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    高效液相色譜-原子熒光光譜法測定土壤中4種有效硒形態(tài)

    2021-07-14 02:48:08李愛民范俊楠賀小敏
    分析科學(xué)學(xué)報(bào) 2021年3期
    關(guān)鍵詞:酸根原子熒光液相

    李愛民, 范俊楠*, 賀小敏, 楊 登

    (1.湖北省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心站,湖北武漢 430072;2.湖北省生態(tài)環(huán)境廳恩施州生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心,湖北恩施 445000)

    硒是地殼中含量比較低的分散元素,其豐度約為0.13 mg/kg。硒是人體必需的微量元素之一,具有增強(qiáng)人體免疫力,提高人體抗癌能力,拮抗鎘、砷、汞等有害重金屬,調(diào)節(jié)蛋白質(zhì)的合成等多種生理功能,缺硒或攝入過量硒都會引發(fā)一系列疾病,對健康造成危害[1,2]。硒在土壤中有多種存在形態(tài),其中能直接被植物吸收利用的稱為生物有效硒,是植物硒的重要來源,而植物源性含硒食品又是人體硒營養(yǎng)的重要來源[3]。研究發(fā)現(xiàn),植物含硒量與土壤的含硒量沒有顯著相關(guān)性,但與土壤有效硒含量相關(guān)性顯著[4,5]。因此,檢測土壤中不同形態(tài)的有效硒含量水平,對研究不同形態(tài)有效硒的生物可利用性具有重要意義。

    環(huán)境中有效硒主要包括硒酸根、亞硒酸根和有機(jī)硒小分子物質(zhì),其中有機(jī)硒小分子物質(zhì)包括硒代胱氨酸、硒代蛋氨酸、甲基硒半胱氨酸和硒肽等。由于有效硒含有多種不同化學(xué)形態(tài),因此需要采用不同分離技術(shù)與檢測方法聯(lián)用,以達(dá)到有效硒形態(tài)的分離檢測,這是目前硒形態(tài)分析的發(fā)展趨勢[6,7]。高效液相色譜-電感耦合等離子質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù),雖然具有靈敏度高、檢出限低、線性范圍寬等優(yōu)點(diǎn),但是儀器價格昂貴,難以推廣。相比較而言,原子熒光光譜法檢測硒元素已有現(xiàn)行的國家和行業(yè)標(biāo)準(zhǔn),在靈敏度、檢出限等方法性能上與電感耦合等離子質(zhì)譜法基本相當(dāng)甚至更優(yōu)。本實(shí)驗(yàn)建立了高效液相色譜-原子熒光光譜測定土壤中4種有效的硒形態(tài),能滿足對硒檢測的實(shí)際需求,具有推廣應(yīng)用價值。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    高效液相色譜-原子熒光光譜聯(lián)用儀(聚光科技(杭州)股份有限公司),配SAP-50-LC型形態(tài)分析液相色譜裝置、AFS-9330型原子熒光光度計(jì)、Autosampler 5500型自動進(jìn)樣器;UPR-11-20L型超純水器(四川優(yōu)普超純科技有限公司);THZ-C型臺式恒溫振蕩器(太倉市華美生化儀器廠);JA1103N型電子天平(上海民橋精密科學(xué)儀器有限公司)。

    標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):硒酸根標(biāo)準(zhǔn)溶液(0.525 μmol/g,以Se計(jì)),亞硒酸根標(biāo)準(zhǔn)溶液(0.543 μmol/g,以Se計(jì)),硒代胱氨酸標(biāo)準(zhǔn)溶液(0.560 μmol/g,以Se計(jì)),硒代蛋氨酸標(biāo)準(zhǔn)溶液(0.499 μmol/g,以Se計(jì)),均購于中國計(jì)量科學(xué)研究院。HCl、甲酸、氨水、KOH、KI、KBH4、(NH4)2HPO4、KH2PO4均為分析純,購于國藥集團(tuán)藥業(yè)股份有限公司。實(shí)驗(yàn)用水滿足國家標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 6682-2008)一級水要求。

    1.2 樣品制備與測試

    按照(HJ/T 166-2004)《土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》要求,采集篩選出湖北省恩施州恩施市芭蕉侗族鄉(xiāng)(樣品代號SMP01)、新塘鄉(xiāng)雙河鎮(zhèn)漁塘壩村(樣品代號SMP02)、西河壩種植基地(樣品代號SMP03)、三岔鄉(xiāng)蓮花池村(樣品代號SMP04) 4個不同酸堿度地區(qū)的土壤樣品,自然風(fēng)干后,研磨、過60目篩,儲存于棕色玻璃瓶中,備用。稱取制備好的土壤樣品1 g(精確到0.001 g),置于15 mL離心管中,加入10 mL 0.10 mol/L KH2PO4溶液,于恒溫振蕩器上30 ℃、350 r/min振蕩提取120 min,再以3 000 r/min離心15 min后,取上清液過0.45 μm濾膜。濾液按照儀器工作條件測定,以目標(biāo)化合物保留時間定性,外標(biāo)法定量。

    1.3 儀器條件

    液相色譜條件:Hamoltion PRP-X100 離子交換柱(250 mm×4.1 mm,10 μm);流動相為40 mmol/L(NH4)2HPO4溶液(pH=6.0);洗脫方式為等度洗脫,流速為1.0 mL/min;進(jìn)樣體積為100 μL。

    原子熒光光譜條件:空心陰極燈負(fù)高壓為290 V、總電流為90 mA,輔陰極電流為45 mA;載氣流量為400 mL/min;屏蔽氣流量為600 mL/min;原子化器高度為8 mm;原子化器溫度為200 ℃。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 提取條件選擇

    土壤中有效硒的提取主要是提取水溶態(tài)硒和可交換態(tài)硒。水溶態(tài)硒的提取一般采用去離子水或中性KCl溶液浸提[8,9];可交換態(tài)硒的提取一般采用KH2PO4溶液、KH2PO4-K2HPO4緩沖溶液浸提[10]。也有文獻(xiàn)報(bào)道其它基質(zhì)中有效硒的提取采用HCl、NaOH溶液等浸提[11,12]。本文直接采用標(biāo)準(zhǔn)(NY/T 3420-2019)《土壤有效硒的測定 氫化物發(fā)生原子熒光光譜法》中的提取條件,用0.1 mol/L的KH2PO4溶液為提取溶液,不同酸堿度土壤的提取溶液pH值參考表1進(jìn)行調(diào)節(jié)。

    表1 不同酸堿度土壤的提取液pH值

    2.2 液相色譜條件優(yōu)化

    2.2.1 色譜柱和流動相不同形態(tài)有效硒分離常用離子交換色譜柱和C18色譜柱兩種色譜柱。相比而言,離子交換色譜柱對不同形態(tài)硒的分離效果較好[13,14];采用的流動相有Tris緩沖溶液、(NH4)H2PO4、檸檬酸、甲醇-四丁基溴化銨-(NH4)H2PO4等[15,16]。而(NH4)2HPO4洗脫不同形態(tài)硒的色譜峰形更尖銳[17]。本文比較了Hamoltion PRP-X100柱(250 mm×4.1 mm,10 μm)和Athena-C18(250 mm×4.6 mm,5 μm)兩種色譜柱,分別以40 mmol/L (NH4)2HPO4、40 mmol/L檸檬酸、40 mmol/L甲酸、2%甲醇+0.5 mmol/L四丁基溴化銨+40 mmol/L(NH4)H2PO4為流動相,對100 μg/L的4種形態(tài)有效硒的分離情況。結(jié)果表明:采用Hamoltion PRP-X100離子交換色譜柱,以(NH4)2HPO4為流動相,分離效果更好,實(shí)驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)報(bào)道一致。

    2.2.2 流動相濃度選擇本文分別以10、15、25、40、50 mmol/L (NH4)2HPO4溶液為流動相,用20%甲酸溶液調(diào)節(jié)pH至6.0,流動相濃度對4種有效硒形態(tài)分離影響見圖1。結(jié)果表明:隨著(NH4)2HPO4濃度的增加,硒酸根的保留時間縮短和信號響應(yīng)值增大明顯;同時磷酸鹽含量增加,容易造成色譜柱壓升高,影響色譜柱使用壽命。40 mmol/L(NH4)2HPO4能在20 min內(nèi)將4種有效硒形態(tài)較好分離。因此(NH4)2HPO4濃度選擇為40 mmol/L。

    圖1 流動相濃度對4種有效硒形態(tài)保留時間的影響Fig.1 Effect of mobile phase concentration on the retention time of four available selenium species

    2.2.3 流動相pH值選擇不同形態(tài)有效硒在不同的酸堿度的溶液中,以陽離子、陰離子或兩性離子狀態(tài)存在,因此流動相的酸堿度對硒形態(tài)的分離效果影響很大。實(shí)驗(yàn)以40 mmol/L的(NH4)2HPO4溶液為流動相,用20%的甲酸溶液調(diào)節(jié)pH值分別為5.5、6.0、6.5、7.0、7.5,流動相pH值對4種有效硒形態(tài)分離影響見圖2。結(jié)果表明,流動相的pH對各硒形態(tài)保留時間有影響,尤其對硒酸根影響較大,隨著實(shí)驗(yàn)pH值的增加,硒酸根的保留時間縮短明顯;當(dāng)pH大于6.0時,除了亞硒酸根形態(tài)的有效硒信號響應(yīng)有減小的趨勢。因此選擇流動相pH值等于6.0。

    圖2 流動相pH值對4種有效硒形態(tài)保留時間的影響Fig.2 Effect of pH value of mobile phase on the retention time of four available selenium species

    2.3 原子熒光光譜條件優(yōu)化

    2.3.1 KBH4濃度選擇考察了KBH4的濃度對硒還原效果影響,結(jié)果見圖3。當(dāng)KBH4的質(zhì)量濃度在10.0~20.0 g/L時,隨著濃度的增加,4種形態(tài)有效硒的熒光強(qiáng)度顯著增大;當(dāng)KBH4的質(zhì)量濃度大于20.0 g/L時,4種有效硒形態(tài)的熒光強(qiáng)度增幅不大,同時隨著KBH4質(zhì)量濃度的增加,會導(dǎo)致儀器背景噪聲增強(qiáng)。選擇KBH4質(zhì)量濃度為20.0 g/L。

    圖3 KBH4濃度對4種有效硒形態(tài)響應(yīng)的影響Fig.3 Effects of KBH4 concentration on the signal response of four available selenium species

    2.3.2 KI濃度選擇考察了KI的濃度對熒光強(qiáng)度的影響,結(jié)果見圖4。當(dāng)KI質(zhì)量濃度在1.0~10.0 g/L時,隨著濃度增加,亞硒酸根和硒酸根的熒光強(qiáng)度增大;硒代胱氨酸和硒代蛋氨酸熒光強(qiáng)度減??;當(dāng)KI質(zhì)量濃度大于10.0 g/L時,4種有效硒形態(tài)的熒光強(qiáng)度變化較小,說明此時硒酸根還原成亞硒酸根的效率已接近最大。選擇KI濃度為10.0 g/L。

    圖4 KI濃度對4種有效硒形態(tài)信號響應(yīng)的影響Fig.4 Effects of KI concentration the signal response of four available selenium species

    2.4 校準(zhǔn)曲線及檢出限

    配制含硒酸根、亞硒酸根、硒代胱氨酸、硒代蛋氨酸的校準(zhǔn)溶液系列,校準(zhǔn)系列濃度見表2。將標(biāo)準(zhǔn)系列濃度由低至高的順序按照“1.3”實(shí)驗(yàn)條件測定,以濃度為橫坐標(biāo),熒光強(qiáng)度響應(yīng)峰面積為縱坐標(biāo),繪制校準(zhǔn)曲線。 4種有效硒形態(tài)的保留時間、校準(zhǔn)曲線方程和相關(guān)系數(shù)見表3。依據(jù)(HJ 168-2010)《環(huán)境監(jiān)測 分析方法標(biāo)準(zhǔn)制修訂技術(shù)導(dǎo)則》,實(shí)驗(yàn)室空白樣品中未檢測出目標(biāo)物質(zhì)可采用樣品加標(biāo),加標(biāo)濃度為估算檢出限的2~5倍,按照樣品分析的全部步驟測定7次,計(jì)算方法檢出限(表3)。

    表2 4種有效硒形態(tài)的校準(zhǔn)濃度系列(μg/L)

    表3 4種有效硒形態(tài)的保留時間、校準(zhǔn)曲線及檢出限

    2.5 方法精密度和準(zhǔn)確度

    對樣品SMP01~SMP04添加兩個不同濃度4種硒標(biāo)準(zhǔn)品,硒代胱氨酸、亞硒酸根、硒代蛋氨酸、硒酸根添加濃度分別為0.5、0.25、1.0、0.25 mg/kg和2.0、1.0、3.0、1.0 mg/kg,按照建立方法測定,計(jì)算6次測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)和加標(biāo)回收率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:4種形態(tài)有效硒的實(shí)驗(yàn)室內(nèi)的RSD范圍為1.2%~13.7%,加標(biāo)回收率范圍為67.6%~94.7%。

    2.6 樣品測試

    依據(jù)(NY/T 1104-2006)《土壤中全硒的測定》和(NY/T 3420-2019)《土壤有效硒的測定 氫化物發(fā)生原子熒光光譜法》測定土壤樣品SMP01~SMP04全硒和有效硒,采用“1.3”條件測定土壤樣品SMP01~SMP04中4種有效硒形態(tài),結(jié)果見表4。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:樣品SMP01~SMP04中有效硒含量占全硒含量的13.1%~33.3%;土壤中有效硒存在形態(tài)以硒酸根和亞硒酸根為主,分別占35.1%~46.5%和8.8%~38.2%;硒代胱氨酸和硒代蛋氨酸未檢出。

    表4 土壤樣品中4種有效硒形態(tài)測定結(jié)果(mg/kg)

    3 結(jié)論

    建立了高效液相色譜-原子熒光光譜法測定土壤中4種有效硒形態(tài)。方法精密度好、準(zhǔn)確度較高,在實(shí)際應(yīng)用上值得推廣。

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