潛變量機器學習方法在咖啡NIR定量分析中的應用

陳華舟，許麗莉，喬涵麗，洪紹勇

1.桂林理工大學理學院，廣西 桂林 541004 2.大數(shù)據(jù)處理與算法技術(shù)研究中心(桂林理工大學)，廣西 桂林 541004 3.北部灣大學海洋學院，廣西 欽州 535011 4.廣州華商學院數(shù)據(jù)科學學院，廣東 廣州 511300

引 言

隨著生活質(zhì)量的提高，食品的生產(chǎn)質(zhì)量和品質(zhì)安全直接關(guān)系到人們的健康，越來越多地受到人們的密切關(guān)注?？Х仁亲盍餍械姆蔷凭嬃现唬Х瘸煞謴碗s，包含多種化合物，礦物質(zhì)含量豐富，其中蛋白質(zhì)是咖啡為人類提供能量的主要成分[1-3]。由于生長環(huán)境和加工方法的影響，不同種類的咖啡中的蛋白質(zhì)含量存在一定差異，對于咖啡蛋白質(zhì)含量的檢測已經(jīng)有比較成熟的實驗室方法[4]，然而化學檢測技術(shù)成本高、耗時長，需要化學試劑，容易造成污染，不能滿足當今社會快節(jié)奏的生活和高質(zhì)量的檢測需要，同時，速溶咖啡粉末成品的制備和包裝過程中不可避免地添加了一些食品添加劑，這對于蛋白質(zhì)成分的提純和檢測增加了復雜度。因此，尋求一種快速檢測技術(shù)來完成對咖啡蛋白質(zhì)的檢測具有重要的社會意義。

隨著計算機和信息技術(shù)的發(fā)展，光譜快檢技術(shù)廣泛應用于農(nóng)業(yè)、食品、生態(tài)環(huán)境、生物醫(yī)學等領(lǐng)域[5-7]。近紅外(NIR)光譜以其快速無損、無試劑、實時在線、多組分同時分析的特點得到相關(guān)行業(yè)認可[8-10]。而近紅外光譜的分析過程是多變量定標校正過程，需要結(jié)合化學計量學方法的研究和應用。近些年，NIR分析技術(shù)在食品行業(yè)的應用逐漸趨于成熟，利用近紅外光譜分析進行食品安全和品質(zhì)檢測的精度要求越來越高，如多元回歸(MLR)、偏最小二乘法(PLS)等常規(guī)的線性分析方法已經(jīng)不能滿足建模定標需求[11-12]；大數(shù)據(jù)和智能計算技術(shù)的不斷更新，涌現(xiàn)出一系列非線性計量學分析方法，如支持向量機(SVM)、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ANN)、極限學習機(ELM)等，用于NIR光譜建模，在定量分析方面取得良好的預測效果，能夠提高模型預測精度的同時還肯定了機器學習方法在NIR分析中的可行性[13-15]。

針對速溶咖啡粉末的蛋白質(zhì)快速定量檢測的NIR光譜建模分析，提出利用SVM和ELM方法結(jié)合潛變量技術(shù)進行建模，討論兩種方法的參數(shù)優(yōu)選和潛變量提取的聯(lián)合優(yōu)化模式，結(jié)合簡單的建模前預處理，以達到提高NIR光譜分析精度的目的。與常用的PLS方法進行對比，驗證潛變量機器學習方法在近紅外定量分析中的應用優(yōu)勢。

1 實驗部分

1.1 樣品采集與檢測

收集174份咖啡粉末樣品，采用常規(guī)食品蛋白質(zhì)檢測技術(shù)(GB/T 5009.5—2003)測定每個樣品的蛋白質(zhì)含量，作為NIR分析的參考化學值。所有樣品的蛋白質(zhì)百分比含量最小值為46.55%，最大值為73.35%，平均值為60.00%，標準偏差值為4.97%。使用FOSS NIR Systems 5000光柵型光譜儀采集咖啡粉末樣本的近紅外光譜，以空氣作為背景，每測一個樣品伴隨著測量一次背景，用于光譜數(shù)據(jù)的基線校正。實驗環(huán)境溫度為(25±1) ℃，濕度為45%±1%RH的情況下，設(shè)置儀器內(nèi)置光學系統(tǒng)對每個樣品(包括背景測量)自動掃描32次，波長范圍設(shè)置為1 000～2 500 nm，光譜分辨率為2 nm。光譜數(shù)據(jù)經(jīng)過基線校正處理，消除光譜漂移影響，所得174個咖啡樣本的NIR光譜如圖1所示。

圖1 174個咖啡粉末樣本的NIR光譜Fig.1 NIR spectra of 174 coffee powder samples

1.2 潛變量機器學習方法

采用SVM和ELM兩種機器學習方法，結(jié)合潛變量分析技術(shù)，對174個咖啡蛋白質(zhì)的NIR光譜快速檢測進行建模優(yōu)化。潛變量是通過分析光譜數(shù)據(jù)的信號分布情況，提取出來的包含特定待測成分信息最大的綜合變量[16]。潛變量分析常用的方法有因子分析(FA)、主成分分析(PCA)、隱馬爾可夫模型(HMM)等；本工作利用PCA算法思想提取潛變量，并將潛變量提取過程與SVM和ELM進行聯(lián)合優(yōu)化，形成操作方便的新型數(shù)據(jù)優(yōu)化分析模型。

(1)潛變量支持向量機(LV-SVM)模型

LV-SVM的基本思路是采用PCA潛變量技術(shù)，將原光譜數(shù)據(jù)X通過潛變量提取形成光譜特征的潛變量特征數(shù)據(jù)LX，進一步利用非線性映射核函數(shù)將潛變量LX映射到一個更高維的特征變量空間，使得原來變量之間的非線性對應關(guān)系轉(zhuǎn)換成高維空間中的線性關(guān)系；加入松弛變量ξ，在特征空間中基于線性最優(yōu)化理論構(gòu)建目標函數(shù)，

s.t.f=wTφ(lxj)+b+ξj，

lxj∈LX，j=1，2，…，p

其中γ為正則化參數(shù)，ξj為松弛變量，lxj為潛變量矩陣LX的向量元素，b為偏差因子。此為凸二次規(guī)劃問題，可用Lagrange乘子法求解，經(jīng)整理可以得到LV-SVM算法針對NIR光譜定量分析的預測模型為

其中yi為樣本待測成分含量，αj是Lagrange乘子，lxj為潛變量變換之后的特征光譜，bi為基線校正偏差。

(2)潛變量極限學習機(LV-ELM)模型

ELM算法是基于單一隱藏層的反饋式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(SLFN)權(quán)值優(yōu)化理論提出的一種機器學習方法，它可以為SLFN系統(tǒng)提供更優(yōu)化的模型訓練機制，以便更快速地確定最佳優(yōu)化權(quán)值和最小訓練誤差，使其具有更好的泛化應用能力[17-18]。LV-ELM的基本思想是將PCA提取的潛變量(LX)作為SLFN的輸入變量，執(zhí)行ELM算法過程，構(gòu)建潛變量極限學習機模型，使得反饋式神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)極限學習的模式完全作用于待測成分特征的光譜數(shù)據(jù)。

其中aj∈Rn和bj∈R(1，2，…，k)表示第j個隱含節(jié)點的學習參數(shù)，βj∈Rp表示隱含層的第j個節(jié)點到輸出層的連接權(quán)值，g(aj，bj，lxi)表示第j個隱含節(jié)點輸出值與輸入樣本特征變量lxi之間的關(guān)系。

Hβ=T

其中H={hij=g(aj，bj，lxi)}為隱含層的輸出矩陣，β=(β1，β2，…，βk)為輸出權(quán)重矩陣，T=(t1，t2，…，tn)為目標輸出矩陣。于是，SLFN系統(tǒng)方程轉(zhuǎn)化為線性模型，則輸出權(quán)重可通過最小二乘法來確定，即可以得到β的估計值為

其中H-1為H的廣義逆矩陣。利用ELM優(yōu)化估計的值來預測樣本待測成分的含量。

1.3 數(shù)據(jù)劃分與模型評價指標

咖啡蛋白質(zhì)定量檢測的NIR建模采用定標—驗證—測試的模式進行，將全部174個樣本按照大約2∶1∶1的比例隨機劃分為定標集、驗證集和測試集，其中定標集樣本用于構(gòu)建定量模型，驗證樣本用于對定標模型進行對比驗證和參數(shù)優(yōu)選，然后將優(yōu)化模型應用于測試集樣本進行模型評價。經(jīng)過劃分之后的三個樣本集的統(tǒng)計數(shù)據(jù)如表1所示。

表1 定標集、驗證集和測試集樣本的咖啡蛋白質(zhì)含量基本統(tǒng)計數(shù)據(jù)Table 1 The statistic data of coffee protein content for the calibrating, validating and testing sets

模型評價體系包括對驗證集樣品的評價和對預測集樣品的評價，評價指標有均方根偏差(RMSE)和相關(guān)系數(shù)(r)，通過以下公式計算

2 結(jié)果與討論

分別采用LV-SVM和LV-ELM兩種方法對咖啡粉末的NIR光譜建模，定量預測蛋白質(zhì)含量，有利于人們選擇咖啡蛋白能量的攝取。針對84個定標集樣本建立LV-SVM模型進行訓練，首先基于全譜段數(shù)據(jù)提取潛變量信息，由于不同潛變量個數(shù)將影響建模效果，調(diào)試前30個潛變量，結(jié)合SVM學習過程進行聯(lián)合優(yōu)化，設(shè)置正則化參數(shù)的調(diào)整范圍為γ=1，2，…，20，將每一個參數(shù)組合所對應的模型應用于45個驗證集樣本蛋白質(zhì)含量的預測，通過比較不同潛變量個數(shù)(LV)、不同正則化參數(shù)(γ)取值，依據(jù)模型評價指標(RMSEV)確定建模優(yōu)化參數(shù)。雙參數(shù)調(diào)試的LV-SVM建模驗證結(jié)果如圖2所示，其中圖2(a)為雙參數(shù)聯(lián)合調(diào)試任一參數(shù)組合的預測偏差，圖2(b)和圖2(c)分別為該預測結(jié)果分別對應r和LV兩個變量方向的最小預測偏差投影。依圖2可以選擇優(yōu)化的r為14，LV為15，對應LV-SVM模型的優(yōu)化RMSEV為6.797，對應的RV為0.877。

圖2 LV-SVM定標驗證模型的RMSEV優(yōu)選Fig.2 The optimization of RMSEV for the LV-SVM calibration models

利用LV-ELM模型針對定標集樣本進行訓練，基于全譜數(shù)據(jù)提取潛變量LX，調(diào)試潛變量數(shù)量為1,2，…，30，結(jié)合ELM的學習優(yōu)化過程，設(shè)置SLFN網(wǎng)絡(luò)的隱含層節(jié)點數(shù)量可變，調(diào)試取值為k∈{5,10,15,20,25,30,35,40,45,50}，通過反饋式迭代確定各個隱含節(jié)點的參數(shù)，利用最小二乘回歸計算SLFN隱含層至輸出層的權(quán)值β，進而完成對驗證集樣本的蛋白質(zhì)含量預測。通過比較不同潛變量個數(shù)(LV)、不同隱含層節(jié)點個數(shù)(K)的取值，依據(jù)RMSEV確定建模優(yōu)化參數(shù)。雙參數(shù)調(diào)試的LV-ELM建模驗證結(jié)果如圖3所示，其中圖3(a)為雙參數(shù)聯(lián)合調(diào)試任一參數(shù)組合的預測偏差，圖3(b)和圖3(c)分別為該預測結(jié)果分別對應K和LV兩個變量方向的最小預測偏差投影。依圖3可以選擇優(yōu)化的K為40，LV為18，對應LV-ELM模型的優(yōu)化RMSEV為6.118，對應的RV為0.908。

圖3 LV-ELM定標驗證模型的RMSEV優(yōu)選Fig.3 The optimization of RMSEV for the LV-ELM calibration models

利用上述定標和驗證過程得到的最優(yōu)建模參數(shù)，即15個潛變量、正則化參數(shù)為14的LV-SVM模型和18潛變量、40個隱含層節(jié)點的LV-ELM模型，分別對測試集的45個咖啡樣本的蛋白質(zhì)含量進行預測，計算對應的RMSET和RT，所得結(jié)果列于表2中；同時將常規(guī)PLS定標的優(yōu)化模型預測結(jié)果也列于表中進行比較。對比可知，LV-SVM和LV-ELM方法在咖啡蛋白的NIR光譜快速定量分析中能夠取得比常規(guī)PLS方法更優(yōu)的預測精度，且LV-ELM模型取得相對于LV-SVM模型更好的預測結(jié)果。經(jīng)過定標—驗證—測試結(jié)果可知，潛變量提取結(jié)合機器學習的方法在近紅外定量分析中具有一定的應用優(yōu)勢，比常規(guī)的線性建模方法更有應用前景。

表2 LV-SVM，LV-ELM和PLS方法對咖啡蛋白質(zhì)的NIR建模預測結(jié)果Table 2 The NIR model prediction results for coffee protein based on the LV-SVM, LV-ELM and PLS methods

3 結(jié) 論

采用NIR光譜快速檢測技術(shù)實現(xiàn)對速溶咖啡樣本中蛋白質(zhì)含量的定量檢測，在建模方法上采用潛變量結(jié)合機器學習的聯(lián)合優(yōu)化方法，建立LV-SVM和LV-ELM定標預測模型，形成SVM或ELM關(guān)鍵參數(shù)和潛變量優(yōu)選的雙參數(shù)聯(lián)合調(diào)試模式，使建模預測偏差結(jié)果形成三維隨動優(yōu)選結(jié)構(gòu)。該方法能夠在實現(xiàn)變量降維的同時優(yōu)選建模參數(shù)，對咖啡蛋白質(zhì)的定量分析取得良好的預測效果，經(jīng)過定標—驗證—測試三個環(huán)節(jié)的建模對比，該方法普遍優(yōu)于常規(guī)PLS的建模預測。結(jié)果表明，潛變量結(jié)合機器學習聯(lián)合參數(shù)優(yōu)化方法能夠為NIR快速檢測技術(shù)提供良好的建模分析手段，有望推廣應用于其他類型的咖啡樣本進行快速品質(zhì)鑒定。