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    Ni-P過(guò)渡層厚度對(duì)不銹鋼表面制備Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層性能的影響 *

    2021-07-13 01:30:12金海陽(yáng)王靜靜
    功能材料 2021年6期
    關(guān)鍵詞:鍍液不銹鋼梯度

    金海陽(yáng),李 偉,楊 溪,馬 迅,劉 平,王靜靜

    (1. 上海理工大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200093; 2. 上海交通大學(xué) 附屬第九人民醫(yī)院口腔頜面外科,上海200011)

    0 引 言

    不銹鋼作為一種耐蝕性,加工性能優(yōu)良的金屬材料,被廣泛應(yīng)用于化工制造、醫(yī)療器械以及食品加工等行業(yè)。但不銹鋼材料,表面抗粘連性能較差,較難清理[1-3]。為了提升材料的抗污垢能力,一般通過(guò)改變材料表面微觀結(jié)構(gòu)或者涂覆低表面能的涂層,來(lái)提升材料表面抗粘連性[4]。其中,Ni-P-PTFE是一種廣泛應(yīng)用于防污垢的抗粘連涂層。該涂層是一種由抗粘連性優(yōu)良的聚四氟乙烯(PTFE)顆粒鑲嵌在Ni-P基質(zhì)中的復(fù)合鍍層,它具有較為優(yōu)異的硬度、耐腐蝕性、耐磨性和抗粘附性[5-7]。

    近年來(lái),國(guó)內(nèi)外科研人員針對(duì)該涂層在食品加工、機(jī)械、電子、等多個(gè)領(lǐng)域開展了廣泛的應(yīng)用研究[8-11]。Jindal[12]通過(guò)在不銹鋼材質(zhì)表面制備Ni-P-PTFE抗粘連涂層,用于牛奶殺菌的換熱器,這種涂層能夠有效抑制表面細(xì)菌膜的生長(zhǎng)。Cheng、Byoun[13-15]等人研究了PTFE摻雜量對(duì)Ni-P-PTFE的影響。Zhao等[16]指出采用逐步過(guò)渡的方式在Ni-P表面沉積Ni-P-PTFE,有助于提升涂層的結(jié)合力。侯文濤[17]采用化學(xué)鍍的方法在低碳鋼表面制備了Ni-P/Ni-P-PTFE雙鍍層結(jié)構(gòu),并探究了預(yù)鍍Ni-P層對(duì)Ni-P/Ni-P-PTFE復(fù)合鍍層性能的影響。陳金凱等[18]指出Ni-P過(guò)渡層可以使Ni-P-PTFE更加平整致密。侯俊英等[19]采用電鍍的方法在鍍鋅鐵表面制備了Ni-P/Ni-P-PTFE雙層涂層,并探究了最佳沉積時(shí)間比。

    目前,采用電鍍結(jié)合化學(xué)鍍的方法,在不銹鋼表面制備Ni-P-PTFE梯度涂層的報(bào)道仍然較少。特別是Ni-P過(guò)渡層沉積厚度對(duì)Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層的沉積速率、抗粘連性能等影響,尚未獲得統(tǒng)一定論。本文在此研究背景下,通過(guò)探究不同 Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間,對(duì)不銹鋼表面制備Ni-P-PTFE涂層的力學(xué)性能、微觀形貌、成分、抗粘連性能等影響,從而明確Ni-P-PTFE鍍液體系下不銹鋼表面Ni-P層的最佳沉積厚度,進(jìn)而推動(dòng)不銹鋼表面制備Ni-P-PTFE復(fù)合涂層的研究進(jìn)步,為該梯度涂層的工業(yè)生產(chǎn)提供理論依據(jù)。

    1 涂層的制備與流程

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    實(shí)驗(yàn)采用304不銹鋼板為基材。化學(xué)鍍過(guò)程中使用的聚四氟乙烯乳液、Ni-P化學(xué)鍍液由浙江龍游化學(xué)鍍液有限公司提供。聚四氟乙烯乳液中的PTFE粒徑在200~400 nm之間。

    1.2 制備流程

    在304不銹鋼表面沉積Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層。具體工藝路線如下:基材經(jīng)砂紙打磨至2000目→清水反復(fù)沖洗1 min→酒精超聲清洗15 min→冷水反復(fù)沖洗1 min→80 ℃堿洗液中除油30 min(除油液配方見表1)→70 ℃以上熱水反復(fù)沖洗2 min→陰極活化不銹鋼→活化后的不銹鋼迅速放入鍍鎳液中,電沉積6 min(不銹鋼活化及鍍鎳工藝條件見表2)→鍍鎳后的不銹鋼迅速放入Ni-P鍍液中→鍍Ni-P后的不銹鋼迅速放入Ni-P-PTFE鍍液中沉積30 min。(化學(xué)鍍Ni-P、Ni-P-PTFE鍍液成分及工藝條件見表3)→沉積完成后,試樣用熱水反復(fù)沖洗1 min,吹干保存?zhèn)溆谩?/p>

    表1 堿性除油液配方

    表2 不銹鋼活化及鍍鎳工藝條件

    表3 化學(xué)鍍Ni-P、Ni-P-PTFE鍍液成分及沉積條件

    2 涂層的表征

    2.1 微觀結(jié)構(gòu)表征

    用Bruker D8 X射線多晶衍射儀的Cu kα輻射(波長(zhǎng)=0.15406 nm)對(duì)兩組梯度涂層結(jié)構(gòu)進(jìn)行了X射線衍射(XRD)表征。采用Quanta FEG450場(chǎng)發(fā)射環(huán)境掃描電子顯微鏡及附帶的能譜儀(EDS),對(duì)梯度涂層的表面形貌、截面結(jié)構(gòu)、涂層成分進(jìn)行表征。

    2.2 機(jī)械性能表征

    采用Oliver和Pharr模型[20]方法,采用Agilent G200納米壓痕儀對(duì)梯度涂層的硬度和彈性模量進(jìn)行測(cè)量。壓痕深度小于膜厚的十分之一,以減小基材對(duì)測(cè)量的影響。每個(gè)試樣測(cè)量16個(gè)點(diǎn),取不少于10組變異系數(shù)小于10 %的數(shù)據(jù)的平均值,作為試樣的最終硬度和彈性模量。

    Ni-P-PTFE涂層的摩擦系數(shù)由HSR-2M往復(fù)摩擦磨損試驗(yàn)機(jī)表征,加載載荷為30 N,運(yùn)行頻率為5 Hz,往復(fù)長(zhǎng)度為3 mm,運(yùn)行時(shí)間為2 min。摩擦副選用直徑為3 mm的鍍鉻鋼球,Ni-P-PTFE涂層與Ni-P過(guò)渡層的結(jié)合力通過(guò)Rtec公司的3D劃痕測(cè)試儀表征。

    2.3 抗粘性能表征

    通過(guò)測(cè)試涂層表面與液相的接觸角來(lái)反映涂層的抗粘連能力。其中水性測(cè)試劑為超純水,油性介質(zhì)為創(chuàng)豐商城提供的皮下脂肪模擬體。

    3 結(jié)果與分析

    3.1 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間對(duì)梯度涂層相結(jié)構(gòu)和成分影響

    圖1為不同Ni-P層沉積時(shí)間下兩種梯度涂層的X射線衍射圖譜。圖1(a)為Ni/Ni-P圖1(b)為Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE。兩種梯度涂層均在2θ=45°出現(xiàn)Ni(111)微晶衍射峰[14]。Ni-P層沉積時(shí)間小于15 min時(shí),在2θ=75°處出現(xiàn)基材的γ相(220)衍射峰[21]。在Ni/Ni-P梯度涂層中,隨著Ni-P層沉積時(shí)間的增長(zhǎng),Ni(111)衍射強(qiáng)度逐漸增加,并在Ni-P層沉積25 min時(shí)達(dá)到最大值,說(shuō)明隨著Ni-P過(guò)渡層增厚,Ni的結(jié)晶性逐漸增強(qiáng)。沉積時(shí)間繼續(xù)增長(zhǎng),Ni的結(jié)晶性出現(xiàn)惡化。隨著Ni-P層沉積時(shí)間的增長(zhǎng),Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層表現(xiàn)出相似的變化規(guī)律,并在Ni-P層沉積20 min時(shí),Ni-P-PTFE結(jié)晶度最佳。

    圖1 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間梯度涂層XRD衍射圖譜: (a) Ni/Ni-P梯度涂層; (b) Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層Fig 1 XRD patterns of the gradient coatings with different deposition times: (a) Ni/Ni-P gradient coatings; (b) Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE gradient coatings

    圖2為不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間下梯度涂層表面成分變化圖。由圖2(a)可知,隨著沉積時(shí)間的增加,過(guò)渡層Ni含量有增加的趨勢(shì),在25 min時(shí)達(dá)到最大值,此時(shí)P含量相對(duì)較?。挥蓤D2(b)可知,Ni-P-PTFE涂層表現(xiàn)相似的變化規(guī)律,在20 min時(shí)出現(xiàn)Ni最大值和P最小值。隨著沉積時(shí)間的增加,兩種梯度涂層Fe含量逐漸下降。結(jié)合圖2可知,Ni含量與Ni的衍射峰高度成正相關(guān),但P含量對(duì)衍射峰寬化程度會(huì)有影響。研究表明,P含量影響著Ni-P合金的結(jié)晶度,P含量增加,涂層晶型向非晶化轉(zhuǎn)變,Ni的衍射峰逐漸寬化[22-23]。

    圖2 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間梯度涂層表面成分: (a) Ni/Ni-P; (b) Ni/Ni-P/Ni-P-PTFEFig 2 Surface composition of gradient coatings with different deposition times of Ni-P transition layer: (a) Ni/Ni-P gradient coatings; (b)Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE gradient coatings

    圖3為Ni-P鍍液pH值隨不同Ni-P沉積時(shí)間的變化規(guī)律。由圖可知,隨著沉積時(shí)間的增加,Ni-P鍍液pH值不斷下降。這是因?yàn)镹i-P合金在沉積過(guò)程中會(huì)不斷釋放H+[24],所以隨著鍍件在Ni-P鍍液中浸泡時(shí)間增長(zhǎng),鍍液的pH值會(huì)逐步下降;在0~25 min時(shí)鍍液的pH值下降緩慢,隨后鍍液中的pH穩(wěn)定劑穩(wěn)定效果不再明顯,鍍液pH下降速度加快,此時(shí)溶液中H+濃度增大,析磷反應(yīng)被促進(jìn),因此涂層中的P含量逐步上升[25]。

    圖3 Ni-P鍍液pH值隨不同Ni-P沉積時(shí)間的變化Fig 3 The pH value of Ni-P plating solution varies with deposition time of Ni-P transition layer

    3.2 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間對(duì)梯度涂層表面形貌和沉積速率的影響

    不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間下Ni-P層與Ni-P-PTFE層表面形貌以及Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層的截面形貌如圖4所示。從圖中可以看出,隨著Ni-P層沉積時(shí)間增長(zhǎng),Ni-P-PTFE表面PTFE顆粒的復(fù)合量先下降后上升,Ni-P-PTFE層沉積速率先上升后下降,同時(shí)Ni-P表面的晶胞尺寸逐漸增大;沉積時(shí)間為20 min時(shí),Ni-P晶胞的中心出現(xiàn)較深的孔洞,整體平整度上升;研究表明,平整度上升會(huì)伴隨表面活化點(diǎn)增多[18],這使得后續(xù)Ni-P-PTFE層沉積速率加快,單位時(shí)間內(nèi)與Ni-P基質(zhì)實(shí)現(xiàn)共沉積的PTFE顆粒減少,所以Ni-P-PTFE中的PTFE復(fù)合量也隨之下降[26]。

    圖4 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間的Ni-P、Ni-P-PTFE涂層的表面形貌和Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層的橫截面形貌Fig 4 Surface morphologies of Ni-P and Ni-P-PTFE coatings and cross-sectional morphologies of Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE gradient coatings with different Ni-P transition layer deposition time

    Ni-P沉積時(shí)間為25 min時(shí),Ni-P層表面孔隙率大幅降低。這是由于Ni-P合金疊層生長(zhǎng)的方式,此時(shí)Ni-P表面再次長(zhǎng)出細(xì)小晶胞,如25 min時(shí)Ni-P表面形貌圖所示。后續(xù)Ni-P-PTFE涂層沉積需要消耗額外的形核能,因此Ni-P基質(zhì)沉積速率下降,涂層中的PTFE復(fù)合量陡升。

    沉積時(shí)間為35 min時(shí),Ni-P層表面晶胞之間出現(xiàn)較深的凹坑和一些點(diǎn)狀斑點(diǎn),如35 min時(shí)Ni-P表層形貌圖中箭頭所指。這顯然不利于后續(xù)Ni-P-PTFE涂層沉積,因此,Ni-P-PTFE涂層沉積速率大幅下降,涂層中復(fù)合的PTFE顆粒數(shù)目繼續(xù)上升,但此時(shí)Ni-P-PTFE涂層表面的PTFE顆粒出現(xiàn)較多的團(tuán)聚,這勢(shì)必會(huì)影響涂層性能。

    3.3 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間對(duì)梯度涂層機(jī)械性能影響

    兩種梯度涂層的力學(xué)性能隨Ni-P沉積時(shí)間的變化如圖5所示。圖5(a)中可以看出Ni-P層的硬度和彈性模量隨Ni-P沉積時(shí)間增長(zhǎng),呈現(xiàn)先降低后平穩(wěn)的趨勢(shì)。這是因?yàn)楫?dāng)Ni-P涂層中P含量較低時(shí),其晶格為微晶狀態(tài),P元素固溶至Ni晶格中,因此涂層表現(xiàn)出較高的硬度。隨著Ni-P沉積時(shí)間增長(zhǎng),涂層中的P含量隨之上升,Ni-P合金發(fā)生非晶化結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,涂層硬度下降[27]。

    圖5 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間Ni/Ni-P及Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層硬度和彈性模量: (a) Ni /Ni-P梯度涂層; (b)Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層Fig 5 Effect of the different deposition times of Ni-P transition layer on hardness and modulus of the and Ni /Ni-P and Ni/Ni-P/PTFE gradient coatings: (a) Ni /Ni-P gradient coatings; (b)Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE gradient coatings

    圖5(b)可以看出,隨著Ni-P沉積時(shí)間增長(zhǎng),Ni-P-PTFE層硬度呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì),在20 min 時(shí)硬度達(dá)到最大值4.18 GPa。硬度值主要取決于涂層中的P元素和PTFE含量。一方面,結(jié)合圖2(b)可知,Ni-P-PTFE涂層中,P含量在中磷Ni-P涂層范圍[23],此時(shí)Ni-P涂層的硬度隨內(nèi)部P含量的上升而降低[28]。另一方面,隨著沉積時(shí)間增長(zhǎng),Ni-P-PTFE層中PTFE顆粒含量先下降后上升。由于PTFE顆粒是軟質(zhì)相粒子,它將極大縮減涂層的受力面積,降低涂層塑形變形抗力[29]。所以Ni-P-PTFE涂層硬度和彈性模量先上升后下降。

    Ni-P-PTFE涂層的摩擦系數(shù)如圖6所示。由圖可知,Ni-P 沉積25 min時(shí),Ni-P-PTFE的摩擦系數(shù)最低,為0.17。研究表明,Ni-P-PTFE涂層的摩擦系數(shù)主要取決于涂層中PTFE含量。在摩擦過(guò)程中PTFE粒子極易在涂層表面成膜,相對(duì)滑動(dòng)面逐漸由金屬對(duì)金屬轉(zhuǎn)移至易滑動(dòng)的PTFE膜與金屬間進(jìn)行[30]。因此,在一定范圍內(nèi),Ni-P-PTFE涂層中PTFE含量越高,對(duì)應(yīng)的摩擦系數(shù)就越低。Ni-P-PTFE涂層摩擦系數(shù)變化恰好與圖2(b)中 F元素的變化呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)趨勢(shì)。當(dāng)過(guò)渡層沉積時(shí)間為35 min時(shí),雖然涂層中PTFE含量相對(duì)較高,但Ni-P-PTFE涂層表面PTFE顆粒出現(xiàn)團(tuán)聚的現(xiàn)象,使得其摩擦系數(shù)并沒有進(jìn)一步降低。如圖4中Ni-P沉積35 min時(shí)Ni-P-PTFE形貌所示。

    圖6 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE梯度涂層的摩擦系數(shù)和結(jié)合力Fig 6 Effect of the different deposition times of Ni-P transition layer on the friction coefficient and binding force of Ni/Ni-P/Ni-P-PTFE gradient coatings

    Ni-P-PTFE涂層與Ni-P層結(jié)合力變化亦如圖6所示。隨Ni-P層沉積時(shí)間增長(zhǎng),Ni-P-PTFE涂層與Ni-P層結(jié)合力先上升后下降,20 min時(shí),結(jié)合力達(dá)到最大值13.49 N;由于PTFE顆粒與Ni-P硬度差異巨大,在一定程度上會(huì)割裂Ni-P基體之間的聯(lián)系,Ni-P-PTFE在外力加載下PTFE顆粒周圍極易萌生裂紋,這必然會(huì)降低涂層之間的結(jié)合力[13]。因此Ni-P-PTFE涂層與Ni-P的結(jié)合力隨Ni-P-PTFE層中PTFE含量的增加而迅速減小。

    3.4 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間對(duì)Ni-P-PTFE表面抗粘連性能影響

    圖7為不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間Ni/Ni-P /Ni-P-PTFE梯度涂層表面與液相接觸角。由圖7可知,相比不銹鋼基材,涂覆Ni-P-PTFE涂層的不銹鋼表面與兩種液相的接觸角增幅明顯。其變化規(guī)律基本與涂層中的PTFE含量變化保持一致。當(dāng)Ni-P層沉積時(shí)間為25 min時(shí),Ni-P-PTFE涂層與水性和油性液相的接觸角分別達(dá)到最大值101.1°和60.06°。研究發(fā)現(xiàn),Ni-P-PTFE涂層抗粘連能力主要與涂層中PTFE顆粒含量有關(guān),摻雜量越高,Ni-P-PTFE涂層表面能越低[31]。涂層與液相的接觸角越大,涂層抗粘效果越好,涂層的疏水、疏油性能越優(yōu)良。隨著Ni-P層沉積時(shí)間增長(zhǎng),涂層PTFE顆粒先下降后上升,因此涂層與液相接觸角先變小后增大。當(dāng)Ni-P層沉積時(shí)間為35 min時(shí),雖然Ni-P-PTFE涂層表面PTFE含量較高,但PTFE顆粒出現(xiàn)嚴(yán)重的團(tuán)聚現(xiàn)象,如圖4中Ni-P沉積35 min時(shí)Ni-P-PTFE表面形貌中箭頭所指。這一定程度上削弱了涂層抗粘連效果,因此Ni-P-PTFE涂層與液相的接觸角又出現(xiàn)下降趨勢(shì)。

    圖7 不同Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間Ni/Ni-P /Ni-P-PTFE梯度涂層表面與液相接觸角Fig 7 The liquid phase contact angle between the surface of stainless steel substrate and different Ni-P transition layer deposition time of Ni/Ni-P /Ni-P-PTFE gradient coatings

    4 結(jié) 論

    (1)隨著Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間增加,Ni-P-PTFE中,PTFE和磷含量均呈現(xiàn)先下降后上升,Ni含量先上升后下降。對(duì)應(yīng)Ni(111)晶面衍射強(qiáng)度先增加后降低,并在25 min時(shí)達(dá)到最大值。

    (2)Ni-P過(guò)渡層增厚,Ni-P-PTFE涂層的生長(zhǎng)速度先上升后下降,涂層中PTFE復(fù)合量先下降后上升。在Ni-P沉積時(shí)間為25 min時(shí),Ni-P表面孔隙率較低且相對(duì)平整致密,可為Ni-P-PTFE層提供相對(duì)優(yōu)良的生長(zhǎng)界面。

    (3)Ni-P-PTFE層的硬度及結(jié)合力隨涂層中PTFE含量的增加而減小,并在Ni-P層沉積時(shí)間為20 min時(shí)分別達(dá)到最大值4.18 GPa和13.49 N。其摩擦系數(shù)隨著過(guò)渡層沉積時(shí)間增長(zhǎng)呈現(xiàn)先上升后下降的變化規(guī)律,并在25 min時(shí)達(dá)到最小值0.17。

    (4)Ni-P-PTFE梯度涂層與液相的接觸角隨Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間增長(zhǎng)呈現(xiàn)先下降后上升再下降的趨勢(shì),并在Ni-P過(guò)渡層沉積時(shí)間為25 min時(shí)達(dá)到最大值,此時(shí)認(rèn)為其抗粘連性能最佳。

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