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    氟利昂法碘吸附器過濾效率試驗(yàn)技術(shù)研究

    2021-07-29 07:07:16陳曉飛管正剛馮利法
    設(shè)備管理與維修 2021年9期
    關(guān)鍵詞:氟利昂吸附器鹵素

    陳曉飛,管正剛,馮利法

    (國(guó)核電站運(yùn)行服務(wù)技術(shù)有限公司,上海 201100)

    0 引言

    在核電廠正常運(yùn)行過程中,會(huì)產(chǎn)生放射性氣體、放射性氣溶膠以及放射性碘[1]。為了防止這些放射性物質(zhì)污染環(huán)境及危害核電廠工作人員,核電廠通風(fēng)系統(tǒng)需要對(duì)核電廠空氣進(jìn)行凈化處理。經(jīng)研究表明,這些放射性物質(zhì)中危害最大的主要是含有氣載放射性碘,盡管其濃度極低,但是人體甲狀腺對(duì)放射性碘的吸附能力很強(qiáng)[2]。其中主要是以甲基碘(CH131I)為主的有機(jī)碘化合物。所以在核空氣凈化通風(fēng)系統(tǒng)中,碘吸附器是關(guān)鍵設(shè)備[3]。在核電廠通風(fēng)系統(tǒng),最常用的方法是使用由活性炭作吸附劑的碘吸附器去除放射性碘。

    目前國(guó)內(nèi)關(guān)于碘吸附器現(xiàn)場(chǎng)效率試驗(yàn)主要有,放射性甲基碘方法和氟利昂泄漏檢驗(yàn)方法兩種[4],這兩種方法分別對(duì)應(yīng)法國(guó)和美國(guó)的核電技術(shù)。中國(guó)輻射防護(hù)研究院(簡(jiǎn)稱“中輻院”)2019年又開發(fā)出一種新的碘吸附器試驗(yàn)方法——環(huán)己烷法[5]。它是對(duì)氟利昂法的一種改革和創(chuàng)新,雖然這種方法已經(jīng)經(jīng)過一定論證并在一些電站投入使用,但還未普及開來,缺少?gòu)V泛的試驗(yàn)數(shù)據(jù),因此本文所用方法未與其進(jìn)行對(duì)比。

    1 碘吸附器的工作原理

    碘吸附器的吸附作用包括物理吸附和化學(xué)吸附,在二者共同作用下將氣態(tài)放射性碘捕集到碘吸附器內(nèi)。碘吸附器共有Ⅰ型、Ⅱ型以及Ⅲ型三種[6],其吸附介質(zhì)為活性炭,常用的有煤基炭和椰殼炭。本文中使用的碘吸附器為Ⅲ型碘吸附器,介質(zhì)為浸漬椰殼碳。

    1.1 物理吸附[7]

    放射性碘通常因分子間范德華力與固體表面相結(jié)合,但其化學(xué)性質(zhì)并未發(fā)生改變。碘吸附器中的物理吸附原理是基于活性炭疏松多孔,具有極大表面積的特性,在氣載放射性碘通過時(shí)能更好地與其接觸進(jìn)行吸附。在這里引入吸附勢(shì)理論,Polanyi吸附勢(shì)理論由Polanyi 和Berenyi 提出,其首先對(duì)非均勻表面上的吸附作了定量的論述,但并沒有給出具體的方程式,此后Dubinin 學(xué)派對(duì)該理論進(jìn)行了深入的探索,提出了吸附等溫方程。

    當(dāng)吸附劑與吸附質(zhì)之間的吸附作用力較大時(shí),吸附劑表面會(huì)吸附多層吸附質(zhì)分子,而隨著厚度增加,吸附質(zhì)分子層上的壓力及分子間范德華力削弱,吸附質(zhì)分子與吸附表面相互排斥,這將導(dǎo)致吸附質(zhì)分子層有內(nèi)而外密度逐漸減小,最內(nèi)部一層的吸附層密度最大。在這個(gè)吸附空間內(nèi)部,當(dāng)吸附分子間的范德華力與自由狀態(tài)下分子間范德華力相等時(shí),自由狀態(tài)下的氣體方程適用于此種狀態(tài)。

    從吸附層到吸附劑表面的各個(gè)不同位置,都有其對(duì)應(yīng)的吸附位勢(shì)ε,且其可以表示為該位置與吸附劑表面距離ξ 的函數(shù),即ε=f(ξ)。

    吸附層到吸附劑表面具有相同位勢(shì)的點(diǎn)組成的面稱為等勢(shì)面,等勢(shì)面的位勢(shì)εi值與離吸附劑表面的距離ξ 成反比,且當(dāng)距離增加到ξmax時(shí),位勢(shì)εi等于零,時(shí)吸附分子之間互不影響。位勢(shì)面與吸附劑表面所包圍成的體積稱為吸附空間容積W。在相等的吸附空間容積下,對(duì)于兩種不同的物質(zhì),其吸附位勢(shì)ε 的比值為常量,這就是親和力系數(shù),通常用β 表示。因此,對(duì)于兩種不同的物質(zhì),其吸附勢(shì)能εa=f(W)和εb=βf(W)的關(guān)系為:εb/εa=β。

    各種氣體的親和力系數(shù)β 值大小不同,此系數(shù)一般以苯為基礎(chǔ),即取苯的β=1.00,一些常見物質(zhì)的親和力系數(shù)值見表1。

    表1 一些常見物質(zhì)的親和力系數(shù)

    1.2 化學(xué)吸附[7]

    在碘吸附器中,化學(xué)吸附的主要作用是吸附放射性碘化合物,是對(duì)物理吸附的補(bǔ)充。其原理是依靠吸附質(zhì)和吸附劑表面之間進(jìn)行電子交換或者共享電子而導(dǎo)致化學(xué)反應(yīng),具體就是通過同位素交換原理將氣載放射性碘化物中的131I 與浸漬劑中的穩(wěn)定碘和其化合物(K127I)交換來去除放射性碘。為了得到更好的化學(xué)吸附效果,常用對(duì)活性炭進(jìn)行浸漬處理,以增強(qiáng)其對(duì)放射性碘化合物的吸附能力。浸漬劑一般是質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%的碘化鉀(KI)和三乙烯二胺(TEDA)。

    2 實(shí)驗(yàn)室活性炭試驗(yàn)

    本文采用三型碘吸附器,在此類碘吸附器中,配有若干與碳床等厚的樣杯并聯(lián)在碘吸附器之中,因此在現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)之前,要先驗(yàn)證樣杯中活性炭性質(zhì)是否合格。具體方法參照標(biāo)準(zhǔn)ASTM D 3803—1991(Reapproved 2014)[8],本文不作贅述。

    2.1 實(shí)驗(yàn)條件

    實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行碘吸附器樣杯,實(shí)驗(yàn)條件參照表2。

    表2 活性炭樣杯實(shí)驗(yàn)條件

    2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    最終實(shí)驗(yàn)結(jié)果該碳床吸收效率為98.776%±0.004,大于接受標(biāo)準(zhǔn)95%,穿透率為1.224%±0.004,小于接受標(biāo)準(zhǔn)5%。故判定該活性炭樣品合格,可進(jìn)行后繼氟利昂現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)。

    3 現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)

    在取得樣杯實(shí)驗(yàn)合格的結(jié)果之后,將進(jìn)行碘吸附器的現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)。氟利昂法使用的試驗(yàn)設(shè)備如表3 所示。

    表3 現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)設(shè)備明細(xì)

    3.1 設(shè)備原理

    鹵素效應(yīng)是指金屬鉑在一定溫度下發(fā)生正離子發(fā)射,當(dāng)遇到鹵素氣體時(shí),正離子發(fā)射會(huì)急劇增加,相應(yīng)的發(fā)射特性就是鹵素效應(yīng)。鹵素檢漏儀是利用鹵素效應(yīng)制成的檢漏工具。鹵素檢漏儀通常用二極管為傳感器,加熱絲、陰極(外筒)和陽(yáng)極(內(nèi)筒)均用鉑材制成。陽(yáng)極被加熱絲加熱后發(fā)射正離子,被陰極接收的離子流由檢流計(jì)或放大器指示出來,且有聲光指示。

    3.2 現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)

    現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)具體流程如圖1 所示。完成目視檢查后,在注入點(diǎn)將氟利昂與壓縮氣體混合注入通風(fēng)系統(tǒng),分別在上游取樣點(diǎn)和下游取樣點(diǎn)連接鹵素檢測(cè)儀,自氟利昂開始注入時(shí)開始計(jì)時(shí),每隔10 s 記錄一組上、下游氟利昂濃度數(shù)據(jù),5 min 后試驗(yàn)結(jié)束。計(jì)算碘吸附器吸附效率是否達(dá)標(biāo)。

    圖1 試驗(yàn)流程

    3.3 試驗(yàn)數(shù)據(jù)及結(jié)果

    試驗(yàn)結(jié)束后對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行整理,以時(shí)間為橫坐標(biāo)、氟利昂濃度為縱坐標(biāo),將數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為圖2。

    圖2 試驗(yàn)過程中上下游氟利昂濃度

    由數(shù)據(jù)中選取濃度最大的連續(xù)4 個(gè)點(diǎn)計(jì)算可得上游平均濃度為47.9×10-6,對(duì)應(yīng)的下游平均濃度為0。計(jì)算可得泄漏率為0.002 1%,小于合格指標(biāo)0.05%,因此判定碘吸附器合格。

    4 試驗(yàn)過程及結(jié)果分析

    試驗(yàn)開始,氟利昂上游注入約2 min 后停止,此時(shí)上游檢測(cè)到的氟利昂濃度最大,以后隨著通風(fēng)的繼續(xù),上游濃度逐漸降低。因?yàn)榉鹤⑷肓窟h(yuǎn)小于碘吸附器飽和量,因此僅有微量氟利昂穿透碘吸附器,所以在250 s 后,下游鹵素檢測(cè)儀能檢測(cè)到微量氟利昂氣體。因?yàn)殡S著時(shí)間的推移,氟利昂會(huì)從碘吸附器中脫附,因此氟利昂法要求試驗(yàn)盡快完成。因?yàn)楸敬卧囼?yàn)僅就原理對(duì)氟利昂法的可行性進(jìn)行驗(yàn)證,并未涉及其他工況下的情況,后繼將針對(duì)該方法在不同濃度、不同濕度、不同介質(zhì)等諸多情況下進(jìn)行深入研究,以改善目前國(guó)內(nèi)該領(lǐng)域研究較少的現(xiàn)狀。

    相對(duì)于甲基碘方法,美國(guó)的氟利昂方法將碘吸附器效率試驗(yàn)分成兩部分:一部分劃分到環(huán)境更好的實(shí)驗(yàn)室中進(jìn)行,另一部分保留在現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)之中,根據(jù)兩次試驗(yàn)的結(jié)果判定,該碘吸附器合格。同時(shí)也反向驗(yàn)證了該方法的可行性。其與甲基碘法有諸多不同,優(yōu)勢(shì)更加明顯,其優(yōu)缺點(diǎn)如下:

    (1)相對(duì)于放射性甲基碘法,氟利昂法最大的優(yōu)點(diǎn)是無毒。因此在現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)過程中,更加安全方便。現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)時(shí)間短,約為5 min??紤]到工程應(yīng)用,既縮短了試驗(yàn)時(shí)間又降低了工作強(qiáng)度和出現(xiàn)錯(cuò)誤的概率。

    (2)相比于放射性甲基碘法,氟利昂法的發(fā)生器要簡(jiǎn)單的多,在便攜性和容錯(cuò)性方面更適宜現(xiàn)場(chǎng)操作,且單次試驗(yàn)價(jià)格低廉,能節(jié)省大量成本。

    (3)因?yàn)榉悍▽⑽絼┪叫史诺綄?shí)驗(yàn)室中完成,因此現(xiàn)場(chǎng)試驗(yàn)只能檢測(cè)碘吸附器是否泄漏。氟利昂法需實(shí)驗(yàn)室和現(xiàn)場(chǎng)兩次試驗(yàn)才能得到結(jié)論。

    (4)因?yàn)榻橘|(zhì)無毒且儀器反應(yīng)迅速,氟利昂法可以直接在現(xiàn)場(chǎng)進(jìn)行漏點(diǎn)查找,這是放射性甲基碘法無法完成的。

    (5)氟利昂是溫室氣體,且會(huì)破壞臭氧層,需尋找替代品。

    總體來說,氟利昂法是一種合理且優(yōu)良的可以快速檢測(cè)碘吸附器效率的方法,其原理與機(jī)制值得深入研究,對(duì)該方法的探索與改進(jìn)對(duì)我國(guó)碘吸附器檢測(cè)特別是核電領(lǐng)域具有重要意義。

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