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    磁性納米Fe3O4-過硫酸鹽體系去除磺胺甲基嘧啶

    2021-06-16 06:13:54林昱廷蘇冰琴芮創(chuàng)學(xué)太原科技大學(xué)環(huán)境與安全學(xué)院山西太原00024太原理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院山西晉中00600山西嘉寶源科技有限公司山西太原00006
    化工管理 2021年12期
    關(guān)鍵詞:化學(xué)試劑嘧啶磺胺

    林昱廷,蘇冰琴,芮創(chuàng)學(xué)(. 太原科技大學(xué) 環(huán)境與安全學(xué)院,山西 太原 00024;2. 太原理工大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,山西 晉中 00600;. 山西嘉寶源科技有限公司,山西 太原 00006 )

    0 引言

    隨著全球人口的持續(xù)增長、醫(yī)療健康行業(yè)的發(fā)展和大量的市場需求,抗生素的消耗量逐年提高。其中磺胺甲基嘧啶(sulfamerazine, SM)作為一種廣譜抗生素,由于其高效、抗菌譜廣等特點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥行業(yè)、農(nóng)業(yè)、畜牧業(yè)和水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)[1]。大量未吸收的磺胺甲基嘧啶通過新陳代謝排放到地表水和地下水中,難以去除,通過生物富集作用,帶來了嚴(yán)重的水環(huán)境污染。

    常規(guī)的污水處理著重于氮、磷、COD等指標(biāo)的脫除,但對抗生素等新興污染物的降解未能達(dá)標(biāo)?;谶^硫酸鹽(persulfate,PS)的高級氧化技術(shù)具有反應(yīng)條件溫和、處理速度快、效率高、副產(chǎn)物少等優(yōu)點(diǎn),在紫外光[2]、熱[3]、過渡金屬離子(Fe2+、Co2+、Ag+等)[4]、超聲波[5]等條件下,PS可被激活生成硫酸根自由基(SO4-·),從而降解土壤和廢水中許多難降解有機(jī)污染物。

    本研究采用Fe3O4激活PS高級氧化技術(shù)降解水中磺胺甲基嘧啶,考察不同因素(Fe3O4投加量、PS濃度、初始pH值、無機(jī)陰離子和腐殖酸)對磺胺甲基嘧啶降解效果的影響,確定最佳反應(yīng)條件。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 主要試驗(yàn)儀器及藥劑

    主要儀器:UV5500紫外分光光度計(jì);安捷倫1260高效液相色譜儀;FE20 pH酸度計(jì);AUY120分析天平;Model JY92-IIN超聲波清洗機(jī);DZF-6020真空干燥箱。

    主要藥劑:磺胺甲基嘧啶(純度>98.0%),阿拉丁試劑有限公司;過硫酸鉀(分析純),天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司;硫酸亞鐵(分析純),天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司;三氯化鐵(分析純),天津市北辰方正試劑廠;鹽酸(分析純),天津市化學(xué)試劑批發(fā)公司;氫氧化鈉(分析純),天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司;氯化鈉(分析純),天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司;無水碳酸鈉(分析純),天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司;腐殖酸(分析純),天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司。

    1.2 主要分析指標(biāo)及檢測方法

    磺胺甲基嘧啶通過高效液相色譜(HPLC)分析檢測[1]。色譜柱:Eclipse Plus C18(4.6×150 mm, 5μm);流動相為乙腈;超純水=25:75(V:V);進(jìn)樣量:10.0 μL;流速:0.30 mL/min;檢測波長:269 mm;柱溫:30 ℃。

    PS濃度采用分光光度法測定。在NaHCO3存在的條件下,過硫酸鉀與KI反應(yīng)生成黃色絡(luò)合物,通過紫外可見分光光度計(jì)于400 nm處進(jìn)行測定。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 納米Fe3O4的制備

    將一定濃度的FeCl3·6H2O溶液和FeSO4·7H2O溶液混合,再將混合液快速加入到裝有氨水、置于超聲波清洗機(jī)中的三口燒瓶中,全程在通入氮?dú)獾臈l件下進(jìn)行,控制溫度為60 ℃。反應(yīng)30 min后,用磁鐵將黑色的磁性Fe3O4納米材料收集,用去離子水反復(fù)沖洗至上清液呈中性后,置于真空干燥箱中60 ℃烘干,研磨后儲存于干燥皿中。

    1.3.2 磺胺甲基嘧啶的測定和分析

    量取50 mL 5 mg·L-1的SM溶液于錐型瓶,將其置于搖床中,控制溫度為30 ℃、轉(zhuǎn)速180 r·min-1,實(shí)驗(yàn)先投加一定量的Fe3O4反應(yīng)30 min,待Fe3O4吸附平衡后加入過硫酸鹽溶液,每隔一定時間取水樣,反應(yīng)液經(jīng)0.22 μm濾膜過濾,利用高效液相色譜進(jìn)行定量分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Fe3O4投加量對SM降解效果的影響

    在Fe3O4/PS體系中,采用Fe3O4激活PS催化SM降解反應(yīng)的進(jìn)行,F(xiàn)e3O4投加量直接影響SO4-·的產(chǎn)生。在初始SM濃度為4.5 mg/L,PS濃度為0.2 mmol/L,控制溫度為25 ℃,調(diào)節(jié)pH值為7.0的實(shí)驗(yàn)條件下,考察了Fe3O4投加量(0~2.0 g/L)對SM降解效果的影響。

    實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著Fe3O4投加量增加, SM降解率提高。當(dāng)Fe3O4投加量為1.2 g/L時,反應(yīng)180 min后,SM降解率可達(dá)到90.3%。這是因?yàn)镻S被Fe3O4表面更多的Fe2+激活,產(chǎn)生更多的SO4-·參與反應(yīng)[6]。繼續(xù)增大Fe3O4至1.4g/L時, SM降解效果沒有明顯提高,這可能是由于在Fe3O4催化活化PS反應(yīng)中,體系中PS相對不足所導(dǎo)致的。

    2.2 PS濃度對SM降解效果的影響

    在初始SM濃度為4.5mg/L,F(xiàn)e3O4投加量為1.2 g/L,溫度為25℃,初始pH值為7.0的條件下,考察不同PS濃度(0~1.0 mmol/L)對SM降解效果的影響。

    當(dāng)PS濃度提高至0.6 mmol/L時, SM降解速率逐漸提高,反應(yīng)180 min后,SM降解速率達(dá)到92.6%。分析其原因?yàn)?,隨著體系中PS濃度增加,被Fe3O4催化活化產(chǎn)生更多的SO4-·參與反應(yīng),有利于SM降解。當(dāng)繼續(xù)提高PS濃度至1.0 mmol/L時,SM降解率降至88.2%。有研究[7]表明,過量的S2O82-能夠與SO4-·發(fā)生反應(yīng);此外過量的SO4-·也會發(fā)生自身的淬滅反應(yīng)。

    2.3 初始pH值對SM降解效果的影響

    在初始SM濃度為4.5mg/L,F(xiàn)e3O4投加量為1.2 g/L,PS濃度為0.5 mmol/L,溫度為25 ℃的條件下,初始pH分別為3、5、7、9、11,考察初始pH對SM降解效果的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),隨著初始pH值增大,SM降解率逐漸降低。

    這是因?yàn)?,在酸性條件下,S2O82-不僅可以被Fe3O4激活產(chǎn)生SO4-·[8],還可以與H+反應(yīng)生成SO4-·,見式(1)-(2),增加了SO4-·的生成,促進(jìn)降解反應(yīng)的進(jìn)行。

    在堿性條件下,SO4-·和OH-更易反應(yīng)生成·OH,見式(3)。而·OH的氧化電位低于SO4-·,因此堿性條件對降解SM的抑制作用更加明顯。

    2.4 水中共存陰離子對SM降解效果的影響

    天然水體中大量存在著各種陰離子,它們在反應(yīng)水體中的物化、生物、以及物質(zhì)循環(huán)過程維持酸堿平衡等方面發(fā)揮著重要的作用。在初始SM濃度為4.5 mg/L,F(xiàn)e3O4投加量為1.2 g/L,PS濃度為0.5 mmol/L,溫度為25 ℃,初始pH為7.0的條件下,反應(yīng)時間180 min,考察Cl-,CO32-這兩種陰離子對SM降解效果的影響。

    Fe3O4/PS體系中隨著Cl-濃度增加,對SM的降解抑制作用逐漸加強(qiáng)。這是因?yàn)镃l-是一種有效的自由基捕獲劑,可與SO4-·反應(yīng)生成氯自由基(Cl·),隨著Cl-濃度的升高,Cl·又可迅速和Cl-反應(yīng)生成活性較低的二氯自由基(Cl2-·)(E0=1.36 V),減弱了SO4-·的作用;其次,Cl-也可能會優(yōu)先吸附到磁性Fe3O4表面的活性部位,使得磁性Fe3O4催化能力降低,導(dǎo)致SO4-·產(chǎn)生量減少[9]。另外,S2O82-和SO4-·等自由基的活性隨溶液中離子強(qiáng)度的增大而降低[10]。

    低濃度CO32-對SM的降解效果有輕微抑制作用,隨著CO32-濃度增加,對SM降解效果的抑制作用明顯增強(qiáng)。其原因可能是:體系中CO32-會發(fā)生水解,生成HCO3-,HCO3-/CO32-共同離子存在,與SM競爭SO4-·。

    2.5 水中腐殖酸對SM降解效果的影響

    腐殖酸(HA)是腐殖質(zhì)的重要組成部分,廣泛分布江河湖海,土壤煤礦等各地,對生態(tài)平衡中碳循環(huán)、礦物遷移積累、土壤肥力等多方面都有影響。在初始SM濃度為4.5 mg/L,F(xiàn)e3O4投加量為1.2 g/L,PS濃度為0.5 mmol/L,溫度為25 ℃,初始pH為7.0的條件下,反應(yīng)時間180 min,實(shí)驗(yàn)研究了不同濃度HA對SM降解效果的影響。

    隨著HA濃度的增加,對SM降解的抑制作用加強(qiáng)。其原因可能是因?yàn)椋篐A結(jié)構(gòu)復(fù)雜且含有大量的苯環(huán)、羰基和羧基等多種官能團(tuán)[11],和SM共同競爭SO4-·,并可能率先和SO4-·發(fā)生反應(yīng),因而對SM降解效果造成不利影響。

    2.6 不同體系SM降解效果的分析

    由于PS本身的強(qiáng)氧化性以及納米Fe3O4的吸附性,在單獨(dú)投加PS和Fe3O4時,SM有可能被部分降解。為了排除Fe3O4對SM的吸附作用和PS對SM的氧化作用,實(shí)驗(yàn)研究了只投加Fe3O4,只投加PS和Fe3O4/PS這三個體系中,SD去除效果的比較,如圖1所示。反應(yīng)條件為:初始SM濃度為4.5 mg/L,F(xiàn)e3O4投加量為1.2 g/L,PS濃度為0.5 mmol/L,溫度為25 ℃,初始pH為7.0,反應(yīng)時間180 min。

    圖1 不同體系中SM的去除效果比較

    圖1顯示,單獨(dú)投加PS系統(tǒng)中,SM基本沒有被去除(去除率<3%),這是因?yàn)樵诔貤l件下,PS幾乎不會被分解,其本身的氧化能力有限,不能對SM起到氧化降解的作用;單獨(dú)投加Fe3O4系統(tǒng)中, SM被吸附去除率為25.6%;Fe3O4/PS體系中,SM的去除率達(dá)到了93.0%,說明Fe3O4激活PS可有效去除磺胺甲基嘧啶。

    3 結(jié)語

    利用磁性納米Fe3O4/PS降解水中磺胺甲基嘧啶,研究所得結(jié)論如下:

    (1)提高Fe3O4投加量和PS濃度可提高SM降解率。

    (2)酸性條件有利于SM降解;水中無機(jī)陰離子(Cl-, CO32-)和腐殖酸(HA)均對SM降解具有抑制作用。

    (3)單因素試驗(yàn)確定了Fe3O4/PS工藝降解SM的優(yōu)化反應(yīng)條件:初始SM濃度為4.5 mg/L,F(xiàn)e3O4投加量為1.2 g/L,PS濃度為0.5 mmol/L,溫度為25℃,初始pH為7.0,反應(yīng)時間180 min,水中SM降解率達(dá)到為92.6%。

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