北極阿拉斯加春季積雪中汞的時空分布及其來源分析

倪鼎銘， 康世昌， 張玉蘭， 竇挺峰， 黃 杰， 孫世威， 郭軍明

（1.中國科學(xué)院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院冰凍圈科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，甘肅 蘭州 730000； 2.中國科學(xué)院青藏高原地球科學(xué)卓越創(chuàng)新中心，北京 100101； 3.中國科學(xué)院青藏高原研究所環(huán)境變化與地表過程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100101； 4.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049）

0 引言

汞作為一種毒性極強(qiáng)的重金屬元素污染物，早在20 世紀(jì)50 年代日本發(fā)生的水俁病事件引發(fā)了全球?qū)廴镜年P(guān)注。汞在大氣中主要以三種形態(tài)存在：氣態(tài)單質(zhì)汞（Hg0）、顆粒態(tài)汞（PHg）和活性氣態(tài)汞（RGM，主要為Hg2+化合物）。汞可以通過大氣環(huán)流進(jìn)行長距離傳輸，進(jìn)而參與全球尺度的生物地球化學(xué)循環(huán)［1-3］。自工業(yè)革命以來，汞的人為源排放量已經(jīng)超過了自然源排放量，使得全球大氣、水和土壤等生態(tài)環(huán)境中汞含量較工業(yè)革命前增長了近3倍［4］。而且，汞污染物可在生物體內(nèi)富集，并可通過食物鏈放大，進(jìn)而對高營養(yǎng)級動物和人類健康造成危害。因此，汞被視為一種全球性污染物，備受國際社會的廣泛關(guān)注［4］。

在高海拔和高緯度冰凍圈地區(qū)，雪冰扮演著大氣汞沉降的臨時儲庫的角色，是汞生物地球化學(xué)循環(huán)中重要的環(huán)境介質(zhì)［5-7］。由大氣沉降至積雪中的汞可隨雪冰消融而重新釋放，且相當(dāng)一部分汞污染物可隨融水徑流進(jìn)入水生生態(tài)系統(tǒng)［8］。研究表明，加拿大北極地區(qū)積雪消融釋放的汞是湖泊及下游水體（包括北冰洋）汞的重要來源［9］，雪冰融水釋汞貢獻(xiàn)了北極Ny-?lesund 地區(qū)海岸汞輸送量的8%～21%［10］。因此，在氣候變暖背景下［11］，雪冰中汞的二次釋放將危害水生生態(tài)系統(tǒng)乃至全球生態(tài)系統(tǒng)。研究表明，北極地區(qū)水生食物鏈中汞的“富集放大”作用顯著，高營養(yǎng)級生物體內(nèi)汞濃度超標(biāo)現(xiàn)象嚴(yán)重［12-13］。更重要的是，受臭氧虧損的影響，極地春季時大氣中鹵族元素自由基濃度迅速升高，導(dǎo)致對流層大氣中氣態(tài)單質(zhì)汞（GEM）濃度急劇下降和活性氣態(tài)汞（RGM）濃度急劇上升，增加了大氣汞污染物輸入地表的沉降通量［1，14-15］，這一現(xiàn)象被稱為“大氣汞虧損事件”（AMDEs，Atmospheric Mercury Depletion Events）。據(jù)估算受AMDEs 影響每年約有90～450 t大氣汞凈沉降到北極生態(tài)系統(tǒng)［16］，進(jìn)而威脅北極陸地-水生生態(tài)系統(tǒng)的安全。由于大氣汞經(jīng)干濕沉降到地表后可發(fā)生一系列的物理化學(xué)反應(yīng)，汞會滯留在積雪中或經(jīng)光化學(xué)還原反應(yīng)再次釋放到大氣中，也可隨積雪融水而流失，匯入下游的生態(tài)系統(tǒng)。前人對于北極地區(qū)雪冰中汞濃度水平及形態(tài)、沉降后過程的研究取得了一定的成果［17］。北極雪冰、湖泊和水體中汞的光化學(xué)還原反應(yīng)和部分大氣沉降汞的再揮發(fā)作用顯著影響汞在食物鏈中的富集速率［17］，且北極地區(qū)AMDEs 對生物體汞濃度水平的重要影響不言而喻［15，18］，但是目前仍存在爭議未得到精確的結(jié)論［17］。有研究表明，在AMDEs 發(fā)生后融雪期到來前，北極海岸地區(qū)積雪中約76%～91%的汞可重新釋放到大氣中［19］。因此，深刻認(rèn)識和評估北極汞污染危害亟需大量試驗(yàn)、觀測數(shù)據(jù)作為支撐。北極地區(qū)氣候寒冷、野外工作環(huán)境較為惡劣，有關(guān)北極（高緯度冰凍圈地區(qū)）積雪中汞的研究需不斷豐富［10，20］，針對汞的行為、傳輸、歸宿及后期環(huán)境效應(yīng)等研究需進(jìn)一步完善。

通過對北極地區(qū)春季（AMDEs 高發(fā)期）積雪中汞的時空分布及其沉降后過程的研究，將進(jìn)一步增強(qiáng)ADMEs 高發(fā)期積雪中沉降汞的行為和歸趨的認(rèn)識，同時對評估冰凍圈大氣汞沉降對區(qū)域環(huán)境（如下游水生生態(tài)系統(tǒng)）的影響具有現(xiàn)實(shí)意義。阿拉斯加作為受全球氣候變暖影響最顯著的區(qū)域之一，其內(nèi)陸的積雪融水對當(dāng)?shù)卦谂镜挠盟?yīng)至關(guān)重要［21］，且經(jīng)大氣干濕沉降到山地積雪中的汞又可隨融水進(jìn)入下游生態(tài)系統(tǒng)，進(jìn)而威脅人類的生命健康。目前未見對美國阿拉斯加州內(nèi)陸積雪（尤其是內(nèi)陸表層雪）汞的研究報道，且前人的研究多集中在對北極地區(qū)若干或單個監(jiān)測點(diǎn)/站（如巴羅站）的研究［22-25］。本文通過分析2017 年4 月初至5 月中旬（AMDEs 高發(fā)期）在阿拉斯加州大范圍采集的雪冰樣品，探討該時期北極阿拉斯加積雪中汞的時空分布特征及其可能的來源，以期為北極雪冰汞研究提供新的知識積累，為進(jìn)一步研究全球汞的生物地球化學(xué)循環(huán)演化規(guī)律提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 研究方法

1.1 樣品采集

阿拉斯加（Alaska）位于北美大陸西北端，其三面環(huán)海（北冰洋、白令海、北太平洋），東部與加拿大接壤（圖1）。2017 年4 月至5 月于阿拉斯加最北端巴羅進(jìn)行表層雪和雪坑樣品的采集，即采集表層雪樣共計(jì)70個，挖取雪坑18個并采集樣品共計(jì)72個。巴羅地區(qū)的采樣點(diǎn)主要分布在BEO 觀測點(diǎn)、降水形態(tài)觀測點(diǎn)（NEMB 點(diǎn)）、輻射儀監(jiān)測點(diǎn)和NARL 觀測點(diǎn)。每隔3～5天在同一觀測點(diǎn)及其周邊進(jìn)行一次采樣。此外，2017年4月19日至23日對阿拉斯加中南部山地積雪區(qū)表層雪進(jìn)行了大范圍采集（n=27）（圖1）。如表1所示，采集的表層雪樣厚度為3 cm，雪坑樣品則根據(jù)雪坑深度以2～6 cm 為間隔進(jìn)行采集，雪坑最大深度介于10～40 cm。采集雪樣時，工作人員身著超凈服，佩戴一次性手套及口罩，嚴(yán)格遵循“clean hands-dirty hands”操作規(guī)范［26］，即擔(dān)任“clean hand”的采樣人員不得觸碰除汞樣品之外的其他任何環(huán)境介質(zhì)或工具，以免樣品被污染。同時采樣時保證所有工作人員及采樣設(shè)備均處于下風(fēng)向區(qū)域。采樣工具事先用酸［HNO3，20 mL·（100mL）-1］清洗，采集的雪冰樣品立即裝入Whirl-pak 袋中，密封好后再裝入密實(shí)袋，帶回巴羅北極研究中心（Barrow Arctic Research Center，BARC）進(jìn)行前處理。所有采集樣品在實(shí)驗(yàn)室避光自然融化之后分裝至50 mL Falcon?聚丙烯離心管。而后對雪冰融化樣品按0.5%的比例進(jìn)行酸化（鹽酸，MOS 級，國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司），用于測量雪冰中總汞（THg）濃度。

圖1 研究區(qū)域及采樣點(diǎn)示意圖Fig.1 Location map of study area and sampling sites distributions

1.2 樣品分析

所有樣品均在冷藏狀態(tài)下運(yùn)輸至中國科學(xué)院冰凍圈科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行分析測試。雪冰中THg 濃度遵循“EPA 1631”方法，利用痕量汞分析儀（Tekran 2600）測試。在樣品測試之前首先按其體積分?jǐn)?shù)0.5%（V/V）加入BrCl 溶液，而后靜置至少24 小時，待樣品充分氧化后，再按體積分?jǐn)?shù)0.2%（V/V）加入NH2OH·HCl 溶液以去除過量的BrCl，最后加入SnCl2溶液，混合均勻后上機(jī)測試。每個雪冰樣品測試二次，平行樣總汞濃度的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差（RSD）＜5%。儀器檢測限（10 個空白樣品濃度值標(biāo)準(zhǔn)差的3 倍）＜0.2 ng·L-1。每測試10 個樣品，即添加OPR（Ongoing Precision and Recovery）標(biāo)準(zhǔn)樣和空白樣（超純水），以檢測儀器的運(yùn)行狀態(tài)。本實(shí)驗(yàn)中5.0 ng·L-1OPR 標(biāo)準(zhǔn)溶液的回收率介于95%～105%。樣品測試期間空白樣的濃度值低于儀器檢測限（＜0.2 ng·L-1），表明儀器運(yùn)行狀態(tài)良好。雪冰中主要化學(xué)離子的濃度采用離子色譜儀測得，其中Dionex ICS 2000離子色譜儀用于測試陽離子（Ca2+、Mg2+、Na+、K+、NH4+）濃度，Dionex ICS 2500 離子色譜儀測試陰離子（Cl-、NO3-、SO42-）濃度。測試期間所有陰陽離子的儀器檢測限低于1 μg·L-1。

2 結(jié)果與討論

2.1 阿拉斯加表層雪中總汞的空間分布特征

通過分析在巴羅（n=70）和阿拉斯加大范圍采集（n=27）的表層雪樣，得到表層雪THg 平均濃度為10.7 ng·L-1。其中，阿拉斯加（除去巴羅）表層雪THg 濃度介于1.9～23.6 ng·L-1（均值10.5 ng·L-1），巴羅地區(qū)表層雪THg 濃度介于1.2～160.3 ng·L-1（均值17.5 ng·L-1）（表2）。與前人在北極Ny-?lesund 地區(qū)的研究結(jié)果相當(dāng)（0.2～38.0 ng·L-1、均值10.5 ng·L-1）［27］，是阿爾卑斯山區(qū)表層雪中THg濃度的下限值水平［（13±1）ng·L-1］［28］，遠(yuǎn)高于青藏高原南部雪冰THg濃度（＜3 ng·L-1）［5］。從空間分布來看，臨近北冰洋而遠(yuǎn)離大城市的區(qū)域（如巴羅、Prudhoe）表層雪THg 濃度亦較高（圖2），表明了大氣汞沉降作用在沿海地區(qū)的影響［15］。例如，Constant 等［29］對Hudson Bay 的研究顯示發(fā)生大氣汞虧損后距離海灣較近的雪冰中汞的含量較高，表層雪中大氣沉降汞濃度與距海灣的距離呈減函數(shù)關(guān)系；謝周清等［30］研究發(fā)現(xiàn)春季北極地區(qū)海冰解凍時，海鹽中的鹵素可通過水氣交換作用釋放補(bǔ)充大氣中的鹵素含量，在氣團(tuán)未到達(dá)虧損地之前海面上空氣團(tuán)的強(qiáng)烈運(yùn)動可加速鹵素及鹵素自由基的運(yùn)移，從而增強(qiáng)大氣汞虧損的作用［18，23］。因此，巴羅地區(qū)較高的THg 濃度極有可能與其位于沿海地區(qū)，更易受到大氣汞虧損事件的影響有關(guān)。同時，阿拉斯加表層雪汞濃度受到鄰近人為源排放的影響：如安克雷奇市（Anchorage）是阿拉斯加州最大的城市之一，THg 濃度高值出現(xiàn)在阿拉斯加山脈海拔637.2 m 和741.0 m處（圖2，經(jīng)緯度見表1）。基于Climate Reanalyzer 中CFSR（Climate Forecast System Reanalysis）的再分析結(jié)果（詳見https：//climatereanalyzer.org，Climate Change Institute，University of Maine，USA），由于當(dāng)?shù)卮杭窘乇硎⑿械臇|風(fēng)/東南風(fēng)，安克雷奇市人為排放的汞極有可能被大氣傳輸攜帶至此，進(jìn)而發(fā)生較高的大氣汞沉降。因此大氣汞虧損作用和周邊人類活動釋放是該地區(qū)積雪汞濃度出現(xiàn)高值的主要原因。

表1 主要采樣點(diǎn)信息Table 1 Main sampling point information

圖2 阿拉斯加表層雪THg分布Fig.2 Distribution of THg in surface snow in Alaska

2.2 巴羅積雪中總汞的分布特征

北極巴羅地區(qū)是AMDEs 發(fā)生的主要區(qū)域之一［14，22］，采樣期間4月10日和5月2日發(fā)生新降雪，4月14 日至17 日有大風(fēng)，5 月8 日上午有雨夾雪，5 月10 日則發(fā)生明顯積雪消融。巴羅表層雪THg 的平均濃度為17.5 ng·L-1（1.2～160.3 ng·L-1），低于早年AMDEs 發(fā)生時積雪汞濃度［（132.0±52.9）ng·L-1，表2］［22］，與北極Ny-?lesund 地區(qū)的濃度水平相當(dāng)［AMDE 時期：（11.0±7.8）ng·L-1］［33-34］，THg 濃度較高值主要出現(xiàn)在4 月9 日至11 日、4 月26 日至29日以及5月8日至10日。巴羅地區(qū)表層雪THg的日均變化（圖3）表明，采樣期間可能多次發(fā)生AMDEs使表層雪中THg 濃度升高，而后逐漸降低。前人研究發(fā)現(xiàn)，無新降雪條件下，大氣汞干沉降作用在上午逐漸增強(qiáng)：加拿大北極地區(qū)Resolute Bay 3 月8 日至12日從上午采樣開始，5～10 h內(nèi)表層雪（5～10 cm）Hg0累計(jì)含量逐漸增加，10 h后普遍趨于穩(wěn)定［35］。由于汞的光化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)k與紫外線輻射強(qiáng)度呈拋物線關(guān)系，在較低或較高輻射強(qiáng)度下?lián)]發(fā)性汞都會快速生成，且在高輻射強(qiáng)度下積雪中的汞會顯著減少［35］。同時Johnson 等［23］的研究表明，低速的地表風(fēng)（≤4 m·s-1）、穩(wěn)定的邊界層是AMDEs 發(fā)生的主要條件，這些適宜的氣象特征可使大氣中Hg2+快速沉降到積雪表層。4月至5月期間，北冰洋地區(qū)近地表風(fēng)速較低且風(fēng)向變化不明顯，有利于大氣汞的沉降，而本研究在巴羅地區(qū)的實(shí)際觀測顯示4 月14 日至16日有大風(fēng)（風(fēng)速15～20 m·s-1）、4月17日風(fēng)速6～7 m·s-1。故受地表高風(fēng)速的影響，在輻射儀監(jiān)測點(diǎn)附近（4 月6 日—17 日）表層雪THg 濃度隨時間推移逐漸降低，表明大風(fēng)導(dǎo)致地表邊界層穩(wěn)定性較差，進(jìn)而減弱了大氣汞沉降作用。此外，表層雪汞在光化學(xué)還原反應(yīng)的作用下，短時期內(nèi)可重新釋放到大氣中。前人對北極巴羅地區(qū)的研究表明24 h 內(nèi)表層雪中汞的平均虧損率為20%，而新降雪中汞的平均虧損率可達(dá)到34%［23］；北極Ny-?lesund 地區(qū)表層雪中汞在24 h 內(nèi)的平均虧損率為45%，有新降雪時24 h 內(nèi)表層雪汞虧損則達(dá)到54%［10］。因此，持續(xù)的光化學(xué)還原作用亦可能是導(dǎo)致這一時期表層雪中總汞濃度逐漸降低的重要原因。北極巴羅地區(qū)2017年4月平均地表溫度在-10 ℃左右，而到5月地表溫度顯著升高至接近0 ℃［來源：Climate Reanalyzer（https：//ClimateReanalyzer.org），Climate Change Institute，University of Maine，USA］，表明在此期間積雪開始消融。觀測結(jié)果顯示，5 月10 日積雪明顯消融（陰天，氣溫-4～-3 ℃），5 日后表層雪THg 濃度明顯降低，約為之前的三分之一，表明積雪消融可促進(jìn)表層雪汞的釋放。由于大氣汞沉降到地表后，可發(fā)生淋溶作用、顆粒態(tài)汞遷移和二價汞光化學(xué)還原等過程［36-37］，在積雪消融過程中表層類液層增厚，一方面吸收更多的太陽輻射使汞的光還原反應(yīng)速率加快［18，38］，另一方面由于淋溶作用使汞隨融水向下遷移，最終導(dǎo)致表層雪THg濃度顯著降低。

圖3 巴羅表層雪THg濃度日均值隨時間的變化（2017年）Fig.3 Variation of THg concentration in surface snow of Barrow during sampling period，from 4 April to 19 May 2017

表2 北極不同地區(qū)表層雪中THg濃度對比Table 2 Comparison of THg concentration in the surface snow in different Arctic areas

2.3 雪坑中的總汞分布

通過對巴羅18 個雪坑（n=72）中THg 的分析發(fā)現(xiàn)，表層雪（0～3 cm）THg 濃度值約為雪坑THg 平均濃度值的2～3 倍（表3）。為更好地呈現(xiàn)雪坑中THg的垂直分布特征，選取樣品數(shù)不少于4 的雪坑進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)，同一雪坑中表層雪THg 濃度通常最高，隨深度增加THg 濃度隨之減?。▓D4）。這表明由于積雪表層不斷接受大氣汞沉降，使表層雪中汞濃度相對較高，而在雪坑中部，淋溶作用使汞隨離子和顆粒物不斷向下遷移和滲透，使雪坑中部汞濃度較低。部分雪坑底部THg 濃度明顯增大，這可能是受到雪坑下墊面的影響。當(dāng)雪坑中部汞在遷移和滲透作用下到達(dá)雪坑底部時，由于受到冰層阻隔，在粒雪與冰的交界面產(chǎn)生富集，尤其是積雪顯著消融期間，這種分布特征會變得更加明顯。前人研究表明，在融雪過程中，短時內(nèi)積雪中原有的部分化學(xué)成分隨融水快速下滲，使化學(xué)離子記錄的相位發(fā)生明顯變化［39-40］，又稱為“離子脈沖”；積雪融化過程中，高濃度的氧化態(tài)汞（HgⅡ）亦可以受“離子脈沖”現(xiàn)象的影響［41］，使得汞隨融水向下遷移。而當(dāng)融水向下流動遇到冰層阻隔時，發(fā)生水平流動和再凍結(jié)現(xiàn)象，因而汞可在雪/冰界面處或附加冰內(nèi)富集。前人在青藏高原冰川區(qū)亦發(fā)現(xiàn)類似的現(xiàn)象［5］，雪坑內(nèi)污化層或冰層的THg 濃度相比于雪坑中部THg濃度甚至要高出一個數(shù)量級［42］。

表3 巴羅地區(qū)不同采樣點(diǎn)積雪中THg濃度Table 3 THg concentration in snow at different sampling points in Barrow

圖4 巴羅雪坑THg分布Fig.4 Distribution of THg in snow pits at Barrow：snow pits from surface of sea ice（a），snow pits from BEO（b），snow pits from NEMB（c）

2.4 潛在來源分析

北極阿拉斯加地區(qū)表層雪中各陰陽離子的濃度差異較大，其中阿拉斯加中南部內(nèi)陸地區(qū)山地積雪中各陰陽離子濃度較低，而巴羅地區(qū)表層雪中Cl-、Na+和Mg2+（指示海洋來源）的濃度顯著高于其他地區(qū)（圖5）。由于巴羅地區(qū)春季盛行風(fēng)主要來自北冰洋，其積雪中化學(xué)成分必然受到來自北冰洋地區(qū)海鹽氣溶膠的顯著影響。此外，北極地區(qū)SO42-的春季高濃度值與中緯度人類活動釋放的污染物的遠(yuǎn)距離輸送密切相關(guān)［43］。巴羅的表層雪SO42-濃度相對較高，且在阿拉斯加北部近海洋的Prudhoe 地區(qū)表層雪nssSO42-（假設(shè)Na+全部來自于海洋，則非海鹽貢獻(xiàn)量即-0.25Na+）遠(yuǎn)高于阿拉斯加內(nèi)陸地區(qū)且其的濃度比大于90%。同時，Ca2+（大氣粉塵代用指標(biāo)）的濃度在阿拉斯加北部即Prudhoe 地區(qū)相對較高，表明該地區(qū)積雪中化學(xué)成分受到地表粉塵源的影響顯著。對積雪THg 與主要陰陽離子相關(guān)性分析發(fā)現(xiàn)，巴羅地區(qū)海冰表層雪中THg 與均呈現(xiàn)顯著相關(guān)（n=8，R2＞0.8，P＜0.01），巴羅雪坑中僅與THg 呈現(xiàn)一定的正相關(guān)（n=59，R2=0.5，P＜0.01）。

圖5 阿拉斯加不同區(qū)域表層雪中主要化學(xué)離子濃度對比Fig.5 Compare of concentrations of major ions in different area in Alaska

巴羅地區(qū)春季盛行東風(fēng)，近地面平均風(fēng)速較低，極易發(fā)生AMDE 事件，其積雪中海鹽離子濃度明顯高于其他地區(qū)。且4 月至5 月中緯度人為源區(qū)大氣中氣態(tài)單質(zhì)汞（GEM）濃度較高，但在北冰洋地區(qū)顯示出較低的濃度［44］，表明AMDEs 對北極地區(qū)的顯著影響。因此，巴羅地區(qū)積雪中的汞可能主要來源于遠(yuǎn)距離傳輸?shù)腉EM 經(jīng)過AMDEs 轉(zhuǎn)化為活性氣態(tài)汞（RGM）沉降。同時，阿拉斯加中南部山地表層雪中THg 濃度普遍低于平均值，而Ca2+在Prudhoe地區(qū)積雪中含量較高，但其THg濃度未與Ca2+濃度呈現(xiàn)出顯著的相關(guān)性。由此表明其與青藏高原雪冰中Ca2+指示粉塵顆粒物且與顆粒態(tài)汞顯著相關(guān)這一特征不同［42，45-46］，阿拉斯加雪冰汞與顆粒物的關(guān)系并不密切。故由于春季北極阿拉斯加地區(qū)大氣汞的沉降與大氣顆粒物沉降關(guān)系不明顯，汞在沉降過程中很可能以RGM 為主［20，47］，而顆粒態(tài)汞所占比重較少。

3 結(jié)論

通過對2017 年4 月至5 月阿拉斯加積雪中THg開展研究，分析了該地區(qū)雪冰汞的時空分布特征及其變化規(guī)律，探討了阿拉斯加地區(qū)積雪中汞的潛在來源，得到以下主要結(jié)論：

（1）在空間分布上，巴羅和Prudhoe 地區(qū)積雪THg 濃度較高，表明積雪汞的分布會受到來自海岸邊界大氣汞沉降作用的影響；阿拉斯加中南部靠近Anchorage 等大城市的采樣點(diǎn)積雪中THg 濃度較高，這可能是受到人為源排放的影響。

（2）受AMDEs 和汞光化學(xué)還原反應(yīng)速率的影響，巴羅積雪中THg 濃度值日波動明顯，且積雪消融可導(dǎo)致積雪中汞的含量顯著降低；巴羅地區(qū)雪坑表層THg 濃度較高，隨深度增加THg 濃度呈降低趨勢，受下墊面影響當(dāng)遇到冰層阻隔時，雪坑底部THg濃度同樣呈現(xiàn)高值。

（3）積雪中主要陰陽離子與THg 的相關(guān)性分析進(jìn)一步表明，春季阿拉斯加積雪汞的潛在來源主要是鄰近海洋源（海鹽氣溶膠）以及人為源共同作用。

致謝：感謝巴羅北極研究中心（Barrow Arctic Research Center, BARC）對野外采樣工作的大力支持。