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    660 MW燃煤機(jī)組汞遷移轉(zhuǎn)化特性研究

    2021-09-03 08:55:52陳崇明黨志國韓忠閣張立軍
    潔凈煤技術(shù) 2021年4期
    關(guān)鍵詞:中汞單質(zhì)飛灰

    陳崇明,黨志國,車 凱,韓忠閣,張立軍

    (1.國網(wǎng)河北省電力有限公司電力科學(xué)研究院,河北 石家莊 050021;2.河北國華滄東發(fā)電有限責(zé)任公司,河北 滄州 061003)

    0 引 言

    汞是環(huán)境中毒性最強(qiáng)的金屬元素之一,也是自然界中能唯一實(shí)現(xiàn)完整循環(huán)的重金屬,其通過食物鏈可以在生物圈中汞累計(jì),對(duì)人類和野生生物造成極大傷害。汞因具有長(zhǎng)距離跨界污染的屬性,聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署將其列為全球性污染物。然而,過去十幾年,世界范圍內(nèi)環(huán)境中汞的濃度仍持續(xù)上升,汞污染已經(jīng)成為繼氣候變化問題后的又一個(gè)全球環(huán)境問題。2013年,聯(lián)合國規(guī)劃署發(fā)布的《The UNEP global mercury assessment》顯示,我國對(duì)全球人為汞排放量的貢獻(xiàn)達(dá)到了1/3[1],其中燃煤電廠是國內(nèi)最主要的汞排放源頭之一,因此燃煤電廠汞的排放必須加以控制[2-4]。煤燃燒后煙氣中汞的存在形式包括氣態(tài)單質(zhì)汞、氣態(tài)氧化汞和顆粒汞3種形式,并可能通過下游環(huán)保裝置的影響遷移至煙氣、石膏、灰渣以及廢水中。不同形態(tài)汞在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化過程差異非常大,以煙氣汞為例,顆粒態(tài)汞和氧化汞易沉降在污染源附近區(qū)域,產(chǎn)生局部影響,而零價(jià)汞則會(huì)遠(yuǎn)距離傳輸,對(duì)更廣泛區(qū)域產(chǎn)生影響[5-6]。GB 13223—2011《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》和DL/T 997—2006《火電廠石灰石-石膏濕法脫硫廢水水質(zhì)控制指標(biāo)》對(duì)煙氣和廢水中汞及其化合物排放限值做出了規(guī)定,分別為30 μg/m3和0.05 mg/L。

    汞在電廠環(huán)保設(shè)施中的脫除與轉(zhuǎn)化已有一定進(jìn)展。Deepak等[7]研究發(fā)現(xiàn),脫硝裝置對(duì)電廠汞的氧化效率為7%~74%;劉珺等[8]研究了靜電除塵器對(duì)汞排放的影響,結(jié)果表明汞脫除率為30%~40%,且脫汞效率與顆粒汞含量關(guān)系明顯;Ito等[9]指出濕法脫硫裝置對(duì)汞去除效果明顯,但汞排放率仍然高于其他痕量元素。雖然針對(duì)煙氣汞的脫除研究已有不少結(jié)論,但大部分處于電廠環(huán)保改造以前,且主要集中于單臺(tái)環(huán)保設(shè)備影響,缺乏整個(gè)煙氣流程過程的系統(tǒng)研究。我國電廠的常規(guī)污染物已經(jīng)達(dá)到超低排放水平,燃煤特性和環(huán)保設(shè)施控制與國外和先前相比存在較大差異。因此,本文以某火電廠為例,對(duì)汞在氣液固三相中的遷移規(guī)律進(jìn)行研究,掌握汞的沿程脫除特性和排放特征,以期為燃煤機(jī)組汞污染排放政策制定、汞脫除工藝設(shè)計(jì)以及石膏等副產(chǎn)品安全利用提供參考。

    1 電廠及煤質(zhì)情況

    某電廠2號(hào)機(jī)組裝機(jī)容量為660 MW,已于2017年完成超低排放改造。在鍋爐尾部,沿?zé)煔饬飨蝽樞虿贾玫沫h(huán)保設(shè)施包括選擇性催化還原脫硝裝置(SCR)、靜電除塵器(ESP)、濕法煙氣脫硫裝置(WFGD)以及濕式靜電除塵器(WESP)。機(jī)組燃燒神木大柳塔煙煤,試驗(yàn)在500、660 MW負(fù)荷下進(jìn)行,期間煤質(zhì)的工業(yè)分析和元素分析結(jié)果見表1。煤樣中汞的質(zhì)量濃度為0.081 mg/kg,略低于國內(nèi)煤中汞平均質(zhì)量濃度0.220 mg/kg[10]。鍋爐給煤量分別為201、255 t/h。

    表1 機(jī)組燃煤工業(yè)分析和元素分析

    2 測(cè)試過程及方法

    煙氣汞取樣點(diǎn)位置分布如圖1所示,分別為①SCR前、②SCR后、③ESP后、④WFGD后、⑤WESP后。煙氣取樣采用美國國家環(huán)境保護(hù)局推薦使用的Ontario Hydro Method(OHM)方法,現(xiàn)場(chǎng)采樣系統(tǒng)如圖2所示。樣品從污染源以等速采樣法采樣,其中顆粒汞由位于取樣槍前端的石英玻璃管內(nèi)的纖維濾筒捕獲,然后經(jīng)回收消解后合并,稀釋定容成顆粒物試樣溶液;氧化汞由3個(gè)盛有KCl溶液的吸收瓶收集;單質(zhì)汞由1個(gè)裝有5% HNO3+10% H2O2和3個(gè)裝有40 g/L KMnO4+10% H2SO4溶液的吸收瓶收集。煙氣采樣同時(shí)對(duì)鍋爐底渣、ESP灰、WFGD新鮮漿液、WFGD脫硫石膏、WFGD脫硫廢水、WESP給水、WESP廢水進(jìn)行取樣。取樣后,使用LUMEX RA-915M型汞分析儀測(cè)試固體樣品,Hydra AA全自動(dòng)測(cè)汞儀分析消解液;使用北京吉天AFS-933型原子熒光分光光度計(jì)測(cè)試液體樣品。

    圖1 煙氣中汞濃度取樣位置Fig.1 Sampling locations for mercury concentrationsmeasurement in flue gas

    圖2 煙氣中汞濃度采樣系統(tǒng)Fig.2 Sampling system for mercury concentrations measurement in flue gas

    3 測(cè)試結(jié)果及分析

    3.1 汞的平衡計(jì)算

    汞的平衡計(jì)算是驗(yàn)證汞測(cè)試結(jié)果準(zhǔn)確性的主要手段,通常采用質(zhì)量平衡率作為判斷依據(jù),即系統(tǒng)排出汞與進(jìn)入汞之比。根據(jù)燃煤鍋爐機(jī)組運(yùn)行參數(shù)和汞濃度測(cè)試數(shù)據(jù),獲得煙氣中氣態(tài)單質(zhì)汞、氧化汞以及顆粒汞的質(zhì)量;通過入爐煤量和汞含量,獲得進(jìn)入鍋爐系統(tǒng)的總汞質(zhì)量;結(jié)合煙氣量、ESP排灰、底渣的質(zhì)量和汞含量,計(jì)算得到脫硫前汞排放量;進(jìn)一步通過石灰石、工藝水、石膏、脫硫廢水質(zhì)量和汞含量,獲得包含脫硫系統(tǒng)的汞平衡數(shù)據(jù)。由質(zhì)量守恒原理,不同位置的汞質(zhì)量平衡公式為:入爐總汞=入爐煤中汞=SCR前煙氣總汞+爐渣中汞=SCR后煙氣總汞+爐渣中汞=ESP前煙氣總汞+爐渣中汞=ESP后煙氣總汞+ESP排灰汞+爐渣汞=WFGD后煙氣總汞+脫硫石膏中汞+脫硫廢水中汞+ESP排灰汞+爐渣中的汞-石灰石漿液中汞-脫硫工藝水中汞=WESP后煙氣中總汞+ESP排灰中汞+爐渣中的汞+脫硫石膏中汞+脫硫廢水中汞-WESP給水中汞-石灰石漿液中汞。

    汞質(zhì)量平衡數(shù)據(jù)如圖3所示??芍^大多數(shù)來源于燃煤,石灰石漿液和工藝水的汞引入量基本可以忽略。從SCR入口到WESP出口共6個(gè)測(cè)試位置,500、600 MW工況下,各取樣點(diǎn)汞平衡率分別為72.01%~90.05%、79.14%~96.36%。由于試驗(yàn)期間,機(jī)組燃煤汞含量偏低,尾部煙氣濃度逐漸偏低,且脫硫石膏和廢水的排放并非連續(xù),造成測(cè)量誤差。研究表明所有位置的汞平衡率均在70%~130%的可接受范圍內(nèi)[11-12],表明本次現(xiàn)場(chǎng)汞取樣測(cè)試結(jié)果有效,可作為鍋爐汞排放數(shù)據(jù)參考。

    圖3 各污染物控制單元汞質(zhì)量平衡Fig.3 Mass balance of mercury in pollutants control units

    3.2 汞的排放分布特性

    汞以煙氣、石膏、灰渣、廢水等形式的排放量分布及占比見表2。煤燃燒后,汞幾乎全部釋放,進(jìn)入爐渣的占比僅為0.12%~0.26%,這主要是由于汞單質(zhì)以及氧化物的沸點(diǎn)均低于400 ℃[13],而試驗(yàn)期間爐膛內(nèi)部溫度達(dá)900~1 150 ℃,大部分汞的化合物發(fā)生分解,導(dǎo)致其無法在渣中穩(wěn)定存在。

    表2 不同形式汞排放量分布

    產(chǎn)生的汞大多以煙氣形式進(jìn)入下游系統(tǒng),并通過環(huán)保設(shè)施的脫除作用部分轉(zhuǎn)移到飛灰、石膏中。然而,從機(jī)組排放汞的最終形式看,煙氣汞排放占比最大,達(dá)48.72%~50.08%,飛灰和石膏次之,脫硫廢水最少。對(duì)于飛灰和石膏2種固體副產(chǎn)物,500 MW時(shí)汞在二者中的濃度分別為0.108、0.922 mg/kg;600 MW時(shí)分別為0.155、0.544 mg/kg。研究表明,HgS和HgO是飛灰中汞的主要賦存形態(tài);石膏汞則主要以HgS形式存在,并伴有少量HgCl2、HgO和HgSO4[14-17]。目前電廠固體副產(chǎn)物主要用于生產(chǎn)水泥、裝飾材料等,雖然二次利用過程中會(huì)經(jīng)歷高溫處理,因特性差異也可能導(dǎo)致汞的二次釋放,但由于目前我國未規(guī)定灰和石膏中汞含量,因此重點(diǎn)對(duì)電廠的一次釋放特征進(jìn)行研究,進(jìn)一步分析SCR、ESP、FGD等環(huán)保設(shè)施對(duì)占比最大的煙氣汞遷移影響。

    3.3 SCR對(duì)煙氣汞遷移的影響

    煙氣脫硝裝置入出口煙氣汞的形態(tài)分布變化如圖4所示??芍?jīng)過SCR后,煙氣中汞的形態(tài)分布發(fā)生明顯變化。500和600 MW工況下,單質(zhì)汞濃度顯著下降,占比分別由77.14%、79.93%降至46.80%、40.59%;氧化汞濃度大幅增加,所占比率由14.64%、10.78%升至41.84%、43.42%;顆粒汞濃度略有上升,占比由8.21%、9.30%增至11.37%、15.99%。說明電廠所用SCR催化劑對(duì)單質(zhì)汞具有一定的氧化作用,轉(zhuǎn)化效率分別為40.28%、53.29%,略低于其他學(xué)者60%~80%的氧化效率[18]。催化劑對(duì)煙氣中汞形態(tài)轉(zhuǎn)化與HCl濃度、氨氮摩爾比以及催化劑投運(yùn)時(shí)間有關(guān)[19-20]。研究表明,Cl可以吸附在催化劑的釩活性位上,形成活性Cl*,然后通過Cl*與氣相汞的反應(yīng)實(shí)現(xiàn)汞的氧化;而氨與HCl會(huì)在催化劑活性位競(jìng)爭(zhēng)吸附,其吸附平衡常數(shù)大且濃度高,能抑制HCl的吸附,從而降低單質(zhì)汞的氧化;投運(yùn)時(shí)間的影響主要表現(xiàn)在催化劑比表面積逐年下降,表面活性中心減少,從而不利于單質(zhì)汞和HCl在活性位上的化學(xué)吸附反應(yīng)。脫硝催化劑表面汞的非均相氧化反應(yīng)方程為

    圖4 SCR入出口煙氣汞濃度分布Fig.4 Inlet and outlet gas mercury concentrationdistribution of SCR system

    (1)

    測(cè)試時(shí),電廠氨氮摩爾比為0.79、0.68;但煙氣中HCl濃度相對(duì)偏低,分別為17.49、16.33 mg/m3,同時(shí)催化劑累計(jì)投運(yùn)時(shí)間由于超過20 000 h,比表面積由45.33降至33.84 m2/g。與其他研究相比,HCl濃度和比表面積相對(duì)較小是造成氧化效率不高的主要原因。另外,相對(duì)于600 MW,500 MW工況下的單質(zhì)汞轉(zhuǎn)化率偏低,這主要是由于低負(fù)荷時(shí),噴氨量增加抑制HCl吸附。試驗(yàn)過程中,500、600 MW時(shí)脫硝系統(tǒng)入口NOx濃度(折算至6% O2)平均值分別為166、133 mg/Nm3,出口NOx濃度(折算至6% O2)平均值分別為39、45 mg/Nm3,噴氨量計(jì)算值分別為84、67 kg/h。

    SCR入出口總汞濃度基本保持不變,表明SCR裝置本身并不能脫汞,但能將其轉(zhuǎn)變?yōu)橄鄬?duì)容易脫除的顆粒汞和氧化汞,從而增加后續(xù)環(huán)保設(shè)施對(duì)汞的脫除率。

    3.4 ESP對(duì)煙氣汞遷移的影響

    ESP對(duì)汞的遷移影響主要有兩方面:一是飛灰對(duì)單質(zhì)汞和氧化汞的吸附作用,二是除塵器本體對(duì)飛灰的捕捉作用。ESP前后的汞形態(tài)及濃度變化見表3。從汞的形態(tài)分布看,經(jīng)過ESP后,3種形態(tài)的汞濃度均下降,顆粒汞更是降至檢出限以下。ESP對(duì)單質(zhì)汞、氧化汞和顆粒汞的脫除率分別為13.31%~16.23%、19.08%~29.15%和100%,總汞的脫除率僅為29.16%~33.73%。由于除塵器無法直接脫除氣態(tài)汞,單質(zhì)汞和氧化汞的濃度下降,應(yīng)是由于部分被粉塵吸附成為顆粒汞,通過靜電除塵方式被捕獲至灰斗中。本廠ESP配有四級(jí)電場(chǎng),采用高頻電源供電,對(duì)煙氣中粉塵具有較好的脫除作用,除塵效率達(dá)99.89%~99.92%,可以在高效降低出口粉塵濃度的同時(shí)去除煙氣中的顆粒汞。

    表3 ESP前后汞濃度分布

    500和600 MW工況條件下,對(duì)比單質(zhì)汞和顆粒汞的濃度變化,單質(zhì)汞因沸點(diǎn)較低,更難被飛灰捕捉去除。研究表明,飛灰對(duì)氣態(tài)汞的吸附能力與其中碳含量相關(guān),未燃盡碳由于孔徑豐富和比表面積大,對(duì)氣態(tài)汞在飛灰上的吸附有促進(jìn)作用,碳含量相對(duì)較低時(shí),吸附能力與碳含量基本成正比,而后汞吸附量隨著碳含量增加而逐步減緩,碳含量在10%左右達(dá)到峰值[21]。試驗(yàn)期間,鍋爐燃燒較充分,飛灰中碳含量處于較低水平,僅為0.44%~0.57%,飛灰對(duì)汞的吸附能力相對(duì)較差,因此飛灰中汞含量最高為0.155 mg/kg,低于其他研究結(jié)果。然而,飛灰碳含量升高會(huì)提高機(jī)組運(yùn)行煤耗,降低粉煤灰品質(zhì),應(yīng)研究其他方法改善單質(zhì)汞向顆粒汞的轉(zhuǎn)化。

    3.5 FGD及WESP對(duì)煙氣汞遷移的影響

    圖5 FGD出口和WESP出口煙氣汞濃度分布Fig.5 Concentration distribution of gas mercuryat the outlet of FGD and WESP

    金屬離子M2+(鐵、錳、鈷等)與Hg2+反應(yīng)為

    (2)

    亞硫酸氫鹽與Hg2+反應(yīng)式為

    (3)

    (4)

    經(jīng)過WESP后,單質(zhì)汞和氧化汞的絕對(duì)濃度僅略有下降,分別為0.12~0.33、0.03~0.11 μg/m3,二者脫除效率分別為3.57%~8.78%、18.75%~32.35%。其中,氧化汞的脫除效率下降是由于其WESP入口濃度已經(jīng)較小(0.16~0.34 μg/m3),噴淋的傳質(zhì)吸收作用不明顯所致。同時(shí),由于濕除排放廢水再進(jìn)入吸收塔回用,無需對(duì)其中汞濃度進(jìn)行測(cè)試。綜合上述分析,除塵器尾部設(shè)備對(duì)氧化汞有較高的去除效果,累計(jì)脫除率達(dá)到91.25%~94.25%,對(duì)單質(zhì)汞則不僅沒有脫除作用,甚至導(dǎo)致其濃度略有增加。

    3.6 環(huán)保設(shè)施協(xié)同脫汞效率分析

    對(duì)比SCR入口與總排口汞濃度,脫硝、除塵、脫硫、濕除等環(huán)保設(shè)施對(duì)煙氣汞的協(xié)同脫除效果見表4。經(jīng)過所有環(huán)保設(shè)施后,單質(zhì)汞、氧化汞、顆粒汞和總汞的脫除率分別為50.00%~56.17%、78.20%~89.43%、100%和59.88%~62.61%,且煙囪入口單質(zhì)汞的比例達(dá)93%以上。其中,顆粒汞完全脫除主要是由于靜電除塵器的高效除塵作用,將其轉(zhuǎn)化到排灰中,使除塵器出口位置的顆粒汞低于檢出限。然而,如果以SCR出口計(jì)算,單質(zhì)汞的脫除效率下降至6.16%~16.28%,氧化汞的脫除效率則增加至94.12%~96.24%。兩者對(duì)比看出,氧化汞和顆粒汞都易脫除,單質(zhì)汞的去除主要依靠SCR裝置的氧化作用將其轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸?。最終,機(jī)組排放的總汞質(zhì)量濃度為3.37~3.66 μg/m3,遠(yuǎn)低于國家標(biāo)準(zhǔn)30 μg/m3的排放限值要求,無需單獨(dú)加裝煙氣脫汞處理設(shè)備。然而,為適應(yīng)國家未來出臺(tái)的更嚴(yán)環(huán)保排放標(biāo)準(zhǔn),應(yīng)深入研究單質(zhì)汞的氧化方法,充分利用現(xiàn)有環(huán)保設(shè)施進(jìn)一步降低汞濃度。

    表4 環(huán)保設(shè)施協(xié)同脫汞效率

    4 結(jié) 論

    1)500 MW和600 MW工況下,SCR、ESP、FGD、WESP等環(huán)保設(shè)施上下游的汞平衡率為72.01%~90.05%、79.14%~96.36%,均在可接受范圍內(nèi)。爐渣汞占比僅為0.12%~0.24%,大量汞以煙氣的形式進(jìn)入環(huán)保設(shè)施并部分轉(zhuǎn)移到飛灰、石膏中。煙氣汞是主要的排放形式,占比達(dá)到48.72%~50.08%。

    2)SCR對(duì)煙氣總汞沒有明顯脫除作用,但催化劑可以促進(jìn)單質(zhì)汞向顆粒汞和氧化汞的轉(zhuǎn)化,轉(zhuǎn)化效率超過40%,500 MW工況下因噴氨量較高抑制了HCl吸附而降低了轉(zhuǎn)化率。ESP因較高的除塵效率,可以去除全部顆粒態(tài)汞,但因含碳量較低,粉塵吸附作用有限,對(duì)單質(zhì)汞和氧化汞的脫除率相對(duì)較低。經(jīng)過FGD和WESP后,600 MW工況下因亞硫酸鹽還原氧化汞作用更強(qiáng),單質(zhì)汞濃度甚至略有增加,而氧化汞因噴淋吸收和離子還原作用,脫除率達(dá)91%以上。

    3)SCR+ESP+FGD+WESP對(duì)單質(zhì)汞、氧化汞和顆粒汞的協(xié)同脫除率分別為50.00%~56.17%、78.20%~89.43%和100%,且煙囪入口單質(zhì)汞的比例達(dá)到93%以上。SCR下游設(shè)施對(duì)單質(zhì)汞的協(xié)同脫除率僅為6.16%,對(duì)氧化汞的協(xié)同脫除率高達(dá)96.24%,SCR對(duì)單質(zhì)汞的氧化是降低煙氣汞排放的關(guān)鍵。機(jī)組最終排放的總汞濃度最高為3.66 μg/m3,低于國家排放限值要求。

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