武漢市臭氧時(shí)空分布及環(huán)境變量影響分析

楊喆，趙錦慧，劉玉青，鄧田田，侯長(zhǎng)平，林國(guó)成

(湖北大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院， 湖北 武漢 430062)

0 引言

臭氧是氧氣的同素異形體，地球上大部分臭氧主要集中在平流層可以保護(hù)地表免受紫外線照射.而近地面臭氧是氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)等前體物在光化學(xué)反應(yīng)下產(chǎn)生的二次產(chǎn)物，由于臭氧濃度過(guò)高會(huì)對(duì)人體健康造成危害，引起有關(guān)部門(mén)和廣大民眾公眾的重視[1-2].20世紀(jì)以來(lái)，全球臭氧濃度呈上升趨勢(shì)[3].臭氧濃度不斷增加將導(dǎo)致嚴(yán)重的空氣污染，如上世紀(jì)在美國(guó)洛杉磯、日本東京等發(fā)生的光化學(xué)污染事件[4-5]，都造成嚴(yán)重后果.近年來(lái)，我國(guó)臭氧問(wèn)題亦日益凸顯，比如2011年深圳大運(yùn)會(huì)期間[6]，2012年北京及周邊地區(qū)[7]，2013年嘉興[8]及同年夏季長(zhǎng)江三角洲[9]均發(fā)生了不同程度的臭氧污染事件.因?yàn)槌粞蹙哂休^強(qiáng)的氧化性，會(huì)加快大氣中二氧化氮、二氧化硫及揮發(fā)性有機(jī)物氧化，及氣粒轉(zhuǎn)化為顆粒的過(guò)程，進(jìn)而增強(qiáng)顆粒污染物的形成，因而也會(huì)增加光化學(xué)煙霧發(fā)生頻率[10-11].

武漢市是湖北省的省會(huì)，也是武漢城市群的核心城市，大量工廠企業(yè)集中，人口密集，機(jī)動(dòng)車保有量大.隨著經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展和城市化不斷推進(jìn)，臭氧污染問(wèn)題也日益嚴(yán)重.根據(jù)武漢市環(huán)境質(zhì)量公報(bào)，2016年至2018年臭氧日最大8 h平均濃度達(dá)標(biāo)率分別為90.7%、92.9%、89.0%，以臭氧為主要污染物的天數(shù)分別為34、25和40 d，臭氧已經(jīng)成為武漢市污染物中僅次于PM2.5的第二大空氣污染物.

臭氧濃度的時(shí)空分布特征與環(huán)境變量密切相關(guān)[12-22].為探究武漢市近地面臭氧濃度時(shí)空分布及其與環(huán)境變量的關(guān)聯(lián)影響，本研究利用2016—2018年該市環(huán)境監(jiān)測(cè)站臭氧數(shù)據(jù)及環(huán)境協(xié)變量數(shù)據(jù)，建立漁網(wǎng)坐標(biāo)點(diǎn)，采用時(shí)空地理加權(quán)回歸(GTWR)模型[23]與反距離插值法[24]，分析該區(qū)域臭氧濃度的時(shí)空變化特征及其與部分環(huán)境協(xié)變量的驅(qū)動(dòng)關(guān)系，以期為武漢市臭氧防治提供科學(xué)參考.

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)域概況武漢市位于湖北省東部、長(zhǎng)江中游段，地理位置優(yōu)越，位于北緯29°58′～31°22′，東經(jīng)113°41′～115°05′，氣候類型屬于北亞熱帶季風(fēng)性氣候，雨量豐沛、熱量充足，具有雨熱同季、光熱同季的特點(diǎn).年日照總時(shí)數(shù)1 810～2 100 h，年總輻射104～113 kcal/cm2，年降水量1 150～1 450 mm，降雨集中在每年6月至8月，約占全年降雨量的40%左右.武漢是湖北省省會(huì)、長(zhǎng)江經(jīng)濟(jì)帶核心城市，中部六省唯一的副省級(jí)市和特大城市，全國(guó)重要的工業(yè)基地、科教基地和綜合交通樞紐，截至2018年末，武漢市常住人口1 108.1萬(wàn)人.武漢市共有13個(gè)區(qū)級(jí)行政區(qū)，主城區(qū)7個(gè)(江岸區(qū)、江漢區(qū)、硚口區(qū)、漢陽(yáng)區(qū)、武昌區(qū)、洪山區(qū)、青山區(qū))，遠(yuǎn)城區(qū)6個(gè)(漢南區(qū)、蔡甸區(qū)、東西湖區(qū)、黃陂區(qū)、新洲區(qū)、江夏區(qū)).

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源及前期處理研究使用臭氧數(shù)據(jù)為武漢市環(huán)保局(http://hbj.wuhan.gov.cn)公布的國(guó)控點(diǎn)和市控點(diǎn)環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，研究選取時(shí)間段為2016—2018年.臭氧實(shí)時(shí)報(bào)時(shí)間周期為1 h，每一整點(diǎn)時(shí)刻后即可發(fā)布各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位的實(shí)時(shí)報(bào)，滯后時(shí)間不超過(guò)1 h.臭氧數(shù)據(jù)按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定》(試行)(HJ 633—2012)的相關(guān)規(guī)定發(fā)布，為日8 h滑動(dòng)平均值.截至2018年底武漢市共有監(jiān)測(cè)點(diǎn)位21個(gè)，包括10個(gè)國(guó)家控點(diǎn)和11個(gè)市控點(diǎn)，分別位于武漢市的13個(gè)行政區(qū)，每個(gè)行政區(qū)至少有1個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)(圖1b).

圖1 研究區(qū)域及點(diǎn)位分布圖

氣候氣象數(shù)據(jù)來(lái)源于歐洲氣象中心(https://apps.ecmwf.int),數(shù)據(jù)類型包括氣溫、風(fēng)速、邊界層高度[24]、氣壓、相對(duì)濕度、總降水量、總云量.社會(huì)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)中的人口、GDP及植被指數(shù)來(lái)源于中國(guó)科學(xué)院地理科學(xué)與資源環(huán)境數(shù)據(jù)云平臺(tái)(http://www.resdc.cn)，以上數(shù)據(jù)為柵格數(shù)據(jù).

所有環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)均有固定地理坐標(biāo)，ArcGIS可以導(dǎo)入地理坐標(biāo)生成圖層文件，然后通過(guò)柵格提取把氣象數(shù)據(jù)和社會(huì)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)提取到對(duì)應(yīng)日期的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位.研究區(qū)域進(jìn)行網(wǎng)格化(0.03°×0.03°)，將要素轉(zhuǎn)面，最后轉(zhuǎn)化為地理坐標(biāo)點(diǎn)(圖1c)，武漢市共生成897個(gè)坐標(biāo)點(diǎn)，記為(ui,vi)，然后通過(guò)柵格提取將氣象數(shù)據(jù)和社會(huì)經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)提取至地理坐標(biāo)控制點(diǎn)，按數(shù)據(jù)日期進(jìn)行保存為后續(xù)做準(zhǔn)備.

1.3 時(shí)空地理加權(quán)回歸模型本次研究采用地理時(shí)空加權(quán)回歸(geographically and temporally weighted regression)模型，以下簡(jiǎn)稱GTWR.以環(huán)境監(jiān)測(cè)點(diǎn)臭氧數(shù)據(jù)及環(huán)境變量數(shù)據(jù)為訓(xùn)練樣本，利用模型可以預(yù)測(cè)出漁網(wǎng)控制點(diǎn)2016—2018年臭氧濃度.

漁網(wǎng)控制點(diǎn)時(shí)空地理坐標(biāo)記為(ui,vi,ti)，故GTWR模型的一般式可表示為：

(1)

其中，(ui,vi,ti)為第i個(gè)樣本點(diǎn)的經(jīng)緯度和時(shí)間坐標(biāo)，β0是截距，β(ui,vi,ti)是第i個(gè)樣本的第k個(gè)回歸參數(shù)，xik是該點(diǎn)變量的值，εi是殘差，y即為該點(diǎn)的預(yù)測(cè)值.

1.4 反距離加權(quán)插值法反距離加權(quán)(inverse distance weighted,簡(jiǎn)稱IDW)插值法基于相似的原理，即當(dāng)兩個(gè)物體之間的距離越小時(shí)，它們的相似性越高.反之兩個(gè)物體之間的距離越大時(shí)，之間的相似性越低.插值點(diǎn)與樣本點(diǎn)之間的距離為權(quán)重，距離越近該點(diǎn)的權(quán)重越大，反之越小.反距離加權(quán)插值法的一般公式為：

(2)

(3)

(4)

2 結(jié)果與分析

2.1 臭氧的時(shí)間變化2016—2018年武漢市監(jiān)測(cè)點(diǎn)臭氧濃度時(shí)間變化如圖2所示，可以看出，武漢市臭氧在一年中的變化特征表現(xiàn)為夏半年(4—9月)濃度高，冬半年(10—3月)濃度低.臭氧濃度年變化呈“M”型，即在每年6、7月份存在一個(gè)明顯的下降點(diǎn)，形成一個(gè)“波谷”.2016年夏半年臭氧平均濃度為70.76 μg/m3，冬半年為32.62 μg/m3；2017年夏半年臭氧濃度為68.98 μg/m3，冬半年為35.16 μg/m3；2018年夏半年臭氧平均濃度為74.91 μg/m3，冬半年為39.77 μg/m3.

圖2 武漢市監(jiān)測(cè)點(diǎn)臭氧變化趨勢(shì)

按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)評(píng)價(jià)，臭氧日最大8 h濃度超標(biāo)率月統(tǒng)計(jì)如表1.站點(diǎn)污染物統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)得出，2016年臭氧濃度超標(biāo)(超過(guò)160 μg/m3)天數(shù)為19 d，其中超過(guò)200 μg/m3(二級(jí)超標(biāo))的天數(shù)為5 d，最高值為206 μg/m3，出現(xiàn)在2016年9月2日；2017年臭氧濃度超標(biāo)天數(shù)為18 d,其中超過(guò)200 μg/m3的天數(shù)為1 d，最高值為207 μg/m3，出現(xiàn)在2017年6月20日；2018年臭氧超標(biāo)天數(shù)25 d,其中超過(guò)200 μg/m3的天數(shù)為5 d，最高值為217 μg/m3，出現(xiàn)在2018年6月16日.2016—2018年臭氧年均值分別為51.62 μg/m3、49.81 μg/m3、57.87 μg/m3.

表1 2016至2018年臭氧日最大8 h濃度超標(biāo)率月統(tǒng)計(jì)表

由表1可看出，武漢市臭氧濃度夏半年(4—9月)高于冬半年(10—3月)，臭氧超標(biāo)幾乎分布在夏半年，冬半年只在十月上旬出現(xiàn).其原因與氣候氣象因素密切相關(guān)，武漢市位于北半球中緯度地區(qū)，夏半年平均氣溫高于冬半年平均氣溫，光化學(xué)作用加強(qiáng)，而且冬季不僅氣溫較低，而且冷空氣過(guò)境容易形成大風(fēng)天氣易于臭氧擴(kuò)散，所以武漢市臭氧平均濃度冬半年低于夏半年.臭氧濃度年變化呈雙峰型，即“M”型，每年6、7月份由于梅雨季節(jié)降雨增加云層較厚，減弱光化學(xué)反應(yīng)，以及降雨的沉降作用[26]，導(dǎo)致臭氧濃度變化出現(xiàn)“波谷”，在夏半年形成兩個(gè)波峰.年際臭氧濃度變化起伏不定，2017年較2016年臭氧超標(biāo)率、超標(biāo)天數(shù)、臭氧平均值均有所下降，而2018年臭氧濃度較前兩年均有所增加.

2.2 臭氧的空間分布以監(jiān)測(cè)點(diǎn)數(shù)據(jù)為訓(xùn)練樣本運(yùn)行模型，可得出監(jiān)測(cè)點(diǎn)臭氧預(yù)測(cè)值及模型各因變量的回歸參數(shù).通過(guò)SPASS回歸分析得出實(shí)際觀測(cè)值和監(jiān)測(cè)點(diǎn)模擬值的相關(guān)系數(shù)為0.835，圖3是監(jiān)測(cè)值與預(yù)測(cè)值隨時(shí)間的變化趨勢(shì)圖，由圖可以看出模擬值和實(shí)際觀測(cè)值的變化趨勢(shì)基本一致.

圖3 觀測(cè)值和模擬值對(duì)比圖

在模型公式代入控制點(diǎn)環(huán)境協(xié)變量數(shù)值及回歸參數(shù)得出坐標(biāo)點(diǎn)臭氧預(yù)測(cè)值.計(jì)算預(yù)測(cè)值加權(quán)平均結(jié)果，在ArcGIS中采用反距離權(quán)重法進(jìn)行空間插值.2016—2018年插值結(jié)果如圖4.

圖4 臭氧濃度空間插值

由武漢市臭氧空間插值結(jié)果可以看出武漢市臭氧濃度空間分布情況：主城區(qū)濃度低，遠(yuǎn)城區(qū)濃度高.空間上總體形成了四周高中心低的趨勢(shì)，臭氧超標(biāo)站點(diǎn)統(tǒng)計(jì)主要出現(xiàn)在遠(yuǎn)城區(qū).由監(jiān)測(cè)點(diǎn)臭氧數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)顯示：2016—2018年主城區(qū)監(jiān)測(cè)點(diǎn)位出現(xiàn)超標(biāo)42次占比29%，遠(yuǎn)城區(qū)出現(xiàn)超標(biāo)101次占比71%.由空間插值圖可看出，中心城區(qū)臭氧濃度相對(duì)較低，遠(yuǎn)城中的蔡甸區(qū)、漢南區(qū)、東西湖區(qū)、江夏區(qū)濃度較2016年增加.

武漢市自20世紀(jì)90年代起工業(yè)區(qū)向遠(yuǎn)城區(qū)遷移和發(fā)展，東部向左嶺，東北向新洲陽(yáng)邏，北方向黃陂武湖，西邊向東西湖吳家山，西南向蔡甸常福、漢南沙帽，南邊向江夏紙坊，基本形成四周包圍中心的環(huán)狀工業(yè)分布[27-28].石油煉制、有機(jī)化工業(yè)產(chǎn)生污染物較多，包括臭氧前體污染物的揮發(fā)性有機(jī)物,前體物聚集利于近地面臭氧的生成，是導(dǎo)致遠(yuǎn)城區(qū)臭氧濃度總體大于主城區(qū)的原因之一.污染物具有擴(kuò)散性.主城區(qū)建筑密集，下墊面多為水泥、柏油路面，相比于遠(yuǎn)城區(qū)具有更高的吸熱率和更小的比熱容.這使得主城區(qū)升溫比遠(yuǎn)城區(qū)快，造成了同一時(shí)間主城區(qū)氣溫高于遠(yuǎn)城區(qū)，即形成了“城市熱島現(xiàn)象”[29-30].在城市熱島作用下近地面產(chǎn)生郊區(qū)吹向市中心的風(fēng)，主城區(qū)空氣上升然后擴(kuò)散到郊區(qū)形成了熱島環(huán)流.主城區(qū)所產(chǎn)生的臭氧經(jīng)由熱島環(huán)流流向遠(yuǎn)城區(qū)，遠(yuǎn)城區(qū)吹來(lái)的相對(duì)清潔的空氣又稀釋了主城區(qū)臭氧濃度.

2.3 驅(qū)動(dòng)因素分析臭氧濃度受多種因素影響，在模型使用中根據(jù)各變量VIF值選取了其中10項(xiàng)影響因子作為變量，如表2中所示為臭氧與各環(huán)境協(xié)變量的皮爾森相關(guān)系數(shù).通過(guò)SPASS線性分析，根據(jù)影響結(jié)果變量分為兩類，2 m溫度、邊界層高度、太陽(yáng)輻射、總降水、植被指數(shù)與臭氧呈正相關(guān)，風(fēng)速、表面壓強(qiáng)、總云量、GDP、人口數(shù)與臭氧呈負(fù)相關(guān).影響力度由大到小依此為邊界層高度、2 m溫度、總云量、表面壓強(qiáng)、風(fēng)速、植被指數(shù)、GDP、人口、總降水、相對(duì)濕度，相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值大于0.1的有2 m溫度、邊界層高度、表面壓強(qiáng)、總云量.

表2 臭氧與環(huán)境協(xié)變量的皮爾森相關(guān)系數(shù)表

臭氧是污染物在太陽(yáng)輻射下經(jīng)過(guò)光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物，與太陽(yáng)輻射強(qiáng)度息息相關(guān)，邊界層高度關(guān)乎地表輻射強(qiáng)度，輻射強(qiáng)度左右氣溫高低，氣溫對(duì)光化學(xué)反應(yīng)起促進(jìn)作用.因此臭氧濃度的變化與氣溫和邊界層高度呈明顯的正相關(guān)關(guān)系.

臭氧濃度空間分布的驅(qū)動(dòng)特征不同于時(shí)間分布，前體物的空間分布、氣候條件及空氣運(yùn)動(dòng)都會(huì)造成臭氧濃度的空間變化.武漢市石油煉制、有機(jī)化工產(chǎn)業(yè)發(fā)達(dá)，臭氧生成前體物排放量較大，工廠多處于武漢市遠(yuǎn)城區(qū)，導(dǎo)致武漢市遠(yuǎn)城區(qū)生成臭氧多于主城區(qū)；武漢市城市發(fā)展速度快、人口眾多，會(huì)形成明顯的“城市熱島效應(yīng)”，導(dǎo)致中心城區(qū)污染物向四周擴(kuò)散，也會(huì)降低中心城區(qū)臭氧濃度而增加遠(yuǎn)城區(qū)臭氧濃度.

臭氧生成受眾多驅(qū)動(dòng)因子影響，在參與模型預(yù)測(cè)的環(huán)境協(xié)變量中，影響力度由大到小以此為邊界層高度、2 m溫度、總云量、表面壓強(qiáng)、風(fēng)速、植被指數(shù)、GDP、人口、總降水、相對(duì)濕度.相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值大于0.1的有：2 m溫度、邊界層高度、表面壓強(qiáng)、總云量.氣象因素在其中占主導(dǎo)地位，氣象變化總是隨季節(jié)周期性變化，因此臭氧濃度變化隨時(shí)間具有周期性變化.

3 結(jié)論與展望

本研究采用時(shí)空地理加權(quán)回歸模型和反距離加權(quán)插值法，對(duì)武漢市2016—2018年近地面臭氧濃度時(shí)空變化及驅(qū)動(dòng)因素進(jìn)行分析，得出以下結(jié)論：

1)武漢市近地面臭氧濃度夏半年高于冬半年，夏半年臭氧平均濃度均接近冬半年兩倍.臭氧濃度在夏半年6月和9月出現(xiàn)兩個(gè)峰值，年變化呈“M”型.

2)武漢市近地面臭氧濃度在空間分布上遠(yuǎn)城區(qū)濃度普遍高于主城區(qū)，臭氧超標(biāo)出現(xiàn)次數(shù)也主要在遠(yuǎn)城區(qū).隨時(shí)間變化呈現(xiàn)出遠(yuǎn)城區(qū)包圍主城區(qū)的環(huán)狀發(fā)展.

3)對(duì)臭氧濃度影響較強(qiáng)的有氣溫、邊界層高度、總云量、表面壓強(qiáng).

4)臭氧濃度變化具有周期性，因?yàn)橛绊懗粞醯闹饕?qū)動(dòng)因子氣溫、太陽(yáng)輻射、降水，具有明顯的季節(jié)規(guī)律和周期性.

臭氧污染在很多城市已成為空氣主要污染物，越來(lái)越受到人們的重視.臭氧產(chǎn)生及污染形成受多種因素影響，除了文中的10項(xiàng)環(huán)境協(xié)變量還有其他因素，還有其他環(huán)境或人為因子，在之后的臭氧研究中將積極探索，廣泛收集相關(guān)資料，以期更全面細(xì)致研究臭氧時(shí)空分布規(guī)律、污染形成原因，為大氣環(huán)境治理提供有力參考證據(jù).