強激光場下原子分子量子隧穿實驗測量

王濟國,余曉陽,劉運全,2,3

(1.北京大學 物理學院 人工微結(jié)構(gòu)與介觀物理國家重點實驗室，北京 100871;2.量子物質(zhì)協(xié)同創(chuàng)新中心，北京 100871;3.極端光學協(xié)同創(chuàng)新中心，山西 太原 030006)

1 強場光物理簡介

光與物質(zhì)之間的相互作用是一百多年來物理學研究的重要領(lǐng)域. 自1960年Maiman發(fā)明第1臺激光器[1]以來，激光憑借其高光強、高相干性等特點，極大地促進了光與物質(zhì)相互作用的研究[2]. 隨著調(diào)Q技術(shù)、鎖模技術(shù)，特別是啁啾脈沖放大(CPA)技術(shù)[3]的出現(xiàn)，激光的脈沖寬度不斷被壓縮，同時激光的峰值光強也在不斷提高. 如今，已經(jīng)可以較為輕松地獲得脈寬在飛秒(fs)量級的超短脈沖激光，聚焦后的峰值強度可以達到甚至超過1015W/cm2，對應(yīng)的電場強度達到109V/cm，可以和原子內(nèi)部電子受到的庫侖場相比較(氫原子中，第一玻爾半徑上的電子所受到的庫侖電場大小約為5×109V/cm). 處于這種極端光場下，原子分子的動力學過程已無法用傳統(tǒng)的光與物質(zhì)相互作用的理論來描述，伴隨而來的是一系列新奇有趣的非線性現(xiàn)象，如多光子電離[4-5]、隧道電離[6-9]、閾上電離[10-11]、分子解離與庫倉爆炸[12-14]、高次諧波[15-17]、非序列雙(多)電離[18-20]等. 目前實驗室聚焦后的激光光強已經(jīng)可以達到1022W/cm2[21]，使用這種超強激光場可以加速電子、質(zhì)子等. 這些新現(xiàn)象的出現(xiàn)極大地促進了人們對光與物質(zhì)相互作用過程的理解，同時也催生了新的領(lǐng)域，即強場超快光物理.

1.1 原子分子在強激光場下的電離

原子分子在強激光場中會以一定的概率發(fā)生電離，通常電離行為可通過Keldysh參量[22]進行分類，它的表達式為

其中ω是脈沖激光的載波頻率，me和e分別是電子的質(zhì)量和電荷，Ip是原子或分子的電離能，E是脈沖激光的峰值電場強度. 當γ?1時，激光強度相對較小，電場振蕩較快，原子分子可以同時吸收多個光子從基態(tài)躍遷到連續(xù)態(tài)，發(fā)生多光子電離. 當γ?1時，激光場變化速度較慢，原子分子內(nèi)部的庫侖勢在激光場的作用下將被壓彎，形成緩變的勢壘，電子可以從緩變的勢壘隧穿出來，發(fā)生隧道電離. 而當γ～1時，多光子電離和隧穿電離并存，電離處于非絕熱區(qū).

1.1.1 多光子電離與閾上電離

根據(jù)愛因斯坦對光電效應(yīng)的解釋，原子中的電子可以吸收1個光子后電離，而如果單光子能量小于電離能，則電離不會發(fā)生. 在當時的實驗條件，光場強度較低，電子吸收多個光子的概率遠遠小于吸收1個光子的概率，在實驗上難以觀測. 但是對于脈沖寬度小于1 ps，激光峰值強度超過1013W/cm2的脈沖激光，可以有上千個光子在極短的時間內(nèi)通過1×10-2nm2的原子截面[23]，原子或分子有很大的概率同時吸收多個光子發(fā)生電離，即多光子電離，如圖1(a)所示，該現(xiàn)象在1979年被Agostini等人的氙原子電離實驗所驗證[4]. 此時激光光強雖然遠大于一般條件下的光強(常見的He-Ne連續(xù)激光光強一般不超過1 W/cm2)，但激光電場依然遠小于原子內(nèi)部的庫侖場，因此可以用高階的微擾論來處理[24]. 電子吸收n個光子的電離率wn和光強I有如下關(guān)系：

wn=σnIn,

其中σn是吸收n個光子的吸收截面，電離后的電子能量En為

En=n?ω-Ip-Up,

(a)多光子電離 (b)閾上電離

1.1.2 隧道電離與越壘電離

隨著激光光強的進一步增加，原子內(nèi)部的庫侖勢將被激光電場壓彎形成緩變的勢壘，如圖1(c)所示，由量子力學可知，電子可以從這個勢壘中隧穿出去進入連續(xù)態(tài)，即為隧道電離. 描述隧道電離概率時最常用的模型為ADK(Ammosov-Delone-Krainov)理論，其電離概率WADK隨電場強度的增加呈指數(shù)增加[25]，

隧穿之后的電子將在激光場和離子庫倉場作用下繼續(xù)傳播，如果不同時刻電離的電子最后演化到相同的末態(tài)動量上，那么這些電子將在動量空間發(fā)生量子干涉效應(yīng)，形成干涉條紋. 例如，同一激光周期內(nèi)不同時刻電離的電子演化到相同的末態(tài)動量上，將會發(fā)生周期內(nèi)干涉，在光電子動量譜上形成徑向的干涉條紋，如圖2(a)所示；不同周期內(nèi)電離的電子演化到相同的末動量態(tài)上將發(fā)生周期間干涉，形成環(huán)狀的干涉條紋，如圖2(b)所示. 環(huán)狀結(jié)構(gòu)的電子能量為一定值，在頻域上對應(yīng)著上文講述的閾上電離. 這2種干涉結(jié)構(gòu)相互疊加的結(jié)果如圖2(c)所示.

(a)周期內(nèi)干涉條紋

1.2 強場電離實驗測量技術(shù)

飛秒激光與原子分子相互作用，會發(fā)生電離和解離等過程，產(chǎn)生許多電子和離子碎片. 在實驗上，可以通過測量這些電子和離子碎片的三維動量譜，來研究強場物理中的超快動力學過程. 目前用于測量粒子動量的實驗裝置中，較為常用的是速度成像儀(Velocity map imaging, VMI)[27]和冷靶反沖離子動量成像譜儀(Cold target recoil-ion momentum spectroscopy, COLTRIMS)[28]. VMI主要利用切片成像技術(shù)，得到光解產(chǎn)物的動量分布和角分布等信息. 該裝置可以達到很高的速度分辨率(1%)以及較快的采樣速率，但是無法進行全空間立體角下的電子-離子符合測量. 而COLTRIMS系統(tǒng)則可以很好地解決這一問題. 本文接下來將主要介紹COLTRIMS系統(tǒng)的原理及結(jié)構(gòu)，以及我們課題組利用該系統(tǒng)在對強激光場隧道電離方面的研究.

2 COLTRIMS系統(tǒng)原理與結(jié)構(gòu)

COLTRIMS系統(tǒng)可以對靶原子分子電離或解離后產(chǎn)生的電子與離子碎片進行三維動量的高分辨率測量，并可以通過符合測量技術(shù)，區(qū)分探測到的電子和離子是否來自同一個母體原子(或分子)，是研究原子分子超快動力學的有力工具，也被稱為反應(yīng)顯微鏡(Reaction microscope). 它一般由超高真空系統(tǒng)、探測器、超音速冷靶氣體分子束、亥姆霍茲線圈、質(zhì)譜儀和聚焦鏡等部分構(gòu)成.

2.1 超高真空系統(tǒng)

超高真空系統(tǒng)是COLTRIMS系統(tǒng)的重要組成部分，它由主腔、準直腔、擴散腔、噴射腔和多組真空泵構(gòu)成，具體結(jié)構(gòu)如圖3所示(部分圖片內(nèi)容來源于文獻[29])，實驗所必需的超音速冷靶氣體分子束、電子探測器、離子探測器以及聚焦鏡等都位于真空系統(tǒng)中. COLTRIMS系統(tǒng)對于真空度有著極高的要求，其主要原因有2點：一是電離產(chǎn)生的電子和離子在到達探測器的過程中不能與其他任何粒子發(fā)生碰撞，這要求真空腔內(nèi)氣體分子的平均自由程大于激光作用區(qū)域到探測器之間的距離；二是為了實現(xiàn)符合測量，需要確保同時探測到的電子和離子來源于同一個母體原子或分子，這意味著聚焦后的激光1個脈沖內(nèi)最多只能電離1個原子或分子. 通過計算可知，這需要10-11mbar(1 bar=105Pa，約為1個大氣壓)量級的超高背景真空.

COLTRIMS系統(tǒng)的主體結(jié)構(gòu)如圖3所示，它由4個彼此連通的腔體組成，根據(jù)分子束進氣的方向，依次為噴射腔、擴散腔、準直腔以及主腔，其內(nèi)部的超高真空主要通過多組級聯(lián)的真空泵組來維系. 腔體之間僅通過小孔和狹縫相連，形成了1個氣壓的差分系統(tǒng). 如果需要更大的進氣量，可以通過增加擴散腔的真空泵組或增加腔體的方式來維持主腔內(nèi)的真空度，但是隨著腔體的增多，超音速分子束的準直難度也將增加.

圖3 COLTRIMS系統(tǒng)真空腔結(jié)構(gòu)示意圖

噴射腔是靶分子氣體進入處，其中放置有進氣噴嘴，由于實驗時進氣量很大(進氣壓強為3 bar左右)，為保證其他腔室的真空度，該腔與擴散腔之間通過漏斗狀Skimmer相連通. 噴射腔使用抽速為1 170 L/s的分子泵和36 L/s的超級干泵將腔內(nèi)氣體抽出. 在噴嘴未進氣時腔內(nèi)氣壓為8.0×10-9mbar，在噴嘴進氣時氣壓則控制在10-3～10-4mbar.

從噴嘴噴出的氣體中僅有一小部分可以經(jīng)過Skimmer尖端的小孔進入擴散腔. 擴散腔單獨使用1臺抽速為59 L/s的分子泵，并與準直腔共用1臺抽速為3.5 L/s的渦旋機械泵. 其真空度在未進氣時為4.3×10-10mbar，進氣后約為1.0×10-6mbar.

準直腔兩端各以直徑1 mm的準直小孔與擴散腔和主腔相連通，它同樣單獨使用1臺抽速為59 L/s的分子泵，并與擴散腔共用1臺抽速為3.5 L/s的渦旋機械泵. 準直腔真空度在分子束未進氣時約為1.4×10-10mbar，進氣后約為2.0×10-9mbar.

主腔內(nèi)是激光脈沖和靶分子相互作用，以及探測反應(yīng)產(chǎn)物處，對真空度的要求也最高，該腔使用抽速為510 L/s的分子泵和210 L/s的渦旋機械泵抽取氣體，在工作時其真空度可以達到5.0×10-11mbar.

在實際使用過程中，真空腔的內(nèi)壁通常吸附有大量分子，包括水蒸氣、殘留的用于清潔的酒精、丙酮等，這些附著的分子在分子泵和機械泵工作時會緩慢向腔體內(nèi)釋放，這將極大地影響腔內(nèi)的真空度，對于有復(fù)雜內(nèi)部結(jié)構(gòu)的腔體，由于其表面積更大，吸附分子更多，影響更為嚴重. 因此，通過對主腔進行加熱的方式來促進吸附分子的釋放，以達到更高的真空度. 加熱的溫度越高，吸附分子釋放得也越快，但是為了防止測量儀器及其電路的損壞，一般將溫度控制在110 ℃以下，并連續(xù)加熱7～10 d. 此外，還要確保升溫和降溫的速度不超過10 ℃/h，防止進光窗片(厚度為1 mm的熔融石英片)因為溫度變化過快發(fā)生形變而毀壞. 此外，準直腔和主腔直接相連，其真空度對主腔的真空度會有較大影響，因此也需一同加熱.

2.2 超音速氣體分子束

為了提高實驗測量效率和精度，不僅需要盡可能降低背景氣體密度，還要對靶分子氣體進行控制，這主要包括3點：a.粒子數(shù)密度要合適，既要防止粒子數(shù)密度過高無法進行符合測量，也要防止粒子數(shù)密度過低影響采集速度，導(dǎo)致信噪比下降；b.分子束的空間位置，應(yīng)該盡可能地與激光的焦點位置相重合；c.要盡可能降低靶分子束的熱力學溫度. 在理想狀況下，希望每個靶分子在和激光脈沖相互作用時運動狀態(tài)都一致，否則，靶分子無規(guī)則的熱運動，將影響COLTRIMS系統(tǒng)的分辨率. 普通的熱擴散氣體靶無法滿足上面的要求，因此在實驗中采用超音速氣體冷靶.

實現(xiàn)超音速氣體冷靶的方法是讓高壓氣體(壓強為p0，溫度為T0)通過直徑較小(通常為10～100 μm)的噴嘴向低壓區(qū)(接近于真空，壓強為pb)擴散，氣體在此過程將發(fā)生絕熱膨脹，熱力學溫度迅速下降的同時形成了復(fù)雜結(jié)構(gòu)，如圖4所示. 氣體結(jié)構(gòu)可以通過馬赫數(shù)M來進行劃分. 在經(jīng)過噴嘴擴散時，由于內(nèi)外壓強差較大，氣體加速向外噴射，馬赫數(shù)迅速增加，形成連續(xù)區(qū). 在這一過程中，氣體數(shù)密度迅速下降，在通過退出面之后會形成超音速靜寂區(qū)，該區(qū)域內(nèi)，氣體分子的縱向運動速度遠遠超過音速，但是相對熱運動速度很小，熱力學溫度可以降低到十幾K，形成“冷靶”. 在超音速靜寂區(qū)外側(cè)，由于超音速氣體分子和背景氣體分子之間的相互碰撞，有序的分子平動被打破，形成較為混亂的沖擊波層.

圖4 超音速氣體冷靶示意圖

根據(jù)這種氣體的結(jié)構(gòu)，可以使用尖端帶有小孔的漏斗狀Skimmer，將其尖端插入超音速靜寂區(qū)來提取該區(qū)域內(nèi)的氣體分子，得到熱運動非常小的超音速氣體冷靶. 該冷靶的冷卻效果與高壓氣體的初始溫度T0以及噴嘴前后的氣壓之比p0/pb有關(guān)，高壓氣體的初始溫度T0越低，噴嘴前后壓強之比越大，冷卻效果就越好. 實驗可采用對氣體噴嘴進行預(yù)冷卻提高進氣氣壓，對噴射腔抽真空(降低背景氣壓)等方法來降低分子束的熱力學溫度，以提高COLTRIMS系統(tǒng)的分辨率.

超音速氣體通過Skimmer進入擴散腔后，經(jīng)過一段較長距離的飛行，還要通過準直腔兩側(cè)的準直小孔才能進入主腔內(nèi)，這一過程會篩選掉橫向速度較大的原子分子，因此最終通過小孔進入主腔內(nèi)的，是縱向動量較大而橫向動量較小，且彼此之間運動狀態(tài)高度一致的“冷靶”氣體分子束. 氣體分子的縱向動量雖然很大，但是每個分子的縱向動量近似相同，這意味可以通過后期的數(shù)據(jù)校準來消除縱向動量的影響，因此，使用這樣的冷靶分子束可以達到很高的實驗精度. 準直腔內(nèi)還放置二維的準直狹縫，如圖3所示，用于對分子束空間位置和進氣量的大小進行精準控制.

2.3 靶分子電離和解離產(chǎn)物的測量

主腔是COLTRIMS系統(tǒng)最重要的部分，脈沖激光與靶分子的相互作用，以及產(chǎn)生的電子、離子碎片的探測均在主腔進行，構(gòu)造如圖5所示.

圖5 主腔內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖

超音速氣體通過準直腔的準直小孔后沿x方向繼續(xù)飛行，飛秒激光脈沖沿y方向入射，并通過腔內(nèi)或腔外的聚焦鏡聚焦到分子束上(聚焦鏡一般安裝在五維調(diào)節(jié)架上，其中三維為聚焦鏡的空間位置，兩維為鏡面的傾斜角，可以精確控制焦點的位置). 在焦點位置，飛秒激光脈沖與靶分子相互作用，產(chǎn)生包含著大量超快動力學信息的電子、離子碎片. 焦點外由多層平行等間隔分布的空心銅片電極構(gòu)成，其作用是產(chǎn)生z方向的平行電場，從而將反應(yīng)產(chǎn)物中的電子和離子分開，并使其加速，最終達到位于主腔上下側(cè)的電子和離子探測器上. 探測器可以記錄電子和離子的飛行時間(time-of-flight)以及到達探測器上的位置，由于這些電子和離子在電場中做經(jīng)典運動，因此根據(jù)探測器記錄的數(shù)據(jù)即可重構(gòu)激光作用后電子和離子獲得的三維動量信息. 由于電子初始速度較大，為提高電子的收集效率，在主腔外側(cè)添加亥姆霍茲線圈，在激光與靶分子的作用區(qū)域附近產(chǎn)生z方向的平行磁場(線圈方向有輕微傾斜，可抵消地磁場的影響). 通過選擇合適的磁場，可以使大部分電子在柵網(wǎng)內(nèi)沿x-y平面做圓周運動，并始終位于探測器的有效探測范圍內(nèi)，實現(xiàn)電子初始動量的全空間立體角測量. 對于離子，因其質(zhì)量較大，一般不考慮磁場的影響.

電子和離子探測器主要由微通道板和延遲線探測器2部分構(gòu)成，其中微通道板的主要作用是將電子和離子信號放大并記錄達到時間. 1個微通道板由數(shù)百萬個均勻排列的微通道構(gòu)成，由于微通道板在工作時前后表面需要施加很高的電壓差，故而這些通道中會有很強的電場. 當有離子或者電子進入通道內(nèi)部，會和通道內(nèi)壁碰撞產(chǎn)生許多次級電子，這些次級電子又會被電場加速，然后繼續(xù)與微通道內(nèi)壁碰撞產(chǎn)生更多的次級電子，形成雪崩效應(yīng). 這一過程會持續(xù)到電子離開微通道板，并最終產(chǎn)生大量的次級電子，放大倍率為103～104，而且可以通過串聯(lián)微通道板的方式進一步提高放大倍率. 在我們課題組的COLTRIMS系統(tǒng)中，離子端探測器有2個串聯(lián)的微通道板，總放大率能增加到106～107，電子端探測器有3個串聯(lián)的微通道板，放大率可以達到108. 經(jīng)過微通道板的放大后，單個的電子或離子放大為易于探測到的電子脈沖信號. 在向后釋放電子的同時，微通道板本身由于正電荷的積累，也會產(chǎn)生信號，從真空中解耦出來并記錄此信號的時間，并與激光的觸發(fā)信號做差，就可以得到電子或離子的飛行時間(激光傳播所需的時間和電子器件的響應(yīng)時間可以在數(shù)據(jù)較準時消除). 離子在z方向上為電場作用下的勻加速運動(磁場對離子的作用可以忽略)，因此可以通過飛行時間求解其z方向上的初始速度viz為

其中，lia和ti分別為離子的加速區(qū)長度和飛行時間，ai=Eq/mi為離子的加速度，E是加速區(qū)電場強度，q和mi則分別是離子的電荷與質(zhì)量. 為更精確測量電子飛行時間，避免初始位置不同導(dǎo)致的誤差，一般需在電子的加速區(qū)后增加沒有電場的漂移區(qū)，漂移區(qū)長度led是加速區(qū)長度lea的2倍，則電子的飛行時間te可以表示為

其中ae=eE/me是電子在加速區(qū)中的加速度，E是加速區(qū)電場強度，e和me分別是電子的電荷和質(zhì)量. 可以看出，漂移區(qū)的存在雖然提高了測量精度，但也增加了計算的難度. 一般會近似選取可能的vez計算飛行時間te，然后通過迭代的方式使te接近實驗測量值，這時選取的vez就是電子在z方向上的初始速度.

延遲線探測器在微通道板后，其作用是測量放大后電信號的x和y坐標. 一般的延遲線探測器由2層或者3層纏繞方向不同的探測線構(gòu)成，為了更好地收集電子信號，延遲線的電壓會比微通道板后表面高200～300 V. 當有電子束打在探測線上時，會產(chǎn)生1個電子脈沖信號并向2端傳導(dǎo)，探測線的2端分別會記錄脈沖到達的時間，如圖6所示. 以y方向為例，1個沿y方向進行纏繞的探測線，不同y坐標的電子信號在探測線2端產(chǎn)生的時間差不同，根據(jù)時間差可計算y的具體數(shù)值. 由于電子信號在探測線中傳播速度極快，為提高儀器分辨率，選擇將探測線進行螺旋纏繞，以減慢電子信號在y方向上的速度. 假設(shè)電子信號在y方向傳播的等效速度為u，延遲線2端記錄的時間為t1和t2，則電子信號的坐標y(以探測器中心為坐標零點)可表示為

圖6 延遲線探測器工作原理

離子端延遲線由2層纏繞方向正交的探測線組成，可以記錄產(chǎn)物離子到達探測器的x和y坐標，而電子端延遲線由3層纏繞方向夾角為120°的探測線組成，這意味著有1個多余的數(shù)據(jù)可以用于坐標位置的校準，使得測量到的數(shù)據(jù)更加準確. 由于離子質(zhì)量較大，可以忽略磁場對其作用，因此它將在x和y方向上做勻速直線運動. 可以根據(jù)飛行時間和離子到達探測器的坐標xi和yi來計算離子在x和y方向上的初始速度：

電子則在洛倫茲力的作用下做圓周運動，其初始速度為

其中,xe，ye和te分別是電子到達探測器的x，y坐標和飛行時間，ω=eB/me為電子做圓周運動的角速度，e和me分別是電子的電荷和質(zhì)量，B是亥姆霍茲線圈產(chǎn)生的磁感應(yīng)強度. 由于離子和電子的質(zhì)量已知，因此它們的三維初始動量可以通過探測器測量到的數(shù)據(jù)進行重建.

利用COLTRIMS系統(tǒng)，課題組測量了氘氣(D2)分子在光強為2.2×1014W/cm2，脈寬為25 fs，中心波長為795 nm的橢圓偏振光場下電離和解離的離子與電子動量譜，如圖7所示[30]，其中(a)和(b)為D2分子解離產(chǎn)生的氘離子(D+)動量譜，圖中左下角標注的是光場的橢偏率. 圖7(c)和(d)則是實驗室坐標系下，D2分子在激光場中電離的電子動量譜. 但是在實驗室坐標中，電子的動量分布不僅取決于分子結(jié)構(gòu)和激光條件，還會受到D2分子軸方向的影響，如果能得到固定于分子軸上的分子坐標系中的電子動量分布，就可以更清晰地得到分子結(jié)構(gòu)等信息，而這需要借助COLTRIMS系統(tǒng)的符合測量能力. 通過電子和離子之間的符合測量，可以分辨來自于同一個母體分子的離子和電子，在軸向反沖近似[31]下，可以忽略解離過程中分子軸的轉(zhuǎn)動，同時離子由于其自身質(zhì)量較大，可以忽略外場的作用，故D+的電離方向就可以認為是分子軸的方向，而電子動量方向和離子動量方向之間的夾角就是在電子在分子坐標系中的動量方向角. 通過這種方法，將實驗數(shù)據(jù)處理之后得到了分子坐標系下的電子動量譜，如圖7(e)和(f)所示.

圖7 COLTRIMS系統(tǒng)測量結(jié)果[28]

3 COLTRIMS在隧道電離方面應(yīng)用

基于COLTRIMS技術(shù)，課題組展開了對強激光場作用下原子隧道電離的實驗研究. 在量子力學中，電子的運動需要用波函數(shù)來描述，并且在運動過程中伴隨著相位的變化. 總體上，激光場中被電離的電子波包的相位Φ可以分成以下幾個部分：

Φ=Φat+Φsub+Φlight+Φcc,

其中，Φat是束縛態(tài)電子軌道的相位，對于磁量子數(shù)為m的電子態(tài)，Φat=eimφ，當m=0時，此相位可以忽略[32]；Φsub是電子在隧穿通過勢壘時積累的相位，包含著隧穿的動力學信息[33]；Φlight是電子電離之后在激光場中運動時積累的相位；Φcc則來源于原子核的庫侖勢，由于在激光場和原子庫侖勢的共同作用下，電子的波函數(shù)沒有對應(yīng)的解析解，這一項只能通過數(shù)值計算得到. 目前，對于Φlight和Φcc已經(jīng)有了相當多的理論和實驗研究[34-35]，但是隧穿過程中積累的勢壘下相位一直沒有很好地被實驗所證實.

課題組利用COLTRIMS系統(tǒng)觀察800 nm和400 nm等強度正交雙色場下氬原子的光電子動量譜，驗證了勢壘下相位在其中不可忽視的作用[36]. 等強度正交雙色場可以一定程度地避免電子在x和z方向上的庫倉聚焦現(xiàn)象，由庫侖勢導(dǎo)致的復(fù)雜相位影響減少，因此可以觀察到更為細致的周期內(nèi)干涉結(jié)構(gòu)[37-38]. 正交雙色光場的電場可以表示為

E(t)=ex·E800cos (ωt)+ez·E400cos (2ωt+φ),

其中，ω是基頻光場(800 nm)的角頻率，φ是基頻光和倍頻光(400 nm)之間的相對相位，E800和E400分別是基頻光和倍頻光的電場強度. 實驗中，利用鈦藍寶石激光器產(chǎn)生中心波長為800 nm的基頻光(脈沖寬度為25 fs，重復(fù)頻率為3 kHz)，然后通過BBO晶體的倍頻效應(yīng)產(chǎn)生400 nm的倍頻光，并調(diào)節(jié)基頻光強度為0.72×1014W/cm2，倍頻光強度為0.87×1014W/cm2，基頻光和倍頻光之間的相對相位可以通過光路中1對楔形鏡的相對位置來調(diào)節(jié).

借助COLTRIMS系統(tǒng)，課題組精確地測量了不同相對相位時等強度正交雙色場與氬原子氣體相互作用的光電子動量譜，如圖8所示. 光電子動量譜同時具有明顯的徑向(周期內(nèi)干涉)和環(huán)狀結(jié)構(gòu)(周期間干涉)，而且這種結(jié)構(gòu)會受到激光場相對相位的調(diào)制. 實驗結(jié)果表明，相對相位為0.5π時干涉結(jié)構(gòu)最為清晰.

圖9(a)中給出了電場振幅隨時間的變化情況，黑色曲線是電場振幅的變化，紅色和藍色則分別表示800 nm和400 nm激光的負矢勢的變化. 可以看到光場在1個800 nm周期內(nèi)有4個等強度的電場峰值，由于電離率隨電場強度指數(shù)增長，所以4個等強度的光電子波包會分別在這4個電場峰值處從勢壘中隧穿出來. 理論上，忽略初始動量和庫侖勢影響，電離后電子的末動量與電離時刻激光的負矢勢相等，即p=-A(ti)，其中p是電子的末動量，ti是電子的電離時刻，A是合成光場的矢勢. 因此，根據(jù)電離時刻矢勢的大小和方向可以判斷出：第1個波包(WP1)與第2個波包(WP2)會在動量譜的右側(cè)(px>0)重合并發(fā)生相干疊加，第3個波包(WP1)與第4個波包(WP2)會在動量譜的左側(cè)(px<0)重合并發(fā)生相干疊加. 這種亞周期干涉會形成清晰的徑向條紋，當它與ATI的環(huán)形結(jié)構(gòu)相疊加時，就會形成圖8(c)紅色虛線所標出的斑點結(jié)構(gòu)(共有8個斑點). 根據(jù)強場近似(strong-field approximation, SFA)模型[22，39-40]并結(jié)合鞍點法[41-43]，分別計算得到忽略和保留勢壘下相位時的周期內(nèi)干涉條紋，并在一階ATI峰的位置用紅色虛線標出(與實驗結(jié)果中的紅色曲線相對應(yīng))如圖9(c)和圖9(d)所示，可以看出，考慮勢壘下相位時，周期內(nèi)干涉形成的條紋與ATI相交會形成8個斑點結(jié)構(gòu)，這與實驗結(jié)果相符，而不考慮勢壘下相位時只有6個斑點.

圖8 等強度正交雙色場與氬原子氣體相互作用的光電子動量譜實驗結(jié)果(圖注是基頻光和倍頻光的相對相位)[36]

為了排除庫倫勢對干涉結(jié)構(gòu)的影響，利用庫倫修正的強場近似模型(Coulomb-corrected strong field approximation，CCSFA)[44-46]進行模擬. CCSFA模型不僅可以計算電子在激光場和庫侖勢場中運動時獲得的相位，而且可以研究隧穿勢壘過程中積累的相位對光電子干涉的影響. 在圖9(e)和圖9(f)中給出了利用CCSFA模型計算的結(jié)果，并用紅色曲線標記了一階ATI的位置，可以清晰地看到，庫倉勢不會影響干涉斑點的數(shù)目，而且只有在考慮勢壘下相位時，才能重復(fù)出實驗中8個斑點的結(jié)構(gòu). 綜上所述，根據(jù)一階ATI環(huán)上的斑點結(jié)構(gòu)，并定量地比較不同理論和實驗的結(jié)果，在實驗上證實了電子在隧穿電離過程中會獲得勢壘下相位. 實驗結(jié)果表明勢壘下相位蘊藏著電子的隧穿動力學信息，對光電子干涉和全息有著不可或缺的作用.

圖9 相對相位為0.5π時等強度垂直雙色場的電子運動動力學[36]

4 結(jié)束語

在量子力學提出之后的很長一段時間，光與物質(zhì)的相互作用還停留在低激光強度、低時間精度的水平上，即激光的電場強度遠遠小于原子內(nèi)部的庫侖場、激光脈沖的時間尺度遠大于電子的核外運動周期. 隨著激光技術(shù)和測量水平的不斷進步，光與物質(zhì)之間的相互作用逐漸向高強度(激光電場超過原子內(nèi)部庫侖電場)、短脈沖(飛秒脈沖甚至阿秒脈沖，與基態(tài)電子繞核運動周期可比擬)發(fā)展，強場超快光物理研究也得到了迅速的發(fā)展. 本文簡要介紹了強場超快光物理的基本現(xiàn)象和概念，詳細介紹了強場電離實驗中重要的測量儀器——COLTRIMS系統(tǒng)及其基本工作原理，最后介紹了利用該系統(tǒng)在強場隧道電離領(lǐng)域取得的若干實驗進展. 希望本文可以對相關(guān)研究和教學人員的工作有所幫助.

致謝：感謝北京大學人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國家重點實驗室吳成印教授和鄧勇開工程師以及課題組同學的幫助和支持.