反映我國(guó)空間分異特性的多介質(zhì)環(huán)境逸度模型的構(gòu)建及十溴二苯醚的歸趨模擬

鄢世陽，王中鈺，陳景文, *，李雪花，于洋，林軍

1. 工業(yè)生態(tài)與環(huán)境工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，大連理工大學(xué)環(huán)境學(xué)院，大連 116024 2. 生態(tài)環(huán)境部固體廢物與化學(xué)品管理技術(shù)中心，北京 100029

當(dāng)前，在美國(guó)化學(xué)文摘社(Chemical Abstracts Service, CAS)注冊(cè)的化學(xué)品種類超過1.6億種[1]，且以每日約1.5萬種的速度增加。全球市場(chǎng)使用的化學(xué)品已達(dá)35萬種[2]?；瘜W(xué)品在促進(jìn)社會(huì)發(fā)展、改善人類生活質(zhì)量的同時(shí)，也為人體健康及生態(tài)健康帶來威脅?；瘜W(xué)品釋放后經(jīng)由遷移、轉(zhuǎn)化等行為，廣泛分布于多種環(huán)境介質(zhì)中。揭示不同環(huán)境介質(zhì)中化學(xué)品的分布和歸趨，是進(jìn)行化學(xué)品風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和管理的前提。

自然環(huán)境是一個(gè)多介質(zhì)/界面、時(shí)空連續(xù)的整體，僅采用環(huán)境監(jiān)測(cè)手段，難以反映污染物在環(huán)境中分布、水平和歸趨[3]。多介質(zhì)環(huán)境模型能夠模擬和預(yù)測(cè)化學(xué)品在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化、分布和歸趨，是進(jìn)行化學(xué)品風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)和管理的必要工具[4]?；谝荻鹊亩嘟橘|(zhì)環(huán)境模型最早由Mackay等研發(fā)，具有結(jié)構(gòu)清晰、便于計(jì)算等特點(diǎn)[5]，在化學(xué)品的環(huán)境歸趨預(yù)測(cè)中被廣泛應(yīng)用[6]。多介質(zhì)環(huán)境逸度模型基于質(zhì)量平衡原理，以逸度為平衡判據(jù)，建立化學(xué)品在不同介質(zhì)內(nèi)的質(zhì)量守恒關(guān)系式[7]。逸度模型分為Ⅰ到Ⅳ級(jí)，其中，Ⅲ級(jí)逸度模型考慮穩(wěn)態(tài)非平衡條件，模擬區(qū)域環(huán)境條件恒定情況下化學(xué)品的歸趨，常被用于化學(xué)品環(huán)境暴露與持久性的預(yù)測(cè)[8-12]。

傳統(tǒng)的多介質(zhì)環(huán)境逸度模型不具備對(duì)空間異質(zhì)性的表征能力[13]。Wania等開發(fā)了結(jié)合地理信息系統(tǒng)(GIS)和大氣傳輸模型的空間分異多介質(zhì)逸度模型GloboPOP[14]，但GloboPOP的空間分辨率(15°×15°)仍較低。Zhu等[15-16]開發(fā)了反映我國(guó)環(huán)境屬性的具有空間分異特性的多介質(zhì)環(huán)境模型SESAMe，并成功用于苯并[a]芘、三氯生等化學(xué)品的環(huán)境歸趨模擬?；贕IS的多介質(zhì)環(huán)境逸度模型系統(tǒng)，往往需要特定地理區(qū)域的環(huán)境屬性參數(shù)和所模擬的目標(biāo)化學(xué)物質(zhì)詳盡的環(huán)境行為參數(shù)[17]。我國(guó)的國(guó)土面積大，空間異質(zhì)性強(qiáng)，發(fā)展具有高分辨空間異質(zhì)性的多介質(zhì)環(huán)境逸度模型具有重要意義。

本研究發(fā)展了覆蓋我國(guó)的國(guó)土空間、50 km×50 km分辨率的Ⅲ級(jí)多介質(zhì)環(huán)境逸度模型系統(tǒng)，并以一種典型化學(xué)品十溴二苯醚(BDE-209)為例，介紹了模型的模擬效果。BDE-209被廣泛用作阻燃劑，添加于電子電器、紡織品、化工、家具、建材和塑料制品中[18]。2017年我國(guó)消費(fèi)BDE-209共1.57萬t，占全國(guó)阻燃劑市場(chǎng)份額10.8%[19]。BDE-209在我國(guó)不同省份的多種環(huán)境介質(zhì)中被檢出[20]。由于BDE-209具有長(zhǎng)距離遷移性、難降解性和生物蓄積性等特點(diǎn)[21]，且可轉(zhuǎn)化為毒性更大的五溴二苯醚和八溴二苯醚[22]，已于2017年被列入“關(guān)于持久性有機(jī)污染物的斯德哥爾摩公約”的管控/限制清單[23]。因此，模擬BDE-209的環(huán)境歸趨行為，具有理論與現(xiàn)實(shí)意義。

1 研究方法(Methods)

1.1 研究區(qū)域

研究區(qū)域?yàn)槲覈?guó)全境，為67°24'E～137°15'E，3°28'N～50°34'N的區(qū)域。使用50 km×50 km分辨率將研究區(qū)域分為東西方向100個(gè)、南北方向114個(gè)等距柵格的柵格系統(tǒng)(圖1)，使用ArcGIS軟件統(tǒng)計(jì)全國(guó)五級(jí)河流及湖泊水庫(kù)分布、水土面積占比、多年平均降水量和溫度等環(huán)境屬性參數(shù)[24]，進(jìn)而對(duì)不同的柵格進(jìn)行環(huán)境屬性參數(shù)的賦值。所模擬區(qū)域的土地面積為1.01×1013m2，水面積為3.02×1011m2。

圖1 研究區(qū)域圖Fig. 1 Map of the study area

1.2 BDE-209的環(huán)境排放量

BDE-209在產(chǎn)品的生產(chǎn)、加工、使用、廢棄和回收的生命周期過程中，會(huì)釋放到大氣、水和土壤等環(huán)境介質(zhì)中[25]。據(jù)統(tǒng)計(jì)，2017年我國(guó)BDE-209的總生產(chǎn)量為2.42萬t[19]。有研究表明，BDE-209的排放量與國(guó)民生產(chǎn)總值(GDP)呈正相關(guān)[26]，本研究按照每個(gè)柵格的GDP比值將BDE-209的總排放量分配至各個(gè)柵格單元中。每個(gè)柵格的GDP，使用ArcGIS軟件Spatial Analyst Tools統(tǒng)計(jì)的2010年全國(guó)第二次經(jīng)濟(jì)普查1 km×1 km分辨率柵格人口分布標(biāo)準(zhǔn)化的GDP分布數(shù)據(jù)集[24]。

參照“歐洲自愿排放控制行動(dòng)計(jì)劃(VECAP)”[27]提供的BDE-209全生命周期排放系數(shù)(表1)，應(yīng)用排放因子法計(jì)算BDE-209在全生命周期的不同階段環(huán)境排放量，得到柵格單元內(nèi)BDE-209向大氣、水和土壤的排放量，其計(jì)算公式如下：

表1 BDE-209生命周期排放系數(shù)(EF)[27]Table 1 Life cycle emission coefficient (EF) of BDE-209[27]

Mi,j=M×EFi,j(M=2.42×107kg)

(1)

Mi,total=∑Mi,j

(2)

Ei,total=Mi,total/8760

(3)

式中：Mi,j為在生命周期場(chǎng)景j下排入環(huán)境介質(zhì)i的BDE-209量(kg)；EFi,j為排放因子(無量綱)；M為BDE-209的生產(chǎn)量(kg)；Mi,total為排入環(huán)境介質(zhì)i的BDE-209總量(kg)，Ei,total為BDE-209的釋放速率(kg·h-1)，8 760為1年的小時(shí)數(shù)。

1.3 模型框架

本研究在非平衡、穩(wěn)態(tài)的條件下，計(jì)算大氣、水、土壤和沉積物中BDE-209的環(huán)境濃度?；冖蠹?jí)逸度模型對(duì)每個(gè)柵格建模[8]，其質(zhì)量平衡方程如下：

大氣：E1+GA1cB1+f2D21+f3D31=f1(D12+D13+DR1+DA1)=f1DT1

(4)

水體：E2+GA2cB2+f1D12+f3D32+f4D42=f2(D21+D24+DR2+DA2)=f2DT2

(5)

土壤：E3+f1D13=f3(D31+D32+DR3)=f3DT3

(6)

沉積物：E4+f2D24=f4(D42+DR4+DA4)=f4DT4

為了求出tmin，本文采用蒙特卡羅算法，生成k個(gè)隨機(jī)整數(shù)xk，表示第k個(gè)時(shí)間段乘坐電梯的人數(shù)，然后根據(jù)電梯不用時(shí)所停放的層數(shù)、每一層人數(shù)的不同、電梯行駛每一層所消耗的時(shí)間、電梯最近接待原則等影響因素，考慮每個(gè)人等待電梯消耗的時(shí)間總和。

(7)

式中：Ei(i=1, 2, 3, 4)為BDE-209的排放速率(mol·h-1)；GAi為BDE-209隨介質(zhì)平流輸入速率(m3·h-1)；cBi為平流輸入的BDE-209濃度(mol·m-3)；fi為介質(zhì)i中BDE-209的逸度(Pa)；DRi為BDE-209在介質(zhì)i的反應(yīng)速率系數(shù)(mol·Pa-1·h-1)；DAi為從介質(zhì)i平流輸出速率系數(shù)(mol·Pa-1·h-1)；Dij為從介質(zhì)i向介質(zhì)j的遷移速率系數(shù)(mol·Pa-1·h-1)；DTi為所有從介質(zhì)i流失的D值總和(mol·Pa-1·h-1)。

借鑒Scheringer等[28]對(duì)柵格內(nèi)化學(xué)品質(zhì)量傳輸?shù)脑O(shè)計(jì)，考慮柵格間的大氣、水體中化學(xué)品的傳輸過程。如圖2所示，每個(gè)柵格單元的周圍，有8個(gè)相鄰的柵格。各柵格單元通過氣流與水流連接，忽略大氣的氣流、洋流和地形因素?？紤]周圍區(qū)域的排放和環(huán)境過程對(duì)每個(gè)柵格的影響，每個(gè)柵格中的大氣與水可與鄰近柵格進(jìn)行質(zhì)量交換。單個(gè)柵格內(nèi)，大氣與水介質(zhì)內(nèi)1/8質(zhì)量的化學(xué)品隨介質(zhì)平流進(jìn)入相鄰的柵格，同時(shí)獲取周圍柵格傳遞的平流介質(zhì)內(nèi)的化學(xué)品質(zhì)量(圖2)，且周圍柵格獲得該單元傳輸?shù)幕瘜W(xué)品質(zhì)量是相同的。

圖2 各柵格內(nèi)物質(zhì)交換示意圖Fig. 2 Schematic diagram of substance inter-exchange among the grids

1.4 模型參數(shù)化及求解

模型的輸入?yún)?shù)包括環(huán)境屬性參數(shù)和BDE-209環(huán)境行為參數(shù)。環(huán)境屬性參數(shù)包含介質(zhì)的面積(Ai)、水體深度(h2)、土壤/沉積物的有機(jī)碳含量以及環(huán)境介質(zhì)的遷移速率等，其數(shù)值取自文獻(xiàn)[29-34]，如表2所示。本研究使用的部分環(huán)境屬性參數(shù)為Mackay等提供的推薦值，這部分參數(shù)的數(shù)據(jù)量龐大，獲取難度高，且以往研究顯示其對(duì)模型影響小[29]，故使用推薦值。截至2014年12月31日，全國(guó)城鎮(zhèn)土地總面積為890萬hm2[35]，約占我國(guó)國(guó)土面積的0.93%，本研究將城鎮(zhèn)地區(qū)歸于土壤介質(zhì)，未單獨(dú)考慮。本研究的柵格單元模型應(yīng)用的是經(jīng)典Ⅲ級(jí)多介質(zhì)環(huán)境逸度模型[7]，將森林區(qū)域亦歸并于土壤介質(zhì)。

表2 本研究的部分環(huán)境屬性參數(shù)Table 2 Environmental attribute parameters used in the current study

各個(gè)柵格的介質(zhì)流速、介質(zhì)面積等，基于我國(guó)河道分布圖[24]使用ArcGIS進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。各個(gè)柵格的介質(zhì)深度(包含大氣高度(h1)、沉積物厚度(h3)等)、土壤/沉積物的有機(jī)碳含量和傳質(zhì)系數(shù)等，使用我國(guó)的均值及相關(guān)推薦值[33-34]。BDE-209的環(huán)境行為參數(shù)來自PubChem數(shù)據(jù)庫(kù)[36]與文獻(xiàn)[37-38]，如表3所示。

表3 BDE-209的物理化學(xué)性質(zhì)及環(huán)境行為參數(shù)Table 3 Physical and chemical properties and environmental behavior parameters of BDE-209

使用C#語言編程求解模型，計(jì)算得到各地區(qū)不同環(huán)境介質(zhì)的BDE-209濃度，將其與文獻(xiàn)報(bào)道的實(shí)測(cè)濃度對(duì)比，以驗(yàn)證模型準(zhǔn)確性。

1.5 靈敏度分析和不確定性分析

使用Morris法計(jì)算模型參數(shù)的靈敏度[39]，模型參數(shù)的靈敏度系數(shù)CS計(jì)算公式如下：

CS,i=(Y1.1,i-Y1.0,i)/(0.1×Y1.0,i)

(8)

CS,total=∑|CS,i|

(9)

式中：CS,i為模型參數(shù)在介質(zhì)i的靈敏度系數(shù)，Y1.0,i和Y1.1,i分別為參數(shù)(如hi,Ai,KOW)取值1.1倍和1.0倍時(shí)介質(zhì)i的濃度。CS,total為靈敏度系數(shù)CS,i絕對(duì)值加和。以CS,total>0.5為標(biāo)準(zhǔn)，篩選出靈敏度顯著的參數(shù)。

使用蒙特卡洛方法[40]分析模型結(jié)果不確定性，假定參數(shù)服從正態(tài)分布，隨機(jī)取值cS,total>0.5的參數(shù)，應(yīng)用Crystal Ball軟件運(yùn)行10 000次，計(jì)算各柵格不同環(huán)境介質(zhì)的BDE-209濃度的變異系數(shù)及四分位差[40]。其計(jì)算公式如下：

CV=σ/μ

(10)

Q=Q3-Q1

(11)

式中：CV為變異系數(shù)，σ為標(biāo)準(zhǔn)差，μ為平均值；Q為四分位差(上四分位數(shù)與下四分位數(shù)的差)，Q3為上四分位數(shù)(即位于75%)，Q1為下四分位數(shù)(即位于25%)。

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 模型驗(yàn)證

經(jīng)計(jì)算獲得的BDE-209排放總量的空間分布如圖3所示。將BDE-209排放速率代入模型，得到BDE-209在我國(guó)各介質(zhì)的濃度值分布(圖4)。將計(jì)算值與文獻(xiàn)中實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比，考慮實(shí)際監(jiān)測(cè)條件的復(fù)雜性及不確定性，實(shí)測(cè)值與絕大多數(shù)模型計(jì)算結(jié)果偏差在一個(gè)數(shù)量級(jí)內(nèi)視為合理。比較各介質(zhì)內(nèi)環(huán)境預(yù)測(cè)濃度與文獻(xiàn)數(shù)據(jù)(表4)，可知模擬值與實(shí)測(cè)值吻合度較高，誤差在一個(gè)數(shù)量級(jí)的范圍內(nèi)，說明模型結(jié)果可靠。

表4 中國(guó)不同地區(qū)BDE-209預(yù)測(cè)濃度值與實(shí)測(cè)濃度值的比較Table 4 Comparison of predicted BDE-209 concentrations with those measured values in different regions in China

圖3 BDE-209排放總量的空間分布Fig. 3 Spatial distribution of total emission of BDE-209

值得指出的是，以往的監(jiān)測(cè)研究中，一些采樣點(diǎn)距離污染源比較近，或者距離城市等具有高BDE-209排放系數(shù)的區(qū)域比較近，導(dǎo)致相應(yīng)的監(jiān)測(cè)濃度較高，濃度的分布范圍廣。例如，Shi等[41]報(bào)告廣東地區(qū)沉積物中BDE-209的濃度范圍為32.7～2 105 ng·g-1。

本研究中，多介質(zhì)環(huán)境逸度模型給出的濃度，均是各個(gè)柵格空間內(nèi)的平均水平。此外，以往監(jiān)測(cè)的大氣中BDE-209濃度，普遍高于本研究BDE-209在大氣中預(yù)測(cè)濃度，應(yīng)該也是上述原因所導(dǎo)致。另外，在監(jiān)測(cè)大氣中BDE-209濃度時(shí)，在低于方法檢測(cè)限的情況下，相應(yīng)的濃度值往往被記錄為“未檢出”，本研究未選擇預(yù)測(cè)濃度與“未檢出”數(shù)據(jù)進(jìn)行比較。

2.2 BDE-209的多介質(zhì)歸趨與分布

模型預(yù)測(cè)BDE-209的濃度范圍：大氣中1.95×10-11～7.67×10 μg·m-3，水中1.89×10-9～9.19×104μg·m-3，土壤中1.97×10-12～7.8 μg·kg-1，沉積物中1.04×10-8～5.05×105μg·kg-1。上海、山東和廣東等東部地區(qū)大氣與土壤中BDE-209濃度較高，陜西、山西中部地區(qū)水與沉積物內(nèi)BDE-209濃度較高。原因是東部地區(qū)BDE-209排放量較大，導(dǎo)致該地區(qū)BDE-209的環(huán)境介質(zhì)濃度高；中西部地區(qū)在BDE-209排放水平較高的情況下，水資源量較少，其水介質(zhì)與沉積物內(nèi)BDE-209濃度高。

統(tǒng)計(jì)各柵格數(shù)據(jù)，得到BDE-209在我國(guó)的整體遷移、轉(zhuǎn)化狀況(圖5)，其在大氣、水、土壤和沉積物中的平均濃度分別為2.02×10-6μg·m-3、6.64×10-6μg·m-3、1.93 μg·kg-1和3.65×10 μg·kg-1。在穩(wěn)態(tài)條件下，土壤中BDE-209的含量約占總量的79.31%，是BDE-209的主要匯；沉積物中BDE-209的含量占總量的19.34%，為BDE-209濃度最高的環(huán)境介質(zhì)；BDE-209在水中的含量占總量的0.85%；BDE-209在大氣中的含量占總量的0.003%。BDE-209的相間遷移主要是由水體向沉積物遷移，為32.19 kg·h-1，占相間總遷移量的60.39%。由此可見，土壤和沉積物是BDE-209主要的匯。這是由于BDE-209的有機(jī)碳吸附系數(shù)(KOC)較高，易吸附分配于土壤與沉積物中。

圖5 BDE-209在我國(guó)環(huán)境的分配、遷移和轉(zhuǎn)化情況Fig. 5 Distribution, migration and transformation of BDE-209 in China

2.3 靈敏度分析

靈敏度分析結(jié)果如圖6所示。大氣高度(h1)與大氣停留時(shí)間(TA)的靈敏度系數(shù)較大，說明h1與TA對(duì)BDE-209在大氣中的濃度影響較大。水面積(AW)、水停留時(shí)間(TW)和水深(h2)等水環(huán)境屬性參數(shù)對(duì)水體中BDE-209濃度影響較大，表明水環(huán)境屬性參數(shù)(AW,TW,h2)是影響水相濃度的重要因素，AW越大、TW越長(zhǎng)，越易增強(qiáng)BDE-209在大氣-水間的交換作用，使其從大氣向水體遷移，使其在水中的濃度增大。

圖6 參數(shù)靈敏度系數(shù)比較Fig. 6 Comparison of parameter sensitivity coefficients

BDE-209的KOC、土壤中降解半減期(t1/2(soil))和土壤面積(AE)這3個(gè)因素，對(duì)其在土壤中濃度影響較大。BDE-209的KOC較大，導(dǎo)致BDE-209易富集于土壤的有機(jī)質(zhì)中。土壤中BDE-209的t1/2(soil)影響其在土壤中的持久性，BDE-209在土壤中具有較長(zhǎng)的t1/2(soil)，是造成其在土壤中的累積的重要因素之一。土壤AE越大，越易增強(qiáng)BDE-209在大氣-土壤間的交換作用，使其在土壤濃度增大。

沉積物面積(AS)、沉積物介質(zhì)停留時(shí)間(TS)和沉積物厚度(h4)等環(huán)境屬性參數(shù)與正辛醇-水分配系數(shù)(KOW)、KOC等BDE-209環(huán)境行為參數(shù)這5個(gè)因素，對(duì)其在沉積物中的濃度有較大影響，BDE-209具有較高的KOW(logKOW>4)[3]值，具有很強(qiáng)的疏水性，易積累于沉積物上，使其在沉積物濃度增大。沉積物的環(huán)境屬性參數(shù)(AS,TS,h4)影響B(tài)DE-209在水和沉積物間的交換作用，可導(dǎo)致其在沉積物中的濃度變化。

2.4 不確定性分析

不確定性分析結(jié)果如圖7所示，BDE-209在大氣、水、土壤和沉積物濃度的Q分別為7.60×10-7μg·m-3、1.98×10-6μg·m-3、1.08×10-7μg·kg-1和1.39×10-5μg·kg-1；CV分別為0.16、0.19、0.21和0.24。不確定性分析結(jié)果表明，沉積物的Q最大，且其CV結(jié)果最大，說明沉積物中BDE-209濃度離散程度較大，即BDE-209的沉積物濃度存在較大不確定性，因此，需要進(jìn)一步規(guī)范沉積物參數(shù)以提高計(jì)算結(jié)果準(zhǔn)確性。

圖7 BDE-209在各介質(zhì)內(nèi)的預(yù)測(cè)濃度分布Fig. 7 Probability distribution of simulated concentration of BDE-209 in each media

2.5 模型對(duì)比

Abbasi等[60]使用BETR-Global模型預(yù)測(cè)了全球BDE-209的濃度，其所預(yù)測(cè)的我國(guó)空氣中BDE-209的平均濃度為18.5 pg·m-3。本研究模型預(yù)測(cè)我國(guó)空氣中BDE-209的平均濃度為2.02 pg·m-3，與Abbasi等[60]報(bào)告的濃度值在一個(gè)數(shù)量級(jí)。BETR-Global模型的空間分辨率是15°×15°，而本研究中模型的分辨率是50 km×50 km (相當(dāng)于0.5°×0.5°)。BETR-Global模型的一些單柵格計(jì)算濃度包含其他國(guó)家的排放情況，只考慮不同地區(qū)大氣與海水間的污染物交換，未考慮內(nèi)陸水體對(duì)污染物傳輸?shù)挠绊憽＿@些主要因素，導(dǎo)致了2個(gè)模型預(yù)測(cè)值的差異性。

O’Driscoll等[61]使用基于Ⅲ級(jí)逸度模型的EQC模型計(jì)算了BDE-209在中國(guó)臺(tái)灣地區(qū)的歸趨，其結(jié)論是BDE-209主要富集于土壤與沉積物中(占總量的95.3%)，與本研究的結(jié)果一致。由于EQC模型不具有空間分異特異性，只能計(jì)算整體區(qū)域的污染物環(huán)境平均濃度，無法展示不同區(qū)域的污染物分布。

本研究對(duì)一些地表區(qū)域進(jìn)行了簡(jiǎn)化，將城市與森林區(qū)域均歸并于土壤介質(zhì)。近年來，我國(guó)城市化快速發(fā)展，城市地表硬化面積快速增大，城市的建筑物表面及地面和土壤相比，對(duì)污染物具有不同的吸附能力，進(jìn)一步的研究有必要考慮城市建筑物表面和地面對(duì)污染物賦存與歸趨的影響。此外，森林系統(tǒng)富含各種天然有機(jī)質(zhì)，有可能富集各種疏水性有機(jī)污染物，進(jìn)一步的研究，也需要考慮我國(guó)森林覆蓋率變化和森林結(jié)構(gòu)變化對(duì)污染物賦存與歸趨的影響?；贕DP分配各網(wǎng)格BDE-209排放量時(shí)，忽略人口數(shù)量的影響；應(yīng)用VECAP提供的全生命周期系數(shù)計(jì)算BDE-209的排放量時(shí)，其使用場(chǎng)景與我國(guó)存在一定差異，這些會(huì)導(dǎo)致BDE-209排放量計(jì)算與實(shí)際情況有偏差。我國(guó)境內(nèi)河流的流向復(fù)雜，在50 km×50 km分辨率下逐個(gè)確定網(wǎng)格內(nèi)河流的流向具有難度。本研究將大氣與水體的流向進(jìn)行概化，設(shè)定柵格間的大氣與水體的交換是無方向，這也是以往多介質(zhì)環(huán)境模型研究中的通行做法[15-16]。然而，不考慮流動(dòng)介質(zhì)的流向，會(huì)導(dǎo)致模擬結(jié)果的誤差。盡管如此，與以往的多介質(zhì)環(huán)境模型相比，本研究所構(gòu)建的模型具有空間分異特性，嵌入了我國(guó)地理環(huán)境的屬性數(shù)據(jù)，具有精細(xì)的內(nèi)陸水文數(shù)據(jù)，可更詳細(xì)地描述化學(xué)品在我國(guó)不同區(qū)域的環(huán)境歸趨，有助于化學(xué)品的分區(qū)域監(jiān)管。

本研究基于Ⅲ級(jí)逸度模型開發(fā)了適用于我國(guó)區(qū)域環(huán)境的空間分辨率為50 km×50 km的多介質(zhì)環(huán)境逸度模型，利用該模型預(yù)測(cè)了BDE-209在我國(guó)環(huán)境介質(zhì)的分布與濃度，預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)測(cè)值吻合。上海、山東和廣東等東部地區(qū)大氣與土壤內(nèi)BDE-209濃度較高，陜西、山西等中西部地區(qū)水與沉積物內(nèi)BDE-209濃度較高。土壤和沉積物是BDE-209主要的匯。環(huán)境屬性參數(shù)(水面積、水停留時(shí)間和水深)及BDE-209的環(huán)境行為參數(shù)(正辛醇/水分配系數(shù)、有機(jī)碳吸附系數(shù)以及土壤中降解半減期等)，對(duì)模型結(jié)果影響較大。BDE-209在沉積物中的濃度存在較大不確定性。所構(gòu)建的具有空間分辨特性且反映我國(guó)環(huán)境屬性特征的Ⅲ級(jí)多介質(zhì)環(huán)境逸度模型，適用于我國(guó)環(huán)境中化學(xué)品的分布與賦存預(yù)測(cè)，有助于化學(xué)品的分區(qū)域風(fēng)險(xiǎn)預(yù)測(cè)與管理。

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