鐿同位素電磁分離束流接收與監(jiān)測(cè)系統(tǒng)研制

徐 昆，任秀艷，毋 丹，吳靈美，袁 波，李子穎，羅 峰

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.中國(guó)同輻股份有限公司，北京 100089)

隨著我國(guó)科技的飛速發(fā)展，同位素的應(yīng)用已經(jīng)覆蓋到了人類生活的各個(gè)方面。例如，銣-87、鐿-171、鎳-62、鎳-63、鐿-176、镥-177等同位素在衛(wèi)星導(dǎo)航、核電池、腫瘤治療與診斷等方面都有相關(guān)應(yīng)用[1-3]。

鐿(Yb)元素作為一種稀土元素，應(yīng)用廣泛。鐿元素包含7種同位素，分別是168Yb(0.06%)、170Yb(4.21%)、171Yb(14.26%)、172Yb(21.49%)、173Yb(17.02%)、174Yb(29.58%)和176Yb(13.38%)。這些同位素在診斷和治療癌癥的放射性藥物、導(dǎo)航用原子鐘、核物理方面具有重要作用。168Yb經(jīng)輻照后獲得169Yb可用于檢查癌癥[4]。171Yb由于其原子的能級(jí)結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單，系統(tǒng)頻移效應(yīng)小，各國(guó)都在研究冷171Yb原子光鐘[5]。176Yb是治療胃腸胰腺腫瘤用放射性核素177Lu的前體材料，采用反應(yīng)堆經(jīng)176Yb(n,γ)177Yb(β-)177Lu反應(yīng)以及鐿/镥分離可制備177Lu，通過(guò)該方法制備的177Lu核素不含177mLu雜質(zhì)，無(wú)載體，比活度高[6-8]。目前，國(guó)外已經(jīng)進(jìn)行了镥-177藥物的臨床應(yīng)用[9]，正在利用專用的堆通過(guò)輻照鐿-176產(chǎn)生镥-177[10]。中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所也成功研制出了镥-177放射性同位素，然而镥-177的原料——鐿-176目前依賴于國(guó)外進(jìn)口，且價(jià)格昂貴。

考慮到以上應(yīng)用領(lǐng)域?qū)?68Yb、171Yb和176Yb的現(xiàn)實(shí)需求，需制備高豐度的168Yb、171Yb和176Yb。因此，有必要開展鐿同位素的分離研究。目前適用于重同位素的分離方法有離心法、電磁法、激光法等。離心法具有能耗低、經(jīng)濟(jì)性好、能靈活實(shí)現(xiàn)規(guī)?；a(chǎn)等特點(diǎn)，適合于有合適氣態(tài)或合適氣態(tài)化合物元素的同位素分離，目前未見(jiàn)利用離心法分離鐿同位素。激光法具有分離系數(shù)高、耗電小、成本低等特點(diǎn)，俄羅斯用激光法實(shí)現(xiàn)分離的穩(wěn)定同位素達(dá)十幾種，但產(chǎn)量不大，沒(méi)有形成規(guī)?；a(chǎn)[11]，國(guó)外利用激光法分離鐿同位素處于初步研究階段[12]。電磁法分離同位素具有通用性好、一次分離系數(shù)高和分離同位素豐度高的特點(diǎn)[13]，然而電磁法分離同位素產(chǎn)能有限，適用于小用量醫(yī)用鐿同位素的分離。美俄兩國(guó)目前均采用電磁分離方法獲得高豐度的鐿同位素。

中國(guó)原子能科學(xué)研究院是我國(guó)唯一具有同位素電磁分離能力的單位，具有我國(guó)唯一一臺(tái)大型同位素電磁分離器。然而，對(duì)于鐿同位素的分離尚未研制出束流接收與監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，尚未建立其分離技術(shù)路線和工藝。由于分離每一種元素的同位素個(gè)數(shù)、同位素間的間距、束流強(qiáng)度等參數(shù)不同，在進(jìn)行新元素分離前，首先應(yīng)進(jìn)行束流接收和監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的研制。束流接收和監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的性能將直接影響分離鐿同位素的豐度。

為將分開后的鐿離子束收集到收集袋中且不會(huì)濺射到其他收集袋中，能監(jiān)測(cè)鐿離子的束流大小、能工作在3×10-3Pa高真空狀態(tài)下、具備水冷結(jié)構(gòu)，本文針對(duì)鐿同位素色散小、數(shù)目多、不易分離的特點(diǎn)，通過(guò)研究束流傳輸確定系統(tǒng)的聚焦面角度和位置；計(jì)算同位素的色散和象寬，確定系統(tǒng)面板縫口位置及寬度；研究離子與收集器之間的濺射和蒸發(fā)問(wèn)題，確定收集器的材料、水冷參數(shù)；設(shè)計(jì)基于可編程邏輯控制器的束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)，對(duì)鐿同位素束流接收和監(jiān)測(cè)系統(tǒng)進(jìn)行總體研制和測(cè)試。

1 鐿同位素電磁分離原理

同位素電磁分離法利用能量相同、質(zhì)量不同的離子在橫向磁場(chǎng)中旋轉(zhuǎn)半徑不同實(shí)現(xiàn)同位素分離。其基本公式是：

(1)

式中，R為離子軌跡半徑，mm；M為質(zhì)量數(shù)；VA為離子的加速電壓，V；B為磁場(chǎng)感應(yīng)強(qiáng)度，G。

分離的基本過(guò)程是將鐿的氯化物加熱氣化，在放電室和電子發(fā)生碰撞電離，形成等離子體，利用電極系統(tǒng)引出后，形成具有一定能量和形狀的離子束，利用橫向磁場(chǎng)實(shí)現(xiàn)偏轉(zhuǎn)、質(zhì)量分離和角聚焦，最終利用束流接收系統(tǒng)對(duì)同一元素的多種同位素進(jìn)行收集。橫向磁場(chǎng)采用均勻磁場(chǎng)實(shí)現(xiàn)質(zhì)量色散，但嚴(yán)重限制了分離器的束流張角。為加大允許張角，生產(chǎn)型分離器采用條形磁墊片形成非均勻的橫向磁場(chǎng)。

不同分離器的聚焦平面不同，設(shè)計(jì)束流接收系統(tǒng)首先應(yīng)確定聚焦平面的位置。如圖1所示，以離子源出口縫為原點(diǎn)O，離子源與接收系統(tǒng)所在直線為x軸，離子源的出射方向?yàn)閥軸，分離器高度方向?yàn)閦軸。本研究利用大型同位素電磁分離器EMIS-170進(jìn)行鐿同位素分離，該電磁分離器為180°生產(chǎn)型電磁分離器，包括離子源、束流輸運(yùn)系統(tǒng)、束流接收和輔助系統(tǒng)，通常根據(jù)磁場(chǎng)和高壓可以確定接收器中心束聚焦點(diǎn)的位置，中心束聚焦點(diǎn)約在y=-180 mm處，實(shí)際分離過(guò)程可調(diào)節(jié)磁場(chǎng)和高壓使中心束進(jìn)入其對(duì)應(yīng)的收集器。

圖1 中心束束流接收示意圖Fig.1 Schematic diagram of center beam receiving

2 面板和收集器設(shè)計(jì)

2.1 面板設(shè)計(jì)

色散為不同質(zhì)量的離子分開的距離，接收器的面板位于與x軸呈48°的平面上，通過(guò)理論計(jì)算該平面上的色散，確定面板上不同同位素縫口的距離。均勻磁場(chǎng)的色散d近似為：

(2)

(3)

式中，R為偏轉(zhuǎn)半徑，mm；M為同位素的質(zhì)量數(shù)；M0為中心同位素的質(zhì)量數(shù)；D為偏轉(zhuǎn)直徑，mm。

實(shí)際分離過(guò)程中，分離器磁場(chǎng)為條形墊片場(chǎng)，與色散計(jì)算結(jié)果有偏差，需要根據(jù)實(shí)際分離情況對(duì)面板縫口的寬度和相對(duì)位置進(jìn)行細(xì)微調(diào)整。以鐿-172為中心束計(jì)算，質(zhì)量數(shù)小于鐿-172的同位素間利用公式(2)計(jì)算色散，質(zhì)量數(shù)大于鐿-172的同位素采用公式(3)計(jì)算色散。R取1 600 mm，D取3 200 mm，計(jì)算得到鐿同位素色散列于表1。

表1 鐿同位素色散Table 1 Ytterbium isotope dispersion

經(jīng)過(guò)電磁分離器非均勻磁場(chǎng)的束流為會(huì)聚束，在x-z截面上呈彎月牙型，曲率半徑約為900 mm。束流呈山峰狀分布，通常將半高寬作為束流的寬度。理論上影響束流寬度的主要因素有磁場(chǎng)的設(shè)計(jì)、空間電荷效應(yīng)、離子源放電的不穩(wěn)定、離子的初始熱運(yùn)動(dòng)速度分布、剩余氣體引起的離子散射。由于理論上EMIS-170的無(wú)空間電荷聚焦象寬為3.5 mm，加上其他因素引起的象寬，預(yù)估象寬最小為5 mm。

圖2為設(shè)計(jì)的面板。面板采用3塊石墨板，中間石墨板用于加工縫口，兩側(cè)石墨板用于遮擋束流，以免束流轟擊石墨板后的零部件。首次實(shí)驗(yàn)為了保證同位素的豐度，應(yīng)根據(jù)以往分離其他同位素的經(jīng)驗(yàn)，給出一個(gè)最小的縫口寬度，由于象寬最小為5 mm，故將7個(gè)縫口的寬度均設(shè)計(jì)為5 mm，聚焦平面上的縫口形狀設(shè)計(jì)為月牙型且呈48°，便于束流進(jìn)入收集器。鐿-172同位素的縫口設(shè)計(jì)在中間石墨板的正中間，根據(jù)計(jì)算的色散依次向兩邊擴(kuò)散，確定每個(gè)同位素的縫口位置。根據(jù)束流的高度和曲率，設(shè)計(jì)面板縫口高度190 mm，縫口曲率半徑900 mm。

圖2 多縫面板三維設(shè)計(jì)圖Fig.2 Three dimensional design drawing of multi seam panel

2.2 收集器設(shè)計(jì)

鐿同位素采用濺射收集的方式，高速離子或經(jīng)過(guò)減速的離子打到收集袋的轟擊面上，一部分停留在轟擊面上，另一部分濺射到收集袋的其他面上堆積起來(lái)。為使更多的離子進(jìn)入收集器，面板縫口設(shè)置為喇叭形，如圖3所示。通常對(duì)于多個(gè)同位素收集采用1個(gè)大的收集器，其中用石墨板隔開，由于石墨板上無(wú)水冷結(jié)構(gòu)，會(huì)造成同位素的蒸發(fā)，進(jìn)而造成同位素的損失和玷污。本研究采用多個(gè)銅制收集器，每個(gè)收集器外壁均焊接水冷管，可減少同位素的蒸發(fā)，同時(shí)保護(hù)收集器器壁。由于鐿同位素束流較小，故收集器壁厚設(shè)計(jì)為1.5 mm。設(shè)計(jì)的收集器寬度和高度均可將面板縫口覆蓋。

圖3 單個(gè)縫口及收集器Fig.3 Single seam and collector

收集器外壁互相不能接觸，否則無(wú)法監(jiān)測(cè)每一個(gè)收集器的束流強(qiáng)度。由于設(shè)計(jì)7個(gè)收集器，收集器較多，且同位素間色散小，收集器間距離僅約2 mm，極易短路，這會(huì)導(dǎo)致機(jī)械安裝困難。為此，部分收集器采用模塊化設(shè)計(jì)，將距離較近的收集器設(shè)計(jì)為1個(gè)模塊，模塊化的收集器間采用內(nèi)置隱藏式的細(xì)水冷管，如圖4所示。安裝時(shí)采用模塊化安裝，避免了收集器間的短路，提高了收集器的安裝效率。最終設(shè)計(jì)的面板、收集器及水冷結(jié)構(gòu)如圖5所示。

圖4 模塊化收集器三維設(shè)計(jì)圖Fig.4 Three dimensional design of modular collector

圖5 面板、收集器及水冷結(jié)構(gòu)Fig.5 Panel, collector and water cooling structure

3 鐿同位素束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)設(shè)計(jì)

由于鐿有7個(gè)同位素，同時(shí)需要監(jiān)測(cè)面板和檔門束流，因此需要設(shè)計(jì)9個(gè)束流監(jiān)測(cè)點(diǎn)，從硬件和軟件進(jìn)行束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)。硬件主控制器采用西門子的可編程邏輯控制器S7-300，束流通過(guò)傳輸線進(jìn)入電流電壓轉(zhuǎn)換模塊，隨后進(jìn)入模擬量轉(zhuǎn)換數(shù)字量模塊，利用主控制器進(jìn)行數(shù)據(jù)采集。通過(guò)博途軟件建立物理地址和變量，設(shè)計(jì)量程轉(zhuǎn)換模塊，編寫束流監(jiān)測(cè)程序和計(jì)算總束流的VB腳本文件。最后，編寫顯示界面，將7個(gè)鐿同位素、面板和檔門束流顯示在計(jì)算機(jī)上，最終控制界面如圖6所示。

圖6 鐿同位素分離束流監(jiān)測(cè)及控制界面Fig.6 Beam monitoring and control interface for ytterbium isotope separation

4 總體裝置研制及測(cè)試

完成收集器和面板關(guān)鍵部件設(shè)計(jì)后，進(jìn)行束流接收和監(jiān)測(cè)裝置的總體機(jī)械設(shè)計(jì)，包括真空室內(nèi)部和外部設(shè)計(jì)，涉及對(duì)準(zhǔn)運(yùn)動(dòng)結(jié)構(gòu)、真空密封結(jié)構(gòu)、水冷結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)等。位于真空室內(nèi)部的整體結(jié)構(gòu)可進(jìn)行前后兩個(gè)自由度的運(yùn)動(dòng)，加工的整個(gè)系統(tǒng)如圖7所示，加工完成后將未通入冷卻水的束流接收裝置裝入真空室中，利用高真空機(jī)組通過(guò)約3 h可抽至3×10-3Pa，確定密封性良好。同時(shí)進(jìn)行了冷卻水檢漏測(cè)試，在真空室外保證1 h無(wú)漏水，在真空室內(nèi)無(wú)真空變差現(xiàn)象，最后在分離器上進(jìn)行總體調(diào)試，完全滿足分離鐿同位素的要求。

圖7 束流接收及監(jiān)測(cè)系統(tǒng)Fig.7 Beam receiving and monitoring system

利用本研究設(shè)計(jì)的束流收集及監(jiān)測(cè)裝置在中國(guó)原子能科學(xué)研究院EMIS-170同位素電磁分離器上進(jìn)行鐿同位素的分離實(shí)驗(yàn)，分離條件為采用弧放電型離子源使三氯化鐿電離為鐿離子，并使鐿離子加速，進(jìn)入到真空室中，真空室內(nèi)的真空度優(yōu)于3×10-3Pa，在真空室上下存在非均勻磁場(chǎng)，使鐿離子束發(fā)生聚焦和偏轉(zhuǎn)，最終進(jìn)入束流接收裝置并記錄下數(shù)據(jù)。以鐿-176同位素為例，其豐度測(cè)試結(jié)果列于表2。鐿-176豐度達(dá)到了96.9%，鐿-176中的其他鐿同位素含量最多為鐿-174，下一步將繼續(xù)優(yōu)化束流輸運(yùn)和束流接收工藝，減小鐿-174的干擾。

表2 鐿-176同位素豐度測(cè)試結(jié)果Table 2 The results of ytterbium isotope abundance test

5 結(jié)論

本文創(chuàng)新性地提出了多縫面板、內(nèi)置水冷結(jié)構(gòu)的模塊化收集器和束流監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)方案，完成了束流接收和監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的總體研制和測(cè)試，提高了鐿-176的同位素豐度，滿足分離鐿同位素的要求，成功應(yīng)用于鐿同位素的分離。下一步將繼續(xù)優(yōu)化束流輸運(yùn)和束流接收工藝，進(jìn)一步提升鐿-176同位素豐度。