電化學(xué)與熱濫用耦合模型的鋰電池局部熱擴(kuò)散仿真試驗(yàn)技術(shù)

李偉 劉桂雄

摘要：為研究鋰離子電池充放電下溫度迅速升高觸發(fā)熱失控的熱行為，以18650型三元鋰電池單體為研究對(duì)象， 耦合電化學(xué)產(chǎn)熱模型與熱濫用模型，對(duì)其進(jìn)行數(shù)值仿真試驗(yàn)，研究不同充放電倍率、環(huán)境溫度、散熱系數(shù)條件下，電芯從正常工作溫度范圍到高溫范圍的熱特性。試驗(yàn)結(jié)果表明，電池在觸發(fā)熱失控反應(yīng)開始階段會(huì)出現(xiàn)溫升速率拐點(diǎn)特性，溫升速率驟降，隨后電池溫度急劇升高;電池高充放電倍率、高溫環(huán)境、低散熱系數(shù)均嚴(yán)重影響電池?zé)岱€(wěn)定性，其中充放電倍率對(duì)電池?zé)岱€(wěn)定性影響最大，散熱條件對(duì)電池峰值溫度有一定影響，電池未觸發(fā)熱失控時(shí)環(huán)境溫度對(duì)電池峰值溫度影響較小。

關(guān)鍵詞：電化學(xué)產(chǎn)熱模型;熱濫用模型;充放電倍率;熱行為

中圖分類號(hào)： TH811文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A文章編號(hào)：1674–5124（2021）12–0157–06

Lithium battery local thermal dispersion simulation test technology based on coupled electrochemical and thermal abuse models

LI Wei，LIU Guixiong

（School of Mechanical and Automotive Engineering， South China University ofTechnology， Guangzhou 510640， China）

Abstract： In order to study the thermal behavior of thermal runaway triggered by rapid temperature increase under charge and discharge of lithium ion battery， the 18650 lithium ternary battery monomer was used as the object of study， coupled with electrochemical heat generation model and thermal abuse model， and numerical simulationtestwascarriedouttostudythethermalcharacteristicsof thecellsfromnormaloperating temperature range to high temperature range under different charge and discharge rates， ambient temperature andheatdissipationcoefficient. Thetestresultsshowthatthebatterywillshowtheinflection pointof temperature rise at the beginning of the thermal runaway reaction， with the temperature rise rate dropping abruptly and then the temperature of the battery rising sharply; the high charge/discharge rate， high temperature environment and low heat dissipation coefficient of the battery all have a serious impact on the thermal stabilityof the battery， in which the charge/discharge rate has the greatest impact on the thermal stability of the battery， and the heat dissipation conditions have a certain impact on the peak temperature of the battery， when the battery has not triggered thermal runaway， the thermal stability of the battery will be affected by the high charge/discharge rate， high temperature environment and low heat dissipation coefficient. Ambient temperature has less influence on peak battery temperature.

Keywords ： electrochemical heat generation model; thermal abuse model; charge and discharge rate; thermal behavior

0引言

鋰離子動(dòng)力電池具有能量密度高、穩(wěn)定性強(qiáng)、循環(huán)壽命長(zhǎng)、無(wú)記憶效應(yīng)等特點(diǎn)，在新能源汽車中得到廣泛應(yīng)用[1-3]，然而電池在充放電過(guò)程中產(chǎn)生大量熱量，使其內(nèi)部溫度上升直接影響動(dòng)力電池的性能、壽命，過(guò)高溫度觸發(fā)電池內(nèi)部活性材料分解引發(fā)熱失控[4]，嚴(yán)重時(shí)甚至?xí)?dǎo)致動(dòng)力電池模組熱失控引發(fā)安全事故[5]。研究鋰離子動(dòng)力電池?zé)崽匦?，開展鋰離子動(dòng)力電池局部熱擴(kuò)散仿真試驗(yàn)，對(duì)于提升電池安全性具有重要意義[6-7]。

國(guó)內(nèi)外許多學(xué)者對(duì)鋰電池?zé)崽匦蚤_展有益探索研究[8]。彭鵬等（2013）基于高溫下電池內(nèi)部活性材料分解反應(yīng)，建立三維熱濫用模型，研究散熱條件和環(huán)境溫度對(duì)電池?zé)嵝袨榈挠绊?，該模型適用于高溫狀態(tài)下電池材料分解產(chǎn)熱特性研究[9];林成濤等（2014）建立電熱耦合模型研究鋰離子電池在短路條件下熱失控特性，電池內(nèi)部溫度情況與實(shí)驗(yàn)情況吻合，沒有分析電化學(xué)機(jī)理與電池溫度之間聯(lián)系[10]。 Lin X 等（2014）結(jié)合等效電路、雙態(tài)熱模型，提出一種研究鋰離子電池的熱特性的總參數(shù)模型，該模型可用于電池溫度在5℃～38℃放熱特性模擬[11];Ghalkhani等（2017）基于電化學(xué)原理建立電化學(xué)-熱耦合瞬態(tài)模型，研究電池產(chǎn)熱、電流密度分布，模型適用于正常溫度范圍內(nèi)電池發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)熱研究[12];Dong 等（2018）結(jié)合電化學(xué)熱耦合、熱濫用模型，研究高倍率鋰電池單體充放電熱行為，模型采用數(shù)學(xué)方程描述，未詳細(xì)闡述仿真試驗(yàn)過(guò)程[13]。

為提高鋰離子電池仿真試驗(yàn)準(zhǔn)確性、模型的適用溫度范圍，本文以18650型 NCM 單體電池為研究對(duì)象，基于產(chǎn)熱機(jī)理對(duì)電化學(xué)產(chǎn)熱模型、熱濫用產(chǎn)熱模型進(jìn)行耦合，實(shí)現(xiàn)充放電狀態(tài)下鋰離子電池從正常溫度到熱失控狀態(tài)的瞬態(tài)數(shù)值仿真試驗(yàn)，研究不同放電倍率、環(huán)境溫度、散熱條件下鋰離子電池?zé)崽匦砸?guī)律。

1鋰離子電池生熱機(jī)理分析

在充放電過(guò)程中鋰離子電池內(nèi)部發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)伴隨熱量產(chǎn)生，分別包括反應(yīng)熱、極化熱、歐姆熱、副反應(yīng)熱[14]。正常溫度范圍下，電流流經(jīng)電池內(nèi)部，相應(yīng)發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，電池內(nèi)部生成熱量包括反應(yīng)熱、極化熱、歐姆熱[15]。當(dāng)電池溫度90℃以上，鋰離子電池內(nèi)部活性材料開始分解，其副反應(yīng)開始釋放大量熱?；钚圆牧戏纸獾臒崾Э馗狈磻?yīng)包括 SEI 膜分解反應(yīng)、負(fù)極與電解液反應(yīng)、正極與電解液反應(yīng)以及電解液分解反應(yīng)等。圖1為鋰離子電池?zé)崾Э剡^(guò)程。

1.1電化學(xué)產(chǎn)熱模型

下面結(jié)合電化學(xué)產(chǎn)熱模型、熱失控產(chǎn)熱模型對(duì)鋰離子電池進(jìn)行仿真試驗(yàn)，電化學(xué)產(chǎn)熱[16]主要包括反應(yīng)熱、極化熱、歐姆熱。

1）反應(yīng)熱：電化學(xué)反應(yīng)熱指電池充放電時(shí)發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，鋰離子脫嵌電極時(shí)產(chǎn)熱或吸熱。設(shè)j為交換電流密度，表示電池內(nèi)部單位體積的電流強(qiáng)度;為電池溫度，表示電池平均溫度;為溫熵系數(shù)，表示電勢(shì)隨溫度的變化率，則反應(yīng)產(chǎn)熱速率為：

2）極化熱：由于鋰離子在電極處擴(kuò)散，電池的開路電壓與端電壓存在壓降并產(chǎn)生熱量。設(shè)?s為固相電勢(shì)，表示電池固相電極處電勢(shì);?e為液相電勢(shì)，表示電池液相電解液處電勢(shì);Eeq為平衡電勢(shì)，表示電池內(nèi)部的平衡電勢(shì);Rsei為 sei 膜內(nèi)阻，表示電池 SEI 膜處的電阻，則極化產(chǎn)熱速率qp為：

3）歐姆熱：由于電流通過(guò)電池導(dǎo)電材料時(shí)，由焦耳效應(yīng)產(chǎn)生熱量。設(shè)σ?s（e）為有效固相導(dǎo)電率，表示兩電極處的導(dǎo)電能力;σ?e（e）為有效液相導(dǎo)電率，表示電解液處的導(dǎo)電能力;Ce為液相鋰離子濃度，表示電解液內(nèi)的鋰離子濃度;t+為鋰離子遷移數(shù)，表示電解液內(nèi)的鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)量;R為氣體反應(yīng)常數(shù);F為法拉第常數(shù)，則歐姆產(chǎn)熱速率qo為：

1.2熱濫用模型

當(dāng)電池溫度過(guò)高，其內(nèi)部活性材料分解，觸發(fā)一系列產(chǎn)熱反應(yīng)，SEI 膜分解反應(yīng)、負(fù)極與電解液反應(yīng)、正極與電解液反應(yīng)以及電解液分解反應(yīng)等采用 Arrhenius 經(jīng)驗(yàn)公式[17]描述。

1）SEI膜分解熱指電池溫度達(dá)90℃以上時(shí)，電池 SEI 膜開始發(fā)生分解反應(yīng)并伴隨產(chǎn)生的熱量。設(shè)Hsei為單位物質(zhì)放熱量，表示每千克 SEI 膜分解產(chǎn)生的熱量;Wc為單位含碳量，表示反應(yīng)前單位體積碳占比;Asei為 SEI 膜分解頻率因子，表示電池兩電極處的導(dǎo)電能力;Ea，sei為 sei 膜分解反應(yīng)活化能，Csei為 SEI 膜中碳含量，則 SEI 膜分解產(chǎn)熱速率qsei為：

其中：Rsei（T， Csei）= Aseiexp（?） Csei

2）負(fù)極與電解液反應(yīng)熱指電池溫度達(dá)到120℃以上時(shí)，電池負(fù)極與電解液開始反應(yīng)并伴隨熱量產(chǎn)生。設(shè)Hne為單位物質(zhì)放熱量，表示每千克 SEI 膜分解產(chǎn)生的熱量;Wc為單位含碳量，表示反應(yīng)前單位體積碳含量;Ane為負(fù)極與電解液反應(yīng)頻率因子;Ea，ne為負(fù)極與電解液反應(yīng)活化能;tsei為 sei 膜無(wú)量綱厚度;Cne為碳嵌鋰含量，則負(fù)極與電解液反應(yīng)產(chǎn)熱速率qne為：

其中：

3）正極與電解液反應(yīng)熱指電池溫度達(dá)到170℃以上時(shí)，電池正極與電解液開始反應(yīng)并產(chǎn)生熱量。設(shè)Hpe為單位物質(zhì)放熱量，表示每千克正極與電解液反應(yīng)產(chǎn)生的熱量;Wp為單位活性物質(zhì)含量，表示反應(yīng)前單位體積正極活性物質(zhì)含量;Ape為正極與電解液反應(yīng)頻率因子;Ea，pe為正極與電解液反應(yīng)活化能; b為已反應(yīng)正極材料占比，則正極與電解液反應(yīng)產(chǎn)熱速率qpe為：

其中：

4）電解液分解熱指電池溫度達(dá)到200℃以上時(shí)，電池電解液開始分解并釋放大量熱。設(shè)He為單位物質(zhì)放熱量，表示每千克電解液分解產(chǎn)生的熱量; We為單位活性物質(zhì)含量，表示反應(yīng)前單位體積電解液含量;Ae為正極與電解液反應(yīng)頻率因子;Ea，e為電解液分解反應(yīng)活化能;Cele為剩余電解液占比。電解液分解產(chǎn)熱速率qele為：

其中：

2鋰離子電池?zé)嵝?yīng)模型建立

下面以某款18650型 NCM 三元鋰電池（容量為3Ah）為例進(jìn)行熱特性仿真試驗(yàn)。為減少溫度場(chǎng)計(jì)算的復(fù)雜程度，采用電化學(xué)模型、熱濫用模型對(duì)電池進(jìn)行溫度場(chǎng)建模、數(shù)值模擬時(shí)，做如下假設(shè)：①采用一維電化學(xué)模型，沿芯軸方向分為正極、隔膜、負(fù)極三部分;②假設(shè)電池材料均勻，同一個(gè)方向的導(dǎo)熱系數(shù)相等且為常數(shù);③不考慮高溫下電池內(nèi)部活性材料分解反應(yīng)氣體生成。

2.1模型耦合建立

采用一維電化學(xué)產(chǎn)熱模型計(jì)算電化學(xué)產(chǎn)熱速率 q1，選用微分方程計(jì)算熱濫用模型產(chǎn)熱速率q2，傳熱模型僅考慮電池各表面邊界熱對(duì)流散熱速率q3，計(jì)算電池平均溫度 T 變化。圖2為鋰離子電池?zé)嵝?yīng)模型耦合關(guān)系圖。

根據(jù)傅里葉熱傳導(dǎo)定律，設(shè)ρ為電池平均密度; Cp為電池平均比熱容;λ為導(dǎo)熱系數(shù)，則可建立鋰離子電池三維瞬態(tài)傳熱方程為：

2.2產(chǎn)熱速率計(jì)算

電池充放電過(guò)程發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)并產(chǎn)生熱量，直至 SEI 膜中碳含量（Csei）消耗完畢，電池充放電操作停止。電池平均溫度達(dá)到活性材料分解反應(yīng)觸發(fā)溫度時(shí)，相應(yīng)活性材料開始分解并釋放熱量，直至其材料分解完畢。綜合上式（1）～（7），可構(gòu)建產(chǎn)熱速率方程：

2.3散熱條件確定

考慮電池單體各表面均與外界進(jìn)行熱交換條件下的電池表面散熱，其散熱方式包括對(duì)流傳熱、輻射傳熱。因?yàn)檩椛鋫鳠崴俾蔬h(yuǎn)小于對(duì)流傳熱速率，故忽略輻射傳熱。設(shè)S 為電池表面積;V為電池體積; h為電池散熱系數(shù);Tamb為外界環(huán)境溫度;T為電池平均溫度，散熱速率方程為：

2.4幾何模型建立及網(wǎng)格劃分

采用有限元仿真軟件，圖3為電池幾何模型網(wǎng)格劃分圖，按照直徑Φ=18 mm，高度 H=65 mm 構(gòu)建幾何模型，進(jìn)行網(wǎng)格劃分得到1149個(gè)四面體網(wǎng)格。

2.5熱物性參數(shù)定義

根據(jù)模型構(gòu)建考慮電池材料均勻分布，采用電池平均密度ρ及平均比熱容Cp，表1為熱物性參數(shù)取值表。

3熱失控仿真試驗(yàn)

采用所建立基于電化學(xué)與熱濫用耦合模型，在有限元軟件上對(duì)18650型 NCM 電池單體進(jìn)行局部熱失控仿真試驗(yàn)，分別選擇不同充放電電流、不同散熱系數(shù)、不同環(huán)境溫度進(jìn)行熱失控仿真試驗(yàn)并研究熱行為特性。以國(guó)標(biāo) GB《電動(dòng)汽車用鋰離子動(dòng)力蓄電池安全要求》（征求意見稿）[18]中規(guī)定熱失控條件：監(jiān)測(cè)點(diǎn)的溫升速率 dT/dt≥1℃/s 且持續(xù)3 s 以上，判定電池出現(xiàn)熱失控現(xiàn)象。

3.1不同充放電電流的熱失控仿真試驗(yàn)

應(yīng)用熱失控仿真試驗(yàn)技術(shù)，測(cè)試在散熱系數(shù) h=0.5 W/（m2·K）、環(huán)境溫度Tamb=298.15 K、充電時(shí)間300 s、放電時(shí)間300 s 的循環(huán)充放電條件下，充放電電流 I 分別為4C、6C、8C 的熱失控行為，其中 C 為單位時(shí)間充滿電池所需的電流。圖4為不同充放電倍率下電池平均溫度變化曲線，圖5為不同充放電倍率下Csei含量變化曲線。

可以看出，I=6C、I=8C 均會(huì)出現(xiàn)熱失控;I=4C，直至 SEI 膜分解完畢，也沒有出現(xiàn)熱失控。6C、8C試驗(yàn)條件下，電池平均溫度迅速升高至Csei消耗完畢時(shí)刻出現(xiàn)拐點(diǎn)，溫升速率驟降，經(jīng)過(guò)一段時(shí)間后，正極與電解液開始發(fā)生反應(yīng)，電池溫度急劇上升最終發(fā)生熱失控，正極與電解液反應(yīng)和電解液分解反應(yīng)釋放溫度釋放熱量是熱失控副反應(yīng)主導(dǎo)熱源。

3.2不同散熱系數(shù)的熱失控仿真試驗(yàn)

應(yīng)用熱失控仿真試驗(yàn)技術(shù)，測(cè)試在環(huán)境溫度Tamb=298.15 K、電流 I=8C、充電時(shí)間300 s、放電時(shí)間300 s 的循環(huán)充放電條件下，散熱系數(shù)h=1、3、5 W/（m2·K）的熱失控行為。圖6為不同散熱條件下電池平均溫度變化曲線，圖7為不同散熱條件下Csei含量變化曲線。

可以看出，h=1 W/（m2·K），電池出現(xiàn)熱失控，出現(xiàn)溫升速率拐點(diǎn)現(xiàn)象，峰值溫度達(dá)907 K。而h=3、5 W/（m2·K）條件下，直至 SEI 膜分解完畢，電池也沒有出現(xiàn)熱失控現(xiàn)象。散熱系數(shù)h=3 W/（m2·K）提前達(dá)到峰值溫度，峰值溫度413 K 高于散熱系數(shù) h=5 W/（m2·K）條件下的峰值溫度405 K。

3.3不同環(huán)境溫度的熱失控仿真試驗(yàn)

應(yīng)用本文熱失控仿真試驗(yàn)技術(shù)，在電流 I=8C，散熱系數(shù)h=2 W/（m2·K），充電時(shí)間300 s、放電時(shí)間300 s 的循環(huán)充放電條件下，測(cè)試環(huán)境溫度Tamb=273.15 K、293.15 K、313.15 K 的熱失控行為。圖8為不同環(huán)境溫度下電池溫度變化曲線，圖9為不同環(huán)境溫度下Csei含量變化曲線。

可以看出，環(huán)境溫度Tamb=313.15 K 時(shí)，電池在會(huì)出現(xiàn)熱失控，出現(xiàn)溫升速率拐點(diǎn)現(xiàn)象，環(huán)境溫度Tamb=273.15 K、Tamb=293.15 K 時(shí)，直至 sei 膜分解完畢，峰值溫度均為420K，也沒有出現(xiàn)熱失控現(xiàn)象。

4結(jié)束語(yǔ)

本文基于電化學(xué)產(chǎn)熱模型和熱濫用耦合模型，對(duì)18650型 NCM 鋰電池單體進(jìn)行熱失控仿真試驗(yàn)，測(cè)試不同充放電倍率、環(huán)境溫度、散熱系數(shù)條件下，鋰離子電池?zé)嵝袨樘匦?，主要結(jié)論如下：

1）電池在觸發(fā)熱失控反應(yīng)開始階段均會(huì)出現(xiàn)溫升速率拐點(diǎn)特性，該時(shí)刻溫升速率驟降，隨后電池溫度急劇上升呈不可控狀態(tài)，監(jiān)測(cè)電池溫度狀態(tài)時(shí)需關(guān)注這一特性，在電池二次升溫前采取措施。

2）正極與電解液反應(yīng)與電解液分解反應(yīng)是電池材料分解副反應(yīng)主導(dǎo)熱源，改善這兩部分反應(yīng)熱能有效抑制熱失控。高倍率充放電、高環(huán)境溫度和低散熱系數(shù)均會(huì)使得溫升速率拐點(diǎn)時(shí)刻提前，嚴(yán)重危害電池?zé)岱€(wěn)定性。其中充放電倍率對(duì)電池?zé)岱€(wěn)定性影響最大，散熱系數(shù)對(duì)電池峰值溫度有一定的影響，且有環(huán)境溫度未誘發(fā)電池發(fā)生熱失控時(shí)，環(huán)境溫度對(duì)電池峰值溫度影響較小。

對(duì)于電池模組熱特性仿真測(cè)試試驗(yàn)，會(huì)大幅增加計(jì)算規(guī)模，保證模型精度情況下對(duì)產(chǎn)熱模型優(yōu)化調(diào)整，這些是后續(xù)需要研究的內(nèi)容。

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（編輯：徐柳）