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    邯鄲市臭氧污染影響因子及來源解析

    2021-05-25 02:13王麗濤劉振通劉營營譚靜瑤趙淑婷齊孟姚魯曉晗許瑞廣
    綠色科技 2021年8期
    關(guān)鍵詞:高濃度邯鄲市邯鄲

    張 雨,王麗濤,劉振通,劉營營,譚靜瑤,趙淑婷,王 雨,齊孟姚,魯曉晗,汪 慶,許瑞廣

    (1.河北工程大學(xué) 能源與環(huán)境工程學(xué)院,河北 邯鄲 056038; 2.河北省大氣污染成因與影響重點實驗室,河北 邯鄲 056038)

    1 引言

    近年來,隨著《大氣污染防治行動計劃》的實施,細(xì)顆粒物(PM2.5)已經(jīng)得到了有效的控制,目前我國大氣污染從傳統(tǒng)的煤煙型向復(fù)合型污染轉(zhuǎn)變,近地層臭氧(O3)污染是當(dāng)前國內(nèi)大氣污染常見的形式之一[1, 2]。O3是光化學(xué)煙霧的組成部分,其前體物主要為揮發(fā)性有機物(VOCs)和氮氧化物(NOx)[3],VOCs在對流層光化學(xué)氧化循環(huán)中起到關(guān)鍵作用,直接或間接地控制光氧化劑的生成速率,對大氣氧化潛勢有著重要影響。

    目前對于O3污染的研究重點主要集中于時空變化特征及前體物的敏感性,李凱等[4]對泰安市2018年5~7月的O3污染特征及敏感性進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn)O3濃度日變化呈單峰型變化,在15:00出現(xiàn)最高值。韓麗等[5]對2019年4~8月成都市O3污染敏感性進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn)O3超標(biāo)日對人為源敏感性最強,對NOx為負(fù)敏感性,上午時段存在O3輸入,下午本地生成占主導(dǎo),其余時段O3輸出影響較強。Imran等[6]研究了2018年7~8月亞洲夏季風(fēng)期間孟加拉灣O3和CO的運輸過程發(fā)現(xiàn)在航路的下風(fēng)處,O3產(chǎn)量在上午處于過渡狀態(tài),其余時間則處于NOx限制狀態(tài)。Han等[7]對華北平原2018年8月8~13日典型的O3污染事件的垂直剖面和光化學(xué)形成機理進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,從地表到1.1 km,存在三層(200 m,200~1000 m,>1000 m)不同的光化學(xué)O3產(chǎn)生,其中200~1000 m中白天O3的生成量處于最高值。Wang等[8]研究了對流層氣象條件對O3濃度的影響。

    邯鄲市位于河北省南端,太行山東麓,是晉冀魯豫四省要沖,人口眾多,交通發(fā)達(dá),是典型的重污染城市。目前的研究主要集中在PM2.5和VOCs,劉振通等[9]分析了邯鄲市2018年夏季VOCs主要來源及對O3和健康的影響,魯曉晗等[10]研究了邯鄲市VOCs變化特征及O3和SOA生成潛勢,齊孟姚等[11]對邯鄲市黑碳?xì)馊苣z濃度變化及影響因素進(jìn)行了分析。而針對O3的研究不足,本研究為探尋O3影響因子及污染來源,對邯鄲市O3及其前體物的污染特征、氣象因子對O3濃度的影響、O3敏感性以及傳輸路徑進(jìn)行分析,以期為區(qū)域O3聯(lián)防聯(lián)控提供科學(xué)手段和理論依據(jù)。

    2 材料與方法

    2.1 監(jiān)測地點

    本研究的監(jiān)測地點位于河北省邯鄲市河北工程大學(xué)老校區(qū)(現(xiàn)邯鄲學(xué)院西校區(qū))能源與環(huán)境工程學(xué)院實驗樓4樓平臺(36°34′N,114°29′E),海拔約56.5 m,距離地面約10 m,是典型的居民文教混合區(qū)。周圍沒有明顯的排放源以及高層建筑遮擋,因此監(jiān)測結(jié)果具有代表性,具體位置如圖1所示。對2018年6~7月的O3、VOCs、NOx等污染物的在線監(jiān)測數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,剔除因儀器故障等造成的不可用和無效數(shù)據(jù),提高數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

    圖1 監(jiān)測站位置

    2.2 監(jiān)測儀器

    本研究中O3、NO-NO2-NOX的監(jiān)測數(shù)據(jù)分別采用美國賽默飛世爾科技公司(Thermo Fisher Scientific)的49i紫外發(fā)光O3分析儀和42i型NO-NO2-NOX分析儀。O3分析儀采用紫外光度法,在1×10-9水平上在線監(jiān)測O3濃度。NO-NO2-NOX分析儀的最低檢測限為0.40×10-9,每天的量程漂移為±1%滿量程,每天的零點漂移小于0.40×10-9。氣象數(shù)據(jù)監(jiān)測儀與大氣污染物監(jiān)測儀均通過計算機終端輸出實時數(shù)據(jù),數(shù)據(jù)每5 min自動記錄1次。VOCs監(jiān)測數(shù)據(jù)采用德國AMA Instruments公司生產(chǎn)的AMA GC5000型揮發(fā)性有機物在線色譜監(jiān)測儀,該儀器集自動采樣、分析于一體,適用于VOCs中的C2~C12碳?xì)浠衔锏拈L期監(jiān)測,主要包括GC5000 VOC分析色譜(兩級富集,目標(biāo)化合物C2~C6),GC5000 BTX分析色譜(單級富集,目標(biāo)化合物C6~C12),DIM200動態(tài)校準(zhǔn)器(最大稀釋倍數(shù)2500倍)。具有10~12級檢測靈敏度,可以24 h連續(xù)采樣,同時監(jiān)測56種VOCs。通過定期校準(zhǔn)、維護(hù)來保證儀器的正常運行。

    2.3 Hysplit后推氣流軌跡聚類分析

    HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)是由美國國家海洋大氣中心(NOAA)和澳大利亞氣象局合作開發(fā)的一種計算和分析大氣污染物輸送、擴散軌跡的專業(yè)模型,常用來研究采樣期間大氣氣團來源分析。本研究使用Hysplit-4對O3高濃度時段邯鄲每日氣團進(jìn)行72 h后向軌跡模擬,模擬高度為500 m,后向軌跡模型所用的氣象數(shù)據(jù)由美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)的全球資料同化系統(tǒng)所提供(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1/)。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 邯鄲市O3及其前體物污染特征

    監(jiān)測期間(2018年6~7月份),邯鄲市O3平均小時濃度為90.7 μg/m3。監(jiān)測期間VOCs、O3、NOx平均小時濃度日變化如圖2所示,O3平均小時濃度呈單峰分布,在5:00左右下降至最低值,之后隨著溫度升高,光反應(yīng)增強,O3濃度迅速升高。在11:00~13:00達(dá)到峰值,中午12:00濃度最高,為144.9 μg/m3,這與太陽輻射有關(guān),隨著光照強度的增強,溫度的升高,O3濃度快速上升[12]。監(jiān)測期間VOCs的小時濃度與O3呈正相關(guān),相關(guān)系數(shù)為0.77。NOx(NO+NO2)的小時濃度與O3小時濃度呈負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)大小為0.98。夜間大氣邊界層較低,大氣擴散能力較白天弱[13],NOx在3:00~6:00之間出現(xiàn)濃度升高趨勢。隨著光照條件的增強,溫度升高,大氣中的NOx和VOCs發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),O3濃度快速上升(表1)。

    圖2 監(jiān)測期間VOCs、O3、NOx平均小時濃度日變化

    監(jiān)測期間,對56種VOCs組分進(jìn)行了定量分析,包括烷烴29種,芳香烴16種,烯烴10種,炔烴1種。邯鄲市VOCs的組分為烷烴>芳香烴>烯烴>乙炔,占比分別為70.1%、17.2%、10.0%和2.7%,其中2-甲基戊烷、異戊烷、異戊二烯、丙烷、對-二乙基苯、乙烷、乙炔、乙烯、苯乙烯是VOCs中濃度較高的物種。2-甲基戊烷和異戊二烯主要來源于汽車尾氣,異戊烷主要來源于油氣揮發(fā),丙烷主要來源于液化石油氣的使用,對-二乙基苯來源于柴油車排放或燃燒源,乙烷和乙炔是典型的燃燒產(chǎn)物,乙烯既可能是燃燒源,也可能來自于石化等工業(yè)的排放,苯乙烯主要來源于家具涂料、油墨、密封劑和溶劑的使用[14~18]。

    3.2 邯鄲市O3與氣象因子的關(guān)系

    關(guān)于氣象因子,很多學(xué)者的研究已經(jīng)證實,高溫低濕條件有利于O3污染維持和發(fā)展[19],本研究針對風(fēng)向和風(fēng)速對O3濃度的影響進(jìn)行分析。監(jiān)測期間邯鄲市風(fēng)向風(fēng)速與O3濃度的關(guān)系如圖3所示,邯鄲夏季主要以東北風(fēng)向和西南風(fēng)向為主,相反的風(fēng)向可能容易造成污染物在邯鄲累積[20]。高濃度O3主要受西南風(fēng)和東北風(fēng)的影響。風(fēng)速會影響O3的區(qū)域輸送和累計擴散[21],不同風(fēng)速對O3濃度的影響有差異,邯鄲夏季風(fēng)速較低,低風(fēng)速有利于O3污染維持和發(fā)展。O3相對集中分布在0.4~0.8 m/s,風(fēng)速在0~0.4 m/s、0.4~0.8 m/s、0.8~1.2 m/s時的天數(shù)的占比分別為41.0%、44.3%和14.7%。風(fēng)速為0.4~0.8 m/s時,O3日均濃度較高。在0.8 m/s以下時,風(fēng)速與O3濃度存在正相關(guān),以大氣混合作用為主,當(dāng)風(fēng)速大于0.8 m/s時,大氣擴散作用明顯,風(fēng)速與O3濃度成負(fù)相關(guān)。綜上所述,東北和西南風(fēng)向以及較低的風(fēng)速是邯鄲市夏季O3濃度較高的原因。

    表1 監(jiān)測期間邯鄲市VOCs及其主要物種小時濃度統(tǒng)計結(jié)果 μg/m3

    圖3 監(jiān)測期間O3濃度與風(fēng)向風(fēng)速關(guān)系

    3.3 邯鄲市O3敏感性分析

    O3污染受光化學(xué)反應(yīng)、區(qū)域傳輸和氣象條件的共同影響[22, 23]。VOCs和NOx在6:00~9:00之間的濃度可以作為一天的初始濃度,VOCs與NOx比值可以作為判斷O3生成主要受NOx還是VOCs控制的依據(jù)[24]。當(dāng)VOCs/NOx比值大于8(直線y=8x上方)時,OH自由基與VOCs的反應(yīng)占主導(dǎo)地位,過氧自由基之間的反應(yīng)主要鏈終止反應(yīng),O3生成主要受NOx控制,加強NOx的管控可有效降低O3生成。當(dāng)二者比值小于4(直線y=4x下方)時,OH自由基和NOx反應(yīng)占主導(dǎo)地位,O3生成主要受VOCs控制,此時采取有效措施降低VOCs濃度將有效降低O3生成。比值基于兩者之間時,處于混合性敏感區(qū),受兩者共同影響。

    由圖4可以看出,監(jiān)測期間邯鄲市VOCs/NOx比值小于4的天數(shù)很少,僅占1.7%,比值介于4和8之間的天數(shù)占45.8%,而比值大于8的天數(shù)所占比值最大(52.5%)。由此可見,邯鄲夏季NOx對O3影響較大,該研究結(jié)果與以往研究結(jié)果具有較好的一致性[9,20, 25]。

    圖4 邯鄲市VOCs和NOx濃度關(guān)系

    3.4 高濃度期間O3來源分析

    監(jiān)測期間O3濃度較高的3個時段分別是6月1~7日、6月19~30日及7月1~7日,其O3平均小時濃度分別為108.5 μg/m3、113.5 μg/m3、121.5 μg/m3。對這幾個時段進(jìn)行后向軌跡聚類分析,探究大氣污染輸送對邯鄲市夏季O3的影響。O3高濃度期間氣團軌跡聚類分析如圖5所示,邯鄲夏季氣團軌跡較為分散,受季風(fēng)和海洋暖濕潮流的影響,軌跡較短[26]。6月1~7日,軌跡1的短距離輸送所占比重最大,為46%,該氣團主要來自河南北部,由開封途徑新鄉(xiāng)、鶴壁、安陽到達(dá)邯鄲。其次為來自西南方向的氣團2(29%)。6月19~30日邯鄲主要受來自東南方向氣團的影響,其中軌跡1主要來自山東西部城市,由聊城途徑濮陽到達(dá)邯鄲。7月1~7日邯鄲主要受來自東方氣團的影響,其中短距離輸送的軌跡1所占比重最大(36%),由濟寧到達(dá)邯鄲。而軌跡2和軌跡4的長距離輸送與軌跡1所占比例相差不大,軌跡2和軌跡4主要來自山東。7月1~7日O3主要以山東方向的輸送為主。綜上所述,整個O3高濃度時段均受來自東南方向氣流的影響,與對氣象因子的討論中風(fēng)向與O3濃度關(guān)系的結(jié)果具有較好的一致性。邯鄲市夏季O3受山東一帶氣團傳輸影響較大,近距離輸送(33%~46%)對邯鄲O3濃度有一定的貢獻(xiàn),而遠(yuǎn)距離輸送(8%~32%)不是邯鄲夏季O3高濃度的主要原因。

    圖5 O3高濃度期間氣團軌跡聚類分析

    4 結(jié)論

    本文對2018年6~7月邯鄲市O3及其前體物濃度以及氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行在線監(jiān)測,對O3污染影響因子及來源進(jìn)行分析,主要結(jié)論如下:

    (1)監(jiān)測期間(2018年6~7月)邯鄲市O3平均小時濃度為90.7 μg/m3,每日之中O3濃度呈單峰分布,在11:00~13:00達(dá)到峰值。VOCs的組分占比為烷烴(70.1%)>芳香烴(17.2%)>烯烴(10.0%),2-甲基戊烷、異戊烷、異戊二烯、丙烷、對-二乙基苯、乙烷、乙炔、乙烯、苯乙烯是VOCs中濃度較高的物種。

    (2)邯鄲夏季風(fēng)向主要為東北風(fēng)和西南風(fēng),相反的風(fēng)向容易造成污染物的積累。風(fēng)速較低,風(fēng)速在0.4~0.8 m/s時O3日均濃度較高。在0.8 m/s以下時,風(fēng)速與O3濃度為正相關(guān),以大氣混合作用為主,當(dāng)風(fēng)速大于0.8 m/s時,大氣擴散作用明顯,風(fēng)速與O3濃度成負(fù)相關(guān)。邯鄲市夏季屬于NOx敏感型污染,加強NOx管控才能有效降低邯鄲夏季O3污染。

    (3)O3高濃度時段均有來自東南方向的氣流,O3受山東一帶氣團傳輸影響較大,邯鄲市夏季O3濃度較高的原因可能是本地源排放和近距離輸送,而遠(yuǎn)距離輸送不是邯鄲市夏季O3高濃度的主要原因。

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