珠三角一次嚴重霧霾混合污染數(shù)值模擬分析

彭 端，杜堯東，樊 琦，劉 暢，張 羽，陳曉陽，申 沖,4

(1.肇慶市氣象局，廣東 肇慶 526060；2.廣東省氣候中心，廣州 510640；3.中山大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院/廣東省氣候變化與自然災(zāi)害研究重點實驗室,廣州 510275；4.廣州市氣候與農(nóng)業(yè)氣象中心，廣州 511430)

引 言

霧和霾均為漂浮在大氣中的粒子，可使能見度惡化致災(zāi)和危害人類的健康[1-3]。很多學(xué)者曾經(jīng)對形成霧霾污染的氣象條件進行深入的研究[4-8]。范紹佳等[9-10]十幾年前曾通過研究珠江三角洲地區(qū)邊界層氣象要素特征及近地層輸送條件對霾生消的影響發(fā)現(xiàn)，珠江三角洲區(qū)域灰霾污染的出現(xiàn)，與區(qū)域靜小風(fēng)狀況和較高的溫濕條件有關(guān)，并且總結(jié)出珠江三角洲地區(qū)污染的天氣概念模型。但近年由于經(jīng)濟高速增長、人口增多，珠江三角洲地區(qū)大范圍能見度下降及區(qū)域性嚴重濃霧和重度霾污染天氣頻繁發(fā)生，并且出現(xiàn)區(qū)域擴散遷移及持續(xù)時間長的特征。珠江三角洲地區(qū)有些出現(xiàn)嚴重污染的城市如肇慶市，缺少氣象和環(huán)境要素的垂直觀測資料，因此往往用數(shù)值模擬來進一步探討霧霾污染的成因。目前主流的大氣污染數(shù)值模式已被廣泛地應(yīng)用于全國和珠江三角洲地區(qū)的霧霾污染研究。王麗娟等[11]利用優(yōu)化參數(shù)化方案的數(shù)值模式，分析了2014 年1月29-30日發(fā)生在湖北省內(nèi)的大霧天氣過程的氣象要素變化特征及大霧形成機理。陳訓(xùn)來等[12]利用美國第三代空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)Models-3(MM5/SMOKE/CMAQ)，對珠江三角洲城市群灰霾天氣主要污染物的數(shù)值研究發(fā)現(xiàn)，污染物主要積聚在大氣邊界層內(nèi)，近地面污染物高濃度是造成灰霾天氣的直接原因。樊琦等[13]運用第5代中尺度氣象模式系統(tǒng)MM5，對廣東地區(qū)春季出現(xiàn)的一次大霧過程進行了數(shù)值模擬，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，對大霧生消過程起決定性作用的是925 hPa風(fēng)場的變化。余緯等[14]采用CMAQ模式對2009年11月珠江三角洲地區(qū)的一次重空氣污染過程進行了模擬，結(jié)果表明，高壓脊形成的穩(wěn)定層結(jié)和靜小風(fēng)條件是造成污染物濃度升高的主要原因。劉寧等[15]的研究表明，近地面 PM10主要來源于源排放和大氣傳輸過程，而PM10主要去除途徑為大氣傳輸和干、濕沉降氣溶膠過程。鄧濤等[16]利用空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)(MM5-CAMQ-SMOKE)，模擬珠江三角洲一次典型的復(fù)合型污染過程，得出珠江三角洲能見度惡化主要是由各種化學(xué)過程生成的細粒子引起的結(jié)論。藍靜等[17]利用 MM5/CMAQ 模式系統(tǒng)，對2009年冬季出現(xiàn)在香港機場及其周邊地區(qū)的一次低能見度過程進行數(shù)值模擬研究，結(jié)果表明，CMAQ模式能很好地反映出香港機場顆粒物濃度隨時間的變化，在顆粒物濃度的空間分布和輸送方面模擬效果理想。賴安琪等[18]利用 WRF-Chem 模式，對珠江三角洲一次高濃度PM2.5與O3復(fù)合污染過程的特征和形成機理進行數(shù)值模擬研究，發(fā)現(xiàn)在地面偏東風(fēng)影響下，主要的污染區(qū)域為珠江三角洲西部地區(qū)(包括肇慶南部、佛山及江門北部)。

采用數(shù)值模式對珠江三角洲進行大氣污染的相關(guān)研究多數(shù)為大氣污染現(xiàn)狀和成因的分析，或是單獨霧或霾的數(shù)值模擬，但對霧霾混合污染的演變過程及微物理特征數(shù)值模擬研究較少。本文基于珠江三角洲地區(qū)地面氣象要素觀測數(shù)據(jù)和廣東省生態(tài)環(huán)境廳提供的珠江三角洲地區(qū)56個國家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測點的逐小時濃度數(shù)據(jù)，運用天氣預(yù)報—區(qū)域空氣質(zhì)量(Weather Research and Forecasting-Community Multiscale Air Quality，WRF-CMAQ)模式,對2017年1月1-12日珠江三角洲地區(qū)的霧霾混合污染演變過程進行數(shù)值模擬，分析由霾轉(zhuǎn)化為嚴重濃霧污染的氣象條件和微物理特征，為霧霾污染防治提供依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 資料來源

氣象觀測數(shù)據(jù)包括珠江三角洲地區(qū)24個氣象觀測站 2017年1月1-12日的2.0 m溫度、2.0 m氣壓、2.0 m相對濕度、能見度和10.0 m水平風(fēng)速等氣象要素。污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3、AQI質(zhì)量濃度等數(shù)據(jù)來源于華南區(qū)域環(huán)境氣象業(yè)務(wù)平臺中的廣東省生態(tài)環(huán)境廳提供的珠江三角洲地區(qū)56個國家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測點的逐小時濃度數(shù)據(jù)。WRF-CMAQ 數(shù)值模式的模擬時間為 2017 年1月1-12日，本文選取1月1-12日各氣象要素和顆粒物濃度的小時模擬數(shù)據(jù)進行分析。

1.2 模式簡介

天氣預(yù)報-區(qū)域空氣質(zhì)量模式(Third-Generation Air Quality Modeling System，Community Multiscale Air Quality，Model-3/CMAQ)是由美國環(huán)境保護署研發(fā)的第三代空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)。本文天氣預(yù)報WRF模式采用三重嵌套網(wǎng)格，最外層(d01)為中國及周邊部分地區(qū)，網(wǎng)格數(shù)為240×240;第二層(d02)為華南等地區(qū)，網(wǎng)格數(shù)為148×160;第三層(d03)為珠江三角洲大部地區(qū)，網(wǎng)格數(shù)為199×175。三重嵌套網(wǎng)格d01、d02、d03的格距分別為27 km、9 km和3 km，垂直方向共 24 層，模式頂層為50 hPa。采用了RRTMG長短波輻射方案、MM5 Monin-Obukhov 近地面層方案、Noah 陸面過程方案、YSU邊界層方案和KF積云參數(shù)化方案。模擬時間為2017年1月1-12日，采用美國國家環(huán)境預(yù)報中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)的全球再分析資料(Final Operational Global Analysis data，F(xiàn)NL)作為初始場。本文采用CMAQ模式進行污染物的相關(guān)模擬，利用WRF第一、第二層網(wǎng)格結(jié)果驅(qū)動CMAQ。CMAQ模式的網(wǎng)格垂直方向分為 24層，網(wǎng)格系統(tǒng)設(shè)置同WRF模式，采用saprc07tic機理作為氣相化學(xué)反應(yīng)機理。CMAQ代表著當前主流的大氣化學(xué)、污染物遷移和沉降的最新研究成果,是一個多尺度的能夠模擬從城市到區(qū)域的歐拉型大氣質(zhì)量模型,它能模擬多個污染物在大氣中的遷移擴散和化學(xué)反應(yīng),包括臭氧、氣溶膠成分(PM10和PM2.5)及酸沉降等。CMAQ模式系統(tǒng)已應(yīng)用于長江三角洲、珠江三角洲、華北和西北等地區(qū)氣溶膠的時空分布、環(huán)境效應(yīng)等模擬研究[14-15，19-20]。

2 數(shù)值模擬結(jié)果分析

2.1 2017年1月1-12日大氣污染概況和大氣環(huán)流形勢

利用空氣質(zhì)量指數(shù)AQI技術(shù)規(guī)定和標準，對2017年1月1-12日珠江三角洲地區(qū)日平均 AQI分析發(fā)現(xiàn)，污染最嚴重的是在肇慶市和佛山地區(qū)，尤其是肇慶的東南部高要和肇慶市端州區(qū)一帶。這里以肇慶市為例，如圖1，期間共出現(xiàn)3次大氣污染過程。其中，1-3日為輕度到中度污染(AQI為87～108，PM2.5為61～82 μg·m-3)，4-7日為中度到重度污染(AQI為130～195，PM2.5為99～146 μg·m-3)，9-11日為輕度到中度污染(AQI為72～101，PM2.5為72～76 μg·m-3)。污染最嚴重的是1月6日，AQI指數(shù)日平均值高達195，PM2.5日平均濃度高達133.1 μg·m-3。2017年1月肇慶市3次大氣污染過程每次均持續(xù)2～4 d;3次大氣污染過程的主要污染物均為PM2.5，其中6日01時肇慶市端州區(qū)城中子站AQI一度超過250，高達273。6 日12時肇慶市端州區(qū)七星巖子站細顆粒物PM2.5質(zhì)量濃度達最高值(259 μg·m-3)，為重度大氣污染。此外，日能見度低于10 km的污染日數(shù)為9天，其中4-6日的日平均能見度均低于3 km，4日日平均能見度最低，為2.4 km。最嚴重的是5日00-09時和6日01-10時，兩天均有連續(xù)10 h能見度≤500 m，其中有連續(xù)7 h≤100 m；此外，4日06-08時連續(xù)3 h的能見度≤500 m。分析期間的相對濕度發(fā)現(xiàn)，1月4日、5日、6日夜間00時到09時這段時間相對濕度為95%到100%，露點溫度與溫度基本重合，由此可見，1月4-6日這段時間為濃霧污染為主。同時分析了佛山三水區(qū)的各污染濃度的變化(圖略)，結(jié)果表明，PM2.5和AQI的變化曲線趨勢基本與肇慶市端州區(qū)的一致，同樣也是3次大氣污染過程，其中1月4-6日最為嚴重，佛山三水區(qū)1月5-6日的PM2.5峰值為390 μg·m-3，比肇慶市端州區(qū)的高35～75μg·m-3。另外，對比分析廣州市海珠區(qū)的兩個國控站的資料，發(fā)現(xiàn)廣州市最嚴重的時段是在5日的22-23時，AQI為234～237，6日00-09時AQI為175～227。最差能見度也是在5日和6日的00-08時，持續(xù)9 h，能見度≤500 m。從珠江三角洲2017年1月6日(污染最嚴重日)PM2.5和能見度分布來看，4-6日的濃霧污染范圍覆蓋珠江三角洲整個地區(qū)，肇慶和佛山的污染最為嚴重。

圖1 2017年1月1-12日肇慶市端州區(qū)霧霾污染期間AQI指數(shù)、PM2.5濃度和能見度的變化圖

從850 hPa和925 hPa的環(huán)流形勢演變來看(圖2)，1-3日，850 hPa珠江三角洲上空為穩(wěn)定的高壓脊控制，925 hPa廣東中部上空為弱偏東風(fēng)控制。從4日開始，850 hPa轉(zhuǎn)為偏西南風(fēng)和偏東風(fēng)的輻合區(qū)，5-6日偏東南風(fēng)持續(xù)維持。對應(yīng)在925 hPa上，4日夜間開始為偏東南風(fēng)控制，這時能見度明顯降低，地面濕度增加，霾轉(zhuǎn)為霧。5日偏東南風(fēng)減弱，6日轉(zhuǎn)為弱小風(fēng)輻合區(qū)，這時出現(xiàn)持續(xù)濃霧。由此可見，持續(xù)穩(wěn)定的高壓脊是霧霾混合污染的前提條件，925 hPa西南風(fēng)轉(zhuǎn)為偏東南風(fēng)是霾轉(zhuǎn)化為霧的濕度條件，925 hPa弱小風(fēng)輻合是濃霧產(chǎn)生的有利的大氣環(huán)流形勢。

圖2 2017年1月5日(a、b)和6日(c、d)08時925 hPa(a、c)及850 hPa(b、d)高度場和風(fēng)場

2.2 模擬結(jié)果評估

數(shù)值模擬的2017年1月1日到12日珠江三角洲中部(以肇慶市為例)溫度、相對濕度和風(fēng)速值與觀測值具有較好的對應(yīng)關(guān)系，如表1，其相關(guān)系數(shù)分別為0.83、0.78、0.23(均通過0.001的顯著性檢驗)。可見該模式的模擬結(jié)果可以較好地再現(xiàn)氣象要素的大小和變化趨勢。模擬值與觀測值的總體變化趨勢基本一致，但個別時段二者仍存在一定的偏差，相對濕度模擬值總體偏低，尤其是1月1-6日夜間的相對濕度峰值偏低，風(fēng)速模擬值總體偏高。對CMAQ 模式模擬的肇慶市PM2.5質(zhì)量濃度評估時，PM2.5濃度的觀測值和模擬值均取4個國控監(jiān)測站點的平均值進行對比。PM2.5質(zhì)量濃度模擬值與觀測值之間的相關(guān)系數(shù)為0.17,通過了0.01的顯著性檢驗。從模擬值與觀測值的誤差值來看，模擬效果最好的是溫度和相對濕度，平均相對誤差較小，分別為0.11和0.19；均方根誤差分別為2.48和18.94。其次是PM2.5質(zhì)量濃度，平均相對誤差為0.53，但均方根誤差較大，為29.7。風(fēng)速的模擬平均相對誤差較大，為0.97，但均方根誤差較小，為0.92。這可能與該模式設(shè)置中未考慮地形的影響及城市地面建筑物造成粗糙度偏高等因素有關(guān)。

表1 2017年1月1-12日肇慶市各要素模擬值與觀測值的誤差統(tǒng)計

圖3給出了PM2.5空間分布實況與數(shù)值模擬的對比，污染最嚴重的地方發(fā)生在肇慶市端州區(qū)及南側(cè)，模擬與實況基本吻合。

綜上可見，WRF-CMAQ 模式可以合理地模擬珠江三角洲地區(qū)尤其是肇慶市主要氣象要素和污染物的時空分布特征。

2.3 邊界層高度的變化

圖4是數(shù)值模擬的肇慶市城區(qū)2017年1月1日至12日邊界層高度時間序列圖。由圖4可看出，1月1-6日夜間到凌晨的邊界層都很低，為0-400 m的高度，尤其是1月5日和1月6日的凌晨，幾乎連續(xù)3～5 h貼近地面，邊界層最高才達到100 m左右。這種邊界層偏低的氣象因素非常有利于污染物在夜間累積。對應(yīng)的實況也是1月5-6日的嚴重濃霧污染的時段。圖5是數(shù)值模擬珠江三角洲2017年1月6日和1月11日的日平均邊界層高度空間分布圖。由圖5可看出，6日肇慶地區(qū)的日平均邊界層高度低至200～300 m，非常有利于污染物的積聚，對應(yīng)著濃霧污染過程；11日的日平均邊界層高度為500～600 m(是重度污染時候的2倍)，對應(yīng)著輕度污染過程。由此可見，邊界層高度低至100 m及以下是霾轉(zhuǎn)為濃霧污染的有利因素。

圖4 2017年1月1-12日肇慶市污染期間邊界層高度時間序列圖

圖5 2017年1月6日(a)和11日(b)的日平均邊界層高度空間分布圖

2.4 近地面風(fēng)速和風(fēng)矢量場的變化

圖6是肇慶市2017年1月1日至1月12日10 m風(fēng)速時間序列數(shù)值模擬圖。由圖6可看出，1-7日肇慶近地面10 m風(fēng)速低于3 m·s-1，尤其是5-6日更低，10 m風(fēng)速低于2 m·s-1，最嚴重的是6日凌晨，10 m風(fēng)速低于1 m·s-1甚至靜風(fēng)。圖7是珠江三角洲地區(qū)2017年1月6日至11日的日平均風(fēng)場空間分布數(shù)值模擬圖。由圖7可見，5-6日，肇慶整個區(qū)域均受小風(fēng)或靜風(fēng)控制。在肇慶附近存在著小風(fēng)的強輻合區(qū)域，非常不利于污染物的水平輸送和擴散。這時濃霧污染最為嚴重。而在11日，近地面層的風(fēng)速為2～3 m·s-1，有利于污染物的水平輸送和擴散，能見度轉(zhuǎn)好，污染逐漸減輕。

圖6 2017年1月1-12日肇慶市10 m風(fēng)速時間序列圖

圖7 2017年1月6日(a)和11日(b)的日平均風(fēng)場

2.5 風(fēng)的垂直分布

圖8為肇慶2017年1月1日至1月12日風(fēng)場垂直結(jié)構(gòu)時間序列圖。從圖8中可以看出，該污染過程100 m以下均出現(xiàn)小風(fēng)層(風(fēng)速<1.5 m·s-1的區(qū)域)。1-3日，小風(fēng)層在近地面，925 hPa以上是5 m·s-1的風(fēng)速大值區(qū)。4日開始，小風(fēng)層逐漸向上增厚，5日突破至925 hPa并且繼續(xù)增厚至950 hPa，并且持續(xù)至6日白天。6日的小風(fēng)層向上增厚到850 hPa，嚴重抑制了污染物垂直方向的擴散及高層水平的擴散，加劇了污染物在低層950 hPa以下堆積，導(dǎo)致污染物濃度越來越高，這時濃霧污染最為嚴重，能見度接近零，相對濕度接近100%。7日開始，1000 hPa以上風(fēng)速加大，能見度增加，濕度減少，濃霧污染逐漸減輕。因此小風(fēng)層增厚至925 hPa以上，是霾轉(zhuǎn)化為濃霧的氣象條件之一。

圖8 肇慶市2017年1月1-12日風(fēng)場垂直結(jié)構(gòu)時間序列圖

2.6 溫濕的垂直分布

圖9(a)為肇慶溫度垂直結(jié)構(gòu)時間序列數(shù)值模擬圖。由圖9(a)可看出，整個污染過程的夜間，200 m以下皆出現(xiàn)接地逆溫；5到6日出現(xiàn)濃霧污染時接地逆溫的情況與霾差不多。7-9日出現(xiàn)多層逆溫。逆溫抑制了污染物在垂直方向的擴散，致使污染物在近地面積聚，霧和霾的情況都是這樣。因此，逆溫不是霾轉(zhuǎn)化為濃霧的必要條件。

圖9(b)為肇慶市相對濕度和風(fēng)向風(fēng)速的垂直結(jié)構(gòu)時間序列數(shù)值模擬圖。由圖9(b)可看出，2-3日近地面層到925 hPa的濕度較小，均小于80%，對應(yīng)著風(fēng)場是東到東北風(fēng)。4日開始，隨著近地面到925 hPa轉(zhuǎn)為偏東南風(fēng)，>80%的濕度層增厚并且向地面延伸到接地，其中相對濕度增長到接近100%。隨著7日近地面到850 hPa的東南風(fēng)逐漸轉(zhuǎn)為偏西南風(fēng)和偏東風(fēng)或東北風(fēng)，近地面的濕度逐漸減小，濃霧污染逐漸減輕。由此可見，925-850 hPa轉(zhuǎn)為偏東南風(fēng)，近地面濕度增大，是霾轉(zhuǎn)化為濃霧的重要氣象因素。

圖9 肇慶市2017年1月1-12日溫度(a)、濕度和風(fēng)向風(fēng)速(b)垂直結(jié)構(gòu)時間序列圖

2.7 不同粒徑大氣顆粒物的質(zhì)量濃度

按粒徑分布可以將大氣顆粒物分為 3種模態(tài)，分別為愛根核(d≤0.05 μm)、積聚核(0.05 μm

圖10 2017年1月1-12日各模態(tài)粒子濃度逐時時間序列圖

3 結(jié)論與討論

(1)CMAQ 模式系統(tǒng)對此次霧霾混合污染過程中溫度、濕度模擬效果較好，風(fēng)速模擬值總體偏高，模擬的PM2.5濃度總體偏低。

(2)持續(xù)穩(wěn)定的高空環(huán)流形勢是霧霾混合污染的前提條件，925 hPa西南風(fēng)轉(zhuǎn)為偏東南風(fēng)流場是霾轉(zhuǎn)化為霧的濕度因素，925 hPa弱小風(fēng)輻合是濃霧產(chǎn)生的有利的大氣環(huán)流形勢。

(3)地面平均風(fēng)速出現(xiàn)低于2 m·s-1甚至是持續(xù)5～16 h的靜風(fēng)，空間上周邊出現(xiàn)小風(fēng)輻合，邊界層高度低至100 m，小風(fēng)層增厚至925 hPa以上，同時接地逆溫與近地面濕度的增長疊加，相對濕度增長到接近100%，是霾轉(zhuǎn)化為濃霧污染的氣象因素。

(4)肇慶市霾和濃霧污染的細顆粒污染物積聚核模態(tài)與粗粒核模態(tài)濃度上有明顯差別：霾污染時空氣中污染物細顆粒物主要以積聚核模態(tài)為主，濃霧嚴重污染時粗粒核模態(tài)與積聚核模態(tài)濃度相當。而廣州濃霧時粗粒核模態(tài)比積聚核模態(tài)質(zhì)量濃度約高出1倍。

本次數(shù)值模擬結(jié)果發(fā)現(xiàn)，珠江三角洲地區(qū)冬季出現(xiàn)霾污染的成因是本地近地面平均風(fēng)速低于3 m·s-1、邊界層高度低和接地逆溫的存在。這與以往的研究相一致。當?shù)孛骘L(fēng)為持續(xù)5～16 h的靜風(fēng)，空間上周邊出現(xiàn)小風(fēng)強輻合場；小風(fēng)層增厚至925 hPa以上；接地逆溫與近地面濕度的增長疊加，這是較輕的霾污染轉(zhuǎn)化為連續(xù)濃霧污染的氣象因素。這里得出由霾轉(zhuǎn)化為濃霧污染的邊界層高度條件，比以往的單獨霾或是濃霧污染的成因研究結(jié)論更為精細并且具有連續(xù)性，為霧霾污染防治提供氣象因素的分析依據(jù)。

這次模擬研究中發(fā)現(xiàn)，肇慶市濃霧嚴重污染時粗粒核模態(tài)與積聚核模態(tài)濃度相當，而廣州的表現(xiàn)則與肇慶不同，大部分時次粗粒核模態(tài)比積聚核模態(tài)質(zhì)量濃度高，其中濃霧時約高出1倍。過去的研究表明，NOx和SO2的日變化反映了機動車流量等人類活動對大氣質(zhì)量的影響[21-22]。本文數(shù)據(jù)說明了廣州市機動車密集地等人類活動的高度聚集對大氣污染的影響。廣州市NO2及粗粒核模態(tài)顆粒物濃度顯著比其他地方高，其成因和機理比較復(fù)雜，留待以后進一步探討。