陳倩蘭,駱志平,劉森林
(中國(guó)原子能科學(xué)研究院,北京 102413)
個(gè)人內(nèi)照射測(cè)量可分為直接測(cè)量和間接測(cè)量。直接測(cè)量又稱活體測(cè)量,即直接測(cè)出全身或器官中的放射性;間接測(cè)量也稱離體測(cè)量,是對(duì)人體排泄物及其他生物樣中放射性進(jìn)行測(cè)量來(lái)估算人體中的放射性。對(duì)于發(fā)射穿出人體的輻射的放射性核素,直接測(cè)量非常方便;但有些情況下,如放射性核素不能發(fā)生γ射線或只發(fā)射低能光子時(shí)(比如一些超鈾核素),只能采用間接測(cè)量來(lái)對(duì)內(nèi)照射進(jìn)行監(jiān)測(cè)。間接測(cè)量通常是對(duì)排泄物測(cè)量,一般采用尿樣監(jiān)測(cè),另外對(duì)于主要通過(guò)糞樣排泄或懷疑吸入M或S類物質(zhì)后的特殊調(diào)查時(shí)需要對(duì)糞樣進(jìn)行監(jiān)測(cè)[1]。操作超鈾核素的場(chǎng)所更容易發(fā)生內(nèi)照射,由于超鈾核素的特殊性,通常需要對(duì)排泄物中超鈾核素(通常是镅、钚)進(jìn)行測(cè)量分析,根據(jù)其對(duì)應(yīng)的排泄份額估算出放射性核素的攝入量及造成的待積有效劑量。
排泄份額是指單位放射性核素?cái)z入后在尿或糞中的含量,它和滯留份額都是計(jì)算內(nèi)照射劑量限值和內(nèi)照射劑量的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),在輻射防護(hù)中采用生物動(dòng)力學(xué)模型計(jì)算得出。生物動(dòng)力學(xué)模型采用一階動(dòng)力學(xué)微分方程,從數(shù)學(xué)上描述核素在人體內(nèi)的各個(gè)組織器官間的移動(dòng)和反饋。目前輻射防護(hù)領(lǐng)域各國(guó)標(biāo)準(zhǔn)中的排泄份額是根據(jù)國(guó)際放射防護(hù)委員會(huì)(ICRP)報(bào)告中的生物動(dòng)力學(xué)模型及參數(shù)計(jì)算所得。為了評(píng)價(jià)內(nèi)照射,超鈾核素當(dāng)前最新的ICRP生物動(dòng)力學(xué)模型(本文簡(jiǎn)稱新模型)是:ICRP 141[2]及ICRP 130號(hào)報(bào)告的呼吸道模型[3]、ICRP 141號(hào)報(bào)告的系統(tǒng)模型[2]、ICRP 100號(hào)報(bào)告的消化道模型[4],新模型的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)采用體素模型數(shù)據(jù)且分別對(duì)男性、女性平均所得。而目前我國(guó)國(guó)標(biāo)中超鈾核素內(nèi)照射計(jì)算數(shù)據(jù)仍然采用的是ICRP舊的模型(本文簡(jiǎn)稱舊模型):ICRP 66號(hào)報(bào)告呼吸道模型[5]、ICRP 67號(hào)報(bào)告系統(tǒng)模型[6]、ICRP 30號(hào)報(bào)告胃腸道模型[7],舊模型劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)采用簡(jiǎn)易化人體結(jié)構(gòu)的體模數(shù)據(jù)且參考人為雌雄同體。因此基于排泄份額的內(nèi)照射評(píng)價(jià)對(duì)于新舊模型來(lái)說(shuō),已發(fā)生了很大變化。
由于放射工作人員內(nèi)照射評(píng)價(jià)中常涉及241Am吸入后根據(jù)間接測(cè)量進(jìn)行內(nèi)照射評(píng)價(jià),需要對(duì)排泄物(尿、糞)中镅進(jìn)行測(cè)量,再利用排泄份額推算攝入量和劑量,因此新舊模型計(jì)算出的尿、糞排泄份額及劑量的異同對(duì)于目前內(nèi)照射評(píng)價(jià)來(lái)說(shuō)非常重要。本文以工作人員吸入241Am為例,進(jìn)行排泄份額、劑量的計(jì)算和比較。
(1)消化道模型
公眾受到放射性核素的內(nèi)照射最常見(jiàn)是食入途徑造成,消化道模型(過(guò)去稱胃腸道模型)經(jīng)歷了50多年的發(fā)展。1966年Eve回顧了胃腸道中物質(zhì)轉(zhuǎn)移的數(shù)據(jù)以及其它計(jì)算劑量的參數(shù)[4],轉(zhuǎn)移時(shí)間數(shù)據(jù)主要來(lái)自鋇餐的醫(yī)療研究,根據(jù)55Fe、140La標(biāo)記物質(zhì)的研究給出了參考值,這些數(shù)據(jù)是Dolphin和Eve建立胃腸道劑量模型的基礎(chǔ),建立的鏈?zhǔn)侥P蛯⑽改c道分為四個(gè)庫(kù)室[4]:胃、小腸、上部結(jié)腸、下部結(jié)腸,吸收入血認(rèn)為發(fā)生在小腸中,庫(kù)室間的轉(zhuǎn)移速率常數(shù)與物質(zhì)在庫(kù)室的平均居留時(shí)間相當(dāng),胃1小時(shí)、小腸4小時(shí)、上部結(jié)腸13小時(shí)、下部結(jié)腸24小時(shí),得到這些參數(shù)的觀測(cè)時(shí)間范圍分別為25—120分鐘,1—7小時(shí),6—22 小時(shí),15—72 小時(shí)[4],該模型被1979年ICRP 30號(hào)出版物采用,該模型可稱為胃腸道劑量第一代模型,本文簡(jiǎn)稱為胃腸道模型。該模型劑量按照四個(gè)庫(kù)室的黏膜層分別計(jì)算。對(duì)于貫穿輻射,庫(kù)室黏膜層的劑量采用室壁受到的平均劑量來(lái)表示,對(duì)于非貫穿輻射,黏膜層的比吸收份額認(rèn)為是0.5v/M,其中M是該庫(kù)室內(nèi)容物的質(zhì)量,v是代表到達(dá)敏感細(xì)胞的能量份額(0~1之間),對(duì)于電子,v為1;對(duì)于α粒子認(rèn)為v都為0.01[4]。
隨著諸如液閃掃描等新技術(shù)的應(yīng)用,物質(zhì)在腸內(nèi)轉(zhuǎn)移的可靠數(shù)據(jù)不斷積累;敏感細(xì)胞的位置和放射性核素在胃腸道不同區(qū)的滯留方面數(shù)據(jù)也不斷豐富,加上1990年ICRP的建議書(shū)為了計(jì)算食道、胃、結(jié)腸的輻射致癌風(fēng)險(xiǎn),給出了它們的組織權(quán)重因子(30號(hào)出版物胃腸道模型沒(méi)有考慮食道,僅將結(jié)腸分為上、下結(jié)腸兩個(gè)區(qū)),在這些發(fā)展的推動(dòng)下,ICRP建立了替代30號(hào)出版物胃腸道模型的新模型,發(fā)布在2005年ICRP 100號(hào)出版物中。消化道模型比起胃腸道模型更接近真實(shí)消化道中滯留和轉(zhuǎn)移,可用來(lái)估算工作人員、公眾及兒童的消化道劑量,模型結(jié)構(gòu)如圖1所示,轉(zhuǎn)移速率常數(shù)見(jiàn)ICRP 100號(hào)出版物表6.6。
圖1 消化道模型結(jié)構(gòu)
消化道模型可以描述:
核素食入后通過(guò)口腔(或通過(guò)呼吸道清除)進(jìn)入食道;通過(guò)口腔、食道、胃、小腸、結(jié)腸進(jìn)行轉(zhuǎn)移,最后排到糞便中;
核素在牙齒上和牙齒間沉積和滯留及再返回口腔;在口腔黏膜、胃壁、腸壁的沉積和滯留;
口腔黏膜、胃壁、腸壁再轉(zhuǎn)移到腔內(nèi)或血液(吸收);
從分泌器官或血液轉(zhuǎn)移到消化道中庫(kù)室(分泌)。
但由于核素吸收位置的數(shù)據(jù)通常不充分,消化道模型對(duì)大多數(shù)核素仍然假定是從小腸處被人體吸收的。
(2)系統(tǒng)模型
系統(tǒng)生物動(dòng)力學(xué)模型(本文簡(jiǎn)稱系統(tǒng)模型)用來(lái)描述放射性核素進(jìn)入人體系統(tǒng)循環(huán)后在人體中的隨時(shí)間而變化的分布、滯留、排泄。與其它生物動(dòng)力學(xué)模型不同,系統(tǒng)模型通常是與元素相關(guān),其模型結(jié)構(gòu)和參數(shù)值隨元素而變,ICRP報(bào)告采用針對(duì)化學(xué)相似的、已知或已推知其在人體有性質(zhì)相似的行為的一些元素組,給出組的通用系統(tǒng)模型。
ICRP 141號(hào)報(bào)告中的超鈾核素的系統(tǒng)模型沿用ICRP 67號(hào)報(bào)告錒系核素系統(tǒng)模型結(jié)構(gòu)和絕大多數(shù)參數(shù),并根據(jù)最新匯總的內(nèi)照射研究數(shù)據(jù)(主要是受照者內(nèi)照射監(jiān)測(cè)和尸體解剖測(cè)得的數(shù)據(jù)[2])基于ICRP 67號(hào)報(bào)告的系統(tǒng)模型作了局部修改。比如ICRP 67號(hào)報(bào)告給吸收(或注射)钚的骨骼、肝臟初始沉積分別為0.5、0.3[6],而ICRP 141號(hào)報(bào)告將這個(gè)份額調(diào)整為0.3、0.6[2];另外為了更符合實(shí)際受照者測(cè)量數(shù)據(jù),對(duì)于镅、鋦調(diào)低了其從系統(tǒng)循環(huán)中的排泄速率,且給镅、鋦的皮質(zhì)骨的轉(zhuǎn)移增加了皮質(zhì)骨骨髓到骨表局部循環(huán),還對(duì)肝臟增加一個(gè)庫(kù)室[2]。镅的最新系統(tǒng)模型結(jié)構(gòu)、庫(kù)室間轉(zhuǎn)移速率常數(shù)分別見(jiàn)ICRP 141號(hào)報(bào)告圖18.3、表18.9。
表1 新模型計(jì)算的S類241Am吸入后滯留份額和排泄份額驗(yàn)證
(3)呼吸道模型
最常發(fā)生的職業(yè)內(nèi)照射途徑是吸入途徑,呼吸道模型用來(lái)計(jì)算放射性物質(zhì)進(jìn)入人體呼吸道后在人體內(nèi)的沉積、吸收、轉(zhuǎn)移,從而估算組織器官受到的劑量。輻射防護(hù)中最權(quán)威的人類呼吸道模型來(lái)自ICRP報(bào)告中的呼吸道模型,具體介紹請(qǐng)見(jiàn)作者早期發(fā)表的另一篇文章[7]。ICRP呼吸道模型經(jīng)歷了前后70年的發(fā)展,從簡(jiǎn)易的數(shù)學(xué)計(jì)算公式發(fā)展到結(jié)合解剖學(xué)、生理學(xué)特征的更能代表核素移動(dòng)路徑的生物動(dòng)力學(xué)模型。最新的呼吸道模型來(lái)自ICRP 130號(hào)及ICRP 141號(hào)報(bào)告,模型結(jié)構(gòu)及庫(kù)室和粒子輸運(yùn)速率常數(shù)見(jiàn)ICRP 130號(hào)報(bào)告圖A.2,呼吸道庫(kù)室中的镅的吸收入血參數(shù)見(jiàn)ICRP 141號(hào)報(bào)告表23.5。
根據(jù)吸入途徑特點(diǎn),需要將上述三種生物動(dòng)力學(xué)模型結(jié)合使用,根據(jù)生物動(dòng)力學(xué)模型中的庫(kù)室間轉(zhuǎn)移速率常數(shù)、庫(kù)室的吸收入血參數(shù)、核素衰變常數(shù)建立每個(gè)庫(kù)室的一階微分方程,所有庫(kù)室組成整體的一階微分方程組,根據(jù)初值求解一階微分方程組得到各個(gè)庫(kù)室的滯留份額及尿糞排泄份額。
庫(kù)室中的放射性份額求解難點(diǎn)是肺部庫(kù)室滯留份額的求解,此處以呼吸道BB’庫(kù)室為例,求解原理為:按照ICRP 130及141號(hào)報(bào)告中的呼吸道模型,BB’庫(kù)室分為快、慢兩庫(kù)室BBr、BBs,設(shè)t時(shí),BBr中241Am滯留份額為q5(t),BBs241Am滯留份額為q16(t),bb’庫(kù)室也分為快、慢兩室,241Am滯留份額分別為q3(t)、q14(t),bb’到BB’庫(kù)室的轉(zhuǎn)移速率常數(shù)為0.2(單位d-1)[2],BB’到下一個(gè)庫(kù)室的轉(zhuǎn)移速率常數(shù)為10(單位d-1)[2],241Am核素衰變常數(shù)為λp(單位d-1)。需要注意的是ICRP 141號(hào)報(bào)告呼吸道模型認(rèn)為:對(duì)于镅,BB庫(kù)室有一個(gè)長(zhǎng)期束縛庫(kù)室(ET1庫(kù)室以外均有各自的長(zhǎng)期束縛庫(kù)室),為BB’和BBseq的快、慢庫(kù)室共享的長(zhǎng)期束縛庫(kù)室,快、慢庫(kù)室吸收入血的fb份額轉(zhuǎn)移到了該長(zhǎng)期束縛庫(kù)室,長(zhǎng)期束縛庫(kù)室的吸收入血速率常數(shù)Sb(單位d-1,對(duì)镅為0),因此急性吸入后BB’庫(kù)室建立如下一階微分方程:
(1-fb)Sr+fbSr]
(1)
(1-fb)Ss+fbSs]
(2)
以此類推,建立新模型中所有涉及庫(kù)室的一階微分方程,組成一階微分方程組,利用庫(kù)室初值求解出特定時(shí)間點(diǎn)各個(gè)庫(kù)室中241Am的份額(庫(kù)室組成及參數(shù)請(qǐng)見(jiàn)ICRP 141號(hào)報(bào)告)。
根據(jù)上述計(jì)算原理,按照新舊模型及參數(shù),分別建立各庫(kù)室滯留份額、排泄份額計(jì)算程序,采用求解軟件為Matlab 7.0的Simulink模塊,Simulink采用可視化數(shù)學(xué)模塊搭建求解方程。本文新舊模型程序的求解算法為變步長(zhǎng)龍格庫(kù)塔法(ode45)(也可用其他求解方法),相對(duì)誤差采用1×10-6。新舊模型計(jì)算Matlab程序結(jié)構(gòu)和對(duì)比驗(yàn)證可參考本文作者另一篇文章[8]。通過(guò)一階微分方程組求解得到各個(gè)庫(kù)室的滯留份額、尿及糞中的排泄份額,從而根據(jù)GBZ 129標(biāo)準(zhǔn)中公式[1]計(jì)算出攝入量和有效劑量。
為了驗(yàn)證新、舊模型計(jì)算程序的正確性,以正常工作狀態(tài)(呼吸速率平均1.2 m3/h)的工作參考人吸入S、M、F類AMAD為5 μm241Am為例進(jìn)行肺部、骨骼、肝臟的滯留份額以及尿、糞排泄份額計(jì)算,舊模型計(jì)算結(jié)果與IMBA(權(quán)威的內(nèi)照射計(jì)算商用軟件)的計(jì)算結(jié)果及ICRP 78號(hào)報(bào)告中對(duì)應(yīng)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比[9],新模型計(jì)算結(jié)果與ICRP 141號(hào)出版物附帶的軟件OIR_Data_Viewer中數(shù)據(jù)作為權(quán)威的參考值對(duì)比,對(duì)比時(shí)的相對(duì)偏差按照(自編程序計(jì)算值-參考值)/參考值×100(表中用Rel字母表示相對(duì)偏差,單位100%),計(jì)算結(jié)果保留2位有效數(shù)字,吸入S、M、F類镅后新舊模型計(jì)算值與參考值在誤差范圍內(nèi)是一致的,此處僅列出新模型程序計(jì)算的S類镅的與權(quán)威數(shù)據(jù)對(duì)比結(jié)果。
以工作狀態(tài)參考人(平均呼吸速率1.2 m3/h)吸入AMAD5 μm(σ=2.5)241Am氣溶膠為例,根據(jù)新舊模型計(jì)算出第1至第10 000天的一些時(shí)間點(diǎn)尿(糞)排泄份額計(jì)算結(jié)果,繪制出的排泄份額新舊模型對(duì)比曲線(見(jiàn)圖2)。另外,考慮有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)存在新舊模型的差異(見(jiàn)表2),本文根據(jù)各時(shí)間點(diǎn)的24小時(shí)(h)尿(糞)中每出現(xiàn)單位放射性活度(1 Bq)241Am對(duì)應(yīng)的新舊模型有效劑量E(Sv),給出新、舊模型對(duì)比曲線圖(見(jiàn)圖3)。
圖3 急性吸入S類镅后24 h尿/糞中單位放射性對(duì)應(yīng)的新、舊模型有效劑量E對(duì)比
表2 吸入241Am有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)(Sv/Bq)新、舊模型對(duì)比
圖2 急性吸入S類241Am后新、舊模型排泄份額對(duì)比
以工作狀態(tài)參考人急性吸入S類241Am氣溶膠后,根據(jù)新舊模型計(jì)算的第1至第10 000天的一些時(shí)間點(diǎn)尿(糞)排泄份額繪制出的對(duì)比曲線見(jiàn)圖2:吸入S類241Am后,吸入后前10天的尿排泄份額的新舊模型差異比較大(見(jiàn)圖中實(shí)線),10天后至第1 000天左右相近,約第1 100天至第10 000天差異較大,總的來(lái)看新模型計(jì)算值普遍顯著高于舊模型(第1天更小除外);大多數(shù)時(shí)間點(diǎn)糞排泄份額的新舊模型差異顯著(見(jiàn)圖中虛線),新模型計(jì)算值比舊模型計(jì)算值更大和更小出現(xiàn)反復(fù)。
S類镅氣溶膠急性吸入后第1至第10 000天的24小時(shí)尿(糞)中單位放射性對(duì)應(yīng)的新、舊模型有效劑量E(單位Sv)對(duì)比見(jiàn)圖3。S類镅的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)新模型是舊模型的2倍左右,同樣測(cè)到24 h尿樣中有1 Bq241Am,攝入后約前7天(第1天除外)和約第5 000天以后,新模型估算的有效劑量比舊模型的更低,其他時(shí)間點(diǎn)新模型估算的有效劑量比舊模型顯著更高,大多數(shù)時(shí)間二者相差在2倍范圍內(nèi);同樣測(cè)到24 h糞樣中有1 Bq241Am,新模型比舊模型估算值顯著更高(個(gè)別時(shí)間點(diǎn)除外),大多數(shù)時(shí)間新模型估算的E值高出舊模型的多倍(第3 600天高出15倍)。
急性吸入M類241Am氣溶膠后,根據(jù)新舊模型計(jì)算的第1至第10 000天的一些時(shí)間點(diǎn)尿(糞)排泄份額繪制出的對(duì)比曲線見(jiàn)圖4。尿排泄份額的新舊模型差異主要是在攝入后前6天和約第360天以后,大多數(shù)時(shí)間點(diǎn)新模型計(jì)算值更小(第3至第7天更大);糞排泄份額新舊模型差異顯著(少數(shù)時(shí)間點(diǎn)差異較小),新模型計(jì)算值比舊模型計(jì)算值更大和更小出現(xiàn)反復(fù)。
圖4 急性吸入M類241Am氣溶膠后新、舊模型排泄份額對(duì)比
M類镅氣溶膠急性吸入后第1至第10 000天的24小時(shí)尿(糞)中單位放射性對(duì)應(yīng)的新、舊模型有效劑量E(單位Sv)對(duì)比見(jiàn)圖5。由于M類镅劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)上新模型是舊模型的1/3左右,基于尿樣、糞樣測(cè)量值的E估算上,大多數(shù)時(shí)間點(diǎn)新模型顯著更低,舊模型大多時(shí)間點(diǎn)高出新模型1倍至數(shù)倍(3 600天以內(nèi))
圖5 急性吸入M類镅后24 h尿/糞中單位放射性對(duì)應(yīng)的新、舊模型有效劑量E對(duì)比
急性吸入F類AMAD5 μm241Am氣溶膠后,根據(jù)新舊模型計(jì)算的第1至第10 000天的一些時(shí)間點(diǎn)尿(糞)排泄份額繪制出的對(duì)比曲線見(jiàn)圖6。尿排泄份額上,新模型計(jì)算值比舊模型的顯著更?。患S排泄份額上(圖中虛線),隨著攝入后時(shí)間增加新模型計(jì)算值比起舊模型先顯著更大(約前10天)后顯著更小。
圖6 急性吸入F類241Am后新、舊模型排泄份額對(duì)比
F類镅氣溶膠急性吸入后第1至第10 000天的24小時(shí)尿(糞)中單位放射性對(duì)應(yīng)的新、舊模型有效劑量E(單位Sv)對(duì)比見(jiàn)圖7。由于F類镅劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)上新模型是舊模型的1/10,基于尿樣的E估算上,大多數(shù)時(shí)間點(diǎn)新模型估算值比舊模型的顯著更低,前1 000天舊模型估計(jì)值高出新模型的1倍至數(shù)倍(第一天舊模型更低除外);基于糞樣的E估算上,新模型估算值比舊模型的顯著更低,前180天舊模型高出新模型估算值1倍至數(shù)倍,其中前2周舊模型E估算值高出新模型的10倍以上。
圖7 急性吸入F類镅后24 h尿/糞中單位放射性對(duì)應(yīng)的新、舊模型有效劑量E對(duì)比
以工作的參考人(呼吸速率平均1.2 m3/h)吸入AMAD5 μm241Am氣溶膠為例,根據(jù)上述新、舊模型內(nèi)照射評(píng)價(jià)結(jié)果對(duì)比可知:
(1)計(jì)算镅吸入后24 h尿、糞排泄份額上,總的看來(lái)新、舊模型差異顯著。
(2)基于排泄份額估算有效劑量E上,新舊模型的差異為:1)對(duì)于吸入S類241Am后的E估算,基于尿樣的E估算上,攝入后約前7天(第1天除外)和約5 000天以后新模型估算的有效劑量低于舊模型的,其他時(shí)間點(diǎn)新模型比舊模型的E更高,大多數(shù)時(shí)間二者相差在2倍范圍內(nèi);基于糞樣測(cè)量值的E估算上,新模型比舊模型顯著更高(個(gè)別時(shí)間點(diǎn)除外),大多數(shù)時(shí)間新模型估算的E高出舊模型的多倍(第3 600天高出15倍)。2)吸入M類241Am后,基于尿樣、糞樣測(cè)量值的E估算上,大多數(shù)時(shí)間點(diǎn)新模型顯著更低,前3 600天大多數(shù)時(shí)間點(diǎn)舊模型的E高出新模型的1倍至數(shù)倍;3)吸入F類241Am后,基于尿樣測(cè)量值的E估算上,大多數(shù)時(shí)間點(diǎn)新模型估算值比舊模型顯著更低,前1 000天舊模型高出新模型預(yù)測(cè)值的約1倍至數(shù)倍(第一天舊模型更低除外);基于糞樣測(cè)量值的E估算上,新模型估算值比舊模型的更低,攝入后前兩周舊模型估算值比新模型的高出10倍以上。
因此241Am吸入后基于尿、糞樣測(cè)量結(jié)果估算攝入量和有效劑量上,新舊模型估算值的差異總的來(lái)看是顯著的,基于舊模型的內(nèi)照射評(píng)價(jià)視情況根據(jù)新模型的評(píng)價(jià)結(jié)果做修訂。