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    不同酸化劑對(duì)畜禽養(yǎng)殖糞水無(wú)機(jī)氮形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響

    2021-09-11 08:14:34梁英劉森泓沈玉君丁京濤孟海波張朋月
    太平洋學(xué)報(bào) 2021年8期
    關(guān)鍵詞:糞水強(qiáng)酸鹽類

    梁英, 劉森泓,, 沈玉君, 丁京濤, 孟海波*, 張朋月

    (1.黑龍江八一農(nóng)墾大學(xué)食品學(xué)院,黑龍江 大慶 163319; 2.農(nóng)業(yè)農(nóng)村部規(guī)劃設(shè)計(jì)研究院農(nóng)村能源與環(huán)保研究所,農(nóng)業(yè)農(nóng)村部資源循環(huán)利用技術(shù)與模式重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100125)

    我國(guó)畜禽糞污年產(chǎn)生量約38億t,其中糞水量約20億t[1]。畜禽糞便易儲(chǔ)存、養(yǎng)分含量較高,易于實(shí)現(xiàn)肥料化利用,而養(yǎng)殖糞水產(chǎn)生量大、養(yǎng)分含量較低,大部分中小規(guī)模養(yǎng)殖場(chǎng)糞水需要經(jīng)過(guò)貯存、無(wú)害化或達(dá)標(biāo)處理后,才能進(jìn)行還田或排放。糞水還田技術(shù)是目前糞水資源化利用的有效途徑之一,但糞水在儲(chǔ)存過(guò)程中會(huì)釋放出大量氨氣(NH3),不僅會(huì)污染養(yǎng)殖場(chǎng)周邊空氣,還會(huì)因?yàn)镹H3排放造成的氮(N)素?fù)p失致使糞水肥力下降。如何有效控制糞水儲(chǔ)存過(guò)程中的NH3排放,對(duì)提高糞水還田利用價(jià)值、防治環(huán)境二次污染具有重要意義。

    目前,用于糞水酸化的試劑主要有強(qiáng)酸類酸化劑、鹽類酸化劑以及易分解有機(jī)物等3類。盡管國(guó)外學(xué)者開展的相關(guān)研究較多,但大部分僅研究了單一酸化劑(如硫酸)對(duì)糞水儲(chǔ)存過(guò)程總NH3的減排效果,分析不同類型酸化劑對(duì)同一種糞水的酸化效果及氮素轉(zhuǎn)化規(guī)律的研究,相對(duì)較少[7-10]。我國(guó)對(duì)糞水酸化技術(shù)的研究起步較晚,相關(guān)研究大多圍繞評(píng)估濃硫酸對(duì)糞水中有害氣體、溫室氣體減排效果以及酸化糞污的農(nóng)田施用效果[11-12],使用硫酸而產(chǎn)生的安全問(wèn)題會(huì)限制這種處理方式的使用。本研究檢測(cè)了強(qiáng)酸類、鹽類及易分解有機(jī)物3類共11種酸化劑對(duì)生豬糞水的酸化效果,研究了糞水儲(chǔ)存過(guò)程中添加酸化劑對(duì)糞水中各種無(wú)機(jī)氮形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響,以期為我國(guó)畜禽養(yǎng)殖糞水科學(xué)合理貯存及肥料化利用提供技術(shù)支撐。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    供試糞水為新鮮生豬養(yǎng)殖糞水,取自北京周邊某生豬養(yǎng)殖場(chǎng),其理化特性見(jiàn)表1。

    表1 生豬糞水原料的基本性質(zhì)Table 1 Basic properties of raw materials for pig slurry

    1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    選取11種酸化劑對(duì)生豬糞水進(jìn)行酸化,同時(shí)設(shè)置不添加酸化劑為對(duì)照(CK),共12個(gè)處理,詳見(jiàn)表2。11種酸化劑包括3大類酸化劑,其中強(qiáng)酸類酸化劑有濃硫酸、硝酸、鹽酸和磷酸,鹽類酸化劑包括明礬、硫酸鋁、氯化鋁、磷酸二氫鉀和過(guò)磷酸鈣,易分解有機(jī)物類有葡萄糖和蔗糖。參考Fangueiro等[13]和Regueiro等[14]進(jìn)行裝置設(shè)計(jì),每個(gè)處理取2 L糞水置于燒杯中,3次重復(fù),共設(shè)置36個(gè)燒杯,在攪拌狀態(tài)下緩慢添加酸化劑調(diào)節(jié)糞水pH至6.0。在添加酸化劑的同時(shí),記錄酸化劑的添加量,直到糞水pH為6.0。易分解有機(jī)物無(wú)法快速降低糞水pH,參考Berg等[10]和Clemens等[15]的方法,添加量設(shè)定為25 g·L-1。酸化后的糞水敞口置于室內(nèi)自然儲(chǔ)存。糞水中含有糞大腸菌群、蛔蟲卵和病原蟲等有害微生物,糞水儲(chǔ)存時(shí)間越長(zhǎng),無(wú)害化效果越明顯[14,16],本試驗(yàn)糞水經(jīng)酸化后儲(chǔ)存60 d。

    表2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)Table 2 Experimental designation

    1.3 采樣及指標(biāo)測(cè)定

    (1)

    式中,G為氨氣排放通量(mg·m-2·d-1);C為氨含量(mg·L-1);r為燒杯半徑(m);t為采樣時(shí)間(h);Q為氣體流量(L·h-1);24為24 h。

    (2)

    式中,P為累積排放量(g·m-2);Gi為某次測(cè)得的NH3排放通量(mg·m-2·d-1);Gi+1為Gi的下一次測(cè)得的NH3排放通量(mg·m-2·d-1);T為Gi+1和Gi之間間隔的天數(shù);0.001為將mg換算成g。

    注:1—收氣裝置;2—燒杯;3—通氣孔;4—空心橡膠管;5—?dú)馀菸展埽?—大氣四路采樣器。Note:1—Gas collecting device; 2—Beaker; 3—Vent; 4—Hollow rubber tube; 5—Bubble absorption tube; 6—Atmospheric four-way sampler.圖1 氣體采集裝置Fig.1 Gas acquisition device

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    采用Microsoft Excel 2013和SPSS 19.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理和方差分析,采用Duncan 法進(jìn)行差異顯著性檢驗(yàn),采用Origin 2018軟件進(jìn)行作圖,采用CAD軟件繪制氣體采集裝置圖。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 糞水儲(chǔ)存過(guò)程的pH變化

    由圖2和表2可知,不同類型酸化劑降低糞水pH的效果各不相同。強(qiáng)酸類酸化劑可直接引入外界的H+,用量較少,酸化速度最快,其中硫酸(T1)添加量?jī)H需1.1 g·L-1,即可使糞水pH快速下降至6.0以下。鋁鹽類物質(zhì)加入到水體中后溶解生成氫氧化物,H+隨即被釋放,可使糞水pH降低,其中氯化鋁(T7)降低pH的速度較快,用量較少,僅需2.5 g·L-1。2種磷酸鹽類酸化劑水解程度小于其電離程度,過(guò)磷酸鈣(T9)還含有少量游離的磷酸,從而降低糞水pH,T8和T9處理在前期酸化速度較快,但使用量較大,需要40.5~75 g·L-1以上。

    圖2 不同處理酸化糞水儲(chǔ)存期間的pH變化Fig.2 pH variation of acidified slurry in different treatments during storage

    添加酸化劑后糞水在儲(chǔ)存期間的pH結(jié)果見(jiàn)圖2,可知,除儲(chǔ)存第1 d外,添加酸化劑處理的糞水pH均低于CK處理,其中強(qiáng)酸類酸化劑(T1、T2、T3、T4)處理和鋁鹽類酸化劑(T5、T6、T7)處理的pH在儲(chǔ)存過(guò)程中會(huì)逐漸回升至8~9之間。其中鋁鹽類酸化劑對(duì)pH的調(diào)節(jié)能力更佳,回升速度較慢,以氯化鋁(T7)的調(diào)節(jié)效果較好;添加易分解有機(jī)物處理(T10、T11)的糞水pH并未立即發(fā)生變化,但隨儲(chǔ)存時(shí)間延長(zhǎng)糞水pH快速下降,至第7 d降至最低值,分別為4.57和4.36,隨后pH逐漸上升至9.0~10.0之間,其中蔗糖(T11)對(duì)pH的調(diào)節(jié)效果優(yōu)于葡萄糖(T10);磷酸鹽酸化劑處理(T8、T9)的pH呈先上升后略微下降的趨勢(shì),pH始終保持在6.0~7.0之間,完全符合《沼肥》[21]中對(duì)pH的規(guī)定范圍。

    2.2 糞水儲(chǔ)存過(guò)程中總固體含量變化

    糞水酸化儲(chǔ)存期間的TS值結(jié)果見(jiàn)圖3,可知,在糞水中添加酸化劑后,糞水上清液的TS值基本都高于CK,其中T8的TS值在儲(chǔ)存過(guò)程中快速上升且遠(yuǎn)高于其他處理,最高可達(dá)到17.16%。T10和T11處理的TS值在儲(chǔ)存前期較高,分別為1.97%和1.98%,隨后快速下降,在中后期保持穩(wěn)定,而其他處理的TS值在整個(gè)儲(chǔ)存過(guò)程均呈緩慢上升趨勢(shì)。不同類型酸化劑對(duì)糞水TS值的影響不同,糞水TS值由高至低的處理依次為:磷酸鹽類酸化劑>鋁鹽類酸化劑>易分解有機(jī)物>強(qiáng)酸類酸化劑>CK。

    圖3 酸化糞水儲(chǔ)存期間總固體含量的變化Fig.3 Total solid content variation of acidified slurry during storage

    2.3 糞水儲(chǔ)存過(guò)程中NH3排放變化

    糞水在儲(chǔ)存過(guò)程中會(huì)揮發(fā)出大量NH3,不同處理60 d NH3排放通量和累積排放量結(jié)果見(jiàn)圖4??芍?,除硝酸外,其他10種酸化劑處理均可以有效降低NH3的排放量。CK處理在儲(chǔ)存前期的排放量較高,在第3天達(dá)到峰值,為690.99 mg·m-2·d-1。在整個(gè)儲(chǔ)存期間T2處理的NH3排放量明顯高于其他酸化處理(T1、T3、T4),第7 d達(dá)到峰值,NH3排放通量高達(dá)797.38 mg·m-2·d-1;T1、T3、T4處理分別在第3、7和38 d排放量達(dá)到峰值,為240.97、266.52和153.63 mg·m-2·d-1,比CK降低了33.84%~88.91%;T4處理的NH3減排能力最佳,減排率達(dá)到69%。磷酸鹽酸化劑的減排效果較好,其中T8處理的累積排放量較低,減排率高達(dá)80%,整個(gè)儲(chǔ)存期間該處理的排放量比較穩(wěn)定,在第60 d達(dá)到峰值,僅為76.66 mg·m-2·d-1;而T9處理在第39 d達(dá)到排放量峰值。鋁鹽酸化劑中減排效果較好的是T5處理,減排率為71%,在第60 d的排放量最大,為102.99 mg·m-2·d-1;而T6、T7處理在第11 d達(dá)到排放量的峰值。易分解有機(jī)物的減排效果較差,T10和T11分別在第11 和第7 d達(dá)到排放峰值,最大排放通量為434.08和457.15 mg·m-2·d-1。

    圖4 酸化糞水儲(chǔ)存期間NH3排放通量和累積排放量Fig.4 NH3 discharge rate and cumulative NH3 emissions of acidified slurry during storage

    2.4 糞水儲(chǔ)存過(guò)程中TIN含量變化

    糞水在儲(chǔ)存過(guò)程中的TIN含量結(jié)果見(jiàn)圖5,可知,除T8和T9處理外,糞水的TIN含量在儲(chǔ)存過(guò)程呈逐漸降低的趨勢(shì)。硝酸處理(T3)會(huì)導(dǎo)致儲(chǔ)存前期TIN含量升高,但隨后由于反硝化作用增強(qiáng)[22],TIN含量快速下降。儲(chǔ)存60 d后,CK的TIN損失率達(dá)到91%,添加酸化劑(除T2外)處理的糞水中TIN含量明顯高于CK處理,表明酸化可減少TIN含量的損失,酸化后糞水中TIN濃度比CK高63.19%~2 481.34%,其中T8和T9處理對(duì)養(yǎng)分固持的效果最佳,儲(chǔ)存期結(jié)束時(shí)TIN含量分別高達(dá)956.47 和1 130.37 mg·L-1。

    圖5 酸化糞水儲(chǔ)存期間的TIN含量變化Fig.5 TIN content variation of acidified slurry during storage

    圖6 酸化糞水儲(chǔ)存期間的含量變化 content variation of acidified slurry during storage

    圖7 酸化糞水儲(chǔ)存期間的含量變化 content variation of acidified slurry during storage

    2.5 酸化劑對(duì)糞水中氨氣排放的影響

    表濃度和NH3排放的相關(guān)性分析Table 3 Correlation analysis of content and NH3 emission

    2.6 酸化劑的糞水酸化效果

    表4 酸化糞水儲(chǔ)存后的養(yǎng)分增加及氨氣減排Table 4 Nutrient increasing and NH3 emission reduction rate of acidified slurry after storage

    不同酸類酸化劑的酸化成本差異較大,酸化成本整體在0.66~8.45元·m-3之間,其中硫酸的成本最低,僅為0.66元·m-3;不同鋁鹽類酸化劑的成本差異較小,在4.00~5.20元·m-3之間,其中硫酸鋁最低,僅有4.00元·m-3;磷酸鹽和易分解有機(jī)物的酸化成本遠(yuǎn)高于酸類酸化劑和鋁鹽類酸化劑,其中酸化成本最低的過(guò)磷酸鈣酸化成本為23.7元·m-3,不具備糞水酸化直接還田利用的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

    3 討論

    3.1 不同酸化劑的酸化糞水特征

    從酸化劑對(duì)糞水pH的調(diào)節(jié)能力看,強(qiáng)酸類酸化劑對(duì)pH的調(diào)節(jié)能力較好,但穩(wěn)定性差,加入酸化劑降低糞水pH到目標(biāo)值后,糞水pH會(huì)快速回升且始終保持在較高水平,一方面可能由于酸與糞水中的有機(jī)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng),使酸不斷消耗,pH升高,另一方面可能是由于在儲(chǔ)存過(guò)程中微生物降解糞水中的有機(jī)物產(chǎn)生氨水,中和了糞水中的酸;鹽類酸化劑主要是通過(guò)水解產(chǎn)生的氫離子降低糞水的pH,相對(duì)于酸類酸化劑,鹽類酸化劑對(duì)pH的調(diào)節(jié)能力較差,添加量大,但酸化效果相對(duì)穩(wěn)定,添加鹽類酸化劑后糞水的TS含量大于CK,這主要是由于大量鹽類溶解在糞水中,增加了糞水中可溶性固體量,其中T8處理的TS值始終遠(yuǎn)高于其他處理,這可能是因?yàn)榱姿岫溻浭覝貤l件下在水中的溶解度較高(0.22 g·g-1),且磷酸二氫鉀溶于水后會(huì)發(fā)生電離和水解,其電離程度大于水解,所以磷酸二氫鉀的添加量較多且均能溶于糞水之中,導(dǎo)致上清液中TS含量較高。此外,李路路[23]和黃丹丹[24]研究表明,酸性物質(zhì)的添加也會(huì)導(dǎo)致底泥的降解釋放無(wú)機(jī)鹽;相對(duì)于強(qiáng)酸類和鹽類酸化劑,易分解有機(jī)物不能直接降低糞水的pH,主要通過(guò)糞水中的厭氧微生物厭氧呼吸產(chǎn)生的有機(jī)酸降低糞水pH[25],隨貯存時(shí)間的延長(zhǎng),糞水中的有機(jī)酸不斷降解,同時(shí)含氮有機(jī)物釋放出的氨水,使糞水pH逐漸升高至9.0~10.0之間,這與Clemens等[15]的試驗(yàn)結(jié)果一致。

    3.2 不同酸化劑的經(jīng)濟(jì)效益

    不同酸化劑的酸化效果存在差異,且酸化劑成本差距很大。酸類酸化劑成本低,添加少量強(qiáng)酸類酸化劑可使糞水的pH從原始值快速下降至6.0,硫酸使用量?jī)H為1.104 g,酸化1 m3糞水僅需要約0.66元,成本較低,是目前應(yīng)用最廣的糞水酸化劑;鹽類酸化劑中的鋁鹽類酸化劑成本略高于酸類酸化劑,但酸化后對(duì)糞水的pH、NH3和養(yǎng)分的控制效果要優(yōu)于強(qiáng)酸類酸化劑,其中明礬對(duì)NH3減排效果顯著,可作為糞水酸化劑使用;磷酸鹽類酸化劑雖然酸化成本較高,但酸化后的糞水中含有大量磷酸鹽,可作為液肥向農(nóng)田施用,具有較高的液肥價(jià)值,其中過(guò)磷酸鈣經(jīng)濟(jì)性較高,亦可作為糞水酸化劑使用;易分解有機(jī)物雖然酸化成本較高,實(shí)際應(yīng)用中可用秸稈等替代,降低成本,但易分解有機(jī)物酸化的糞水貯存過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生酸性臭味,不建議作為糞水酸化劑應(yīng)用。綜上,結(jié)合酸化劑對(duì)無(wú)機(jī)氮素轉(zhuǎn)化的影響和成本因素,篩選出三種經(jīng)濟(jì)效益較好的酸化劑,分別為濃硫酸、明礬和過(guò)磷酸鈣。在此基礎(chǔ)上,可以進(jìn)一步研發(fā)復(fù)合酸化劑,如濃硫酸和過(guò)磷酸鈣復(fù)合后添加到糞水中,濃硫酸可以快速降低糞水pH,過(guò)磷酸鈣可使糞水pH保持一定的穩(wěn)定性,可以有效控制糞水NH3排放,起到降低糞水處理成本的作用,達(dá)到提高糞水養(yǎng)分含量的目的。

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