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    采用化學(xué)氧化法降解貝類養(yǎng)殖水中撲草凈殘留的研究

    2021-07-27 08:14:40王洪艷王婷婷王婕徐龍杰劉佳
    水產(chǎn)科技情報 2021年4期
    關(guān)鍵詞:次氯酸鈉氧化劑高錳酸鉀

    王洪艷 王婷婷 王婕 徐龍杰 劉佳

    (1 青島工學(xué)院 食品工程學(xué)院,山東青島 266003;2 青島新希望琴牌乳業(yè)有限公司,山東青島 266003)

    隨著現(xiàn)代農(nóng)業(yè)種植方式的不斷變化,農(nóng)藥的使用量不斷增大,特別是撲草凈(prometryn)等除草劑的用量逐年增加,約占農(nóng)藥產(chǎn)量的1/3。雖然現(xiàn)代農(nóng)藥用量較大,但實(shí)際有效利用率卻很低。研究顯示,僅有10%~30%的農(nóng)藥作用在作物本體上[1-2],其余則散入空氣、土壤、地表水、地下水甚至海水中。水產(chǎn)養(yǎng)殖中常用撲草凈等除草劑來清除水中的青苔、雜草,所以水產(chǎn)養(yǎng)殖水中常常被檢出有除草劑殘留。我國的萊州灣、渤海海域等養(yǎng)殖水域都有檢出除草劑的報道[3-4]。水生動物,特別是濾食性雙殼貝類,會富集海水中的撲草凈。2012年4月—8月,我國出口到日本的3種貝類產(chǎn)品共計有14批次[5]被檢出撲草凈殘留超標(biāo)。養(yǎng)殖水體中撲草凈殘留已經(jīng)嚴(yán)重影響了水產(chǎn)品的食用安全,所以去除養(yǎng)殖水中撲草凈殘留勢在必行。

    目前農(nóng)藥的去除方法主要分物理法[6]、生物法、化學(xué)法3大類。彭丙先等[6]應(yīng)用浮石負(fù)載殼聚糖吸附丙溴磷,最大吸附率可達(dá)93.3%。彭曉琴等[7]在采用臭氧氧化降解除草劑撲草凈的試驗(yàn)研究中,得到了較理想的試驗(yàn)結(jié)果。陳芳芳等[8]研究了乳酸菌對氨基甲酸酯農(nóng)藥的降解作用,發(fā)現(xiàn)幾種乳酸菌混合作用對仲丁威和呋喃丹的降解率分別達(dá)37.38%和38.27%,對異丙威的降解率達(dá)39.15%。吉秀芹[9]利用高錳酸鉀的氧化性去除飲用水源中的草甘膦,得到了良好的試驗(yàn)效果。次氯酸鈉常用于自來水消毒,劉昆等[10]研究發(fā)現(xiàn),采用次氯酸鈉作為氧化劑降解二嗪磷和馬拉硫磷效果明顯。

    不同農(nóng)藥因其結(jié)構(gòu)不同,適合的降解方法也不同。本文研究不同氧化方法對貝類養(yǎng)殖水中殘留的撲草凈的去除效果及其氧化反應(yīng)動力學(xué),以期找到1種能有效降低或消除貝類養(yǎng)殖水中撲草凈殘留的實(shí)用方法,為保證養(yǎng)殖貝類等水產(chǎn)品的食用安全提供技術(shù)支持。

    1 材料和方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    試驗(yàn)儀器:氣相色譜儀(島津GC-2010 Plus);RE-52A型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀;SHB-Ⅲ型真空泵;超聲波清洗器;電子分析天平;pH計。

    試劑及樣品:撲草凈標(biāo)準(zhǔn)品,德國Dr.Ehrenstorfer公司;高錳酸鉀、30%過氧化氫(雙氧水)、次氯酸鈉、二氯甲烷、正己烷、磷酸二氫鈉、硫代硫酸鈉等均為分析純;貝類養(yǎng)殖水取自某貝類養(yǎng)殖場。

    1.2 試驗(yàn)方法

    1.2.1 樣品處理方法

    取貝類養(yǎng)殖水樣2 mL,加入10 mL二氯甲烷,以40 kHz超聲波震蕩1 min,吸取上層液體轉(zhuǎn)移至蒸餾燒瓶中,再用10 mL二氯甲烷提取1次,合并提取液,在40 ℃下蒸干濃縮后,用2 mL正己烷溶解殘渣,過濾后用氣相色譜儀進(jìn)行檢測。

    1.2.2 檢測方法

    氣相色譜儀進(jìn)樣口溫度:250 ℃;色譜柱:石英毛細(xì)管柱,Rtx-5,30 m,0.25 mm ID,0.25 μm;柱溫:100 ℃,保持1 min,以15 ℃/min升溫至280 ℃,保持5 min;FPD檢測器(硫?yàn)V光片)溫度:280 ℃;不分流進(jìn)樣方式,進(jìn)樣量1 μL;氣體流量:氫氣4 mL/min,空氣 6 mL/min。

    1.2.3 自然條件下?lián)洳輧粞趸到庠囼?yàn)

    取不含撲草凈的貝類養(yǎng)殖水樣品,分成4組,每組3個平行,加入撲草凈溶液,使水體中撲草凈的質(zhì)量濃度為0.3 μg/mL。其中1組作為空白對照,另外3組分別加入高錳酸鉀、次氯酸鈉、過氧化氫。分別在10、20、30、60、90 min取樣后用過量的硫代硫酸鈉淬滅,阻止反應(yīng)繼續(xù)進(jìn)行。樣品用1.2.1的方法處理,再用1.2.2的方法檢測。計算撲草凈的降解率D(%),計算公式如下。

    D=(C1-C2)/C1×100

    (1)

    式(1)中:C1為對照組撲草凈的質(zhì)量濃度(mg/L);C2為處理組撲草凈的質(zhì)量濃度(mg/L)。

    1.2.4 輔助條件下?lián)洳輧粞趸到庠囼?yàn)

    超聲輔助:在1.2.3方法的基礎(chǔ)上,將各組樣品在常溫下用40 kHz的超聲波進(jìn)行震蕩處理,分別在5、10、15、20、25、30 min后檢測撲草凈的質(zhì)量濃度。

    紫外輔助:在1.2.3方法的基礎(chǔ)上,常溫下將各組樣品放在1 W紫外燈下進(jìn)行紫外線照射,分別在處理5、10、15、20、25、30 min后檢測撲草凈的質(zhì)量濃度。

    酸堿輔助:在1.2.3方法的基礎(chǔ)上,除空白對照組外,其余3組用氫氧化鈉和磷酸緩沖液將樣品的pH調(diào)至4、6、10,模擬酸性、中性和堿性環(huán)境,放置5 min后進(jìn)行采樣檢測。

    1.2.5 次氯酸鈉降解撲草凈的反應(yīng)動力學(xué)試驗(yàn)

    在水溫25 ℃、pH=6.5的條件下,在撲草凈初始質(zhì)量濃度為0.4 mg/L的養(yǎng)殖水中投入次氯酸鈉,投入量分別為30、38、45、53、62 mg/L,保證氧化劑過量到10倍以上。然后測定在不同時間點(diǎn)撲草凈的質(zhì)量濃度,同時測定不同時間點(diǎn)有效氯的質(zhì)量濃度,保證有效氯濃度變化幅度不超過10%。農(nóng)藥和氧化劑反應(yīng)符合公式(2)和(3)。

    ln(C/C0)=-k1t

    (2)

    k1=kCCl2

    (3)

    式(2)、(3)中,C0為撲草凈的初始質(zhì)量濃度(mg/L),C為t時間時撲草凈的質(zhì)量濃度(mg/L),k1為偽一級動力學(xué)動力學(xué)常數(shù),k為表觀二級動力學(xué)常數(shù),CCl2為投入的有效氯的質(zhì)量濃度(mg/L)。

    2 結(jié)果和分析

    2.1 檢測方法的可行性驗(yàn)證

    檢測方法定量下限為0.05 μg/mL,回收率和精密度詳見表1,結(jié)果符合GB/T 27404—2008[11]。

    表1 水中撲草凈的回收率和精密度測定結(jié)果(n=5)Tab.1 Results of recovery rate and precision measurement(n=5)

    2.2 自然條件下3種氧化劑對撲草凈氧化降解效果

    在無輔助措施情況下,按照1.2.3的方法進(jìn)行氧化降解,試驗(yàn)結(jié)果見表2。3種氧化劑中次氯酸鈉降解撲草凈的效果最好,養(yǎng)殖水中加入次氯酸鈉處理10 min后,撲草凈農(nóng)藥殘留降解率接近100%。高錳酸鉀和過氧化氫氧化降解撲草凈效果不佳,降解率在20%~40%。

    表2 自然條件下3種氧化劑對撲草凈的降解率Tab.2 The degradation rate of prometryn residue after treated with different oxidants

    2.3 超聲輔助對3種氧化劑降解撲草凈效果的影響

    超聲波震蕩輔助試驗(yàn)結(jié)果見表3。在超聲輔助下,次氯酸鈉對撲草凈的降解效果依然是最好的,過氧化氫和高錳酸鉀對撲草凈的降解率在30%左右,遠(yuǎn)低于次氯酸鈉。對比在自然條件下的降解率,超聲輔助對3種氧化劑降解撲草凈的效果沒有影響。

    表3 超聲輔助氧化對3種氧化劑降解撲草凈效果的影響Tab.3 The effects of ultrasonic assisted oxidation on degradation of prometryn residue after treated with different oxidants

    2.4 紫外輔助對3種氧化劑降解撲草凈效果的影響

    紫外燈照射輔助試驗(yàn)結(jié)果見表4。結(jié)果顯示,次氯酸鈉對撲草凈的降解率仍然是最高的,高錳酸鉀和雙氧水對撲草凈的降解率仍然很低,可見紫外燈照射對3種氧化劑降解撲草凈的降解效果沒有影響。

    表4 紫外輔助氧化對3種氧化劑降解撲草凈效果的影響Tab.4 The effects of ultraviolet assisted oxidation on the degradation of prometryn residue after treated with different oxidants

    2.5 酸堿輔助對3種氧化劑降解撲草凈效果的影響

    酸堿輔助試驗(yàn)結(jié)果見表5。結(jié)果顯示,3種pH條件下次氯酸鈉對撲草凈的降解率均保持在90%以上,其降解效果不受水體pH變化的影響。當(dāng)水體pH為4、6時,高錳酸鉀和過氧化氫對撲草凈的降解率約為30%;但當(dāng)水體的pH為10時,高錳酸鉀和過氧化氫降解撲草凈的效果明顯提升。

    表5 不同pH對3種氧化劑降解撲草凈效果的影響Tab.5 The effects of pH on the degradation of prometryn residue after treated with different oxidants

    2.6 次氯酸鈉降解撲草凈的反應(yīng)動力學(xué)

    由ln(C/C0)=-k1t可知,在偽一級條件下,通過測定撲草凈質(zhì)量濃度隨時間的變化,繪制ln(C/C0)值與時長的關(guān)系曲線(見圖1),即可得到偽一級反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)。在不同次氯酸鈉投入量的條件下,撲草凈濃度的ln(C/C0)值與反應(yīng)時長呈線性關(guān)系,每條直線的斜率即為該濃度下所對應(yīng)的k1值。通過公式ln(C/C0)=-k1t與公式k1=kCCl2擬合,得出次氯酸鈉初始質(zhì)量濃度和偽一級反應(yīng)速率常數(shù)存在線性關(guān)系,擬合結(jié)果為k1=0.011 6CCl2+1.564,相關(guān)系數(shù)R2=0.971 8。結(jié)果表明,撲草凈的氧化降解符合二級反應(yīng)動力學(xué)模型,在水溫25 ℃、pH=6.5的條件下,表觀二級反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)k=0.011 6 mol/(L·s)。

    圖1 次氯酸鈉降解撲草凈的二級反應(yīng)動力學(xué)模型Fig.1 The second-order reaction kinetics model

    3 討論

    3.1 自然條件下3種氧化劑對撲草凈的降解效果比較

    本試驗(yàn)結(jié)果顯示,在高錳酸鉀、過氧化氫、次氯酸鈉3種氧化劑中,次氯酸鈉對撲草凈的降解率最高。方倩囡等[12]在研究中也得出次氯酸鈉氧化降解農(nóng)藥效果最好的結(jié)論,并且分析了次氯酸鈉對脲類和煙堿類農(nóng)藥有明顯的氧化降解效果的原因,即次氯酸鈉水解生成的次氯酸和次氯酸根能對特定位點(diǎn)具有選擇性的氧化作用,從而取代脲類和煙堿類農(nóng)藥結(jié)構(gòu)中的氮中心結(jié)構(gòu)和不飽和官能團(tuán)。高錳酸鉀對農(nóng)藥的氧化降解作用具有選擇性,其主要降解分子中含有碳碳雙鍵的化合物,而撲草凈結(jié)構(gòu)式中不含碳碳雙鍵,這是高錳酸鉀降解撲草凈效果不佳的主要原因。劉昆等[10]也發(fā)現(xiàn),過氧化氫在中性或酸性條件下對西維因、二嗪磷等農(nóng)藥的降解率很低,這與本試驗(yàn)結(jié)果相一致。

    3.2 輔助條件下3種氧化劑對撲草凈的降解效果比較

    超聲波能夠在水中產(chǎn)生瞬間的空氣泡效應(yīng),從而對部分農(nóng)藥有一定的降解作用。有關(guān)超聲輔助清洗去除農(nóng)藥殘留的研究較多,但是農(nóng)藥種類不同,去除效果也不盡相同。任百祥等[13]研究了超聲時間對洗滌廢水COD去除率的影響,發(fā)現(xiàn)在超聲頻率50 kHz、功率200 W、pH為9的條件下,隨著超聲時長的增加,洗滌廢水中COD的去除率逐漸提高,當(dāng)超聲時長達(dá)到60 min后,去除率不再有明顯變化。也有研究表明,超聲處理5 min后,娃娃菜中“樂果”的殘留量逐步增加,而在超聲處理10 min后,“敵敵畏”的殘留量有所增加[14]。本試驗(yàn)結(jié)果顯示,超聲波對3種氧化劑對撲草凈的降解率基本沒有影響。

    紫外線降解農(nóng)藥殘留的原理與光化學(xué)降解農(nóng)藥殘留的原理接近,主要是依靠中波紫外光(波長253.7 nm)照射產(chǎn)生的化學(xué)效應(yīng),使農(nóng)藥主要組成物質(zhì)雙鍵斷裂,破壞構(gòu)成農(nóng)藥成分的有機(jī)碳與其它元素間的結(jié)合。農(nóng)藥的分子結(jié)構(gòu)被破壞后,由難降解的有機(jī)物分解為小分子物質(zhì)[10]。劉新社等[15]在試驗(yàn)中使用波長為253.7 nm、有效強(qiáng)度為2 224 μW/cm的紫外光分別照射農(nóng)藥殘留超標(biāo)的蘋果和梨,處理1 min后,對“樂果”的降解率分別達(dá)到57.40%和60.12%,對氰戊菊酯農(nóng)藥的降解率分別達(dá)到42.23%和41.25%。本試驗(yàn)中,紫外燈照射輔助對3種氧化劑降解撲草凈的效果幾乎沒有影響,可能是因?yàn)閾洳輧舻闹饕煞种胁缓资茏贤夤庥绊懙碾p鍵。

    李俊芳等[16]在研究過氧化氫降解農(nóng)藥吡蟲啉時發(fā)現(xiàn),在堿性條件下吡蟲啉易于水解,且隨著pH的升高,羥基自由基增多,因此過氧化氫對吡蟲啉的降解效果較好。本試驗(yàn)顯示,在pH為10的堿性條件下,高錳酸鉀和雙氧水對撲草凈的降解率顯著提高,因而也證明了高pH條件有益于降解農(nóng)藥撲草凈。

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