電極曲率對(duì)同軸介質(zhì)阻擋放電非線性行為的影響

周志向郭雪劉富成王曉菲

(河北大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,河北 保定 071002)

介質(zhì)阻擋放電是產(chǎn)生大氣壓均勻放電常用的方式之一,目前已被廣泛應(yīng)用于材料改性、臭氧合成、消毒滅菌等眾多領(lǐng)域[1-3].放電穩(wěn)定性是低溫等離子體源的一個(gè)重要指標(biāo),如何在大氣壓下獲得穩(wěn)定的均勻放電一直是人們研究的熱點(diǎn)[4-5].

介質(zhì)阻擋放電是一個(gè)具有高度非線性的空間延展性系統(tǒng),它可以呈現(xiàn)出各式各樣的非線性動(dòng)力學(xué)行為,例如時(shí)空斑圖結(jié)構(gòu)、孤立子結(jié)構(gòu)、倍周期分岔現(xiàn)象以及時(shí)空混沌[6-8].因此研究這些非線性行為對(duì)于控制放電的穩(wěn)定性以及優(yōu)化放電參數(shù)具有重要的物理意義.在過(guò)去十幾年內(nèi),國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究者對(duì)大氣壓介質(zhì)阻擋放電的非線性現(xiàn)象進(jìn)行了一些探索研究[7-14].例如大連理工大學(xué)的Wang等[9-11]通過(guò)數(shù)值模擬的方法首先在大氣壓氦氣輝光放電中獲得了各種非線性行為,例如多倍周期放電、準(zhǔn)周期放電和混沌,并系統(tǒng)研究了各種放電參數(shù)(例如驅(qū)動(dòng)頻率、電壓波形、放電間隙、氣體成分等)對(duì)非線性行為的影響.華南理工大學(xué)的戴棟小組從實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了介質(zhì)阻擋輝光放電中各種非線性行為的存在性[12],并分析了正柱區(qū)消散特性對(duì)非線性行為的影響[13].

縱觀大氣壓介質(zhì)阻擋放電非線性行為研究的現(xiàn)狀不難發(fā)現(xiàn),這些研究主要集中在了平板型電極結(jié)構(gòu),對(duì)于其他電極結(jié)構(gòu)下的放電行為研究的卻很少[15].研究表明電極幾何結(jié)構(gòu)是影響放電性質(zhì)的一個(gè)重要因素[16].與常見(jiàn)的平行平板介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)相比,同軸介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)可以更好地提高放電的電離特性,易于產(chǎn)生活性較高并且均勻的等離子體[17],實(shí)際應(yīng)用較為廣泛,單從工業(yè)應(yīng)用的角度來(lái)看,同軸介質(zhì)阻擋放電的反應(yīng)器不僅適用于分解氣體污染物的非熱等離子體,還適用于降解水溶液中的藥物污染物[2].最近,Zhang等[18]使用一維流體模型研究了同軸型介質(zhì)阻擋輝光放電中的非線性現(xiàn)象,通過(guò)增加驅(qū)動(dòng)頻率或間隙發(fā)現(xiàn)了倍周期分岔和混沌等一系列非線性現(xiàn)象,且研究發(fā)現(xiàn)電極曲率對(duì)單脈沖放電時(shí)電流的不對(duì)稱度有較大影響,但是文中沒(méi)有研究電極曲率對(duì)非線性行為的影響.

本文采用自洽的一維等離子體流體力學(xué)模型,詳細(xì)研究了電極曲率對(duì)同軸型大氣壓介質(zhì)阻擋輝光放電非線性行為的影響.

1 模型

圖1給出了一個(gè)典型的同軸型介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)裝置示意.放電發(fā)生在2個(gè)同軸圓柱形金屬電極之間.圖1中R為內(nèi)電極的半徑,驅(qū)動(dòng)電壓為正弦交流電壓,與內(nèi)電極相連,其幅值為2 k V,驅(qū)動(dòng)頻率為20 k Hz.外電極與地相連,半徑長(zhǎng)度為R2.外電極內(nèi)側(cè)覆蓋一層厚度1 mm,介電常數(shù)εr=9的電介質(zhì),放電間隙恒定為5 mm.工作氣體為氦氣,氣壓p=105Pa,氣體溫度為300 K.

圖1 同軸介質(zhì)阻擋放電結(jié)構(gòu)示意Fig.1 Schematic diagram of setup for co-axial dielectric barrier discharges

為了簡(jiǎn)便起見(jiàn),本文忽略所有其他非線性來(lái)源,例如復(fù)雜的化學(xué)動(dòng)力學(xué)、非局域性行為、邊界條件等,使用基本流體模型進(jìn)行數(shù)值模擬[9-11].在數(shù)值模擬的過(guò)程中,本文僅考慮了2種帶電粒子,即電子(e)和氦離子(He+).在遷移擴(kuò)散近似的基礎(chǔ)上,使用連續(xù)性方程和動(dòng)量方程來(lái)表示粒子的輸運(yùn)過(guò)程

粒子數(shù)密度用n表示,粒子流密度用j表示；擴(kuò)散系數(shù)和遷移率分別由D和μ表征；電子e和離子i作為下標(biāo),源項(xiàng)用S表示.本文只研究了2種反應(yīng)過(guò)程,即直接碰撞電離和復(fù)合,用方程表示為

這里α與β分別為湯森第一電離系數(shù)和第二電離系數(shù)[9].一般利用泊松方程對(duì)空間電場(chǎng)E進(jìn)行求解.為使運(yùn)算速度得到提升,本文不使用泊松方程,而選擇電流的連續(xù)性方程將之取代,即

因此外電極處的電流密度為

本文主要目的是探究電極曲率對(duì)非線性放電的影響,對(duì)于邊界條件的選取,為了削弱二次電子發(fā)射等邊界條件引起的非線性效應(yīng),采用第一類邊界條件,即邊界處的電子和離子密度均為常數(shù).由于存在電介質(zhì),所以在其表面會(huì)積累電荷,介質(zhì)表面積累的電荷密度通過(guò)對(duì)帶電粒子通量的時(shí)間積分獲得,即

為了驗(yàn)證模型的正確性,通過(guò)設(shè)置與模擬研究[18]和實(shí)驗(yàn)研究[19]相同的參數(shù),模擬結(jié)果與文獻(xiàn)中的結(jié)果定量吻合,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果僅僅在定性上吻合,即在相同的參數(shù)范圍內(nèi)都獲得了倍周期分岔放電和混沌放電現(xiàn)象.實(shí)驗(yàn)和模擬上差距一方面來(lái)源于仿真模型使用了大量的簡(jiǎn)化過(guò)程,另一方面也是由于影響介質(zhì)阻擋放電非線性動(dòng)力學(xué)行為的因素太多,因此兩者很難從定量上吻合.

2 模擬結(jié)果與討論

電子和離子的初始密度都設(shè)定為107cm-3.一般情況下,經(jīng)過(guò)一定的放電周期后,放電就可以達(dá)到穩(wěn)定.本文至少運(yùn)行了100個(gè)周期,確保放電已達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài).

圖2給出了R=0.5 mm 時(shí)的電壓電流密度波形以及相應(yīng)的氣體電壓Ug和表面電荷密度σ隨時(shí)間的變化曲線.放電電流呈現(xiàn)脈沖形式,在每一個(gè)驅(qū)動(dòng)周期內(nèi)均放電2次,一次位于前半個(gè)周期,稱之為正脈沖放電,另一次位于后半個(gè)周期,稱之為負(fù)脈沖放電.每經(jīng)過(guò)一個(gè)驅(qū)動(dòng)周期,正負(fù)脈沖均重復(fù)放電,即放電處于單倍周期放電模式,簡(jiǎn)稱P1放電.圖2a表明正脈沖放電峰值大于負(fù)脈沖放電,但是脈沖寬度要小于負(fù)脈沖放電,該結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果吻合[20].正負(fù)脈沖不對(duì)稱的原因可以歸咎為2個(gè)電極結(jié)構(gòu)的不對(duì)稱.對(duì)于負(fù)脈沖放電,瞬時(shí)陰極位于曲率較大的內(nèi)電極,盡管沒(méi)有考慮二次電子發(fā)射過(guò)程,但是邊界處給定的恒定電子密度提供了一定的種子電子,從而維持強(qiáng)局域電場(chǎng)引發(fā)的電暈放電,使得擊穿電壓減小,如圖2b所示,進(jìn)而放電削弱,放電電流減小.此外,擊穿電壓的降低還導(dǎo)致電子遷移速度的降低,因而電流脈沖寬度增大.

圖2 單倍周期放電下的伏安特性曲線以及氣隙電壓和表面電荷密度的時(shí)間曲線Fig.2 Voltage-current waveforms and gas gap voltage and surface charge density waveforms in the single-period discharge

為獲得這2次放電的放電模式,圖3a和圖3b分別給出了正脈沖和負(fù)脈沖峰值時(shí)刻電子離子密度以及電場(chǎng)的空間分布情況.在這2次放電中均出現(xiàn)了陰極區(qū)和準(zhǔn)中性等離子體區(qū)(正柱區(qū)),這表明這2次放電均處于輝光放電模式.與平板型放電不同,同軸介質(zhì)阻擋輝光放電具有獨(dú)特的性質(zhì).在正電流脈沖峰值時(shí)刻,電子密度和離子密度在正柱區(qū)內(nèi)向著陽(yáng)極方向增長(zhǎng),最大電子離子密度出現(xiàn)在陽(yáng)極附近,如圖3a.盡管負(fù)電流脈沖低于正電流脈沖,但是其陰極鞘層厚度要低,并且其最大電場(chǎng)強(qiáng)度要高于正脈沖,如圖3b所示.

圖3 單倍周期放電中電流峰值時(shí)刻電子離子密度以及電場(chǎng)的空間分布Fig.3 Spatial distribution of electron density,ion density and electric field at current peaks in the single-period discharge

圖4 不同電極半徑R 下的放電電流密度波形圖及其相應(yīng)的相軌跡Fig.4 Time evolutions of current densities and their corresponding phase plots at different electrode radius R

保持其他放電參數(shù)不變,以內(nèi)電極半徑R作為控制參量.通過(guò)改變R的大小來(lái)研究電極曲率對(duì)放電的影響.誠(chéng)然,隨著內(nèi)電極半徑R的變化,R1與R2也會(huì)隨之發(fā)生改變,三者曲率共同對(duì)放電產(chǎn)生影響,而內(nèi)電極曲率較大,因此內(nèi)電極曲率對(duì)放電產(chǎn)生的非線性行為起著主導(dǎo)作用.圖4給出了內(nèi)電極半徑R分別為1、4.7、8.9、10 mm 時(shí)的放電電流圖,以及與之對(duì)應(yīng)的相軌跡圖.其中,一個(gè)放電脈沖與一個(gè)極限環(huán)相對(duì)應(yīng).隨著內(nèi)電極半徑R的不同,正負(fù)電流脈沖的大小均隨之改變,由于負(fù)脈沖電流的變化相對(duì)較小,圖5僅給出了正電流脈沖的峰值隨內(nèi)電極半徑R的變化曲線圖.從圖5中可以看到,單倍周期放電(P1)只存在一個(gè)很窄的范圍,增加半徑R或者減小半徑R放電都轉(zhuǎn)變?yōu)殡p倍周期的放電(記為P2放電),如圖4a所示.這意味著放電經(jīng)歷了一次倍周期分叉過(guò)程.在雙倍周期放電中,放電電流在相鄰的2個(gè)外加周期內(nèi)的大小是不一致的,而且是交替出現(xiàn)的,即每經(jīng)過(guò)2個(gè)外加周期才重復(fù)一次.在相空間內(nèi),其軌跡圖對(duì)應(yīng)著2個(gè)極限環(huán).對(duì)于正放電脈沖,一個(gè)大的極限環(huán)內(nèi)包含著一個(gè)小的極限環(huán),但是對(duì)于負(fù)放電脈沖,這2個(gè)極限環(huán)并不是一個(gè)包含另一個(gè),而是相互并排在一起.增大R值,P2放電中的2個(gè)電流脈沖之間的差值也隨著增大.當(dāng)R值達(dá)到4.7 mm 時(shí),放電再次經(jīng)歷一次倍周期分叉過(guò)程而進(jìn)入一種4倍周期(記為P4放電)的放電狀態(tài),如圖2b所示.在P4放電中,正負(fù)脈沖都具有4個(gè)電流峰值.在相空間中,對(duì)應(yīng)著4個(gè)極限環(huán),其規(guī)律跟前文一致.進(jìn)一步增大R,放電可以經(jīng)歷一系列的倍周期分叉,而最終進(jìn)入一個(gè)混沌狀態(tài),如圖4c所示.在該放電狀態(tài)下,正負(fù)脈沖的電流大小是隨機(jī)分布的,其相空間軌跡呈現(xiàn)了一吸引子的結(jié)構(gòu),即時(shí)空混沌態(tài).再次增大R,放電從原來(lái)的混沌態(tài)突然又轉(zhuǎn)變?yōu)榱艘粋€(gè)單倍周期的放電,與前面的P1放電的對(duì)稱性相反,該放電負(fù)脈沖電流要大于正脈沖電流,如圖4d所示.此時(shí)電極半徑比較大,電極曲率較小,放電趨向于傳統(tǒng)的平板型放電.其中圖2a與圖4d中放電對(duì)稱性相反的主要原因在于放電的非線性現(xiàn)象是放電系統(tǒng)內(nèi)在影響與曲率半徑的影響共同作用的結(jié)果,當(dāng)半徑較小時(shí)曲率較大,曲率對(duì)非線性放電的作用效果更明顯；而半徑較大時(shí)曲率較小,曲率對(duì)非線性放電的影響較小,此時(shí)的非線性放電行為是由放電系統(tǒng)的內(nèi)在因素的影響引起的.

圖5 正電流脈沖峰值隨電極曲率半徑R 的變化曲線Fig.5 Current peak of positive pulses as a function of the electrode radius R

為了弄清P1放電向P2放電轉(zhuǎn)變的機(jī)理,將P2放電中2個(gè)連續(xù)正脈沖放電的擊穿時(shí)刻的相關(guān)參數(shù)進(jìn)行了對(duì)比研究,其中包括電子、離子的密度分布和空間電場(chǎng)的分布,如圖6所示.圖6a和圖6b分別對(duì)應(yīng)著大電流脈沖和小電流脈沖,顯然這2次放電在擊穿時(shí)刻電子和離子依然具有很高的密度值,達(dá)到1010cm-3數(shù)量級(jí),且在空間中非均勻分布.由此可知,上一周期較強(qiáng)的正脈沖放電結(jié)束后遺留在空間的帶電粒子較多,削弱了后續(xù)的負(fù)脈沖放電,而在下一次正放電之前帶電粒子還沒(méi)有完全消散,所以對(duì)于下一次正放電來(lái)說(shuō),種子電荷量仍然較大,預(yù)電離水平較高,隨著外加電壓的升高氣體更易擊穿,擊穿電壓降低,從而空間電場(chǎng)減小,并且更多的電荷積累在介質(zhì)層表面,產(chǎn)生的反向電場(chǎng)逐漸增強(qiáng),進(jìn)一步使空間電場(chǎng)的發(fā)展受到限制,使得電流發(fā)展不成熟,最終產(chǎn)生中等強(qiáng)度的正脈沖,這種效應(yīng)稱為空間電荷的記憶效應(yīng).因此,較強(qiáng)的正脈沖和中等強(qiáng)度的正脈沖在時(shí)域放電中交替出現(xiàn),促進(jìn)了P2的形成.并且通過(guò)對(duì)比圖6a和圖6b可以發(fā)現(xiàn),殘余電荷越多,對(duì)下次放電影響越大,空間電場(chǎng)越低,放電越弱,電流越小.

值得說(shuō)明的是,放電從開(kāi)始擊穿到穩(wěn)定的P2放電狀態(tài)所需要的時(shí)間跟內(nèi)電極半徑R偏離臨界點(diǎn)(也叫分岔點(diǎn))的程度有關(guān).這里R2=0.89 mm 是指P1放電轉(zhuǎn)變?yōu)镻2放電的臨界點(diǎn).偏離程度越高,需要的時(shí)間越少,偏離越小,需要的時(shí)間越長(zhǎng).圖7給出了R分別為0.5、0.9、1 mm 時(shí)正脈沖電流峰值在不同周期下的時(shí)間變化圖.從圖7中可以看到,當(dāng)R=0.5 mm 時(shí),放電從最初的擾動(dòng)狀態(tài),大約經(jīng)過(guò)20多個(gè)周期后轉(zhuǎn)變?yōu)榉€(wěn)定的P1放電模式,即放電對(duì)擾動(dòng)是穩(wěn)定的.而當(dāng)R為0.9 mm,即剛超越臨界點(diǎn)時(shí),系統(tǒng)經(jīng)歷了大約80個(gè)周期后,進(jìn)入P2放電模式,且2個(gè)放電電流脈沖的峰值大小相差很小.當(dāng)R=1 mm 時(shí),此時(shí)系統(tǒng)已經(jīng)遠(yuǎn)離了初次倍周期分叉,所以僅在幾個(gè)放電周期后便進(jìn)入了穩(wěn)定的P2放電模式.

圖6 雙倍周期放電中2次正脈沖擊穿時(shí)刻電子離子密度以及電場(chǎng)的空間分布Fig.6 Spatial distribution of electron density,ion density and electric field at breakdown in the double-period discharge

圖7 不同電極半徑R 下正電流脈沖峰值隨著驅(qū)動(dòng)周期的變化關(guān)系Fig.7 Current peak of positive pulses as a function of the driving period at different electrode radius R

3 結(jié)論

通過(guò)一維等離子體流體模型,以電極曲率半徑為控制參量,數(shù)值研究了電極曲率對(duì)同軸型介質(zhì)阻擋放電非線性行為的影響.模擬結(jié)果表明電極曲率是影響同軸介質(zhì)阻擋非線性行為的一個(gè)重要因素.單倍周期放電只能出現(xiàn)在一定的曲率范圍內(nèi),且無(wú)論是正脈沖放電還是負(fù)脈沖放電均處于輝光放電模式.隨著電極半徑的增大,放電經(jīng)歷一系列的倍周期分岔過(guò)程進(jìn)入混沌態(tài),然后突變?yōu)榱硪环N形式的單倍周期放電.研究表明上一次放電產(chǎn)生的空間電荷引起的記憶效應(yīng)是造成倍周期分岔的主要原因.此外,放電從擊穿到穩(wěn)定放電所需要的時(shí)間與系統(tǒng)偏離臨界點(diǎn)的距離成反比.