對測量區(qū)域的干擾。整個濁度計(jì)使用步進(jìn)電機(jī)轉(zhuǎn)動旋轉(zhuǎn)臂，采用連續(xù)掃描測量的方式測得20°～160°范圍內(nèi)氣溶膠的散射相函數(shù)。在測量散射相函數(shù)時，光計(jì)數(shù)器隨著旋轉(zhuǎn)臂轉(zhuǎn)動，以確定的角度間隔依次測量每個散射角20組散射相函數(shù)并取平均值以提高測量結(jié)果的信噪比。

3 光散射濁度計(jì)性能測試

實(shí)驗(yàn)前需要對光散射濁度計(jì)的性能進(jìn)行驗(yàn)證，以確定其測量范圍與測量結(jié)果的可靠性。使用光散射濁度計(jì)測量已知散射特性的標(biāo)準(zhǔn)顆粒物的散射相函數(shù)并擬合實(shí)驗(yàn)值與理論值，就能得到濁度計(jì)測量性能的直觀認(rèn)識。

目前有多種用來驗(yàn)證光散射濁度計(jì)測量性能的標(biāo)準(zhǔn)顆粒物，比如使用標(biāo)準(zhǔn)聚苯乙烯小球（PSL球），水團(tuán)簇，癸二酸二異辛酯（DESH），氮?dú)怛?yàn)證了濁度計(jì)精度與探測上限。本文使用測量氮?dú)馍⑸湎嗪瘮?shù)來對濁度計(jì)的性能進(jìn)行測試。

氮?dú)獾募兌葹?9.999%，持續(xù)通入濁度計(jì)箱內(nèi)約120min，觀察溫濕度計(jì)的變化，當(dāng)箱內(nèi)的相對濕度下降至穩(wěn)定不變時開始進(jìn)行測量。使用瑞利散射公式計(jì)算氮?dú)馍⑸湎嗪瘮?shù)的理論值并對測量值與理論值分別歸一化到同一數(shù)量級。歸一化后氮?dú)馍⑸湎嗪瘮?shù)測量結(jié)果與理論值的對比如圖2所示。

從圖2中可以看出氮?dú)馍⑸湎嗪瘮?shù)的測量值和理論值在前向與后向散射的大部分散射角處擬合效果較好。但在90°及其附近的角度的測量值要大于理論值，這是因?yàn)?0°處顆粒物的散射相函數(shù)的理論值為0，其測量值容易受到本身的暗電流以及箱內(nèi)殘存的大氣氣溶膠的干擾導(dǎo)致實(shí)際測得的散射相函數(shù)偏大。

對歸一化后的氮?dú)馍⑸湎嗪瘮?shù)測量值與理論值進(jìn)行擬合，擬合結(jié)果如圖3所示。發(fā)現(xiàn)兩者具有高度的相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.999，說明光散射濁度計(jì)能精準(zhǔn)測量氮?dú)獾纳⑸湎嗪瘮?shù)，在90°及其附近角度的誤差并不影響整體的測量結(jié)果的準(zhǔn)確性。考慮到氮?dú)獾牧綖?.364 nm說明光散射濁度計(jì)具有極低的測量下限，滿足實(shí)驗(yàn)測量的需要。

圖3 歸一化后氮?dú)馍⑸湎嗪瘮?shù)理論值與測量值的相關(guān)性分析

4 甲苯氣體放電產(chǎn)生氣溶膠粒徑變化影響因素研究

根據(jù)Mie散射理論，顆粒物的光散射特性與其粒徑大小有關(guān)，顆粒物粒徑發(fā)生變化時基于角度的散射相函數(shù)就有較大的變化，可以通過反演的方式得到氣溶膠的粒徑大小。對于甲苯氣體放電降解產(chǎn)生的氣溶膠，其粒徑大小與介質(zhì)阻擋放電裝置的放電電壓，氣體在放電裝置內(nèi)的停留時間，甲苯氣體的濃度這三個等離子降解參數(shù)有關(guān)。實(shí)驗(yàn)探討這些降解參數(shù)的改變對氣溶膠副產(chǎn)物粒徑大小的具體影響，測量降解參數(shù)改變的情況下產(chǎn)生的氣溶膠的散射相函數(shù)并反演得到粒徑。

常規(guī)的反演方法包括直接反演法，查表法，優(yōu)化法以及試錯法，本文中使用直接反演法結(jié)合查表法對實(shí)驗(yàn)值與理論值進(jìn)行反演得到氣溶膠副產(chǎn)物的粒徑大小，具體流程如下：

（1）根據(jù)Yu等人測得甲苯放電產(chǎn)生的氣溶膠副產(chǎn)物的粒徑分布數(shù)據(jù)，確定實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)生的氣溶膠粒徑大致范圍并規(guī)定步長。

（2）使用Matlab根據(jù)Mie散射公式編寫計(jì)算氣溶膠散射相函數(shù)的程序，根據(jù)設(shè)定的步長計(jì)算粒徑范圍內(nèi)每種粒徑分布情況下的散射相函數(shù)。

（3）將計(jì)算得到的散射相函數(shù)與氣體放電產(chǎn)生氣溶膠散射相函數(shù)的測量值分別進(jìn)行歸一化并做方差。

（4）使用Fminsearch函數(shù)找出方差最小時計(jì)算得到的散射相函數(shù)，此散射相函數(shù)對應(yīng)的粒徑即為被測氣溶膠的粒徑。

分別改變介質(zhì)阻擋放電裝置的放電電壓，氣體在裝置內(nèi)的停留時間，甲苯氣體的濃度這三種等離子降解參數(shù)，測量降解產(chǎn)生的氣溶膠的散射相函數(shù)并反演得到粒徑大小。氣溶膠的中值粒徑隨三種等離子降解參數(shù)的變化如圖4所示。

圖4 氣溶膠粒徑大小隨三種等級降解參數(shù)變化

可以看出甲苯氣體放電產(chǎn)生的氣溶膠的粒徑大小與介質(zhì)阻擋放電裝置的放電電壓，氣體在放電裝置內(nèi)的停留時間，甲苯氣體的濃度這三個等離子降解參數(shù)有關(guān)。可以通過提高放電電壓，增加氣體在放電裝置的停留時間以及減小甲苯的初始濃度的方法來減小氣溶膠副產(chǎn)物的粒徑大小。

5 實(shí)驗(yàn)結(jié)論

（1）搭建了對甲苯氣體放電降解從而產(chǎn)生氣溶膠的介質(zhì)阻擋放電裝置系統(tǒng)，包括配氣裝置，供電裝置以及介質(zhì)阻擋放電裝置；搭建了用來測量氣溶膠散射相函數(shù)的光散射濁度計(jì)，包括偏振光源，掃描探測系統(tǒng)以及濁度計(jì)的箱體。使用氮?dú)庾鳛闃?biāo)準(zhǔn)粒子對整個光散射濁度計(jì)的測量范圍與測量的準(zhǔn)確性進(jìn)行了驗(yàn)證。

（2）通過改變放電電壓、甲苯氣體停留時間、甲苯的初始濃度這些等離子降解條件從而產(chǎn)生不同粒徑大小的氣溶膠，將其通入光散射濁度計(jì)中測量散射特性并反演得到粒徑大小。實(shí)驗(yàn)表明甲苯氣體放電產(chǎn)生的氣溶膠的粒徑大小與上述實(shí)驗(yàn)條件有關(guān)?？梢酝ㄟ^提高放電電壓，增加氣體在放電裝置的停留時間以及減小甲苯的初始濃度的方法來減小氣溶膠副產(chǎn)物的粒徑大小。