降水和風(fēng)對泰安地區(qū)PM2.5濃度的影響及區(qū)域傳輸研究

欒兆鵬 盧慧超 李恬 崔向前 趙天良 朱慶瑞

(1.泰安市氣象局，山東 泰安 271000； 2.濟(jì)南市氣象局，山東 濟(jì)南 250102； 3.東平縣氣象局，山東 東平 271500；4.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報預(yù)警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 南京 210044; 5.中國氣象局氣溶膠—云—降水重點開放實驗室，江蘇 南京 210044)

引言

近年來，隨著經(jīng)濟(jì)飛速發(fā)展和城市化進(jìn)程加快，空氣污染問題日益突出，對人們生活水平提升造成嚴(yán)重影響[1-2]。大氣中霾污染主要受排放源和氣象因素影響[3-4]，近年來隨著治理力度的加強(qiáng)，污染排放源得到有效控制，因此氣象因素對污染物的影響受到越來越多的關(guān)注[5]。研究表明,氣溫、相對濕度、氣壓、降水、風(fēng)等要素均對PM2.5濃度變化有影響[6-9]，其中降水和風(fēng)分別影響PM2.5的濕清除過程和干清除過程，是重污染條件下影響空氣質(zhì)量的重要指標(biāo)[10-11]。

降水對PM2.5的濕清除作用是霾污染過程中氣溶膠粒子最有效的清除方式之一[12]，包括云內(nèi)清除和云下清除兩種方式[13]，其中云下清除指雨滴通過慣性碰撞、布朗擴(kuò)散、攔截作用等機(jī)制[14-16]捕獲并清除氣溶膠粒子，其影響過程受降水前氣溶膠粒子濃度、粒徑、降水強(qiáng)度及雨滴大小等因素共同影響[3,17-18]。不同強(qiáng)度降水分類研究發(fā)現(xiàn)，小雨強(qiáng)度(0—9.9 mm)降水對大氣污染物的清除能力較小[19-23]；進(jìn)一步研究指出，日降水量低于10 mm的降水對大氣污染物清除作用要弱于其對PM2.5的增濕作用[24-26]；另有學(xué)者通過觀測發(fā)現(xiàn)對于核模態(tài)和粗模態(tài)氣溶膠粒子，小雨滴碰并效率更高，清除作用更強(qiáng)，而對于粗顆粒物而言，雨滴清除作用與雨滴大小無關(guān)[27-28]；Pranesha等[29]觀測分析發(fā)現(xiàn)直徑大于2.2 μm的氣溶膠更容易被降水清除。同時降水的清除效率還與大氣中氣溶膠濃度有關(guān)，Andronach等[16]研究指出,降水清除效率與大氣氣溶膠濃度呈明顯正相關(guān)關(guān)系;于彩霞等[10]發(fā)現(xiàn)當(dāng)大氣處于輕度污染以上時，降水對PM2.5產(chǎn)生明顯清除作用；許建明等[28]分析發(fā)現(xiàn)，降雨結(jié)束后PM2.5質(zhì)量濃度是否下降和降雨前PM2.5的初始質(zhì)量濃度密切相關(guān)。另外，降水對PM2.5的清除能力還受季節(jié)、降水時間等多種因素影響，其影響機(jī)制仍不明確。

不同風(fēng)速風(fēng)向?qū)擦Ｗ拥臄U(kuò)散也有極為顯著的影響，大氣環(huán)流攜帶顆粒物在不同地形條件下會導(dǎo)致污染物的聚集或消散，從而影響空氣質(zhì)量變化。常爐予等[30]研究指出,南京地區(qū)嚴(yán)重空氣污染主要出現(xiàn)在東南風(fēng)向；江鴻等[31]對武漢地區(qū)研究發(fā)現(xiàn)最大風(fēng)速對PM2.5濃度影響存在雙重性。由此可見，風(fēng)對PM2.5濃度的影響并非簡單線性關(guān)系，其影響機(jī)制仍不確定。盡管近年來降水和風(fēng)對PM2.5濃度影響已有研究，但大多為短時序列個例，缺乏長期觀測研究。泰安地區(qū)作為泰山坐落地，地形復(fù)雜，易造成污染物聚集，近年來霾污染發(fā)生頻率明顯下降，年平均霾污染日數(shù)由151 d(2014年)下降至88 d(2019年)，PM2.5年平均值由76.3 μg·m-3(2014年)下降至57.3 μg·m-3(2019年)，但霾污染過程中持續(xù)時間卻有所增加，年平均霾污染持續(xù)時間由4.3 d(2014年)增加至8.7 d(2019年)，其中2018年11月發(fā)生16 d持續(xù)性霾污染事件。本地重污染天氣氣象影響要素閾值研究尚未開展，而降水和風(fēng)目前已能夠較為精準(zhǔn)預(yù)報，因此有必要從降水和風(fēng)兩方面定量分析對PM2.5濃度影響，以期為預(yù)報員精準(zhǔn)預(yù)報提供科學(xué)依據(jù)并提升泰安地區(qū)重污染天氣預(yù)報預(yù)警能力。

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

為深入分析降水和風(fēng)對PM2.5濃度的影響，該研究采用2018—2019年泰安氣象站(54827)逐小時降水量、風(fēng)向、風(fēng)速觀測數(shù)據(jù)；同期中國環(huán)境監(jiān)測總站泰安(標(biāo)準(zhǔn)站：監(jiān)測站、人口學(xué)校、電力學(xué)校)PM2.5小時觀測數(shù)據(jù)。NCEP/NCAR(美國國家環(huán)境預(yù)報中心/美國國家大氣研究中心)提供的1°×1°FNL 6 h再分析資料(http://www.esrl.noaa.gov/psd/data)。

1.2 分析方法

選取降水過程中，小時氣象觀測數(shù)據(jù)降水量≥0.1 mm則記為一次有效降水過程開始時間，當(dāng)降水時次與下一降水時次時長超過6 h，則將之前最后一個降水時次記為降水結(jié)束時間，降水前PM2.5初始濃度為降水前1 h的PM2.5濃度。每次過程中降水強(qiáng)弱用降水強(qiáng)度(RI)表示，定義為降水強(qiáng)度(RI)=降水量/降水時間。為更直觀得到降水對PM2.5清除能力，定義降水前和降水后PM2.5濃度變化率為清除率(Q)，公式為：

(1)

式(1)中，C1為降水前1 h的PM2.5濃度；C2為降水結(jié)束后1 h的PM2.5濃度。當(dāng)Q>0，表示降水過程對PM2.5有清除作用，且Q越大清除作用越強(qiáng)；當(dāng)Q<0，即為負(fù)清除率，表示降水過程對PM2.5無清除作用。

為分析泰安地區(qū)污染物區(qū)域傳輸路徑及排放源區(qū)，采用區(qū)域風(fēng)場相關(guān)矢量的計算方法，即計算PM2.5濃度高值期內(nèi)各格點緯向和經(jīng)向風(fēng)分別與PM2.5濃度之間的相關(guān)系數(shù)，從而合成相關(guān)矢量場[32]，其表達(dá)式為：

(2)

2 結(jié)果分析

2.1 泰安地區(qū)降水及PM2.5濃度分布特征

泰安地區(qū)為溫帶季風(fēng)氣候，大風(fēng)天氣頻繁，降水集中。2018—2019年平均降水量為619.9 mm，降水主要集中在6—8月，降水量占全年降水的64.7%，12月至翌年3月降水較少，其他月份降水較為均勻。各月降水日數(shù)和量級具有明顯季節(jié)差異，7—8月降水日最多，1—2月最少。全年降水多以小雨量級為主，小雨日數(shù)占降雨日數(shù)的70.3%，暴雨以上量級降水則主要集中于4—8月(圖1)。泰安地區(qū)PM2.5濃度年平均值為54.5 μg·m-3。由圖1中2018—2019年P(guān)M2.5平均濃度逐月變化可以看出，其濃度高值期出現(xiàn)在11月至翌年2月，3月開始PM2.5濃度低于75 μg·m-3并逐月降低，最低值出現(xiàn)在8月。而PM2.5月平均濃度與月平均降水量和月平均降水日數(shù)相關(guān)系數(shù)分別為-0.78、-0.61，具有顯著的負(fù)相關(guān)，表明降水對PM2.5具有一定的清除作用。

圖1 2018—2019年泰安地區(qū)降水及PM2.5濃度逐月變化Fig.1 Monthly variations of precipitation and PM2.5 concentration in Tai′an from 2018 to 2019

2.2 降水日與非降水日PM2.5濃度變化

為揭示不同等級降水對PM2.5濃度變化影響，分別計算每月不同等級降水條件下PM2.5平均質(zhì)量濃度(圖2)。由圖2可見，除1—2月外，其他各月份中降雨日PM2.5平均質(zhì)量濃度均小于非降雨日平均質(zhì)量濃度，月平均降低約7.2%。其中秋冬季節(jié)PM2.5質(zhì)量濃度變化受降水影響最為顯著，11—12月PM2.5濃度降水日較非降水日分別降低32.9%、36%；而1—2月PM2.5濃度降水日較非降水日則分別升高66%、34%，降水日均為小雨量級。由此可見，泰安地區(qū)降水對PM2.5具有顯著清除作用，但并非均為正清除作用，可能原因在于不同強(qiáng)度降水并非對PM2.5只造成沖刷作用，也有可能增加大氣相對濕度，加劇二次粒子的形成和累積，導(dǎo)致PM2.5濃度增加[16-18]。夏季(6—8月)PM2.5濃度降水日較非降水日平均降低約10.9%，明顯低于秋冬季節(jié)，這可能與PM2.5初始濃度有一定關(guān)系，由圖2可以看出，夏季PM2.5平均質(zhì)量濃度最低。于彩霞等[10]研究指出，降水對PM2.5的影響與降水前PM2.5濃度(初始濃度)有關(guān)，因此對降水前PM2.5初始濃度研究也是非常有必要的。而從降水等級方面考慮，小雨、中雨和大雨及以上降水等級PM2.5質(zhì)量濃度較非降水日分別下降1.6%、27.8%、44.9%，表明PM2.5的清除效率隨降水量級增加而顯著提高，這與許建明等[28]研究上海地區(qū)降雨對PM2.5清除結(jié)果一致。

圖2 2018—2019年泰安地區(qū)不同等級降水PM2.5濃度逐月變化Fig.2 Monthly variations of PM2.5 concentration under different grades of precipitation in Tai′an from 2018 to 2019

2.3 不同強(qiáng)度降水對PM2.5的清除作用

以上結(jié)果表明，不同強(qiáng)度降水對PM2.5并非均產(chǎn)生清除作用。而小時雨強(qiáng)(RI)、PM2.5初始濃度對PM2.5的清除均有一定影響，因此有必要從PM2.5初始濃度(PC)和小時雨強(qiáng)兩方面綜合考慮對PM2.5的清除作用。圖3給出了2018—2019年泰安地區(qū)降水強(qiáng)度與PM2.5初始濃度、清除率的相關(guān)關(guān)系，從圖3可以看出，泰安地區(qū)RI約92%在0—4 mm·h-1范圍內(nèi)。當(dāng)RI<4 mm·h-1、PC≤100 μg·m-3時，Q正負(fù)值均存在，即PM2.5濃度降低和升高現(xiàn)象均存在，其中正清除率多在20%以內(nèi)，而PM2.5初始濃度越低越容易出現(xiàn)負(fù)清除率現(xiàn)象。Pranesh等[29]研究指出，降水對直徑小于1 μm(PM1)的積聚模態(tài)氣溶膠粒子清除作用相對較弱，而魯中地區(qū)PM2.5濃度在輕度污染以下時，PM1在PM2.5中所占比重則相對較高[4,28]，造成弱強(qiáng)度降水在PM2.5濃度較低情況下對其清除效果較差，而濕度條件的增加反而有利于氣溶膠粒子的吸濕增長[28-29]，從而造成PM2.5質(zhì)量濃度增加；當(dāng)RI<4 mm·h-1、PC>100 μg·m-3時,降水清除作用明顯，不存在負(fù)清除率現(xiàn)象。當(dāng)RI>4 mm·h-1時，Q多數(shù)在40%以上，清除率明顯提高，降水濕清除作用顯著。

圖3 2018—2019年泰安地區(qū)降水強(qiáng)度Q>0(a)和Q<0(b)時與PM2.5初始濃度、清除率關(guān)系Fig.3 Relationship between precipitation intensity and initial PM2.5 concentration and scavenging rate when Q>0 (a) and Q<0 (b) in Tai′an from 2018 to 2019

由圖3b中可以看出，當(dāng)RI<4 mm·h-1，PC≤100 μg·m-3時存在一定負(fù)清除率個例，為進(jìn)一步得到降水對PM2.5濃度影響的閾值，本文以此為界限進(jìn)一步分析清除率變化特征。圖4為RI<4 mm·h-1條件下不同PM2.5初始濃度清除率變化特征，圖中可以明顯看出，不同初始濃度條件下負(fù)清除率現(xiàn)象集中在0—2 mm·h-1范圍內(nèi)(約占總個例38.1%)，該降水強(qiáng)度范圍內(nèi)初始濃度在0—75 μg·m-3之間負(fù)清除率個例居多；當(dāng)75 μg·m-3

圖4 清除率隨降水強(qiáng)度及PM2.5初始濃度變化Fig.4 Variation of scavenging rate with precipitation intensity and initial PM2.5 concentration

從形勢場角度分析，造成泰安地區(qū)弱強(qiáng)度降水易出現(xiàn)負(fù)清除率可能原因在于弱強(qiáng)度降水過程相比于無降水日氣溫相對較低，近地面風(fēng)場輻合，有利于泰安周邊地區(qū)PM2.5聚集，同時由于有利于降水形勢場較弱，高低空垂直混合作用并不強(qiáng)，不利于污染物垂直擴(kuò)散，造成PM2.5質(zhì)量濃度增加[28]；另外岳巖裕等[5]研究指出,弱冷鋒能夠造成PM2.5濃度增加，泰安地區(qū)冬季冷鋒降雨頻繁，冷鋒造成降雨同時還能夠?qū)⒅苓呂廴疚飩鬏斨帘镜?，也是造成弱?qiáng)度降水下PM2.5質(zhì)量濃度增加的可能原因之一。

2.4 降水持續(xù)時間對PM2.5濃度影響

除降水強(qiáng)度外，降水持續(xù)時間也是影響PM2.5濃度的重要因素[20]。以上分析發(fā)現(xiàn)負(fù)清除率均出現(xiàn)在PC≤100 μg·m-3范圍內(nèi)，本文在PC≤100 μg·m-3基礎(chǔ)上分析不同強(qiáng)度降水與持續(xù)時間、清除率關(guān)系。圖5給出了不同降水強(qiáng)度下PM2.5清除率隨降水持續(xù)時間的變化趨勢，與初始濃度相似，不同強(qiáng)度降水條件下，清除率隨降水時間的變化存在顯著的差異。整體上看，清除率隨降水時間的增加呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢，持續(xù)時間在0—25 h；清除率隨降水時間呈增長趨勢，并于25—30 h達(dá)到峰值，達(dá)到95%；隨著降水時間的增加，清除率逐漸降低,這與欒天等[12]對北京地區(qū)研究結(jié)果一致。而在出現(xiàn)負(fù)清除率情況下，RI<2 mm·h-1強(qiáng)度降水持續(xù)時間多在10 h以內(nèi)，主要集中在5 h內(nèi)；同時存在少數(shù)RI>2 mm·h-1出現(xiàn)負(fù)清除率個例，持續(xù)時間則多在4 h以內(nèi)。范凡等[20]研究得出相似結(jié)論，江浙滬地區(qū)降水時長小于6 h時，平均降水清除率約為-2.6%，弱強(qiáng)度降水條件下低邊界層高度易造成污染物聚集，較短降水時間內(nèi)并不能造成明顯濕清除作用[10,33]。由此可見，較大強(qiáng)度的持續(xù)性降水才會有效改善泰安地區(qū)空氣質(zhì)量。

圖5 不同強(qiáng)度降水與持續(xù)時間、清除率關(guān)系Fig.5 Relationship of scavenging rate with precipitation intensities and duration

2.5 風(fēng)對PM2.5濃度影響

不僅降水會改變大氣中PM2.5濃度，風(fēng)向和風(fēng)速也會對PM2.5濃度產(chǎn)生影響[34]。圖6為2018—2019年風(fēng)向、風(fēng)速及PM2.5濃度疊加玫瑰圖，可以看出，泰安地區(qū)主導(dǎo)風(fēng)向以偏東風(fēng)和東北風(fēng)為主，出現(xiàn)概率分別為78%、61%。當(dāng)風(fēng)向為西南偏西風(fēng)、年平均風(fēng)速為1.5 m·s-1時，PM2.5濃度最大，平均值約為100 μg·m-3，達(dá)到輕度污染程度，主要是由于該風(fēng)向氣流為暖濕氣流，有利于PM2.5聚集[35]；其次為東北偏東風(fēng)，該風(fēng)向?qū)?yīng)PM2.5濃度較西南偏西風(fēng)明顯偏低，但仍存在PM2.5濃度≥75 μg·m-3現(xiàn)象，出現(xiàn)概率約20%；其他風(fēng)向污染程度相對較低，尤其是偏北風(fēng)，當(dāng)冷空氣南下過境時能夠有效驅(qū)散泰安地區(qū)霾粒子。

圖6 2018—2019年泰安地區(qū)風(fēng)向風(fēng)速概率分布及與PM2.5濃度關(guān)系Fig.6 Probability distribution of wind direction and speed and its relationship with PM2.5 concentration in Tai′an from 2018 to 2019

為進(jìn)一步確立風(fēng)速對PM2.5濃度的影響，針對性選取泰安地區(qū)重污染時期(11月至翌年2月)來討論風(fēng)速對PM2.5濃度的影響。圖7為不同風(fēng)向下PM2.5濃度隨風(fēng)速變化趨勢，可以看出在靜風(fēng)條件下，各個風(fēng)向PM2.5濃度均在90 μg·m-3以上，達(dá)到輕度污染程度，其中東北風(fēng)向PM2.5濃度最高。隨著風(fēng)速的增加，各個風(fēng)向PM2.5濃度均呈現(xiàn)降低趨勢，其中西北風(fēng)向清除率最高，西南風(fēng)向清除率最低。當(dāng)風(fēng)向為偏南風(fēng)，風(fēng)速低于5 m·s-1時，會出現(xiàn)PM2.5濃度升高現(xiàn)象，這可能是由于低風(fēng)速偏南風(fēng)溫度高、濕度大，同時受到泰山阻擋作用，有利于大氣中PM2.5粒子的生成和聚集，當(dāng)風(fēng)速超過5 m·s-1時，PM2.5濃度降至輕度污染(75 μg·m-3)以下，對污染物具有有效清除作用；當(dāng)風(fēng)向為偏北風(fēng)，風(fēng)速超過3 m·s-1時，即對污染物起到了有效清除，而該風(fēng)向低風(fēng)速并不會造成PM2.5濃度增加現(xiàn)象。

圖7 2018年11月至2019年2月泰安地區(qū)不同風(fēng)向與風(fēng)速、PM2.5質(zhì)量濃度關(guān)系Fig.7 Relationship of PM2.5 mass concentration with wind direction and speed in Tai′an from November of 2018 to February of 2019

2.6 PM2.5來源解析

以上分析表明,風(fēng)作為污染物載體對PM2.5的傳輸和聚集起著至關(guān)重要的作用，為得到泰安地區(qū)重污染期間PM2.5來源，選取2018—2019年11月至翌年2月泰安地區(qū)逐日PM2.5濃度與925 hPa風(fēng)場求相關(guān)矢量場(圖8)。從圖8可以看出，2018—2019年重污染期間相關(guān)矢量場從南到北呈現(xiàn)出西南轉(zhuǎn)東南走向，山東以南為西南走向，山東及北部為東南走向，并在華東地區(qū)輻合。泰安地區(qū)PM2.5濃度與周邊多數(shù)地區(qū)的緯向風(fēng)和經(jīng)向風(fēng)均具有顯著的正相關(guān)關(guān)系，通過顯著性檢驗區(qū)域主要集中在長江中下游城市以及廣西北部等地；其相關(guān)系數(shù)最高值達(dá)到0.7，集中在廣西—湖南—江西一帶以及安徽—浙江一帶。以上結(jié)果表明，泰安地區(qū)重污染期間PM2.5主要來源于長江中下游部分城市，其中廣西—湖南—江西一帶、安徽南部及浙江北部影響最大，并通過西南氣流輸送至泰安地區(qū)，在泰山的阻擋作用下，顆粒物在泰安地區(qū)沉降聚集，從而造成重污染過程；而PM2.5濃度與泰安本地周邊風(fēng)場相關(guān)性較弱，表明重污染期間本地排放源貢獻(xiàn)較少。

陰影部分為通過0.001的顯著性檢驗區(qū)域圖8 2018年11月至2019年2月泰安地區(qū)PM2.5濃度與925 hPa區(qū)域風(fēng)場相關(guān)矢分布Fig.8 Distribution of correlation vectors between PM2.5 concentration and 925 hPa regional wind field in Tai′an from November of 2018 to February of 2019

3 結(jié)論

(1)降水對PM2.5有一定清除作用，降雨日PM2.5平均質(zhì)量濃度較非降雨日平均降低約7.2%，秋冬季節(jié)最為顯著，小雨、中雨和大雨及以上降水等級PM2.5質(zhì)量濃度較非降水日分別下降1.6%、27.8%、44.9%。

(2)降水對PM2.5的清除率受降水強(qiáng)度、降水時間和初始濃度等因素影響，降水強(qiáng)度較大(RI>4 mm·h-1)情況下，清除率多在40%以上；降水強(qiáng)度較小時(RI<4 mm·h-1)清除率約為20%。在初始濃度較低(PC≤100 μg·m-3)、降水強(qiáng)度較小(RI<2 mm·h-1)情況下，降水持續(xù)時間在5 h以內(nèi)出現(xiàn)負(fù)清除率概率高。

(3)西南偏西風(fēng)和東北偏東風(fēng)容易造成霾污染，其中重污染期間，風(fēng)向為偏南風(fēng)、風(fēng)速超過5 m·s-1時，對污染物具有有效清除作用；當(dāng)風(fēng)向為偏北風(fēng)、風(fēng)速超過3 m·s-1時，即對污染物起到了有效清除。污染物主要在西南氣流引導(dǎo)下從廣西—湖南—江西一帶、安徽南部及浙江北部傳輸至泰安地區(qū)，而本地源貢獻(xiàn)較少。