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      UF6泄漏氣溶膠模擬壓制技術(shù)研究

      2021-07-13 02:20:42張文俊薛大海郭麗瀟鄧少剛王永仙武明亮
      輻射防護(hù) 2021年3期
      關(guān)鍵詞:四氯化硅壓制氣溶膠

      梁 棟,張文俊,薛大海,郭麗瀟,鄧少剛,王永仙,武明亮,梁 宇

      (1.中國(guó)輻射防護(hù)研究院,太原 030006;2.中核龍安有限公司,浙江 臺(tái)洲 317112)

      UF6是核燃料循環(huán)過(guò)程中一種重要的中間物料,同時(shí)又是一種兼具化學(xué)毒性和輻射危害的物質(zhì),UF6泄漏是一類后果較嚴(yán)重的事故[1-3],其泄漏后會(huì)與空氣中水分發(fā)生水解反應(yīng),生成氟化鈾酰和HF液滴狀氣溶膠飄散于空氣中,對(duì)進(jìn)入現(xiàn)場(chǎng)的工作人員及設(shè)備造成危害,其水解反應(yīng)式為:

      UF6+2H2O=UO2F2+4HF+△H298

      △H298=-211.4 kJ/mol

      反應(yīng)過(guò)程大量放熱同時(shí)伴隨冒白霧現(xiàn)象,圖1為液態(tài)UF6泄漏后物理化學(xué)行為圖解。

      圖1 液態(tài)UF6泄漏后物理化學(xué)行為圖解

      噴灑氣溶膠壓制劑對(duì)危險(xiǎn)氣溶膠進(jìn)行壓制是工業(yè)上常用的控制手段,研制對(duì)UF6具有針對(duì)性的氣溶膠壓制劑和相應(yīng)霧化噴灑裝置,可實(shí)現(xiàn)對(duì)UF6泄漏形成的氣溶膠的快速有效壓制。

      1 針對(duì)UF6泄漏氣溶膠的壓制劑制備

      根據(jù)項(xiàng)目組前期研究[4-10]成果,選定水基壓制劑作為基礎(chǔ)配方,添加對(duì)UF6泄漏情景具有針對(duì)性的添加劑,制備本研究所述的專用壓制劑。工業(yè)生產(chǎn)中常利用Na2CO3水溶液[11-13]吸收工藝尾氣中的UF6,涉及HF的工藝路線中也常用Na2CO3水溶液來(lái)吸收HF尾氣。Na2CO3與UF6泄漏產(chǎn)生的氣溶膠中有害物質(zhì)的反應(yīng)如下:

      HF+Na2CO3=NaF+NaHCO3

      UO2F2+3Na2CO3=Na4[UO2(CO3)3]↓+2NaF

      在常用氣溶膠壓制劑中添加一定量的Na2CO3可有效應(yīng)對(duì)UF6泄漏這一特殊情景。碳酸鈉常溫下是白色無(wú)味的粉末或顆粒,易溶于水和丙三醇,20 ℃時(shí)每100 g水中可溶解20 g碳酸鈉,向基礎(chǔ)配方中添加不同質(zhì)量百分比的碳酸鈉,并初步評(píng)價(jià)不同配方,結(jié)果列于表1。

      為使液滴中碳酸鈉與酸性氣溶膠反應(yīng)更快更完全,應(yīng)保證碳酸鈉過(guò)量;同時(shí)為防止較強(qiáng)堿性對(duì)設(shè)備、管路壽命造成不良影響,影響其他輔助試劑的添加,故碳酸鈉濃度不能太高。由表1可見(jiàn),添加不同含量Na2CO3后,粘度和表面張力變化不大,屬正常測(cè)量誤差。經(jīng)試驗(yàn)確定在基礎(chǔ)配方中添加4%碳酸鈉,形成針對(duì)UF6泄漏的氣溶膠壓制劑。

      表1 Na2CO3添加量試驗(yàn)

      2 流體動(dòng)力型超聲霧化裝置

      壓制劑需經(jīng)過(guò)霧化裝置霧化,分散為粒徑非常小的壓制劑液滴,散布于六氟化鈾泄漏的空間中,對(duì)氣溶膠進(jìn)行壓制。本研究設(shè)計(jì)加工了一套以流體動(dòng)力型超聲霧化噴嘴為主要工作部件的壓制劑霧化裝置,用于對(duì)六氟化鈾泄漏產(chǎn)生的氣溶膠進(jìn)行壓制。

      2.1 流體動(dòng)力型超聲霧化噴嘴

      常見(jiàn)的超聲霧化采用壓電陶瓷作為超聲波產(chǎn)生裝置,利用壓電陶瓷的高頻震蕩,將液滴霧化,家用空氣加濕器即為此類。驗(yàn)證試驗(yàn)表明,壓電陶瓷型超聲霧化裝置對(duì)較高粘度的壓制劑霧化效果較差,且效率低,無(wú)法滿足本研究使用需求。流體動(dòng)力型超聲霧化[14-15]是利用超聲霧化噴嘴作為霧化部件,將液體霧化為小液滴。在超聲霧化噴嘴內(nèi),氣流作用于噴嘴內(nèi)氣液混合處的超聲震動(dòng)簧片,產(chǎn)生高頻震動(dòng),高頻率的機(jī)械振動(dòng)會(huì)加快噴嘴內(nèi)空氣流速,同時(shí)噴嘴共鳴腔的氣流路徑對(duì)氣速具有放大作用,從而產(chǎn)生強(qiáng)大的沖擊力。這種強(qiáng)大的沖擊波將液滴破碎成更加細(xì)小的液滴,效果如圖2(a)所示。無(wú)數(shù)小液滴在激烈的的沖擊和液滴失壓爆裂中被高速氣流帶走,成為分布于空間中的微米級(jí)液滴。噴嘴外形如圖2(b),霧化效果如圖2(c)所示。

      圖2 超聲霧化裝置

      2.2 超聲霧化裝置

      用于壓制UF6泄漏形成的氣溶膠的霧化裝置主要由三部分構(gòu)成,分別為供氣供液系統(tǒng)、管路及控制系統(tǒng)以及超聲霧化噴嘴。供氣供液系統(tǒng)由三臺(tái)電磁空壓機(jī)、恒壓液體泵和緩沖儲(chǔ)氣罐、儲(chǔ)液罐組成;管路及控制系統(tǒng)包括減壓閥、流量調(diào)節(jié)閥、流量計(jì)、緩沖罐、液晶顯示屏等組成;超聲霧化噴嘴為最終的工作部件。工作時(shí)動(dòng)力來(lái)源為壓縮空氣,壓縮空氣經(jīng)減壓閥減壓后,經(jīng)氣體流量控制閥和氣體流量計(jì),最終接入超聲霧化噴嘴的氣相入口;由恒壓液體泵提供動(dòng)力的液體經(jīng)緩沖罐后,接入超聲霧化噴嘴的液相入口。超聲霧化裝置外觀如圖2(d),內(nèi)部構(gòu)件外觀如圖2(e)所示。

      此外,試驗(yàn)設(shè)備包括PALAS氣溶膠粒徑譜儀和氯化氫濃度測(cè)量?jī)x,用以評(píng)價(jià)霧化和壓制效果。試驗(yàn)設(shè)備及儀器列于表2。

      表2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及儀器表

      3 模擬壓制實(shí)驗(yàn)

      為驗(yàn)證壓制劑以及霧化裝置的應(yīng)用效果,同時(shí)為節(jié)約實(shí)驗(yàn)成本并保護(hù)工作人員,選取合適的模擬試劑,模擬六氟化鈾泄漏產(chǎn)生氣溶膠的理化行為,進(jìn)行壓制實(shí)驗(yàn)。

      3.1 模擬試劑選取

      選取四氯化硅(SiCl4)作為模擬試劑,高純四氯化硅為無(wú)色透明液體,有窒息性氣味。四氯化硅在潮濕空氣中水解而成硅酸(H2SiO3)或原硅酸(H4SiO4)和氯化氫(HCl)。

      對(duì)比四氯化硅和六氟化鈾遇水的反應(yīng)方程式:

      UF6+2H2O=UO2F2+4HF

      SiCl4+3H2O =H2SiO3+4HCl

      或SiCl4+4H2O=H4SiO4+4HCl

      化學(xué)性質(zhì)方面,二者遇水均反應(yīng)激烈,生成氟化氫和氯化氫,氟和氯同屬鹵素,化學(xué)性質(zhì)類似,生成的氣溶膠均屬酸性,模擬試劑生成的氯化氫酸性稍強(qiáng)。物理性質(zhì)方面,二者均為與水反應(yīng)生成液滴狀氣溶膠,空氣動(dòng)力學(xué)直徑接近,均為2 μm左右[16],在空氣中的行為具有一致性[17]。故選擇四氯化硅與水反應(yīng),可較好的模擬六氟化鈾泄漏產(chǎn)生氣溶膠的行為。

      3.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

      為控制試驗(yàn)環(huán)境,并將模擬氣溶膠控制在一定范圍內(nèi),采用有機(jī)玻璃和塑鋼型材搭建試驗(yàn)倉(cāng)。試驗(yàn)倉(cāng)段由三部分組成,第一部分為溫濕度控制段,該段將環(huán)境空氣經(jīng)加濕、調(diào)溫,制備成試驗(yàn)所需環(huán)境空氣,由軸流風(fēng)機(jī)送入第二倉(cāng)段;第二倉(cāng)段為氣溶膠發(fā)生倉(cāng)段,四氯化硅在此釋放與反應(yīng),生成的模擬氣溶膠被軸流風(fēng)機(jī)送入第三倉(cāng)段,即3 m3壓制試驗(yàn)倉(cāng)段,在該倉(cāng)段內(nèi),霧化后的壓制劑對(duì)模擬氣溶膠進(jìn)行壓制。試驗(yàn)另有流體動(dòng)力型超聲霧化裝置配合,該裝置將壓制劑送至試驗(yàn)倉(cāng)并霧化。測(cè)試設(shè)備包括PALAS氣溶膠粒徑譜儀和氯化氫濃度測(cè)量?jī)x用以評(píng)價(jià)壓制效果。三級(jí)試驗(yàn)倉(cāng)段全景圖如圖3所示。

      圖3 三級(jí)試驗(yàn)倉(cāng)段全景圖

      3.3 實(shí)驗(yàn)步驟

      實(shí)驗(yàn)1:測(cè)定模擬氣溶膠自然沉降速率

      控制空氣環(huán)境相對(duì)濕度90%±10%,開(kāi)啟軸流風(fēng)機(jī),取5 mL四氯化硅溶液置于手套箱內(nèi)蒸發(fā)皿中,使四氯化硅與水反應(yīng)生成模擬氣溶膠并被輸送至實(shí)驗(yàn)倉(cāng)。待氯化氫濃度大于500 ppm后,每隔10~20 min,使用HCl濃度測(cè)量?jī)x對(duì)實(shí)驗(yàn)間內(nèi)氯化氫濃度進(jìn)行測(cè)量。測(cè)量位置距地面1.2 m,居中。

      實(shí)驗(yàn)2:測(cè)量壓制效果

      控制空氣環(huán)境濕度90%±10%,開(kāi)啟軸流風(fēng)機(jī),取5 mL四氯化硅溶液置于手套箱內(nèi)蒸發(fā)皿中,使四氯化硅與水反應(yīng)生成模擬氣溶膠并被輸送至實(shí)驗(yàn)倉(cāng)。待氯化氫濃度大于一定值后,開(kāi)啟霧化裝置15 s,對(duì)實(shí)驗(yàn)間內(nèi)氣溶膠進(jìn)行壓制,1 min后測(cè)量實(shí)驗(yàn)間內(nèi)氯化氫濃度。具體測(cè)量方法同實(shí)驗(yàn)1。

      實(shí)驗(yàn)3:測(cè)定最佳壓制劑用量

      重復(fù)實(shí)驗(yàn)2,并控制霧化裝置開(kāi)啟時(shí)長(zhǎng)分別為5到40 s的不同時(shí)長(zhǎng),每遞增5 s 一次試驗(yàn),并將霧化裝置開(kāi)啟時(shí)間換算為壓制劑使用量,測(cè)定每次試驗(yàn)氯化氫始末濃度,評(píng)價(jià)不同壓制劑使用量時(shí)的壓制效果。HCl濃度測(cè)量方法同實(shí)驗(yàn)1。

      3.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

      3.4.1自然沉降

      模擬氣溶膠自然沉降試驗(yàn)結(jié)果列于表3。試驗(yàn)結(jié)果表明,在不施加人為干涉的情況下,模擬氣溶膠自然沉降需要較長(zhǎng)時(shí)間。自然沉降過(guò)程開(kāi)始的1~2分鐘內(nèi),沉降較快,可降低至初始水平的60%左右,之后沉降速度變慢,在1小時(shí)后,氣溶膠濃度仍達(dá)40 ppm左右,2小時(shí)后氣溶膠濃度仍大于25 ppm。該濃度的模擬氣溶膠仍對(duì)人員刺激性較大,不適于人員進(jìn)入。12 h后氣溶膠濃度達(dá)到10 ppm左右。自然沉降試驗(yàn)進(jìn)行3次。

      表3 氣溶膠自然沉降速率試驗(yàn)

      3.4.2壓制劑霧化壓制效果

      三組壓制試驗(yàn)分別從不同初始濃度開(kāi)始,測(cè)量組1起始濃度為580 ppm,組2起始濃度為150 ppm,組3起始濃度為75 ppm。試驗(yàn)結(jié)果如圖4所示。結(jié)果表明,在壓制劑霧化進(jìn)入實(shí)驗(yàn)倉(cāng)后60 s內(nèi)壓制完成,可將模擬氣溶膠濃度由較高濃度快速降低至11 ppm左右,對(duì)模擬氣溶膠壓制效果明顯,壓制劑使用后1 min所達(dá)到的壓制水平相當(dāng)于自然沉降12 h所能達(dá)到的水平,1 min內(nèi),對(duì)模擬氣溶膠的壓制因子(壓制前后的濃度比值)大于10。

      圖4 模擬氣溶膠壓制試驗(yàn)效果

      3.4.3壓制劑使用量

      實(shí)驗(yàn)倉(cāng)內(nèi)容積為3 m3,本試驗(yàn)意在使用最少量的氣溶膠壓制劑實(shí)現(xiàn)預(yù)定的壓制效果。每次試驗(yàn)前,利用四氯化硅制備模擬氣溶膠,使得試驗(yàn)倉(cāng)內(nèi)HCl濃度大于600 ppm,而后開(kāi)啟霧化裝置不同時(shí)間,評(píng)價(jià)不同壓制劑用量的壓制效果。其中,霧化裝置工作參數(shù)確定,根據(jù)開(kāi)啟時(shí)間和每小時(shí)霧化能力(21 kg/h),可換算出壓制劑使用量。試驗(yàn)結(jié)果列于表4。

      表4 不同壓制劑使用量壓制效果

      序號(hào)為1、2的試驗(yàn)表明,當(dāng)霧化裝置工作時(shí)間過(guò)短,壓制劑使用量過(guò)少時(shí),壓制效果不明顯;試驗(yàn)序號(hào)3~11顯示,當(dāng)壓制劑使用量大于60 g以后,壓制效果基本一致,都可將試驗(yàn)倉(cāng)內(nèi)HCl濃度降低至12 ppm左右。對(duì)于3 m3的試驗(yàn)倉(cāng),為方便操作,同時(shí)保證壓制效果,保守推薦壓制時(shí)間為15 s,即壓制劑用量90 g。

      實(shí)際應(yīng)用過(guò)程中,不僅需要考慮六氟化鈾泄漏氣溶膠逸散的體積,還需綜合考慮逸散面積、霧化裝置管路長(zhǎng)短(管路殘留)、現(xiàn)場(chǎng)實(shí)際氣溶膠濃度、環(huán)境等條件,實(shí)際用量應(yīng)更加保守。

      4 結(jié)論

      以常規(guī)放射性氣溶膠壓制劑作為基礎(chǔ)配方,添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)4%的碳酸鈉作為功能助劑,可形成對(duì)UF6泄漏具有一定針對(duì)性的壓制劑。設(shè)計(jì)加工以流體動(dòng)力型超聲霧化噴嘴為主要工作部件的壓制劑霧化裝置,可實(shí)現(xiàn)以20 kg/h的速率將上述壓制劑快速霧化為微米級(jí)液滴。選擇四氯化硅為模擬氣溶膠產(chǎn)生試劑,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該配方可實(shí)現(xiàn)對(duì)模擬氣溶膠很好的壓制效果,壓制劑在1 min內(nèi)的壓制效果相當(dāng)于自然沉降12 h以上的效果,且壓制后HCl濃度未發(fā)現(xiàn)再升高,無(wú)再懸浮現(xiàn)象發(fā)生。

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