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    納米銀粒子耦合BiVO4和海泡石的制備及性能研究

    2021-06-24 08:34:32舒友菊鄭亞超施冬健陳明清
    重慶大學(xué)學(xué)報 2021年6期
    關(guān)鍵詞:海泡石納米銀羅丹明

    王 亮,舒友菊,鄭亞超,施冬健,陳明清

    (1. 江南大學(xué) 化學(xué)與材料工程學(xué)院,江蘇 無錫 214122;2.洛陽理工學(xué)院,河南 洛陽 471003)

    光催化技術(shù)是一種高級氧化技術(shù),簡單來說,光催化劑在吸收特定波長的光輻射后,會產(chǎn)生電子和空穴對,隨后會引發(fā)一系列的化學(xué)反應(yīng),從而將有機污染物分解成無毒無害的小分子[1]。光催化技術(shù)在很多領(lǐng)域都有應(yīng)用,例如分解水產(chǎn)氫、降解水體中微量的有機物、空氣凈化等。大多數(shù)鉍系光催化劑的價帶位置較正,具有較強的氧化能力,其化合物的禁帶寬度比較窄,可以被可見光所激發(fā),是一種理想的可見光催化劑[2-4]。釩酸鉍是一種特殊的鉍系催化劑,主要有3種晶型,分別是單斜白鎢礦型、四方硅酸鋯型和四方白鎢礦型。由于禁帶寬度(2.4 eV)較低以及對可見光的響應(yīng)性,使得單斜晶相釩酸鉍(m-BiVO4)越來越受到研究人員的關(guān)注[5]。然而,純相釩酸鉍電子空穴對的重組率較高,導(dǎo)致其光催化活性并不高。為了抑制光生載流子的復(fù)合,提高電子和空穴的分離效率,一些學(xué)者對BiVO4進(jìn)行了許多改性研究,包括將BiVO4和其他半導(dǎo)體結(jié)合形成異質(zhì)結(jié)[6-8]]以及摻雜或負(fù)載不同的金屬[9-10]。雖然,BiVO4經(jīng)過一定程度的改性后,催化活性有所提高,但是,當(dāng)催化劑顆粒在水溶液體系中使用時,很容易發(fā)生團聚現(xiàn)象,從而降低其催化活性[11]。通過將催化劑顆粒分散在多孔礦物上來避免團聚是一種好的方法。海泡石是一種天然的硅酸鎂層狀黏土礦物,它的結(jié)構(gòu)是由兩個Si-O四面體層和一個Mg-O八面體片構(gòu)成。通常,海泡石的微觀形態(tài)呈纖維狀,這種結(jié)構(gòu)使得其具有大的比表面積,因此對水體中的污染物的吸附能力比較強[12-14]。所以,可以將半導(dǎo)體光催化材料負(fù)載到海泡石上,利用海泡石的強吸附性,增加污染物與活性組分的接觸位點,從而提高其光催化活性[15-20]。目前,將釩酸鉍負(fù)載到海泡石上還很少有報道,同時,納米銀粒子可以和BiVO4耦合形成SPR效應(yīng)從而擴大催化劑對光的吸收能力,而且納米銀粒子還具有抗菌消炎的作用。當(dāng)前,將納米銀粒子耦合到復(fù)合光催化劑上還未有報道。

    本研究利用水熱法,首先制備了BiVO4和海泡石復(fù)合催化劑,再利用AgNO3作為前體試劑,在光照的條件下,制備了不同納米銀粒子耦合BiVO4/海泡石新型復(fù)合催化劑,最后測試合成的新型催化劑在污染物去除方面的效果,同時也探究了其可能的光催化機理。

    1 實驗部分

    1.1 試劑與儀器

    五水硝酸鉍((Bi(NO3)3·5H2O),海泡石,硝酸銀(AgNO3),甲醇(CH3OH),羅丹明B,乙二胺四乙酸(EDTA),異丙醇(IPA),對苯醌(BQ),均是分析純。

    電子天平,CEL-HXF300氙燈光源,HJ-6A數(shù)顯恒溫磁力攪拌器,DHG-9140A電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱,離心機。

    1.2 催化劑的制備

    BiVO4和海泡石復(fù)合物的制備:10 mmol的五水硝酸鉍和1 g的海泡石溶于30 mL 2 mol/L的硝酸溶液中,室溫攪拌1 h,得到溶液A。10 mmol的偏釩酸銨溶于30 mL 1 mol/L的氫氧化鈉溶液中,室溫攪拌1 h,得到溶液B。將溶液A在攪拌的條件下緩慢滴加到溶液B中形成淡黃色懸浮液。用2 mol/L的氨水調(diào)節(jié)上述懸浮液的pH值為7,在室溫下攪拌1 h,將懸浮液轉(zhuǎn)移至200 mL的水熱反應(yīng)釜中,160 ℃反應(yīng)12 h,取出,依次用去離子水,乙醇交替洗滌幾次,在空氣氛圍下,60 ℃干燥6 h,600 ℃煅燒4 h,樣品標(biāo)記為BiVO4/海泡石。作為對比,在不添加海泡石的情況下,用同樣的方法制備純相BiVO4。

    納米銀粒子耦合BiVO4和海泡石的制備:取上述制得的BiVO4/海泡石0.5 g,確定量的硝酸銀和40 mL甲醇溶液在攪拌的條件下加入60 mL的去離子水中,將上述黃色懸浮液超聲處理30 min,在黑暗的條件下磁力攪拌2 h。之后,將混合溶液用300 W Xe燈(λ> 420 nm)照射2 h。最后,將獲得的樣品過濾、洗滌并在真空烘箱中于60 ℃下干燥6 h。將制得的樣品標(biāo)記為XAg/BiVO4/海泡石,其中X表示Ag與BiVO4/海泡石的質(zhì)量比(例如:0.2Ag/BiVO4/海泡石,表示Ag的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)為20%)。

    1.3 光催化實驗

    準(zhǔn)確量取100 mL 2 mol/L的羅丹明B溶液于200 mL的燒杯中,加入0.1 g的催化劑,在黑暗的條件下攪拌30 min,以便達(dá)到吸附平衡,然后用300 W(λ>420 nm)的氙燈為光源照射,每隔10 min取樣一次,共計取樣6次,對所取的樣品離心分離,取上層清夜,用紫外可見分光光度計在最佳吸收波長(553 nm)處測其吸光度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 XRD分析

    不同樣品的XRD衍射如圖1所示。從圖1中可以看出,所有樣品的衍射峰都可以很好的與BiVO4的標(biāo)準(zhǔn)卡片(PDF#14-0688)相對應(yīng),在2θ=18.98°,28.94°,30.54°處的衍射峰分別對應(yīng)于BiVO4的晶面指數(shù)(011),(121),(040)。對于Ag/BiVO4/海泡石樣品,在2θ=38.11°處的衍射峰對應(yīng)于納米銀粒子的特征峰,表明納米銀粒子的成功負(fù)載。因此,通過XRD結(jié)果可知,已經(jīng)成功制備了Ag/BiVO4/海泡石復(fù)合光催化劑。

    (a)—BiVO4/海泡石; (b)—0.2Ag/BiVO4/海泡石; (c)—0.4Ag/BiVO4/海泡石;(d)—0.6Ag/BiVO4/海泡石; (e)—0.8Ag/BiVO4/海泡石; (f)—Ag/BiVO4/海泡石圖1 不同樣品的XRD衍射圖Fig. 1 XRD pattern of different samples

    2.2 SEM和TEM

    為了更好地觀察合成材料的形貌特征,SEM和TEM被應(yīng)用到初步分析圖2是樣品的SEM和TEM圖片。圖2(a)與(b)分別是未經(jīng)負(fù)載的海泡石和0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品的SEM圖。從圖中可以看出,純的海泡石顯示出具有粗糙表面的纖維結(jié)構(gòu),并具有明顯的空隙度。而圖2(b)負(fù)載0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品,海泡石的表面呈現(xiàn)著大小不均勻的納米晶體顆粒,并且顯微結(jié)構(gòu)的孔隙度明顯有所改變,并且反應(yīng)溶液從開始的黃色變成暗綠色,由此可推斷納米銀粒子和BiVO4負(fù)載在基體表面而呈現(xiàn)不同的結(jié)構(gòu)特征。圖2(c)是0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品的TEM圖,可以看出,樣品表面有明顯晶型結(jié)構(gòu),根據(jù)粒徑大小大致推測為BiVO4和銀納米粒子。圖2(d)和(e)是高分辨透射電子顯微鏡圖,可以看出晶格條紋的存在,其中晶格間距0.308 nm與BiVO4的(112)晶面相匹配,晶格間距0.236 nm與銀單質(zhì)的(111)晶面相匹配,這說明了納米銀粒子和BiVO4均被負(fù)載,這與XRD的測試結(jié)果相一致,說明成功合成了納米銀粒子耦合BiVO4和海泡石的復(fù)合光催化劑。

    圖2 樣品的SEM和TEMFig. 2 The samples’ SEM and TEM images

    2.3 XPS分析

    為了確定樣品中各元素的化學(xué)狀態(tài),進(jìn)行了XPS測試,圖3是0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品的高分辨XPS圖譜。從圖3(a)中可以看出,164.5 eV和159.2 eV這兩個強峰分別對應(yīng)Bi3+中的Bi 4f5/2和Bi 4f7/2[21]。從圖3(b)中可以看出,在524.4 eV和516.8 eV處的峰歸因于V 2p1/2和V 2p3/2,說明釩元素是以V5+的形式存在[22]。圖3(c)出現(xiàn)3個結(jié)合能,可以歸屬于O 1s的特征峰[23]。從圖3(d)中可以看出,對應(yīng)于3d5/2和3d3/2軌道的Ag 3d的2個結(jié)合能出現(xiàn)在368.1 eV和374.2 eV處,這表明納米銀粒子的形成[22]。

    圖3 0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品的高分辨XPS圖譜Fig. 3 High-resolution regional XPS spectra of 0.6Ag/BiVO4/sepiolite

    2.4 DRS分析

    圖4 不同樣品的紫外可見漫反射光譜Fig. 4 UV-Vis diffuse reflectance spectra of different samples

    2.5 可見光催化性能

    為了觀察合成的催化劑實際的應(yīng)用價值,進(jìn)行了有機染料羅丹明B的脫色實驗。從圖5可以看出,純的BiVO4對羅丹明B的吸附量在6%左右,在加入海泡石后,吸附量上升至25%左右,且最終的降解效率都較純的BiVO4有明顯的提高。與純的BiVO4樣品相比,所有樣品的最終脫色率都達(dá)到了100%。其中,0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品的可見光催化性能最好,在10 min內(nèi),對羅丹明B的脫色率已經(jīng)達(dá)到了100%。所有樣品的催化活性順序為:BiVO4

    圖5 不同樣品對羅丹明B的光催化降解曲線Fig. 5 Photocatalytic degradation curves of different samples for RhB

    2.6 穩(wěn)定性實驗和光催化機理

    圖6 添加不同捕獲劑情況下0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品對RhB的降解效果圖Fig. 6 Photocatalytic degradation of RhB over the 0.6Ag/BiVO4/海泡石sample with different scavengers

    圖7 0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品對RhB降解的可能機理圖Fig. 7 Possible mechanism of RhB degradation over 0.6Ag/BiVO4/sepiolite sample

    為了了解樣品的穩(wěn)定性,進(jìn)行了循環(huán)穩(wěn)定性測試。具體的步驟如下:取催化性能最好的樣品0.6Ag/BiVO4/海泡石做穩(wěn)定性測試,將光催化后的樣品洗滌,干燥,稱重,并重復(fù)上述步驟7次。如圖8所示,經(jīng)過7次循環(huán)實驗后,光催化效率降至98.6%,這表明0.6Ag/BiVO4/海泡石樣品的循環(huán)穩(wěn)定性較好。

    圖8 0.6Ag/BiVO4/Sep樣品對RhB的循環(huán)降解圖Fig. 8 Cycle runs of photocatalytic degradation of RhB

    3 結(jié) 論

    利用光沉積法,制備了納米銀粒子耦合BiVO4和海泡石復(fù)合光催化劑,與純的BiVO4相比,由于納米銀粒子的加入,導(dǎo)致復(fù)合催化劑對可見光的吸收增強,這使得Ag/BiVO4/海泡石樣品的光催化性能得到提升。此外,還進(jìn)行了活性物種捕獲實驗以及循環(huán)穩(wěn)定性測試,結(jié)果表明,在降解RhB過程中,空穴是主要的活性物種,循環(huán)7次后,樣品對RhB的降解率沒有明顯的下降,這說明合成的樣品具有較好的穩(wěn)定性。

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